JPH09117657A - 触媒反応方法およびそれに使用する触媒反応装置 - Google Patents

触媒反応方法およびそれに使用する触媒反応装置

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JPH09117657A
JPH09117657A JP30063595A JP30063595A JPH09117657A JP H09117657 A JPH09117657 A JP H09117657A JP 30063595 A JP30063595 A JP 30063595A JP 30063595 A JP30063595 A JP 30063595A JP H09117657 A JPH09117657 A JP H09117657A
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catalytic reaction
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Tomio Niimi
富男 新美
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Kankyo Kagaku Kogyo KK
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 触媒反応の高速化を可能にし、又触媒反応装
置の小型化を図ると共、機械加工、組み立てを簡単に
し、且つ組み立て時のシール不良を防止する。 【解決手段】 触媒物質で形成、又は触媒物質である固
体触媒を表面に担持または固定させて形成される複数の
触媒エレメントによって触媒反応装置2を構成し、触媒
反応装置2内を反応流体を気液二相成分と成して通過さ
せ、触媒反応装置内での反応流体の分散総数を高くし、
且つ流動状態を複雑にして触媒との接触効率を向上させ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は化学工業における各
触媒反応を効率的に行わせる様にした触媒反応方法およ
びそれに使用する触媒反応装置に関するものである。
【0002】
【従来の技術】先ず、触媒反応における空気あるいは酸
素を用いて有機化合物からアルコール、アルデヒド、酸
等の中間酸化物を得る酸化反応や、不飽和炭化水素の水
素添加、官能基の水素還元は気相法と液相法の2種に大
別される。
【0003】そして、現在、工業的にはすべて液相法が
採用されており、この液相法の場合にも触媒が液相に溶
解した状態で存在する気液触媒反応である2相系や、固
体触媒を用いた気液固触媒反応である3相系があり、こ
の3相系の反応は次の過程を経て進むと考えられてい
る。
【0004】気体(O2 またはH2 )の液相反応物を
含む液相への溶解 溶解した気体および液相反応物の両方あるいは少なく
とも一方の触媒表面への吸着 触媒表面上での反応 反応生成物の触媒からの脱離 生成物の触媒から液相への拡散 尚、2相系では上記の吸着過程はなく、上記の反応
も液相中で行われる。
【0005】この様に、2相系、3相系の諸反応過程の
うちで、反応速度を支配する律速段階は上記の気体溶
解の過程である。
【0006】そして、上記の手段として機械的な攪拌
手段を用いない気泡塔形式の装置としては、図25に示
す様に、液相を回分式および連続式、気相を連続式と成
した粒子流動型反応装置aが知られ、この粒子流動型反
応装置aは液相(固体触媒粒子が混在しているのも含
む)を有する気泡塔bの底部に設けたガス分散器cから
送給される気泡のエアリフト作用によって液相、固体触
媒粒子を気泡塔b内で循環流動させるものである。
【0007】しかし、循環流動させるために、気泡径を
2ミリ〜10ミリ程度と成していることにより、上記の
気体溶解の過程が非効率と成って反応速度の高速化が望
めないのが現状である。
【0008】又、他の触媒反応装置dとしては、図26
に示す様に流体管路e中に、格子状またはハニカム状の
貫通孔fが形成された単位触媒体gを、前記貫通孔fが
連通状態で反応流体の流れ方向に多数設けたものが知ら
れている。
【0009】ところが、上記触媒反応装置d内を流れる
反応流体は、貫通孔f内を直線的に通過するものに過ぎ
ず、このため貫通孔f内で整流されてしまい混合が不十
分と成ったり、又反応流体は、その表層側が貫通孔fの
内壁と接触するのみで、中心側が接触しないため、触媒
表面との接触効率が低下し、このため流動接触経路を長
くとらなければならず、必然的に装置自体が大型化する
欠点を有している。
【0010】又、触媒反応の多くは反応に伴って熱を発
生するも、上記の様に混合が不十分と成ることや、貫通
孔f内で流れる反応流体の中心側が触媒表面と接触しな
いことによって流体管路e中の温度分布が不均一と成っ
てしまい、このため触媒の活性に大きな影響を与え、結
果的に目的とする生成物の収率が低下する欠点を有して
いた。
【0011】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、気液界面積
