JPH11142363A - 電気化学的腐食電位センサ - Google Patents
電気化学的腐食電位センサInfo
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- JPH11142363A JPH11142363A JP10257784A JP25778498A JPH11142363A JP H11142363 A JPH11142363 A JP H11142363A JP 10257784 A JP10257784 A JP 10257784A JP 25778498 A JP25778498 A JP 25778498A JP H11142363 A JPH11142363 A JP H11142363A
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Abstract
提供する。 【解決手段】 センサは、チップ導体(18)に対して
電気的に接合されたセンサ・チップ(16)、前記チッ
プ導体に対して電気的に接合された電気ケーブル(2
0)、並びにセラミック−金属間ろう付けを使用するこ
となく前記チップ及び前記チップ導体に結合された環状
の電気絶縁セラミック・バンド(24)を含む。前記環
状の電気絶縁セラミック・バンドは、チップ導体の周囲
にセラミック粉末を加熱下で融着させることにより、チ
ップ導体の周囲に形成される。
Description
更に詳しく言えば、電気化学的腐食電位センサに関す
る。
発生させるための原子炉が含まれている。その蒸気を蒸
気タービンに導いてエネルギーを抽出し、それを用いて
発電機を作動することによって電力が生み出される。か
かる原子炉は、通例、水を加熱するための原子炉圧力容
器の内部に適当な核燃料を配置して成る沸騰水型原子炉
の形態を有している。
る各種の部品及び配管を通して輸送される。なお、原子
炉圧力容器の内部に直接に配置される各種の部品に対し
ては、その他の材料(たとえば、アロイ182溶接金属
及びアロイ600)が使用される。これらの材料は、材
料の化学的性質、感受性の程度、引張応力の存在、及び
炉水の化学的性質に応じて粒間応力腐食割れを受け易い
ことが判明している。これらの危険因子のいずれか1つ
以上を制御することにより、材料が粒間応力腐食割れを
受ける傾向を制御することが可能である。
食電位と呼ばれる単一の危険パラメータを制御すること
によっても粒間応力腐食割れを抑制又は低減し得ること
が知られている。それ故、原子炉の出力運転中に対象と
なる材料の電気化学的腐食電位を測定するため、過去1
0年間にわたって多大の努力が払われてきた。しかし、
原子炉回路中における材料の位置に応じて変化するた
め、これは容易な仕事ではなかった。
域に暴露される同じ材料よりも照射促進応力腐食割れに
対する感受性が大きい傾向がある。その理由は、直接の
照射促進応力腐食割れの効果に加えて、炉心領域内の材
料が通常水化学条件下でγ線及び中性子線の両者による
水の放射線分解によって生成される高度の酸化性化学種
に暴露されることにある。酸化性化学種は材料の電気化
学的腐食電位を上昇させ、それはまた材料が粒間応力腐
食割れ又は照射促進応力腐食割れを受ける傾向を増大さ
せる。
は酸化性化学種を抑制することが望ましいのである。材
料に接触する酸化性化学種を抑制するための有効な方法
は、原子炉回路内において酸化性化学種と水素との再結
合が起こるように給水系を通して炉水中に水素を注入す
ることである。その結果として原子炉内に存在する酸化
性化学種の濃度が全体的に低下するのであって、酸化性
化学種の濃度が極めて低いレベルに抑制されれば材料の
粒間応力腐食割れは低減されることになる。
て、これは沸騰水型原子炉における材料の粒間応力腐食
割れを低減させるために広く実施されている。水素水化
学技術を沸騰水型原子炉において実施した場合、ステン
レス鋼材料の電気化学的腐食電位は通常水化学条件下に
