JPH1085557A

JPH1085557A - アンモニア含有排ガスの浄化方法

Info

Publication number: JPH1085557A
Application number: JP8241565A
Authority: JP
Inventors: Mitsuaki Ikeda; 光明池田; Kunio Sano; 邦夫佐野; Kazunori Yoshino; 和徳吉野; Atsushi Okamura; 淳志岡村
Original assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Current assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Priority date: 1996-09-12
Filing date: 1996-09-12
Publication date: 1998-04-07
Anticipated expiration: 2016-09-12
Also published as: JP3256660B2

Abstract

(57)【要約】【課題】本発明は各種排ガスに含まれる有害なアンモニ
アを、窒素ガスと水とに酸化分解して無害化する方法に
関するものである。【解決手段】本発明は、アンモニア含有排ガスを、触媒
を充填した複数の反応器を用いて処理する際して、該排
ガスの流れに対して前段の反応器ではアンモニアを窒素
と水に分解するに必要な理論酸素量未満で該ガスを処理
し、さらに後段の反応器では前段の反応器において処理
した後のガス中に含まれるアンモニアに対しての理論酸
素量以上で前段反応器通過後の該ガスを処理することを
特徴とするアンモニア含有排ガスの浄化方法である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は各種排ガスに含まれる有
害なアンモニアを、窒素ガスと水とに酸化分解して無害
化する方法に関するものである。高濃度アンモニア含有
ガスとしては、各種化学工場排ガス、都市型清掃施設、
汚泥処理施設等の排ガス吸収液あるいは各種化学工場反
応廃液のアンモニアストリッピング排ガスが挙げられ
る。

【０００２】

【従来の技術】アンモニア含有排ガスの処理方法として
は、古くから希硫酸水溶液により硫安を形成させる方法
が知られている。しかしながら、この方法ではそのまま
放流できず更なる処理が必要となる。また、これまで回
収していたところでも最近に至って採算が合わなくなっ
てきており、アンモニアストリッピング処理に切り替わ
りつつある。

【０００３】アンモニアストリッピング処理は、各種排
水中の全窒素濃度を低減させるうえで有用な方法であ
り、湖沼や閉鎖海域の富栄養化を防ぐ技術として最近特
に検討が行われているが、この方法を用いる場合、排水
中から放散したアンモニア含有ガスの無害化処理が必要
となる。アンモニアガスの処理方法としては、バーナー
燃焼法や触媒法がある。触媒による処理方法としては、
図５に示すような処理装置がよく用いられている。これ
は、原ガスを空気で希釈し、ヒーター等で所定温度まで
昇温した後、一段の酸化触媒にてアンモニアを分解する
方法である。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記の一段触媒による
アンモニアの無害化方法では、触媒入口のアンモニア濃
度が１容量％以下の比較的低濃度では可能であるが、そ
れ以上の濃度になると出口ＮＯxを抑えるために多量の
空気で希釈しなければならず装置が極めて大きくなり、
従って、建設費も高くなっていた。

【０００５】本発明は上記のような事情に着目してなさ
れたものであって、その目的は、被処理ガス中に含まれ
るアンモニア含有量が１容量％を超えるような高濃度排
ガスであっても、これを効率よく分解して無害化するこ
との出来る浄化方法を提供しようとするものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決すること
ができる本発明に係る浄化方法とは、理論酸素量以下の
酸素を含む高濃度アンモニア含有排ガスの処理におい
て、触媒を充填した反応器を２段に分け、前段で理論酸
素量以下の条件で反応させることにより供給酸素量に見
合ったアンモニア分を低減させた後、さらに残存するア
ンモニア分に対して空気を少なくとも理論酸素量以上吹
き込み、温度を所定温度に低下させ、後段反応器へ導入
するものである。

【０００７】また前段反応器で理論酸素量以下の条件で
反応して排出されたアンモニア含有ガスの一部を熱交換
器を通してリサイクルし、残部は少なくとも理論酸素量
以上の空気を吹き込み、温度を所定温度に低下させ、後
段反応器へ導入することもできる。なお、便宜的のため
に前段反応器に導入するガスを「前段ガス」、後段反応
器に導入するガスを「後段ガス」と記載することもあ
る。