を大きくしたり、反応流体の短絡的な流れを無くし、さ
らに反応流体の内外全体を触媒物質と接触させ、且つ流
動する過程において反応流体中の温度分布を均一にして
総合的な触媒反応速度の高速化を可能にし、又流路長を
長くして触媒反応装置の小型化を図ると共に、触媒反応
装置の組立を極めて簡単と成し、さらに機械加工を簡単
となし、且つ組立て時のシール不良を防止する触媒反応
方法およびそれに使用する触媒反応装置を提供せんとす
るものである。
【0012】
【課題を解決するための手段】本発明は上記従来技術に
基づく気体溶解の非効率、混合が不十分、触媒表面との
接触効率の低さ、さらに温度分布の不均一等の課題に鑑
み、触媒反応装置内での反応流体の分散総数を高くし、
且つ流動状態を複雑にして触媒との接触効率を向上さ
せ、触媒反応の高速化を基本的に図ることを要旨とする
触媒反応方法およびそれに使用する触媒反応装置を提供
して上記欠点を解消せんとしたものである。
【0013】触媒反応方法としては、反応流体を気液二
相成分と成して触媒反応装置内を通過させる際に、粒状
の固体触媒を反応流体中に混濁させたり、又反応流体を
気液二相成分と成して触媒反応装置内を通過させて触媒
反応させるものである。
【0014】この、触媒反応方法に使用する触媒反応装
置としては、両端に入口、出口を有した円筒状のケーシ
ングと、複数の混合エレメントから構成したり、又触媒
物質で形成、又は触媒物質である固体触媒を表面に担持
または固定させて形成される複数の触媒エレメントで構
成している。
【0015】混合エレメント又は触媒エレメントは、互
いに対向する前面に、前面に対して側壁を直角と成した
前方開放の筒状の小室を多数配列した大小2枚の円板を
一組みとして、これを同心的に重合させ、前記大径な円
板はケーシングの内周面に密接する外径にて形成される
と共に、中央に流通孔が穿設され、又小径な円板の外径
はケーシングの内周面から離間してその内周面との間に
流通路が形成される大きさと成し、大径な円板の小室
と、小径な円板の小室とは互いの小室が対向する他の複
数の小室に連通する様に位置を違えて配列させ、これら
混合エレメントは互いに同径の円板が隣接するように重
ね合わせてケーシング内に配列すると共に、ケーシング
の入口および出口と流通孔が連通する様に両側には大径
な円板を配置して構成している。
【0016】又、他の触媒反応装置としては、円筒状の
ケーシングの両端に入口および出口を形成した蓋体を着
脱自在と成し、弾性体によりケーシングの内周面に挿入
される外径にて筒体を形成し、この筒体の両端より内方
側へ鍔片を一体成形してリング状の環装シール体を形成
し、この環装シール体における筒体の内周面に密接する
外径にて大径な円板を形成し、小径な円板の外径は筒体
の内周面から離間してこの内周面との間に流通路を形成
する様な大きさと成し、この環装シール体内の両側に大
径な円板を配設し、その間に互いの小室が対向する他の
複数の小室に連通する様に位置を違える様に、2枚の小
径な円板を配列させて触媒集合エレメントと成し、この
触媒集合エレメントをケーシング内に配列し、触媒集合
エレメント両端間の寸法をケーシングの両端間の寸法よ
り大きく設定して触媒反応装置と成している。
【0017】又、他の触媒反応装置としては、円筒状の
ケーシングの両端に入口および出口を形成した蓋体を着
脱自在と成すと共に、蓋体にケーシング内に挿入される
円柱突部を設け、円柱突部先端の周縁側に半割り溝状と
成したシール座面を形成し、又大径な円板の外径をケー
シングの内周面に密接しない大きさに形成すると共に、
小室が形成されていない背面の周縁側に半割り溝状と成
したシール座面を形成し、互いの小室が対向する他の複
数の小室に連通する様に位置を違える様に、2枚の大小
の円板を連結して混合エレメント又は触媒エレメントと
成し、これら混合エレメント又は触媒エレメントは互い
に同径の円板が隣接するように重ね合わせてケーシング
内に配列し、隣接するシール座面によって画成されるシ
ール溝内にシール部材を設けて触媒反応装置と成してい
る。
【0018】又、前記触媒反応装置において、シール溝
における底部であるシール座面をテーパ面状と成してい
る。
【0019】
【発明の実施の形態】以下本発明の発明の実施の形態を
図面に基づいて説明すると、先ず、本発明に係る触媒反
応方法に用いる各種の触媒反応システム1、1a…として
は、攪拌羽根である機械的な攪拌手段を用いずに、反応
流体の流動状態を複雑にすると共に、気体を細分化する
触媒反応装置2を用いるものである。
【0020】先ず、第一の触媒反応システム1として
は、酸素又は空気を用いる酸化反応や、水素を用いる水
素化反応等を気液固系の触媒反応で行うものであって、
かかる触媒反応システム1を構成する場合には、図1に
示す様に入口側2aを下方に、出口側2bを上方にして触媒
反応装置2を配設し、触媒反応装置2の入口側2aに、立
設させた入口接続管3の一端を接続すると共に、触媒反
応装置2の出口側2bに垂設させた出口接続管4の一端を