おいて一般に0.050〜0.200V(SHE)の範
囲内にある正の値から−0.230V(SHE)未満の
値にまで低下する。なお、SHEは標準水素電極電位を
表わしている。電気化学的腐食電位がこのような負の値
より低くなれば、ステンレス鋼の粒間応力腐食割れが低
減されると共に粒間応力腐食割れの発生が防止されるこ
とを示す多くの証拠が存在する。
定するために使用し得る参照電極として役立つ信頼可能
な電気化学的腐食電位センサを開発するため、過去10
年間にわたって多大の努力が払われてきた。かかるセン
サは1ダースを越える世界中の沸騰水型原子炉において
使用されて多大の成功を収めた。その結果、原子炉内面
及び配管の電気化学的腐食電位を所望の負の値よりも低
くするために必要な最小の給水水素注入速度を決定する
ことが可能となった。
れているという欠点を有している。実際、一部のものは
僅か3ヵ月の使用後に故障したのであって、約6〜9カ
月間にわたって正常に動作し続けたものは少数に過ぎな
かった。アメリカ合衆国内の2基の沸騰水型原子炉に関
する最近の経験によれば、2種の主たる故障モードの存
在が証明された。第1の故障モードはセンサ・チップに
使用されるセラミック−金属間ろう付け継手における亀
裂及び腐食性攻撃であり、また第2の故障モードは白金
又はステンレス鋼型のセンサにおいて金属導体ケーブル
からセンサ・チップを電気的に隔離するために使用され
るサファイア絶縁材料の溶解である。
面の電気化学的腐食電位を直接に監視するため炉心領域
内に直接に取付けられることもあれば、あるいは炉心外
の表面の電気化学的腐食電位を監視するため炉心の外側
に取付けられることもある。とは言え、88°Cを十分
に越える高い水温、数m/sまで若しくはそれを越える
比較的大きい水の流速、及び炉心領域内の高レベル核放
射線を考慮すれば、電気化学的腐食電位センサは厳しい
運転環境に暴露されるのが通例である。このことがセン
サの設計を面倒にする。なぜなら、上記のごとき攻撃的
な環境に適した材料が要求されるばかりでなく、適度の
有効寿命にわたって水密のアセンブリが得られるように
それらを適当に構成しなければならないからである。
的腐食電位センサの使用経験は、典型的な燃料サイクル
の満了前に早期故障をもたらすそれの欠点を明らかにし
た。従って、有効寿命を向上させるように電気化学的腐
食電位センサの設計を改良することが望まれるのであ
る。
サを製造するためには、先ず最初にセンサ・チップにチ
ップ導体が接合される。次いで、チップ導体に電気ケー
ブルが接合される。その後、チップ導体の周囲にセラミ
ック粉末を加熱下で融着させることにより、チップをケ
ーブルから絶縁するための一体環状絶縁バンドがチップ
導体の周囲に形成される。かかる絶縁バンドはプラズマ
溶射によって形成することもできるし、あるいは成形
(molding)及び焼結によりろう付けなしにチッ
プ及びチップ導体に対し封止することもできる。好適な
実施の態様に従えば、かかるバンドは化学的に安定化さ
れたジルコニア(たとえば、イットリア安定化ジルコニ
ア又はマグネシア安定化ジルコニア)から形成される。
本発明の好適な実施の態様並びに追加の目的及び利点
は、添付の図面を参照しながら以下の詳細な説明中に一
層詳しく記載される。
う付けを使用せず、かつセラミック絶縁材としてサファ
イアを使用することなしに電気化学的腐食電位センサを
製造するための改良法が開示される。その結果、現場で
の経験から確認された2種の故障モードが排除されるた
めにセンサの寿命が向上する。
が示された沸騰水型原子炉14の容器内に存在する循環
水12中において電気化学的腐食電位を測定するための
典型的なセンサ10が模式的に示されている。かかるセ
ンサ10は、適当な貴金属(たとえば白金)又はステン
レス鋼から形成されると共に、円板、中空円筒又は円柱
体のごとき任意適宜の形状を有し得るセンサ・チップ1
6を含んでいる。このセンサ・チップ16は、適当な手
段(たとえばスポット溶接)により、白金棒のごときチ
