JPH09245808A - 固体電解質型燃料電池用セパレータ - Google Patents
固体電解質型燃料電池用セパレータInfo
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- JPH09245808A JPH09245808A JP8047038A JP4703896A JPH09245808A JP H09245808 A JPH09245808 A JP H09245808A JP 8047038 A JP8047038 A JP 8047038A JP 4703896 A JP4703896 A JP 4703896A JP H09245808 A JPH09245808 A JP H09245808A
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- sintered body
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 強度、緻密性にすぐれ、かつ耐酸化性に優れ
た固体電解質型燃料電池用セパレータを提供する。 【解決手段】 本発明セパレータはセラミックス粒子を
金属焼結体中に分散保持させる構造としたので、Ｌａ
（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）からなるセラ
ミックス単体に比べ機械的強度が大きく、積層時の破損
の心配がない。また、十分緻密な焼結体となるので、Ｌ
ａ（Ｍ）ＣｒＯ3でみられるガスのリークを防ぐことが
できる。また、セラミックス粒子を分散することによ
り、金属単体の場合に比べ高温耐酸化性が向上し、酸化
物によりガス流路を閉塞させる不具合を防止できる。さ
らに、線膨張率を空気極、燃料極と近似させることがで
きるので、熱膨張差による剥離の問題も防止できる。
た固体電解質型燃料電池用セパレータを提供する。 【解決手段】 本発明セパレータはセラミックス粒子を
金属焼結体中に分散保持させる構造としたので、Ｌａ
（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）からなるセラ
ミックス単体に比べ機械的強度が大きく、積層時の破損
の心配がない。また、十分緻密な焼結体となるので、Ｌ
ａ（Ｍ）ＣｒＯ3でみられるガスのリークを防ぐことが
できる。また、セラミックス粒子を分散することによ
り、金属単体の場合に比べ高温耐酸化性が向上し、酸化
物によりガス流路を閉塞させる不具合を防止できる。さ
らに、線膨張率を空気極、燃料極と近似させることがで
きるので、熱膨張差による剥離の問題も防止できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は固体電解質型燃料電
池用セパレータに関するものである。
池用セパレータに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃料が有する化学エネルギーを電気エネ
ルギーに変換する燃料電池が、省資源、環境保護の観点
から注目されている。特に固体電解質型燃料電池は、 作動温度が約１０００℃と高いため、燃料電池の反応
を促進させるための触媒を必要としない。このため、溶
融炭酸塩型燃料電池と同様に、原燃料として天然ガスの
他に一酸化炭素を含む石炭ガスも利用可能である。 電解質がリン酸、溶融炭酸塩と液体であるリン酸型燃
料電池、溶融炭酸型燃料電池の場合、電解質が微量では
あるものの減少するのに対し、電解質が減少したり電極
が腐食したりするおそれがなく、高耐久性である。とい
った特徴を有している。
ルギーに変換する燃料電池が、省資源、環境保護の観点
から注目されている。特に固体電解質型燃料電池は、 作動温度が約１０００℃と高いため、燃料電池の反応
を促進させるための触媒を必要としない。このため、溶
融炭酸塩型燃料電池と同様に、原燃料として天然ガスの
他に一酸化炭素を含む石炭ガスも利用可能である。 電解質がリン酸、溶融炭酸塩と液体であるリン酸型燃
料電池、溶融炭酸型燃料電池の場合、電解質が微量では
あるものの減少するのに対し、電解質が減少したり電極
が腐食したりするおそれがなく、高耐久性である。とい
った特徴を有している。
【０００３】固体電解質型燃料電池は構造的には平板型
と円筒型の２種類ある。このうち平板型固体電解質型燃
料電池は、図２に示すように固体電解質板１を燃料極２
と空気極３が挟むように積層された平板状単電池とセパ
レータ４とを交互に積層して複層の積層セル構造を有す
る。現在、固体電解質には部分安定化ジルコニア（ＰＳ
Ｚ）が用いられている。燃料極には、電子伝導性がよ
く、電解質を構成する部分安定化ジルコニアと熱膨張の
差が小さいＮｉとジルコニアの混合物等が用いられてい