接続している。
【0021】又、入口接続管3の他端と、出口接続管4
の他端間に気体接続管5を接続すると共に、気体接続管
5の途中路に、H2 、O2 又は空気等の気体を送給する
気体用ポンプ6を介装し、且つ気体用ポンプ6の出口側
6aにおける気体接続管5の送り管路5aの途中路に、気体
の送給源である気体送給源 (図示せず) に一端が接続さ
れた気体送給管7の他端を接続し、触媒反応装置2内に
気体を送給する気体送給経路8を、気体接続管5、気体
用ポンプ6、気体送給管7によって構成している。
【0022】尚、気体送給源に接続された気体送給管7
は上記実施例に限定されず、気体用ポンプ6の入口側6b
における気体接続管5の戻り管路5bの途中路に接続する
ことも可能である。
【0023】又、出口接続管4の途中路と、気体送給経
路8における気体接続管5の送り管路5aの途中路、若し
くは入口接続管3の途中路との間に液体接続管9を接続
すると共に、液体接続管9の途中路に原料である液体を
送給する液体用ポンプ10を介装している。
【0024】又、液体接続管9における液体用ポンプ10
の入口側10a に接続される戻り管路9aの途中路に、一つ
の入口と二つの出口を有する流路切替バルブ11を介装
し、該流路切替バルブ11の第一の出口11a を液体用ポン
プ10の入口側10a に接続される戻り管路9aに接続すると
共に、流路切替バルブ11の第二の出口11b を、一部未反
応原料を含んだ生成物を次工程である生成物の分離工程
へ送るための生成物送給管12に接続している。
【0025】又、液体接続管9における液体用ポンプ10
の出口側10b に接続される送り管路9bの途中に原料を適
宜供給する供給源である原料送給源 (図示せず) に接続
された原料送給管13を接続している。
【0026】尚、原料送給管13の接続個所は、上記実施
例に限定されず、例えば入口接続管3、又は気体接続管
5の戻り管路5bに接続しても良い。
【0027】そして、触媒反応装置2内に原料を供給し
たり、又生成物を取り出しする液体送給経路14を、液体
接続管9、液体用ポンプ10、流路切替バルブ11、生成物
送給管12、原料送給管13によって構成している。
【0028】触媒反応装置2は入口20および出口21を有
する円筒状のケーシング22内に所望する個数の混合エレ
メント23を内装している。
【0029】ケーシング22は、円筒状のケーシング本体
24の両端の開口部に夫々外周方向に突出するフランジ2
5、25a が形成され、フランジ25、25a 端面にケーシン
グ本体24の内径より小径な入口20および出口21を中央に
形成した板状の蓋体26、26a を着脱自在に装着してい
る。
【0030】ケーシング22の中空内部における軸心方向
に配列する混合エレメント23は、図3、4、5に示す様
に、互いに対向する円板本体27の前面に、この前面に対
して側壁28を直角と成した前方開放の平面視が多角形状
である有底筒状の小室29、29a …を多数整列させて配列
した大小2枚の円板30、31を一組みとし、これを同心的
に重合させている。
【0031】又、前記大径な円板30はケーシング22の内
周面に密接させて水密と成る外径にて形成されると共
に、中央に流通孔32が穿設され、一方、小径な円板31の
外径はケーシング22の内周面から離間して該内周面との
間に流通路33が形成される大きさと成している。
【0032】又、図5に示す様に大径な円板30の小室2
9、29a …と、小径な円板31の小室29、29a …とは互い
の小室29、29a …が対向する他の小室29、29a …に連通
する様に位置を違えて配列させている。
【0033】そして、これら混合エレメント23は互いに
同径の円板が隣接するように重ね合わせてケーシング22
の中空内部に直列的に配設する。
【0034】又、直列状態の混合エレメント23の両側に
は大径な円板30を配置して、大径な円板30の流通孔32と
入口20および出口21を連通させている。
【0035】又、上記実施例では小室29、29a …の平面
視形状を六角と成してハニカム状に多数配列したものを
示したが、かかる形状に何ら限定されず、図6、7、8
に示す様に小室29、29a …の平面視形状を三角、四角、
八角…等と成したり、又円形(図示せず)と成しても良
い。
【0036】又、大小2枚の円板30、31の他の実施例と
しては、図10、11に示す様に任意の小室29、29a …
の底面( 円板本体27の前面) に、この小室29、29a …を
形成する側壁28の上端面の高さより低くした突起34を設
けることにより、流体の流れに乱れを積極的に生じさせ
ることが可能となり、又突起34を円板30、31の中心部に
近づくに従って順次小さくすることにより、円周方向に
配列される小室29、29a …の直径方向における外側と内
側との内容積を均一化し、脈動を防止してスムーズな流
れを確保できる。
【0037】又、混合エレメント23を構成する大径な円
板30および小径な円板31の材質としては、一定の形状を
維持できる強度を有するものであれば良い。