ップ導体18に対して電気的に接合されている。
り無機酸化物絶縁電気ケーブル20が電気的に接合され
ると共に、それはまた原子炉14の表面の電気化学的腐
食電位を測定するための適当な装置又はディジタル電圧
計(DVM)22に接続されている。ケーブル20は任
意適宜の形状を有し得るのであって、たとえば、チップ
導体18の対応する末端に対して適宜にスポット溶接さ
れた一端を有する心線又は電線20aから成るものであ
る。かかるケーブル心線20aは、適当な無機酸化物セ
ラミックから成り得る通常の電気絶縁外装20bによっ
て包囲されている。
法で作製されかつ構成された環状の電気絶縁セラミック
・バンド24がセラミック−金属間ろう付けを使用する
ことなくチップ16及びチップ導体18に結合される。
かかるバンド24はチップ導体18の全長及びそれとケ
ーブル20との連結部にわたって完全な電気絶縁をもた
らすと共に、センサのこの部分を原子炉14の高温水環
境及び系内のその他の金属部品から隔離する気密又は水
密のシールを形成する。公知のごとき溶解モードの故障
を排除するため、セラミック・バンド24はサファイア
以外の適当な材料から形成される。好適な実施の態様に
従えば、絶縁バンド24は高レベル放射線、高い水温、
及び約1m/sまで若しくはそれ以上の大きい水の流速
を含む攻撃的な原子炉環境中において耐久性を有するイ
ットリア安定化ジルコニア又はマグネシア安定化ジルコ
ニアから形成される。
されるごとく、先ず最初にたとえばスポット溶接によっ
てチップ導体18がセンサ・チップ16の中心に対して
同軸的に接合される。次いで、適当な手段(たとえば、
チップ導体18及びケーブル心線20aの対応する末端
同士のスポット溶接)により、電気ケーブル20がチッ
プ導体18に接合される。
るためには、チップ導体18及びケーブル心線20aの
適当部分の周囲にセラミック粉末26を加熱下で融着さ
せることにより、それらの周囲に固定的又は一体的に接
合されて(ケーブル心線20aから半径方向に沿って外
方に外装20bを横切る経路に関し)チップ16をケー
ブル20から電気的に絶縁する環状のバンド24を形成
すればよい。好適な実施の態様に従えば、かかる融着工
程は、通常のプラズマ溶射装置28を用いてチップ16
及びチップ導体18に対し粉末26を一体的に結合する
と共に封止し、それにより電気絶縁性を持った気密シー
ルを形成することによって達成される。中実のサファイ
ア絶縁体の代りにイットリア安定化ジルコニア製のバン
ド24が使用される結果、サファイアの溶解及びサファ
イア絶縁体に付随するセラミック−金属間ろう付け継手
の劣化に起因する故障モードが排除されることになる。
プ導体18に結合することができる。図1に示された好
適な実施の態様に従えば、プラズマ溶射装置であっても
よい任意の定着用被膜形成装置30により、適度の粗面
を有する定着用被膜24aが最初にチップ導体18及び
ケーブル心線20aの周囲に付着させられる。かかる定
着用被膜24aは適当な材料を任意適宜の厚さに付着さ
せたものであり得るのであって、たとえば、M−クロム
−アルミナ−イットリウム合金(MCrAlY合金)
(式中、MはNiCoFe又はNi+Coである)を5
〜10ミル(0.127〜0.254mm)の厚さに付
着させたものであればよい。定着用被膜24aは適度に
粗い定着用被膜表面を有するが、これは適度に粗大な粒
度の定着用被膜粉末30aを使用することによって実現
することができる。次いで、定着用被膜24a上にセラ
ミック粉末26をプラズマ溶射することにより、対応す
るセラミック被膜24bがトップコートとして形成され
る。かかるセラミック被膜は任意適宜の厚さ、たとえば
約20〜40ミル(0.508〜1.02mm)の厚さ
を有していてよい。
心線20a上に複数の定着用被膜24a及びセラミック
被膜24bを順次に付着させることにより、余剰の電気
絶縁兼気密封止層が形成される。また、予備成形された
セラミック管又はスリーブ32をバンド24の周囲に滑