る、また、空気極には、電子伝導性、高温安定性の観点
から、ランタンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓ
ｒ）ＭｎＯ3）、ランタンストロンチウムコバルタイト
（Ｌａ（Ｓｒ）ＣｏＯ3）等が用いられている。
と円筒型の２種類ある。このうち平板型固体電解質型燃
料電池は、図２に示すように固体電解質板１を燃料極２
と空気極３が挟むように積層された平板状単電池とセパ
レータ４とを交互に積層して複層の積層セル構造を有す
る。現在、固体電解質には部分安定化ジルコニア（ＰＳ
Ｚ）が用いられている。燃料極には、電子伝導性がよ
く、電解質を構成する部分安定化ジルコニアと熱膨張の
差が小さいＮｉとジルコニアの混合物等が用いられてい
る、また、空気極には、電子伝導性、高温安定性の観点
から、ランタンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓ
ｒ）ＭｎＯ3）、ランタンストロンチウムコバルタイト
（Ｌａ（Ｓｒ）ＣｏＯ3）等が用いられている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明が対象とするセ
パレータについては、従来、ペレブスカイト型の導電性
酸化物であるＬａ（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍ
ｇ）セラミックスが検討されているが、緻密に焼結する
ことが困難であり、燃料電池の反応時に生じるＨ2，Ｏ2
といったガスが焼結体を通じリークするという問題があ
る。また、セラミックスであるため、強度不足が否め
ず、燃料極、空気極との積層時に破損することがあっ
た。また、セパレータ材料としてＦｅ基合金またはＮｉ
基合金も検討されているが、１０００℃という極めて過
酷な高温・酸化環境での耐酸化性の確保という点ではセ
ラミックスに劣る。耐酸化性に劣ると、空気極、燃料極
とセパレータとの間に形成されたガス流路を酸化物が塞
いでしまい、ガスの流れを低下させるという不具合が生
じる。また、セラミックス材料で形成された空気極、燃
料極との熱膨張の差により、積層後に剥離を生じやすい
という問題もあった。
パレータについては、従来、ペレブスカイト型の導電性
酸化物であるＬａ（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍ
ｇ）セラミックスが検討されているが、緻密に焼結する
ことが困難であり、燃料電池の反応時に生じるＨ2，Ｏ2
といったガスが焼結体を通じリークするという問題があ
る。また、セラミックスであるため、強度不足が否め
ず、燃料極、空気極との積層時に破損することがあっ
た。また、セパレータ材料としてＦｅ基合金またはＮｉ
基合金も検討されているが、１０００℃という極めて過
酷な高温・酸化環境での耐酸化性の確保という点ではセ
ラミックスに劣る。耐酸化性に劣ると、空気極、燃料極
とセパレータとの間に形成されたガス流路を酸化物が塞
いでしまい、ガスの流れを低下させるという不具合が生
じる。また、セラミックス材料で形成された空気極、燃
料極との熱膨張の差により、積層後に剥離を生じやすい
という問題もあった。
【０００５】本発明は、強度、緻密性にすぐれ、かつ耐
酸化性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータの提
供を課題とする。さらに本発明は、空気極、燃料極との
剥離を防止できる固体電解質型燃料電池用セパレータの
提供を課題とする。
酸化性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータの提
供を課題とする。さらに本発明は、空気極、燃料極との
剥離を防止できる固体電解質型燃料電池用セパレータの
提供を課題とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、セラミックス
粒子を金属焼結体中に分散保持させた固体電解質型燃料
電池用セパレータとすることにより、前記課題を解決す
るものである。本発明セパレータはセラミックス粒子を
金属焼結体中に分散保持させる構造としたので、従来の
Ｌａ（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）からなる
セラミックス単体に比べ機械的強度が大きく、積層時の
破損の心配がない。また、十分緻密な焼結体となるの
で、Ｌａ（Ｍ）ＣｒＯ3でみられるガスのリークを防ぐ
ことができる。また、セラミックス粒子を分散すること
により、金属単体の場合に比べ高温耐酸化性が向上し、
酸化物によりガス流路を閉塞させる不具合を防止でき
る。さらに、線膨張率を空気極、燃料極と近似させるこ
とができるので、熱膨張差による剥離の問題も防止でき