【0038】次に、第二の触媒反応システム1aとして
は、触媒反応システム1の混合エレメント23自身に触媒
作用を持たせるために、セラミックス、金属、金属酸化
物等の触媒物質によって大径な円板30および小径な円板
31の全体を形成して触媒エレメント35と成したり、又一
定の形状を維持できる強度を持つ、任意材質によって大
径な円板30および小径な円板31を形成して触媒担体と成
し、この触媒担体の表面に、金属、金属酸化物等の触媒
物質である固体触媒を担持または固定させて触媒エレメ
ント35と成している。
【0039】尚、触媒エレメント35の上記材質は反応流
体が入口20から出口21まで短絡的に流れない様な材質と
する必要があるので、例えば円板本体27の前面から他の
一面である背面につながる連続した気孔を有しないもの
を用いる。
【0040】又、その他の構成については、第一の触媒
反応システム1と同様のため省略する。
【0041】次に、第三の触媒反応システム1bとして
は、触媒反応システム1、1aの混合エレメント23または
触媒エレメント35を使用するものにして、図12、1
3、14に示す様に、パッキン、ガスケット等に使用さ
れる材質である弾性体(ニトリルゴム、シリコーンゴム
等)によりケーシング22の内周面との間に若干の隙間を
具有させて遊嵌状に挿入される外径にて筒体36を形成
し、この筒体36の両端より内方側へ鍔片37、37a を一体
成形してリング状の環装シール体38と成している。
【0042】又、環装シール体38における筒体36の軸心
方向の長さについては、混合エレメント23または触媒エ
レメント35の大小の円板30、31を4枚同心的に重ねた状
態の軸心方向の長さに概ね一致させている。
【0043】又、環装シール体38における筒体36の内周
面に密接する外径にて大径な円板30を形成し、又小径な
円板31の外径は筒体36の内周面から離間してこの内周面
との間に流通路33を形成する様な大きさと成している。
【0044】そして、大径な円板30を両側に配設し、そ
の間に互いの小室29、29a …が対向する他の小室29、29
a …に連通する様に位置を違えて、小径な円板31を配設
する様にした大小2枚の円板30、31からなる2組の混合
エレメント23または触媒エレメント35を環装シール体38
の中空内部に配列させて触媒集合エレメント39と成して
いる。
【0045】次に、複数の触媒集合エレメント39をケー
シング22の中空内部に直列的に配設し、フランジ25、25
a 端面に蓋体26、26a を当ててボルト等によって固定す
ることにより、蓋体26、26a によって複数の触媒集合エ
レメント39が挟持固定されてケーシング22内に配列され
る。
【0046】ここで、ケーシング22の両端間の寸法L1
に対し、複数配列する触媒集合エレメント39を自由状態
で同心的に、環装シール体38の夫々の鍔片37、37a を接
触させた連続状態における両端間の寸法L2を大きく設
定することにより、各触媒集合エレメント39における環
装シール体38の鍔片37、37a に夫々押圧力が加わるた
め、この押圧力によって各鍔片37、37a が圧縮変形し、
その際の弾性復元力によって小室29、29a …の側壁28の
上端面相互が圧接されて密接状態が良好となると共に、
環装シール体38の鍔片37、37a が大径な円板30の背面に
圧接されて密接状態を良好と成してシール機能を完璧な
ものにしている。
【0047】又、蓋体26、26a による押圧力が不足する
際には弾性体からなる平板リング状のスペーサ(図示せ
ず)を介装することによって押圧力を調整でき、又上記
実施例においては、触媒集合エレメント39が複数の場合
であるが、この触媒集合エレメント39を単体とする場合
には、触媒集合エレメント39の両端間の寸法L2をケー
シング22の両端間の寸法L1より大きくすれば良い。
【0048】又、その他の構成については、第一の触媒
反応システム1と同様のため省略する。
【0049】次に、第四の触媒反応システム1bとして
は、触媒反応システム1の混合エレメント23と触媒反応
システム1aの触媒エレメント35を改良するものにして、
図15〜24に示す様に、大径な円板30の外径をケーシ
ング22の内周面と密着しない大きさ(遊嵌状となる程
度)と成すと共に、小室29、29a …が形成されていない
平坦な円板本体27の背面に、円板本体27の外径より若干
小径と成す底辺径を有する偏平な円錐台状の台座部40を
一体形成することにより、この台座部40の外側である円
板本体27の周縁側を陥没状と成してシール座面41を形成
している。
【0050】このシール座面41は、後述するシール溝55
を画成するために、半割り溝状と成し、且つその一部が
テーパ面状に形成された領域によって形成され、又テー
パ面状の部位としてはシール溝55におけるシール部材56
が押圧接触される座部と成している。
【0051】又、シール座面41の他の実施例としては、
台座部40を偏平な円柱状に形成し、この台座部40の外周
面と、円板本体27の背面における周縁側とによって陥没