動的に配置することによって追加の冗長性を得ることも
できる。かかるスリーブ32は適当な材料(たとえばイ
ットリア安定化ジルコニア)から形成されたものであっ
て、軸方向に沿って滑らせることによってチップ16及
びケーブル20上に簡単に配置し得るようにチップ16
及びケーブル20の外形よりもやや大きい適当な内径を
有している。スリーブ32はまた、バンド24を完全に
覆うと共に、好ましくはチップ16及びケーブル20の
一部をも覆うに足る適当な長さを有している。
ーブ32とバンド24との間の空隙を除去して追加の絶
縁及び封止を達成するため、追加量のセラミック粉末2
6をスリーブ32の内径とバンド24の外径との間に適
宜に充填することもできる。次いで、スリーブ32の両
端をセンサ・チップ16及びケーブル20の対応する重
なり部分に対して適宜に封止することができる。そのた
めには、装置28を用いて、スリーブ32の両端を覆う
ように追加量のセラミック粉末26をプラズマ溶射すれ
ばよい。その際には、装置30を用いて、先ず最初に対
応する定着用被膜を付着させることが好ましい。
から成る外部露出面又は外周面を有するが、そのセラミ
ック粉末はイットリア安定化ジルコニアであることが好
ましい。かかるバンド24は、原子炉14の攻撃的環境
中において使用するために適した電気絶縁及び気密封止
をもたらす。とは言え、上記のごとく、冗長性を得るた
めに複数のセラミック被膜24bからバンド24を形成
することが好ましい。
ましくはイットリア安定化ジルコニアから成る)充填用
粉末26及び(やはり好ましくはイットリア安定化ジル
コニアから成る)最終密閉用のスリーブ32が使用され
る。スリーブ32の両端は、プラズマ溶射により、やは
りイットリア安定化ジルコニアを用いてチップ16及び
ケーブル20に対して封止される。
ーブル心線20aを気密に封止しながらセンサ・チップ
16とケーブル20との間に電気絶縁をもたらす多重レ
ベルの層が得られることになる。それ故、露出したセン
サ・チップ16は原子炉14の表面の電気化学的腐食電
位を測定するために有効であると共に、ケーブル20の
残部及び原子炉14の隣接した金属部品から適切に電気
絶縁されることになる。セラミック−金属間ろう付け及
び絶縁体としてのサファイアは不要である。こうして得
られたセンサは攻撃的な原子炉環境中において有効に使
用し得るものでありながら、サファイア型の電気化学的
腐食電位センサにおいて見出された公知の故障モードを
排除することによってそれの有効寿命を向上させる新規
な構成を有している。
学的腐食電位センサ34が模式的に示されている。この
実施の態様に従えば、センサ・チップ16bは好ましく
は白金又はステンレス鋼から成る中空のキャップ又はカ
ップの形態を有している。チップ導体18は、適当な手
段(たとえば溶接装置36)により、チップ16bの中
心にスポット溶接される。
及びチップ16bの内面に対して一体型の電気絶縁兼気
密封止用環状バンド38が直接に融着させられる。その
ためには、円筒形のセラミック生型(green ce
ramic mold)40を使用し、次いで高温(た
とえば約1450°C)で焼結を行えばよい。すなわ
ち、好ましくはイットリア安定化ジルコニアから成るセ
ラミック粉末26を生型の内部に充填して焼結すること
により、一体構造を成すように該粉末を融合させると共
に、それをチップ16b及びチップ導体18に結合すれ
ばよい。
6bから離隔した位置において、絶縁バンド38の近位
端の周囲に円筒形の金属スリーブ42が適宜に配置され
る。このスリーブ42は、適当な金属、たとえば鉄−ニ
ッケル−コバルト合金であるコバール(Kovar)か
ら形成することができる。スリーブ42はまた、アロイ
42、又はコバルトを含有しない鉄−ニッケル合金であ
るインバー(Invar)から形成することができる。
用いて実施される熱間静水圧圧縮成形(HIP)によっ
て絶縁バンド38に融着させることが好ましい。このよ