る。
粒子を金属焼結体中に分散保持させた固体電解質型燃料
電池用セパレータとすることにより、前記課題を解決す
るものである。本発明セパレータはセラミックス粒子を
金属焼結体中に分散保持させる構造としたので、従来の
Ｌａ（Ｍ）ＣｒＯ3（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）からなる
セラミックス単体に比べ機械的強度が大きく、積層時の
破損の心配がない。また、十分緻密な焼結体となるの
で、Ｌａ（Ｍ）ＣｒＯ3でみられるガスのリークを防ぐ
ことができる。また、セラミックス粒子を分散すること
により、金属単体の場合に比べ高温耐酸化性が向上し、
酸化物によりガス流路を閉塞させる不具合を防止でき
る。さらに、線膨張率を空気極、燃料極と近似させるこ
とができるので、熱膨張差による剥離の問題も防止でき
る。
【０００７】本発明においてセラミックス粒子として
は、Ａｌ2Ｏ3系セラミックス、Ｓｉ3Ｎ4系セラミックス
のいずれかを用いることができる。セラミックス粒子と
しては平均粒径１〜４００μｍのものを用いるのが望ま
しい。１μm未満ではセラミックス粒子の凝集が進み金
属焼結体中に均一に分散保持させ難く、また４００μm
を越えるとセラミックス粒子の充填率が下がるため、焼
結体に気孔が生じガスがリークしやすくなる。特に１０
〜１５０μｍの範囲が望ましい。また、セラミックス粒
子の分散量としては、体積％で５〜８０％の範囲で選択
するのが望ましい。５％未満では耐酸化性の向上、熱膨
張率の調整に不十分であり、また８０％を越えると強度
が不足するためである。望ましいセラミックス粒子の分
散量は４０〜７０体積％、さらに望ましい量は５０〜７
０体積％である。本発明ではセラミックス粒子を例えば
ＴｉＮを含むＳｉ3Ｎ4系セラミックスのような導電性セ
ラミックとすることができる。そうすることにより、焼
結体全体として優れた電気伝導性が付与され、放電加工
も可能となる。
は、Ａｌ2Ｏ3系セラミックス、Ｓｉ3Ｎ4系セラミックス
のいずれかを用いることができる。セラミックス粒子と
しては平均粒径１〜４００μｍのものを用いるのが望ま
しい。１μm未満ではセラミックス粒子の凝集が進み金
属焼結体中に均一に分散保持させ難く、また４００μm
を越えるとセラミックス粒子の充填率が下がるため、焼
結体に気孔が生じガスがリークしやすくなる。特に１０
〜１５０μｍの範囲が望ましい。また、セラミックス粒
子の分散量としては、体積％で５〜８０％の範囲で選択
するのが望ましい。５％未満では耐酸化性の向上、熱膨
張率の調整に不十分であり、また８０％を越えると強度
が不足するためである。望ましいセラミックス粒子の分
散量は４０〜７０体積％、さらに望ましい量は５０〜７
０体積％である。本発明ではセラミックス粒子を例えば
ＴｉＮを含むＳｉ3Ｎ4系セラミックスのような導電性セ
ラミックとすることができる。そうすることにより、焼
結体全体として優れた電気伝導性が付与され、放電加工
も可能となる。
【０００８】本発明の固体電解質型燃料電池用セパレー
タによれば、１０００℃における線膨張係数が８〜１３
×１０-6／Ｋ、曲げ強度が３９０ＭＰａ以上、大気中１
１００℃×５００Ｈｒ保持後の酸化増量が１０ｍｇ／ｃ
ｍ2以下という従来にはない優れた特性が得られる。な
お、線膨張係数が上記範囲を外れると空気極、燃料極と
の熱膨張差が大きく、剥離が生ずるおそれがある。ま
た、曲げ強度が３９０ＭＰａ未満では積層時の割れが心
配され、さらに大気中１１００℃×５００Ｈｒ保持後の
酸化増量が１０ｍｇ／ｃｍ2を越えると、酸化物による
ガス流路閉塞の問題が無視できなくなる。
タによれば、１０００℃における線膨張係数が８〜１３
×１０-6／Ｋ、曲げ強度が３９０ＭＰａ以上、大気中１
１００℃×５００Ｈｒ保持後の酸化増量が１０ｍｇ／ｃ
ｍ2以下という従来にはない優れた特性が得られる。な
お、線膨張係数が上記範囲を外れると空気極、燃料極と
の熱膨張差が大きく、剥離が生ずるおそれがある。ま
た、曲げ強度が３９０ＭＰａ未満では積層時の割れが心
配され、さらに大気中１１００℃×５００Ｈｒ保持後の
酸化増量が１０ｍｇ／ｃｍ2を越えると、酸化物による
ガス流路閉塞の問題が無視できなくなる。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下本発明を実施例に基づき説明
する。セラミックス粒子として、Ａｌ2Ｏ3粒子、窒化珪
素（Ｓｉ3Ｎ4）系セラミックス粒子、導電性セラミック
ス粒子（導電性物質としてＴｉＮを含有するＳｉ3Ｎ4系
セラミックス）を準備した。これら粒子は、ふるいに通
して２５０μｍ以下（平均粒径８０〜１５０μｍ）に粒
径を調整した。
する。セラミックス粒子として、Ａｌ2Ｏ3粒子、窒化珪
素（Ｓｉ3Ｎ4）系セラミックス粒子、導電性セラミック