状と成した領域にて半割り溝状に形成しても良い。
【0052】又、大径な円板30の中心を貫く流通孔32の
中心に、流通孔32の内面から中心に指向するアーム42の
先端にハブ43を一体形成し、このハブ43の中心に軸孔44
を形成すると共に、流通孔32の周囲の台座部40に所定深
さで凹状に形成した座ぐり部45を形成している。
【0053】次に、小径な円板31の小室29、29a …が形
成される前面の中心には、円柱状のボス46を突設し、こ
のボス46の中心にメネジ孔47を螺刻すると共に、同じ前
面の外側には、大径な円板30における最も外側の任意な
小室29、29a …と嵌合する嵌合ピン48、48a を突設して
いる。
【0054】そして、図22、23に示す様に、前面に
設けた小室29、29a …が対向する他の小室29、29a …に
連通する様に位置を違えて重ね合わせ、その後、止めネ
ジ49を軸孔44に通してメネジ孔47に螺入して大小2枚の
円板30、31を連結して触媒エレメント35a (又は混合エ
レメント23a )と成している。
【0055】又、ケーシング22のフランジ25、25a には
ボルト挿通孔50、50a …を形成し、このケーシング22の
両端に装着する入口20、出口21を夫々形成する蓋体26、
26aには、ケーシング22両端の開口部内に遊嵌状に挿入
される円柱突部51を設け、円柱突部51先端の周縁側には
前記大小2枚の円板30、31と同様なるシール座面41を形
成し、又フランジ25、25a と対向する個所には調整ボル
ト52が螺入する適宜数の貫通ネジ孔53を形成している。
【0056】そして、ケーシング22の開口部から中空内
部に直列的に、止めネジ49で大小2枚の円板30、31を連
結した触媒エレメント35a (又は混合エレメント23a )
を、大径な円板30同士および小径な円板31同士が隣接す
る様に配列し、ケーシング22の両端の開口部内に円柱突
部51を挿入した状態で、蓋体26、26a を適宜数の連結ボ
ルト54、54a によって装着すると、隣接する触媒エレメ
ント35a (又は混合エレメント23a )における大径な円
板30に形成されるシール座面41によって略V字状、略U
字状のシール溝55が画成される。
【0057】かかるシール溝55とケーシング22内周面と
によって所定のつぶし代が得られるリング状のシール部
材56を、シール溝55内に装着する。
【0058】ここで、シール部材56の装着方法として
は、先ず、ケーシング22の一方の開口部に蓋体26を適宜
数の連結ボルト54、54a によって装着し、その後、シー
ル部材56、触媒エレメント35a (又は混合エレメント23
a )の順で多数直列的に配列し、最終的に蓋体26a をケ
ーシング22の一方の開口部に適宜数の連結ボルト54、54
a によって装着すると、隣接するシール座面41によって
画成されるシール溝55内にシール部材56が装着される。
【0059】又、シール部材56としては、Oリング、X
リング、Dリング等があり、又その材質についてもニト
リルゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴ
ム、テフロン等がある。
【0060】又、その他の構成については、第一の触媒
反応システム1と同様のため省略する。
【0061】次に、本発明に係る触媒反応方法について
説明すると、先ず、第一の触媒反応システム1における
触媒反応方法については、反応流体である液体および気
体分と、セラミックス、金属、金属酸化物等の触媒物質
からなる粒状の固体触媒を、気体用ポンプ6を設ける気
体送給経路8および液体用ポンプ10を設ける気体送給管
7を介して混合エレメント23を内装した触媒反応装置2
内を通過させて各種の触媒反応させるのである。
【0062】次に、第二の触媒反応システム1aにおける
触媒反応方法については、反応流体である液体および気
体分を、気体用ポンプ6を設ける気体送給経路8および
液体用ポンプ10を設ける気体送給管7を介して触媒エレ
メント35を内装した触媒反応装置2内を通過させて各種
の触媒反応させるのである。
【0063】次に、第三の触媒反応システム1bおよび第
4の触媒反応システム1cにおける触媒反応方法について
は、前記第一の触媒反応システム1および第二の触媒反
応システム1aと同様に、各種の触媒反応させるのであ
る。
【0064】次に、前記第一〜第四の触媒反応システム
1、1a、1b、1cにおける触媒反応装置2での触媒反応の
メカニズムについては、反応流体である液体および気体
分と、粒状の固体触媒を、触媒反応装置2の入口20から
ケーシング22の内部空間に加圧流入させると、この流体
の流れは、例えば図3に示す矢印のように上流側の混合
エレメント23の流通孔32からその内部に達し、小径な円
板31により直進進路が妨げられて方向を変え、互いに連
通する小室29、29a …を経て中央部から外側に向かって
放射状に直角衝突、分散、合流、蛇行、渦流等の状態が
組み合わさって複雑に流動する。
【0065】この様に、上流側の混合エレメント23を通