うな目的のために使用される典型的な熱間静水圧圧縮成
形条件としては、不活性ガス環境(たとえばアルゴン)
中において約1000〜1200°Cの範囲内の温度及
び約200MPaの圧力を使用すればよい。
実施される熱間圧縮法によってスリーブ42をバンド3
8に融着させることもできる。かかる熱間圧縮法は、約
1000°Cの温度及び約300psi(2.1MP
a)の圧力の下で実施すればよい。これらの方法のいず
れにおいても、バンド38の外径又はスリーブ42の内
径を封止用被膜48で被覆することが好ましい。この封
止用被膜48は、電気めっき又はスパッタリングを行う
ための被覆装置50を用いて形成された白金層から成り
得る。白金から成る封止用被膜48は、熱間静水圧圧縮
成形法又は熱間圧縮法の実施に際し、金属スリーブ42
とセラミック・バンド38との間に適当な気密シールを
生み出す。このようにすれば、金属スリーブ42がセラ
ミック・バンド38に対して適当に固定され、それによ
って剛性の支持が達成される。また、運転中における亀
裂又は腐食の原因となるろう付けによって金属−セラミ
ック間継手が形成されることはない。
用により、金属スリーブ42が管状の移行部材52に対
して適宜に溶接される。この移行部材52は原子炉環境
用のステンレス鋼から形成されたものであればよい。更
に、移行部材52がケーブル20に対して適宜に溶接又
はろう付けされる。ケーブル20の心線20aはチップ
導体18の末端に対して適宜にスポット溶接されている
から、金属スリーブ42に対する移行部材52の溶接に
よってセンサ34の製造は完了する。このように、サフ
ァイアの代りにセラミック製の絶縁バンド38を使用す
ると共に、セラミック−金属間のろう付けを回避してそ
れに由来する故障モードを排除することによってセンサ
34が製造されるのである。
サ10及び34のいずれにおいても、白金チップ16又
は16b及び接続ケーブル20を含むセンサの基本構成
要素が使用されている。しかしながら、それぞれのバン
ド24及び38を形成する融着セラミック材料を相異な
る実施の態様に従って使用することにより、適当な電気
絶縁及び気密封止が実現されている。なお、かかる電気
絶縁及び気密封止の実現に際しては、原子炉14の攻撃
的な環境中において公知の故障モードをもたらすサファ
イア及びセラミック−金属間ろう付けはいずれも使用さ
れていない。
を記載したが、上記の説明に基づけば当業者にはその他
の様々な変更態様も自ずから明らかとなるはずである。
それ故、本発明の精神及び範囲から逸脱しない限り、か
かる変更態様の全てが前記特許請求の範囲中に包括され
るものと理解すべきである。
の典型的な電気化学的腐食電位センサ及びその製造方法
を示す略図である。
食電位センサ及びその製造方法を示す略図である。
Claims (4)
- 【請求項1】 センサ・チップにチップ導体を接合する
工程、前記チップ導体に電気ケーブルを接合する工程、
及び前記チップ導体の周囲にセラミック粉末を加熱下で
融着させることにより、前記チップを前記ケーブルから
絶縁するための一体環状電気絶縁バンドを前記チップ導
体の周囲に形成する工程を含むことを特徴とする、原子
炉内において電気化学的腐食電位を測定するためのセン
サの製造方法。 - 【請求項2】 前記バンドもまた前記チップ導体に接合
されて気密シールを形成している請求項1記載の方法。 - 【請求項3】 チップ導体に対して電気的に接合された
センサ・チップ、前記チップ導体に対して電気的に接合
された電気ケーブル、並びにセラミック−金属間ろう付
けを使用することなく前記チップ及び前記チップ導体に
結合された環状の電気絶縁セラミック・バンドを含むこ
とを特徴とする、原子炉内において電気化学的腐食電位
を測定するためのセンサ。 - 【請求項4】 前記バンドが複数の融着セラミック粉末
層から成る請求項3記載のセンサ。
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