JPH09501396A - 六フッ化ウランの酸化方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は六フッ化ウランとオキシダントガスを反応容器に一緒に射出し、プルームを形成することによって六フッ化ウランを酸化する方法であって、複数の前記プルームが同一の容器内で形成され、プルームが相互に前記容器内での循環生成物形成ストリームに寄与することを特徴とする六フッ化ウランの酸化方法を提供する。この方法は反応容器内でのガスの間の反応に同時に寄与する３つ以上のプルームを確立することを含んでもよい。オキシダントガスは水蒸気を含んでいてもよい。この方法は生成物を粒子状固形物として形成するものであってもよい。生成物粒子はまず樹枝状粒子として形成されてもよく、この粒子を次いで反応容器内で再循環させて、必要な生成物粒子のシーディング、成長、アグロメレーションおよび凝集を促進させ、これによってプルームが容器内での生成物形成プロセスに寄与するようにする。

Description

【発明の詳細な説明】 六フッ化ウランの酸化方法 本発明は六フッ化ウランの酸化方法に関する。 世界中で、ＵＦ₆のＵＯ₂への変換に関する本出願人の統合乾式ルート（Integr ated Dry Route：IDR）キルン法に対する関心が高まっている。この方法の特徴 は以前の英国特許第ＧＢ１３４１３７９号および同第ＧＢ２０６４５０３号の主 題となっている。１０カ国の顧客がＩＤＲ法をライセンスに基づいて使用してい ることにより、この方法の信頼性および数種類の核燃料を作り出せる能力が周知 となっている。１９６９年に本出願人のスプリングフィールド工場に導入されて から、ＩＤＲ法は軽水炉（ＬＷＲ）、重水炉（ＨＷＲ）および改良型ガス冷却炉 （ＡＧＲ）に使用される燃料の製造に使用されてきた。 ＩＤＲ法を顕著なものとしているのは、この方法が六フッ化ウランをたった１ つの処理容器でセラミックグレードの二酸化ウランに変換することにある。これ が他の湿式または乾式法と対照となるところであり、他の方法は同じ結果を得る のに異なる容器での最高６つまでの異なる処理ステージを使うことがある。した がって、本出願人のＩＤＲ法は最も直接的で、経済的 な変換ルートである。 さらに、ＩＤＲ法はきわめて融通性が高いものである。この方法は純度がきわ めて高い二酸化ウラン粉末を作成し、この粉末を使用して、さまざまな原子炉シ ステムで必要とされる各種の燃料タイプの個々のペレット要件を満たすことがで きる。この粉末はバインダを添加して、あるいは添加せずに作られる燃料に使用 することができる。また、本出願人は粉末用の増孔剤（ｐｏｒｅ ｆｏｒｍｅｒ ）も開発した。この増孔剤は焼結ペレットに制御された多孔性をもたらし、かつ 生産されたペレットの焼結密度を精確に制御する能力をもたらすことができる。 乾式ＩＤＲ法によって生じる廃棄物は最小限である。したがって、ＩＤＲ法は ますますきびしくなっていく排出限度に十分に対処でき、また再処理ウランの処 理にきわめて適するものである。 ＩＤＲ法において、反応させられるガス、すなわちＵＦ₂および乾燥蒸気は、 たとえば、本出願人の英国特許第ＧＢ２１３５０５８Ｂ号に記載されているよう な反応容器中へエアロゾルプルーム（ｐｌｕｍｅ）として一緒に射出される。本 発明の目的はＩＤＲ法に使用されるＵＦ₆酸化プロセスの生成物 の品質を維持しながら、そのスループットを改善することである。 本発明によれば、六フッ化ウランとオキシダントガスを反応容器中へ一緒に射 出して、プルームを形成することによる六フッ化ウランの酸化方法において、複 数の前記プルームが同一容器内で一緒に形成され、プルームが相互に前記容器内 の循環生成物形成ストリームに寄与することを特徴とする、六フッ化ウランの酸 化方法が提供される。 上記方法は容器内でのガスの反応に同時に寄与する３つ以上のプルームを確立 することを含んでいてもよい。 オキシダントガスは水蒸気であってもよい。 上記方法は生成物が従来技術におけるように粒状の固体として形成されるもの であってもよい。生成物粒子をまず樹枝状の粒子として形成することができ、こ の粒子を反応容器内で再循環させて、必要な生成物粒子のシーディング、成長、 アグロメレーションおよび凝集を促進させ、これによってプルームが容器内での 生成物形成プロセスに寄与するようにすることもできる。 