過してケーシング22の内周面に到達した流体は、そのケ
ーシング22の内周面と小径な円板31とによって形成され
た流通路33から下流側の混合エレメント23の各小室29、
29a …に入り、上述の様な直角衝突、分散、合流、蛇
行、渦流等の複雑な流れで中央部に集合され、再び流通
孔32から下流側の混合エレメント23に入り、そして、再
度各小室29、29a …を経ながら中央部から外側へ向かっ
て直角衝突、分散、合流、蛇行、渦流等によって複雑
に、順次混合エレメント23の内部を流動し、かかる流動
状態によって反応流体の気体分が微細気泡化されて気泡
および固体触媒が混濁した状態で通過し、出口21より排
出される。
【0066】したがって、触媒反応装置2での気液分散
体単位体積あたりの気液界面積が著しく大きくでき、こ
れによって触媒反応の一過程である「気体(O2 また
はH2 )の液相反応物を含む液相への溶解」、いわゆる
ガス吸収効率が著しく向上されると共に、固体触媒も反
応流体中で複雑に流動することにより反応流体と固体触
媒との接触効率も向上する。
【0067】又、流体は上記の様に、各小室29、29a …
の底面および側壁28への直角衝突、各小室29、29a …か
ら他の複数の小室29、29a …への分散、複数の小室29、
29a…から他の一つの小室29、29a …への合流、蛇行、
さらに複数の小室29、29a …から各小室29、29a …への
流入による渦流による流体力学的な剪断、各小室29、29
a …から他の小室29、29a …への連通路であるオリフイ
スを通過する際の流体力学的な剪断、衝撃的破壊による
粉砕、側壁28の上端面を通過する際の剪断、機械的なキ
ャビテーション等によって反応流体の気体分が微細気泡
化して分散混合が行われるのである。
【0068】又、ここで混合エレメント23の分散総数に
ついては、中心より順次放射状に配列した大小2枚の円
板30、31における小室29、29a …の室数によって決定さ
れるのであり、例えば図5に示す平面視六角状のもので
あれば、室数が6室、12室、18室(計36室) の3列状の
円板30と、室数が3室、9室、15室(計27室) の3列状
の円板31を重合させた混合エレメント23の合計した1流
体の場合の分散総数は数千回にも達し、2流体(液体お
よび気体分からなる反応流体)以上であれば当然その乗
数積となる。
【0069】尚、上記分散総数とは、円板30と円板31に
おいて、互いに連通する小室29、29a …によって混合エ
レメント23を通過する間に生じるべき流体が分散される
数のことであり、複数の混合エレメント23から成る場合
は、混合エレメント23の各分散総数の積と成り、小室2
9、29a …の列数を増減することにより、適宜増減可能
である。
【0070】又、上記の触媒反応メカニズムにおいて
は、基本的には混合エレメント23で説明するも、他の混
合エレメント23a 、触媒エレメント35、35a 、触媒集合
エレメント39での流体の流れについて同様であるため省
略し、又触媒エレメント35、35a を使用する触媒反応に
ついては、反応流体の流れが上記の様に複雑であるた
め、反応流体の内外全体が触媒に接触するため、接触効
率が向上する。
【0071】又、触媒集合エレメント39を内装した触媒
反応装置2を有する第三の触媒反応システム1bについて
は、触媒集合エレメント39両端間の寸法L2をケーシン
グ22の両端の寸法L1より大きく設定し、蓋体26、26a
をケーシング22の両端に装着して触媒集合エレメント39
を挟持固定していることにより、円板30、31における小
室29、29a …を形成する側壁28の上端面の密着状態を強
固に維持できる。
【0072】又、隣接するシール座面41によってシール
溝55が画成される触媒反応装置2を有する第4の触媒反
応システム1cについては、シール部材56と触媒エレメン
ト35a (又は混合エレメント23a )を順次、ケーシング
22内に入れるだけで、シール溝55内にシール部材56が装
着でき、又このシール部材56によって大径な円板30の外
径とケーシング22の内周面の間からの流体の短絡的な流
れを規制する様にシールでき、又シール座面41をテーパ
面状と成す場合は、図24に示す様に、テーパ面がシー
ル部材56の装着時の誘導面と成るため、シール部材56の
噛み込みが防止できる。
【0073】又、蓋体26、26a の円柱突部51端面と触媒
エレメント35a (又は混合エレメント23a )の大径な円
板30の背面の間から漏れようとする流体についても、円
柱突部51のシール座面41と円板30のシール座面41によっ
て画成されるシール溝55内にシール部材56が装着される
ため、円柱突部51外周からの外部への漏れが防止でき、
円柱突部51外周側に一般的に設けるガスケット類が不要
と成る。
【0074】次に、触媒反応装置2おいて、小室29、29
a …の平面視形状を六角と成すと共に、小室29、29a …
の室数を48室と成した大径な円板30と、小室29、29a
…の室数を30室と成した小径な円板31から構成される
触媒集合エレメント39を、ケーシング22内に夫々、2ユ