【０００８】上記の浄化方法を実施するに当たっては、
その特長を十分発揮させるためアンモニア含有排ガス中
のアンモニア濃度が、１容量％以上であることが望まし
い。

【０００９】また、上記前段反応器に充填される触媒と
しては、前段触媒が、アルミニウム、チタニウム、シリ
コン、ジルコニウム、セリウムおよび鉄よりなる群から
選ばれる少なくとも一種の元素の酸化物、および／また
は白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウ
ム、マンガンおよび銅よりなる群から選ばれる少なくと
も一種の元素の金属および／または酸化物を含有する触
媒であり、好ましくはＡ成分として、アルミニウム、チ
タニウム、シリコン、ジルコニウム、セリウムおよび鉄
より選ばれる少なくとも一種の元素の酸化物と、Ｂ成分
として、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イ
リジウム、マンガンおよび銅より選ばれる少なくとも一
種の元素の金属および／または酸化物とからなるものが
好ましく、とりわけ、Ａ成分：８０〜９９．９９重量
％、Ｂ成分：０．０１〜２０重量％を含有したもの、あ
るいは、上記触媒をコージェライト、ムライト、アルミ
ナ、チタニア、およびシリカの中から選ばれる結晶性酸
化物の耐熱基材上に１〜３０重量％担持したものが有効
である。

【００１０】後段反応器に充填される触媒としては、ア
ルミニウム、チタニウム、シリコンおよびジルコニウム
よりなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の酸化
物、および／またはバナジウム、タングステン、セシウ
ム、および鉄よりなる群から選ばれる少なくとも一種の
元素の酸化物、および／または白金、パラジウム、ロジ
ウム、ルテニウム、イリジウム、マンガン、クロム、お
よび銅よりなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の
金属および／または酸化物を含有する触媒であり、好ま
しくは、Ａ成分として、アルミニウム、チタン、シリ
カ、およびジルコニウムより選ばれる少なくとも一種の
元素の酸化物と、Ｂ成分として、バナジウム、タングス
テン、セシウム、および鉄より選ばれる少なくとも一種
の元素の酸化物と、Ｃ成分として、白金、パラジウム、
ロジウム、ルテニウム、イリジウム、マンガン、クロ
ム、および銅より選ばれる少なくとも一種の元素の金属
および／または酸化物とからなるものが好ましく、とり
わけ、Ａ成分：７０〜９９重量％、Ｂ成分：０．５〜３
０重量％、Ｃ成分：０．００１〜２０重量％を含有する
ものが有効である。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下に、本発明をより具体的に説
明する。

【００１２】本発明に係る浄化方法に用いることができ
る装置図を図１に示す。まずアンモニアを含むガスを下
記に示す理論酸素量未満になるように調整する。必要で
あれば、空気等の酸素含有ガスを添加することによって
調整する。反応器１に該調整されたガス（前段ガス）を
導入し、理論酸素量未満でアンモニアを窒素と水に分解
する。次いで、反応器１（前段の反応器）から排出され
たガスに、該理論酸素量以上となるように酸素を添加し
た後、このガス（後段ガス）を反応器２（後段の反応
器）に導入し、残りのアンモニアを窒素と水に分解す
る。

【００１３】また、アンモニア含有ガスが水蒸気を含む
場合は、水蒸気が凝縮することがあるので、これを防止
するために、反応器に導入するに際して、予め該ガスを
加熱するか、導入する酸素を含有ガスを乾燥する必要が
ある場合がある。例えば、ヒーターを使用して、アンモ
ニア含有ガスを加熱した後に反応器に当該ガスを導入す
るものである。このようなヒーターを使用する場合を図
２に示す。ヒーターは、一段で使用する必要はなく、複
数のヒーターを使用することもできる。図２には、ヒー
ターを２基使用したもので、まず酸素を含むガスを前段
のヒーターで約１００℃まで加熱し、さらにアンモニア
含有ガスを導入した後に、反応に適した温度まで昇温
し、反応器に導入するものである。

【００１４】反応器からの生じたガスの熱を利用してア
ンモニア含有ガスを加熱することもできる。それを示し
たものが図３である。これは、後段反応器から生じた高
温のガスと前段ガスと熱交換することで、前段ガスを加
熱するものである。