反応容器は再循環プロセスを容易とする大容積な領域を含ん でいるエンクロージャであってもよい。このような領域自体は従来技術において 周知であり、ＩＤＲ法の場合、いわゆるディスエントレインメントホッパ（ｄｉ ｓｅｎｔｒａｉｎｍｅｎｔ ｈｏｐｐｅｒ）によってもたらされる。 従来技術においてそれ自体周知のスクロール構造などの回転機構を反応容器内 で用いて、再循環プロセスを補助し、かつ生成物粒子の反応容器の出口への放出 を補助することもできる。 反応容器が大容積な領域をもたらすエンクロージャを含んでいる場合、少なく とも１つのプルームを前記領域に確立してもよい。他のプルームは反応生成物の 排出領域とほぼ水平な容器の部分に確立することができる。 前記プルームを２つの反応ガスＵＦ₆およびＨ₂Ｏによって形成することができ るが、１つまたは複数の他のガスが反応にかかわってもかまわない。各プルーム を作り出すガスは噴気口（ジェット）でもたらされる。 プルームを２つのガスで形成する場合、プルームのうち１つまたは複数を同軸 チューブ状噴気口（ジェット）またはノズルによって形成してもかまわない。反 応ガスの一方をこのような各噴気口の内方チャネルに沿って給送し、他方のガス をこのよ うな各噴気口の外方チャネルに沿って給送してもよい。あるいは、１つまたは複 数のプルームを左右または上下にならべられたガス放出チューブを有する複数の 噴気口によって形成することもできる。 本発明による方法によって生成された固体を、同一の容器の一部または独立し た容器である他の反応チェンバに送ってもかまわない。 本方法の反応ガスＵＦ₆および水蒸気は周知のＩＤＲ法の場合と同様に、反応 してフッ化ウラニルＵＯ₂Ｆ₂となるが、これはＵＯ₂粉末の前駆体であり、セラ ミック核燃料ペレットの生産に広く用いられている生成物である。 前記プルームの生成物は反応容器の排出領域に向かって送られる。このような 排出領域において、ＵＯ₂Ｆ₂が取り出され、反応容器内よりも高い温度の回転キ ルン内で水蒸気および（あるいは）水素と反応し、従来技術と同様にＵＯ₂を生 じる。反応容器内の温度および回転キルン内の温度は従来技術で用いられている ものと同様である。すなわち容器内では１５０℃ないし２５０℃、キルン内では ５００℃ないし８００℃である。 生成物粒子のシーディングおよび成長を連続的に達成できる ように、各プルームで生成されたＵＯ₂Ｆ₂粒子を再循環することによって、少な くとも２つのプルームを確立できることが判明した。 有利であり、かつ予期し得なかったことに、単純で効率のよい態様でＵＯ₂Ｆ₂ 生成物のスループットを改善できるとともに、製品の品質を実質的に維持するこ とができる。 ２重噴気ロガス反応構成は従来技術で周知であるが、異なる目的のものであっ た。たとえば、ヨーロッパ特許第ＥＰ５４５３０号はＳｉＦ₄をＳｉＯ₂に酸化す る構成を記載している。この場合、燃料がジェットフレーム中で燃焼し、２つの 噴気口を使用して、反応の温度を制御している。本発明におけるような循環は存 在しない。 本発明において、入力反応ガスを循環生成物形成ストリームに供給する複数の プルームは循環プロセスおよび生成物粒子の形態に寄与する。寄与プルームの各 々からの反応ガスの反応によって形成された粒子は、他のプルームからの反応ガ スによる粒子のシーディングおよび成長を促進させる。プルームの相互の形状的 構成が循環、相互シーディングおよび成長プロセスを促進するのが望ましい。プ ルームがこれらの間に角度を付けて 向き合っているのが望ましい。プルームの１つが他のプルームの上に確立され、 前記プルームの出口が下方のプルームとほぼ水平になっていることが望ましい。 本発明の実施例を添付図面を参照して例として説明する。 第１図は、六フッ化ウランおよび水蒸気をＵＯ₂に変換するための改善された ＩＤＲ法を実施する複数区画装置の略側面図である。 第２図は、第１図に示した装置の詳細を示す拡大部分断面側面図である。 図面に示すように、２領域容器１は傾斜回転バレルタイプキルン２を備えてお り、該キルンは六フッ化ウランと乾燥蒸気が射出される容器１の第１の領域を形 成する入口室３を有している。 キルン２と室３は部材１１によって結合されており、該部材は室３内で生成さ れた生成物をキルン２から放出するための出口領域を備えている。 複数の同軸噴気口（第１図には２つが示されている）４ａ、４ｂは入口室３中 に突出するように固定されている。