ニット、4ユニット、6ユニットおよび10ユニットを
内装した四種類を用い、気液二成分からなる反応流体を
加圧供給して内部空間を通過させ、触媒反応装置2の出
口2b側での気泡径を測定したところ、45μm〜66μ
m程度にまで微細気泡化されることが認められ、これに
よって気液界面積が著しく大きくなることが確認され
た。
【0075】
【発明の効果】要するに本発明は、両端に入口20、出口
21を有した円筒状のケーシング22と、複数の混合エレメ
ント23から成り、混合エレメント23は、互いに対向する
前面に、前面に対して側壁28を直角と成した前方開放の
筒状の小室29、29a …を多数配列した大小2枚の円板3
0、31を一組みとして、これを同心的に重合させ、前記
大径な円板30はケーシング22の内周面に密接する外径に
て形成されると共に、中央に流通孔32が穿設され、又小
径な円板31の外径はケーシング22の内周面から離間して
その内周面との間に流通路33が形成される大きさと成
し、大径な円板30の小室29、29a …と、小径な円板31の
小室29、29a …とは互いの小室29、29a …が対向する他
の複数の小室29、29a …に連通する様に位置を違えて配
列させ、これら混合エレメント23は互いに同径の円板3
0、31が隣接するように重ね合わせてケーシング22内に
配列すると共に、ケーシング22の入口20および出口21と
流通孔32が連通する様に両側には大径な円板30、31を配
置して構成した触媒反応装置2を用い、反応流体を気液
二相成分と成して触媒反応装置2内を通過させる際に、
粒状の固体触媒を反応流体中に混濁させたので、反応流
体と固体触媒は、互いに連通する小室29、29a …を経て
上流側から下流側へと拡散および集合を繰り返しながら
順次流動し、その流動過程における小室29、29a …の側
壁28の側面および上端面並びに座面への直角衝突、小室
29、29a …から他の小室29、29a …への分散および合
流、蛇行、渦流等の組み合わせによる複雑な流動と、大
きな分散総数によって反応流体中の気体の気泡径は、従
来の粒子流動型反応装置aにおける気泡径に比して著し
く微細気泡化され、気液界面積が大きくなってガス吸収
効率が高まり、触媒反応速度を向上でき、しかも、反応
流体、固体触媒の流動が複雑となるため、流体の短絡的
な流れがなくなって反応流体と固体触媒との接触効率が
向上すると共に、混合エレメント23での拡散および集合
の流動方向は半径方向であり、且つ複雑に屈曲している
ため流路長を長くでき、気泡径も小さいことと相俟って
触媒反応装置2の小型化を図ることができる。
【0076】又、触媒物質で形成又は触媒物質である固
体触媒を表面に担持または固定させた触媒エレメント35
を内装する触媒反応装置2を用いる触媒反応方法の場合
には、反応流体が触媒物質に直角に衝突して接触するた
め、反応流体の内外全体が触媒物質と接触することによ
り、従来の触媒反応装置dのように中心側が接触しない
ことによる触媒反応効率の低下の欠点を解消でき、同時
に従来の壁面を単に接触して流動するものに比し、反応
流体の内外全体が高い分散総数によって混合されるた
め、流動する過程において反応流体中の温度分布にムラ
が生じなく、常に一定の温度分布を維持した状態で流動
できるため、触媒も活性化し、触媒反応効率を向上させ
ることができる。
【0077】又、前記触媒反応装置2において、円筒状
のケーシング22の両端に入口20および出口21を形成した
蓋体26、26a を着脱自在と成し、弾性体によりケーシン
グ22内に挿入される外径にて筒体36を形成し、この筒体
36の両端より内方側へ鍔片37、37a を一体成形してリン
グ状の環装シール体38を形成し、この環装シール体38に
おける筒体36の内周面に密接する外径にて大径な円板30
を形成し、小径な円板31の外径は筒体36の内周面から離
間してこの内周面との間に流通路33を形成する様な大き
さと成し、この環装シール体38内の両側に大径な円板30
を配設し、その間に互いの小室29、29a …が対向する他
の複数の小室29、29a …に連通する様に位置を違える様
に、2枚の小径な円板31を配列させて触媒集合エレメン
ト39と成し、この触媒集合エレメント39をケーシング22
内に配列し、触媒集合エレメント39両端間の寸法L2を
ケーシング22の両端間の寸法L1より大きく設定したの
で、蓋体26、26a をケーシング22の両端に装着して触媒
集合エレメント39を挟持固定できることにより、上記と
同様なる効果に加え、円板30、31における小室29、29a
…を形成する側壁28の上端面の密着状態を強固に維持で
きるため、各円板30、31のガタツキが防止でき、側壁28
相互の上端面或いは大径な円板30の外周側からの漏れに
よって発生する短絡的な流動や、脈流による分散混合不
良による触媒反応効果の低下を防止できる。
【0078】又、円筒状のケーシング22の両端に入口20
および出口21を形成した蓋体26、26a を着脱自在と成す
と共に、ケーシング22内に挿入される円柱突部51を設