【００１５】本発明に適するアンモニア含有ガスは、ア
ンモニアを含みかつ理論酸素量未満の酸素を含むもので
あればよく、例えば産業排ガス、またはアンモニア水よ
りストリッピング得られるガス、例えば排水をストリッ
ピングし得られるガス等であってもよい。アンモニア濃
度は、１〜１０容量％、好ましくは２〜８容量％であ
る。１容量％未満では１段反応でも対応でき本発明に依
る必要はない。１０容量％を超えるとあまりに発熱量が
大きくなり触媒が高温に曝されるため熱的劣化を起こし
やすくなり好ましくない。

【００１６】なお、アンモニア水の蒸気ストリッピング
ではアンモニアガス濃度が３０容量％程度に達する場合
もあり、直接反応をすると触媒表面の温度が約３０００
℃にも達するため触媒の耐熱性の限度を超える場合も生
じる。そこで、アンモニア含有ガスを希釈し反応に用い
る。例えば、窒素、空気、産業排ガス等不活性ガス等で
希釈すること、または前段反応器から排出されたガスを
リサイクルすること、によりアンモニア含有ガスを希釈
し前段ガスとして使用することもできる。図４には、前
段反応器から生じる高温のガスの一部を、酸素含有ガス
と混合し、さらにアンモニア含有ガスを導入し前段ガス
として使用するものである。なお、リサイクルされるガ
スの温度が高い場合には、熱交換機を使用し低温にして
リサイクルする場合もある。

【００１７】また、上記ような高濃度のアンモニアを含
むガスを処理する場合には、前段反応器からのガスは酸
素含有ガスでは十分に冷却できないため、ＮＯｘが生じ
易くなるため、熱交換機等によりガス温度を冷却し後段
ガスとして使用することが好ましい。

【００１８】前段ガス中のアンモニア濃度が、１容量％
以上、好ましくは１〜１０容量％、さらに好ましくは、
２〜８容量％である。１容量％未満である場合には、複
数の反応器を使用するまでもなく処理が可能であり、１
０容量％を超えると反応自体は可能であるが、発熱量が
大きく触媒に熱劣化を生じ好ましくはない場合が生じる
からである。後段ガス中のアンモニア濃度は、前段反応
である程度アンモニアが処理されていれば十分である
が、１容量％未満であることが好ましい。アンモニア濃
度が高い場合には、後段反応において、酸素が過剰供給
されかつ高温になることと相まってアンモニアがＮＯｘ
に酸化され易くなるからである。

【００１９】本発明に使用する酸素含有ガスは、酸素、
空気、各種プロセスで排出される酸素を含むガスを使用
することもできる。

【００２０】本発明における理論酸素量を示す。特に規
定しない場合には、理論酸素量は前段反応器に導入する
ときの量を示し、下記の式により規定される量である。

【００２１】４ＮＨ₃＋３Ｏ₂ → ２Ｎ₂＋６Ｈ₂Ｏ前段ガス中の酸素量は、理論酸素量未満であり、好まし
くは、理論酸素量を１とした場合に０倍を超えて０．９
９倍、さらに好ましくは０．４〜０．９８倍であり、以
下順に０．５〜０．９７倍、０．６〜０．９６倍、０．
７〜０．９５倍、最も好ましくは０．７５〜０．９３倍
である。酸素量が少なければアンモニアの分解率が低く
なり本発明の方法を使用する効果が低く、また理論酸素
量を超えて酸素を導入するとＮＯｘが発生し易くなるか
らである。

【００２２】後段ガス中の酸素量は、理論酸素量以上で
導入される。理論酸素量未満では、アンモニアが残留す
ることになり好ましくはないからである。よって、理論
酸素量が１以上で導入することがこのましいく、さらに
好ましくは、２倍以上である。通常は、前段反応器から
の出口ガス温度と、後段反応器の入口温度等から経済性
を考慮し設定される。