ス粒子（導電性物質としてＴｉＮを含有するＳｉ3Ｎ4系
セラミックス）を準備した。これら粒子は、ふるいに通
して２５０μｍ以下（平均粒径８０〜１５０μｍ）に粒
径を調整した。
【００１０】一方、基地となる金属粒子として平均粒径
５〜１０μｍのＦｅ−１９重量％Ｃｒ−４重量％Ａｌ合
金、Ｎｉ−２０重量％Ｃｒ合金の２種類の粒子を準備し
た。この粒子と前述のセラミックス粒子とを、表１に示
すようにセラミックス粒子４０〜７０体積％、金属粒子
６０〜３０体積％の比率で混合した。得られた混合粒子
を軟鋼製の円筒状容器に充填し、真空脱気した後、１２
４０℃、１４０ＭＰａ、４Ｈｒの条件で熱間静水圧プレ
ス（ＨＩＰ）を施した。冷却後、各試料を切断して断面
を光学顕微鏡で観察したところ、セラミックス粒子と金
属との界面には隙間がなく、緻密な焼結体が得られた。
表１のＮｏ.１のミクロ組織写真を図１に示しおく。ま
た、この試料を用いて線膨張係数、３点曲げ強度、酸化
増量を測定した。結果を表２に示す。
５〜１０μｍのＦｅ−１９重量％Ｃｒ−４重量％Ａｌ合
金、Ｎｉ−２０重量％Ｃｒ合金の２種類の粒子を準備し
た。この粒子と前述のセラミックス粒子とを、表１に示
すようにセラミックス粒子４０〜７０体積％、金属粒子
６０〜３０体積％の比率で混合した。得られた混合粒子
を軟鋼製の円筒状容器に充填し、真空脱気した後、１２
４０℃、１４０ＭＰａ、４Ｈｒの条件で熱間静水圧プレ
ス（ＨＩＰ）を施した。冷却後、各試料を切断して断面
を光学顕微鏡で観察したところ、セラミックス粒子と金
属との界面には隙間がなく、緻密な焼結体が得られた。
表１のＮｏ.１のミクロ組織写真を図１に示しおく。ま
た、この試料を用いて線膨張係数、３点曲げ強度、酸化
増量を測定した。結果を表２に示す。
【００１１】表２に示すように本発明にかかる材料は、
線膨張係数が燃料極を構成する部分安定化ジルコニアの
１０.５×１０-6／Ｋ、空気極を構成するランタンスト
ロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3）の
８．９×１０-6／Ｋと同等であり、積層後の面剥離の心
配はない。また、曲げ強度はいずれも４５０ＭＰａ以上
であり、積層時の割れの心配はない。さらに、酸化増量
は４．８ｍｇ／cm2（ａｔ １１００℃×５００Ｈｒ）
以下であり、酸化物によるガス流路の閉塞の問題、絶縁
の問題は解消される。導電性セラミックスを分散させた
Ｎｏ.７，８の材料はそれぞれ１．０×１０-3、１．５
×１０-3（Ω・ｃｍ）の電気抵抗率を示し、放電加工に
も十分対応できることが判明した。以上に対し、従来材
であるＮｏ.９のＬａＳｒＣｒＯ3は強度が低く、また光
学顕微鏡観察により組織中に多数の気孔が見いだされ気
密性に劣ることが確認された。また、従来材であるＮ
ｏ.１０のＮｉ基合金は、酸化増量が１５．５ｍｇ／cm2
と大きいためガス流路閉塞の心配があること、また線膨
張係数が１７．１×１０-6／Ｋであり部分安定化ジルコ
ニア、ランタンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓ
ｒ）ＭｎＯ3）と差があるため剥離のおそれがあること
がわかる。
線膨張係数が燃料極を構成する部分安定化ジルコニアの
１０.５×１０-6／Ｋ、空気極を構成するランタンスト
ロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3）の
８．９×１０-6／Ｋと同等であり、積層後の面剥離の心
配はない。また、曲げ強度はいずれも４５０ＭＰａ以上
であり、積層時の割れの心配はない。さらに、酸化増量
は４．８ｍｇ／cm2（ａｔ １１００℃×５００Ｈｒ）
以下であり、酸化物によるガス流路の閉塞の問題、絶縁
の問題は解消される。導電性セラミックスを分散させた
Ｎｏ.７，８の材料はそれぞれ１．０×１０-3、１．５
×１０-3（Ω・ｃｍ）の電気抵抗率を示し、放電加工に
も十分対応できることが判明した。以上に対し、従来材
であるＮｏ.９のＬａＳｒＣｒＯ3は強度が低く、また光
学顕微鏡観察により組織中に多数の気孔が見いだされ気
密性に劣ることが確認された。また、従来材であるＮ
ｏ.１０のＮｉ基合金は、酸化増量が１５．５ｍｇ／cm2
と大きいためガス流路閉塞の心配があること、また線膨
張係数が１７．１×１０-6／Ｋであり部分安定化ジルコ
ニア、ランタンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ（Ｓ
ｒ）ＭｎＯ3）と差があるため剥離のおそれがあること
がわかる。
【００１２】
【表１】
【００１３】
【表２】
【００１４】
【発明の効果】以上説明のように、本発明によれば、強
度、緻密性にすぐれ、かつ耐酸化性に優れた固体電解質