ＵＦは各噴気口４ａおよび４ｂの住内方チャ ネルに沿って放出され、乾 燥蒸気は各噴気口４ａおよび４ｂの外方チャネルに沿って放出される。プルーム ５ａ、５ｂのそれぞれが室３内の噴気口４ａ、４ｂの端部に形成されており、出 口領域（部材１１）の方へ向けられている。噴気口の一方４ａはキルン２とほぼ 同じ高さに設けられている。他方の噴気口４ｂはハウジング９の壁部または室３ 上方のいわゆるディスエントレインメントホッパを貫通して設けられている。ハ ウジング９は大きな容積を形成して、上述の態様での粒子のシーディングおよび 成長を促進するため、その内部に収められているガスおよび粒子の再循環を可能 としている。 噴気口４ｂは屈曲され、ハウジング９の壁部を貫通して噴気口を取り付けるこ とが可能となっており、また、噴気口４ｂによって形成されるプルーム５ｂの方 向は、出口領域（部材１１）に向いている。 入口室３内で生成されたフッ化ウラニルＵＯ₂Ｆ₂は、入口７からキルン２へ入 る水蒸気および（または）水素の逆方向流によって酸化ウランに変換され酸化ウ ランは出口室８から排出される。 入口室３上方のハウジング９内にフィルタ（図示せず）がキ ルン２の上端から排出される排ガスによって室３中に戻されるフッ化ウランを収 集するために設けられており、収集されたフッ化ウランは逆流設備によって移動 させられ、フッ化ウランの粒子のプルーム５ａおよび５ｂを通って、入口室３の 底部へ落下する。その底部で、フッ化ウランは入口室３に堆積したフッ化ウラン を部材１１を通してキルン２の上端（入口）へ移動させるために設けられている 手段によって拾い上げられる。この手段は第１図では省かれているが、第２図に は示されている。このような手段は入口室３内に配置された、入口室３内で形成 されたＵＯ₂Ｆ₂生成物粒子をキルン２へ移送する手段の一部を形成している回転 可能なスクロール部材１０を備えている。スクロール部材１０はハウジング９と ともに、ＵＯ₂Ｆ₂生成物形成ストリームの再循環のプロセスをすべて同一回転方 向に補助するので、入口室２内で形成されたＵＯ₂Ｆ₂粒子はプルーム５ａおよび ５ｂを通過し、またこれらの周囲を通って、生成物の粒子をＵＯ₂への変換のた めにキルン２へ放出する前に、生成物のＵＯ₂Ｆ₂粒子の正常なシーディングおよ び成長を行うのを容易とする。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 セメラス，ジヨン・テリー イギリス国、ピー・アール・４・０・エツ クス・ジエイ、プレストン、サルウイツ ク、スピリングフイールズ・ワークス、ブ リテイツシユ・ニユクリアー・フユール ズ・ピー・エル・シー（番地なし)

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．フッ化ウランとオキシダントガスを反応容器に一緒に射出し、プルームを形 成することによって六フッ化ウランを酸化する方法において、複数の前記プルー ムが同一の容器内で形成され、プルームが相互に前記容器内での循環生成物形成 ストリームに寄与することを特徴とする六フッ化ウランの酸化方法。 ２．生成物がまず樹枝状粒子として形成され、次いで反応容器内で再循環される 粒状固形物であり、プルームが粒子のシーディングおよび成長に寄与する請求の 範囲第１項に記載の方法。 ３．プルームを形成して再循環プロセスを補助する回転機構が反応容器内で用い られている請求の範囲第２項に記載の方法。 ４．反応容器が再循環を容易とする大容積の領域をもたらすエンクロージャを含 んでいる請求の範囲第１項から第３項のいずれか一項に記載の方法。 ５．前記プルームの少なくとも１つが前記エンクロージャ内に確立される請求の 範囲第４項に記載の方法。 ６．少なくとも１つのプルームが複数入口噴気口の複数の同軸ガス入口を組み合 わせることによって形成されている請求の範 囲第１項から第５項のいずれか一項に記載の方法。 ７．少なくとも１つのプルームが複数入口噴気口で左右または上下にならべられ ている複数のガス入口を組み合わせることによって形成されている請求の範囲第 １項から第５項のいずれか一項に記載の方法。 ８．反応対象ガスが六フッ化ウランおよび水蒸気からなっており、これらが反応 しあってフッ化ウラニルＵＯ₂Ｆ₂の粒子を形成する請求の範囲第１項から第７項 のいずれか一項に記載の方法。 ９．ＵＯ₂Ｆ₂が回転キルンへ放出され、キルン内でさらにＵＯ₂に酸化される請 求の範囲第８項に記載の方法。