【００２３】本発明に係る排ガス処理時の反応器入口温
度は、前段反応器が１００〜５００℃であり、好ましく
は２００〜４００℃である。１００℃未満では処理効率
が十分でなく、５００℃を超えて反応することは徒に昇
温するだけで経済的でない。また、後段反応器は２５０
〜４５０℃であり、好ましくは３００〜４００℃であ
る。２５０℃未満の場合はアンモニアの処理効率が十分
でなく、４５０℃を超える場合はＮＯXの高度除去が難
しくなる。

【００２４】本発明に係る触媒の空間速度（ＳＶ）は、
前段触媒では５０００〜５０００００Ｈｒ^-1であり、好
ましくは１００００〜３０００００Ｈｒ^ー1である。５０
００Ｈｒ^-1未満では処理装置が大きくなり過ぎ非効率で
あり、５０００００Ｈｒ^-1を超える場合は分解効率が低
下し、また、圧損が大きくなるため好ましくない。後段
触媒では５００〜１０００００Ｈｒ^-1であり、好ましく
は１０００〜５００００Ｈｒ^ー1である。５００Ｈｒ^-1未
満では処理装置が大きくなり過ぎ非効率であり、１００
０００Ｈｒ^-1を超える場合は分解効率が低下する。

【００２５】反応器は複数使用することができ、触媒の
種類、組成比の異なる触媒を用いる場合には、各々の触
媒ごとに反応器に充填し、反応を精密に制御することも
できる。

【００２６】なお、経済性等を考慮すると、前段の反応
器と後段の反応器の各々１用いることが好ましい。

【００２７】本発明に係る前段触媒は、前段触媒が、ア
ルミニウム、チタニウム、シリコン、ジルコニウム、セ
リウムおよび鉄よりなる群から選ばれる少なくとも一種
の元素の酸化物、および／または白金、パラジウム、ロ
ジウム、ルテニウム、イリジウム、マンガンおよび銅よ
りなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の金属およ
び／または酸化物を含有するものであり、好ましくは、
Ａ成分、すなわち、アルミニウム、チタン、シリカ、ジ
ルコニウム、セリウムおよび鉄より選ばれる少なくとも
一種の元素の化合物および／または酸化物と、Ｂ成分、
すなわち、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、
イリジウム、マンガンおよび銅より選ばれる少なくとも
一種の元素の金属および／または酸化物をコージェライ
ト、ムライト、アルミナ、チタニアおよびシリカの中か
ら選ばれる結晶性酸化物の耐熱基材上に同時に担持して
もよく、別々に担持してもよい。

【００２８】本発明に係る前段触媒は、Ａ成分、すなわ
ち、アルミニウム、チタニウム、シリコン、ジルコニウ
ム、セリウムおよび鉄より選ばれる少なくとも一種の元
素の酸化物を合計で、８０〜９９．９９重量％含有して
いるものが効果的である。８０重量％未満では触媒の活
性および耐久性が不十分であることがあり、９９．９９
重量％を超えるときは活性が不十分であることが多い。
Ｂ成分、すなわち、白金、パラジウム、ロジウム、ルテ
ニウム、イリジウム、マンガンおよび銅より選ばれる少
なくとも一種の元素の金属および／または酸化物を合計
で、０．０１〜２０重量％を含有したものが好ましく、
０．０１重量％未満の場合は活性が不十分であり、ま
た、２０重量％を超えるときはコスト高に相応した効果
が期待できない。また、上記触媒をコージェライト、ム
ライト、アルミナ、チタニア、およびシリカの中から選
ばれる結晶性酸化物の耐熱基材上に担持する場合、１〜
３０重量％、好ましくは、５〜２０重量％担持したもの
が有効である。１重量％未満では触媒の活性および耐久
性が不十分であることがあり、３０重量％を超えるとき
は担持強度が不十分であることが多い。