型燃料電池用セパレータが提供される。また、空気極、
燃料極との剥離も防止できる。
度、緻密性にすぐれ、かつ耐酸化性に優れた固体電解質
型燃料電池用セパレータが提供される。また、空気極、
燃料極との剥離も防止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明セパレータの金属ミクロ組織写真である
（１００倍）。
（１００倍）。
【図２】本発明セパレータを用いた平板型固体電解質型
燃料電池の構造図である。
燃料電池の構造図である。
Claims (6)
- 【請求項１】 セラミックス粒子が金属焼結体中に分散
保持されたことを特徴とする固体電解質型燃料電池用セ
パレータ。 - 【請求項２】 セラミックス粒子が、Ａｌ2Ｏ3系セラミ
ックス、Ｓｉ3Ｎ4系セラミックスのいずれかであり、体
積％で５〜８０％分散保持されている請求項１に記載の
固体電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項３】 セラミックス粒子が導電性セラミックス
である請求項１または請求項２に記載の固体電解質型燃
料電池用セパレータ。 - 【請求項４】 金属焼結体を形成する金属粒子が、Ｆｅ
基あるいはＮｉ基合金であることを特徴とする請求項１
〜３の何れか一に記載の固体電解質型燃料電池用セパレ
ータ。 - 【請求項５】 １０００℃における線膨張係数が８〜１
３×１０-6／Ｋ、曲げ強度が３９０ＭＰａ以上、大気中
１１００℃×５００Ｈｒ保持後の酸化増量が１０ｍｇ／
ｃｍ2以下である請求項１〜４のいずれかに記載の固体
電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項６】 セラミックス粒子の平均粒径が１〜４０
０μｍである請求項１〜３の何れか一に記載の固体電解
質型燃料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8047038A JPH09245808A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8047038A JPH09245808A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09245808A true JPH09245808A (ja) | 1997-09-19 |
Family
ID=12764004
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8047038A Pending JPH09245808A (ja) | 1996-03-05 | 1996-03-05 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09245808A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999019927A1 (en) * | 1997-10-14 | 1999-04-22 | Nisshin Steel Co., Ltd. | Separator for low temperature type fuel cell and method of production thereof |
| WO2005029618A2 (en) * | 2003-09-17 | 2005-03-31 | Tiax Llc | Electrochemical devices and components thereof |
| CN1301559C (zh) * | 2002-12-04 | 2007-02-21 | 丰田自动车株式会社 | 燃料电池隔离器及其制造方法 |
-
1996
- 1996-03-05 JP JP8047038A patent/JPH09245808A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999019927A1 (en) * | 1997-10-14 | 1999-04-22 | Nisshin Steel Co., Ltd. | Separator for low temperature type fuel cell and method of production thereof |
| US6440598B1 (en) | 1997-10-14 | 2002-08-27 | Nisshin Steel Co., Ltd. | Separator for low temperature type fuel cell and method of production thereof |
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