【００２９】本発明に係る後段触媒は、後段触媒が、ア
ルミニウム、チタニウム、シリコンおよびジルコニウム
よりなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の酸化
物、および／またはバナジウム、タングステン、セシウ
ム、および鉄よりなる群から選ばれる少なくとも一種の
元素の酸化物、および／または白金、パラジウム、ロジ
ウム、ルテニウム、イリジウム、マンガン、クロム、お
よび銅よりなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の
金属および／または酸化物を含有するものであり、好ま
しくは、Ａ成分、すなわち、アルミニウム、チタン、シ
リカ、およびジルコニウムより選ばれる少なくとも一種
の元素の酸化物からなる成型体に、下記に示すＢ成分、
Ｃ成分より選ばれる少なくとも一種の化合物および／ま
たは酸化物を同時に担持してもよく、別々に担持しても
よい。また、Ａ成分、Ｂ成分、Ｃ成分より選ばれる少な
くとも一種の化合物および／または酸化物を同時に混合
し成型してもよい。本発明に係る触媒のＡ成分は、酸化
物および／または複合酸化物を形成する。また以下に示
すＡ、ＢおよびＣ成分の量は、全体で１００％である。

【００３０】本発明に係る後段触媒は、Ａ成分、すなわ
ち、アルミニウム、チタン、シリカ、およびジルコニウ
ムより選ばれる少なくとも一種の元素の酸化物を合計
で、７０〜９９重量％含有しているものが効果的であ
る。７０重量％未満では触媒の活性および耐久性が不十
分であることがあり、９９重量％を超えるときは活性が
不十分であることが多い。Ａ成分は酸化物および／また
は複合酸化物として触媒中に含有されていることが好ま
しく、この場合には特に活性及び耐久性に優れた触媒が
得られる。

【００３１】Ｂ成分が、バナジウム、タングステン、セ
シウム、および鉄よりなる群から選ばれる少なくとも一
種の元素の酸化物が好ましく、これらの合計で、０．５
〜３０重量％含有しているものが好ましく、２〜１５重
量％含有しているものがより好ましい。０．５重量％未
満では触媒の選択性が不十分であり、３０重量％を超え
るときは活性が不十分であることが多い。

【００３２】Ｃ成分が、白金、パラジウム、ロジウム、
ルテニウム、イリジウム、マンガン、クロム、および銅
のうち、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、お
よびイリジウムよりなる群から選ばれる少なくとも一種
の元素の金属および／または酸化物、又はマンガン、ク
ロム、および銅よりなる群から選ばれる少なくとも一種
の元素の酸化物の少なくとも一種であることが好まし
い。上記触媒はＣ成分を０．００１〜２０重量％含有す
るものである。

【００３３】さらにＣ成分はＣ１および／またはＣ２よ
りなることが好ましく、Ｃ１成分としては白金、パラジ
ウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、マンガン、
クロム、および銅のうち、白金、パラジウム、ロジウ
ム、ルテニウム、およびイリジウムよりなる群から選ば
れる少なくとも一種の元素の金属および／または酸化物
であり、Ｃ２成分としはマンガン、クロム、および銅よ
りなる群から選ばれる少なくとも一種の元素の酸化物で
ある。この場合、Ｃ１成分を０．００１〜１０重量％お
よび／またはＣ２成分を１〜２０重量％含有しているこ
とが好ましい（なお、Ｃ１とＣ２との合計は、上記Ｃ成
分の０．００１〜２０重量％である）。Ｃ成分としてＣ
１成分を含有する場合には活性が特に高くなるが、それ
でも０．００１重量％未満の場合は活性が不十分であ
り、また、１０重量％を超えるときはコスト高に相応し
た効果が期待できない。Ｃ成分としてＣ２成分を含有す
る場合は、十分な触媒活性を得るためにはその含有率を
１〜２０重量％にすることが好ましい。

【００３４】本発明に係る触媒のＢＥＴ比表面積は、低
すぎると低活性なため、後段触媒の場合は、３０ｍ²／
ｇ以上であることが好ましく、４０ｍ²／ｇ以上である
ことがより好ましい。担持触媒である前段触媒の場合
は、その担持率にもよるが、通常、５ｍ²／ｇ以上であ
ることが好ましい。

【００３５】本発明に係る触媒の形状としては、板状、
波板状、網状、球状、円柱状、円筒状、ハニカム状に成
型して用いてもよい。また、コージェライト、ムライ
ト、アルミナ、チタニア、シリカ、シリカアミナル、ス
テンレス金網などよりなる板状、波板状、網状、球状、
円柱状、円筒状、ハニカム状の耐熱基材に担持して用い
ることもできる。

【００３６】

【実施例】以下に触媒調製例、実施例および比較例を用
いて本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれら
に限定されるものではない。

【００３７】（触媒調製例１）蓚酸水溶液に１５０ｍ²
／ｇの比表面積を持つγ−アルミナ粉を投入しスラリー
化した。これをハニカム状のコージェライト担体（外寸
８０ｍｍ角、目開き２．０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍ、長さ
２００ｍｍ）にコーティングし、乾燥、焼成して触媒支
持体を調製した。この触媒支持体のＡｌ2Ｏ3含有率は１
５重量％であった。これを硝酸白金と硝酸パラジウムを
含む水溶液に含浸し、１００℃で乾燥した後、４５０℃
にて３時間空気雰囲気下で焼成した。該触媒のＰｔ及び
Ｐｄ担持量は、各々、0.15， 0.15重量％であった。

【００３８】（触媒調製例２）チタニアおよびシリカか
らなる複合酸化物を以下に示す方法にて調製した。１０
重量％アンモニア水７００リットルに２０重量％シリカ
ゾル３５．５Ｋｇを加え撹拌混合した後、硫酸チタニル
の硫酸水溶液（１２５ｇ・ＴｉＯ2／リットル、０．５
５ｇＨ2ＳＯ4／リットル）３００リットルを撹拌しなが
ら徐々に滴下した。得られたゲルを熟成、ろ過水洗後、
１５０℃にて１０時間乾燥し、次いで５００℃にて３時
間焼成した。得られた粉体組成はＴｉＯ2：ＳｉＯ2＝
４：１（モル比）であり、ＢＥＴ比表面積は２００ｍ²
／ｇであった。この粉体２０Ｋｇにメタバナジン酸アン
モニウム２．００Ｋｇおよびパラタングステン酸アンモ
ニウム０．７７Ｋｇを含む１５％モノエタノールアミン
水溶液１２Ｋｇを加え、成型助剤として澱粉を加えニー
ダーにて混練りした後、押し出し成型機にて外寸８０ｍ
ｍ角、目開き２．８ｍｍ、肉厚０．５ｍｍ、長さ４５０
ｍｍのハニカム状に成型した。これを８０℃乾燥後、４
５０℃にて６時間空気焼成した。このハニカム成型体の
組成は、Ｔｉ−Ｓｉ複合酸化物：Ｖ2Ｏ5：ＷＯ3＝９
０：７：３（重量比）であった。この成型体を硝酸パラ
ジウム水溶液に含浸し、１５０℃で３時間乾燥後４５０
℃にて３時間空気雰囲気下で焼成した。こうして得られ
た触媒の組成は、Ｔｉ−Ｓｉ複合酸化物：Ｖ2Ｏ5：ＷＯ
3：Ｐｄ＝８９．５：７：３：０．５（重量比）であ
り、ＢＥＴ比表面積は１２０ｍ²／ｇ、細孔容積は０．
４５ｃｃ／ｇであった。

【００３９】（触媒調製例３）シリカゾルの代わりに酸
化塩化ジルコニウム水溶液を用いた以外は触媒調製例２
に準じて、Ｔｉ−Ｚｒ複合酸化物：Ｖ2Ｏ5：ＷＯ3＝９
０：５：５（重量比）のハニカム成型体を得た。この成
型体を硝酸銅と硝酸白金の水溶液に含浸し、Ｔｉ−Ｚｒ
複合酸化物：Ｖ2Ｏ5：ＷＯ3：Ｃｕ：Ｐｔ＝８５．１：
４．７：４．７：５：０．５（重量比）の組成を持つ触
媒を得た。この触媒のＢＥＴ比表面積は９５ｍ²／ｇ
であった。この触媒は後段触媒として使用することがで
きる。

【００４０】（実施例１）図２に略示する装置を用いて
以下の実験を行った。即ち、蒸気ストリッピング装置か
ら発生してきた高濃度アンモニア含有ガス６３Nm³/Hr（NH3 8
vol%,H2O 92vol%）に予めヒーター１て゛１００℃に昇
温された空気１４．３Nm3/Hr（理論酸素要求量の０．８
倍）を混合し、ヒーター２により２５０℃まで昇温し
た。この混合ガスを触媒調製例１で得られた触媒１．
５リットルが充填された第一反応器３へ導入した。該
反応器３より排出されたガスに空気７６Nm³/Hr（酸素大
過剰）を混合し、ガス温を３６０℃に低下させた後、触
媒調製例２で得られた触媒３１リットルが充填された第
二反応器４へ導入した。このとき排出ガス中のアンモニ
アは検出されず、ＮＯxは２ppmであった。

【００４１】（比較例１）実施例１で第一反応器３へ導
入した空気を１８．８Nm³/Hr（理論酸素要求量の１．０
５倍）にした以外は同じ条件にて反応した。

【００４２】このとき排出ガス中のアンモニアは検出さ
れず、ＮＯxは１００００ppmであった。

【００４３】（実施例２）図４に略示する装置を用いて
以下の実験を行った。即ち、蒸気ストリッピング装置か
ら発生してきた高濃度アンモニア含有ガス１０Nm³/Hr（NH3 3
0vol%,H2O 70vol%）に、リサイクルガス４０．６Nm³/H
r、および空気９．７Nm³/Hr（理論酸素要求量の０．９
倍）を混合し２５０℃とした。この混合ガス６０．３
Nm³/Hrを触媒調製例１で得られた触媒１．２リットルが
充填された第一反応器１へ導入した。該反応器１より排
出されたガス中の酸素、ＮＯxは検出されなかった。こ
のガスのうち４０．６Nm³/Hrは熱交換器２で降温しリサ
イクルがすとして用いた。残りのガスに空気１８．４Nm
³/Hr（酸素大過剰）を混合することによりガス温を３５
０℃に低下させた後、触媒調製例２で得られた触媒７．
７リットルが充填された第二反応器３へ導入した。この
とき排出ガス中のアンモニアは検出されず、ＮＯxは３p
pmであった。

【図面の簡単な説明】

（図１）本発明に係る浄化方法に使用する装置の図であ
る。（図２）本発明に係る浄化方法に使用する装置の一態様
であり、ヒーターを備えた装置である。（図３）本発明に係る浄化方法の一態様であり、反応終
了後ガスを用いて前段ガスを熱交換器により加熱する装
置である。（図４）本発明に係る浄化方法の一態様であり、前段反
応後のガスの一部を熱交換し更に前段ガスへリサイクル
する装置である。（図５）従来の浄化方法に使用される装置である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者岡村淳志兵庫県姫路市網干区興浜字西沖992番地の１株式会社日本触媒内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】アンモニア含有排ガスを、触媒を充填した
複数の反応器を用いて処理する際して、該排ガスの流れ
に対して前段の反応器ではアンモニアを窒素と水に分解
するに必要な理論酸素量未満で該ガスを処理し、さらに
後段の反応器では前段の反応器において処理した後のガ
ス中に含まれるアンモニアに対しての理論酸素量以上で
前段反応器通過後の該ガスを処理することを特徴とする
アンモニア含有排ガスの浄化方法。
【請求項２】該アンモニア排ガス中のアンモニア濃度
が、１容量％以上であることを特徴とする請求項１記載
の方法。
【請求項３】該複数の反応器が２であることを特徴とす
る請求項１記載の方法。
【請求項４】請求項１記載の方法において、該前段の反
応器の後のガスを一部を抜き出したガスを該反応前のガ
スと混合し、該前段反応器に導入することを特徴とする
請求項１記載の方法。
【請求項５】前段触媒が、アルミニウム、チタニウム、
シリコン、ジルコニウム、セリウムおよび鉄よりなる群
から選ばれる少なくとも一種の元素の酸化物、および／
または白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリ
ジウム、マンガンおよび銅よりなる群から選ばれる少な
くとも一種の元素の金属および／または酸化物を含有す
ることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項６】後段触媒が、アルミニウム、チタニウム、
シリコンおよびジルコニウムよりなる群から選ばれる少
なくとも一種の元素の酸化物、および／またはバナジウ
ム、タングステン、セシウム、および鉄よりなる群から
選ばれる少なくとも一種の酸化物、および／または白
金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、
マンガン、クロム、および銅よりなる群から選ばれる少
なくとも一種の元素の金属および／または酸化物を含有
することを特徴とする請求項１記載の方法。