け、円柱突部51先端の周縁側に半割り溝状と成したシー
ル座面41を形成し、又大径な円板30の外径をケーシング
22の内周面に密接しない大きさに形成すると共に、小室
29、29a …が形成されていない背面の周縁側に半割り溝
状と成したシール座面41を形成し、互いの小室29、29a
…が対向する他の複数の小室29、29a …に連通する様に
位置を違える様に、2枚の大小の円板30、31を連結して
混合エレメント23a 又は触媒エレメント35a と成し、こ
れら混合エレメント23a 又は触媒エレメント35a は互い
に同径の円板30、31が隣接するように重ね合わせてケー
シング22内に配列し、隣接するシール座面41によって画
成されるシール溝55内にシール部材56を設けたので、シ
ール部材56と混合エレメント23a 又は触媒エレメント35
a を単にケーシング22内に順次挿入して配設するだけ
で、シール溝55が画成できると同時にシール溝55内にシ
ール部材56を装着できるため、触媒反応装置2の組立が
極めて簡単になると共に、シール部材56が確実にシール
溝55内に装着されるため、大径な円板30の外周側からの
流体の短絡的な流れが規制されることによって混合効率
の低下が防止でき、ガス吸収効率等を良好に維持し触媒
反応の高効率化を図ることができ、又円柱突部51のシー
ル座面41と円板30のシール座面41によって画成されるシ
ール溝55内にシール部材56が装着されるため、円柱突部
51外周からの外部への漏れも同時に防止でき、円柱突部
51外周側に一般的に設けるガスケット類が不要と成り、
しかも、大径な円板30の外径はケーシング22の内周面に
密接しないため、混合エレメント23a 又は触媒エレメン
ト35a を複数配列するケーシング22の内周面の加工精度
を精密にする必要はなく、ケーシング22自体の機械加工
も簡単と成る。
【0079】又、シール溝55における底部であるシール
座面41をテーパ面状と成したので、テーパ面がシール部
材56の装着時の誘導面と成るため、目視的な確認が困難
であるケーシング22内でのシール部材56の噛み込みによ
るシール不良が防止できる等その実用的効果甚だ大なる
ものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る触媒反応システムの概略構成図で
ある。
【図2】触媒反応システムを構成する触媒反応装置の概
略断面図である。
【図3】同上触媒反応装置の混合エレメントを構成する
2枚の円板の正面図である。
【図4】同上円板の斜視図である。
【図5】同上円板を2枚、同心的に重合させた場合にお
ける各小室の連通配列状態を示す図である。
【図6】同上円板における小室の形状を三角と成した連
通配列状態を示す図である。
【図7】同上円板における小室の形状を四角と成した連
通配列状態を示す図である。
【図8】同上円板における小室の形状を八角と成した連
通配列状態を示す図である。
【図9】図2のAーA概略断面図である。
【図10】突起を設けた大小2枚の円板を使用した触媒
反応装置の概略断面図である。
【図11】図10のBーB概略断面図である。
【図12】触媒反応装置の他の実施例を示す概略断面図
である。
【図13】同上触媒反応装置における蓋体を装着する前
の状態を示す断面図である。
【図14】同上触媒反応装置を構成する触媒集合エレメ
ントの分解斜視図である。
【図15】触媒反応装置の他の実施例を示す一部断面と
成した平面図である。
【図16】同上触媒反応装置における触媒エレメントを
構成する大小2枚の円板の正面図である。
【図17】同上大小2枚の円板の側面図である。
【図18】同上大小2枚の円板の前面斜視図である。
【図19】同上大径な円板の背面斜視図である。
【図20】図16のCーC概略断面図である。
【図21】図16のDーD概略断面図である。
【図22】同上触媒反応装置における触媒エレメントの
分解斜視図である。
【図23】同上触媒エレメントの斜視図である。
【図24】テーパ面から成るシール溝へのシール部材の
装着状態を示す部分拡大断面図である。
【図25】従来の粒子流動型反応装置を示す概略構造図
である。
【図26】従来の触媒反応装置を示す概略構造図であ
る。
【符号の説明】
2 触媒反応装置 20 入口 21 出口 22 ケーシング 23、23a 混合エレメント 26、26a 蓋体 28 側壁 29、29a … 小室 30 円板 31 円板 32 流通孔 33 流通路 35、35a 触媒エレメント 36 筒体 37、37a 鍔片 38 環装シール体 39 触媒集合エレメント 41 シール座面 51 円柱突部 55 シール溝 56 シール部材

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 両端に入口、出口を有した円筒状のケー
    シングと、複数の混合エレメントから成り、混合エレメ
    ントは、互いに対向する前面に、前面に対して側壁を直
    角と成した前方開放の筒状の小室を多数配列した大小2
    枚の円板を一組みとして、これを同心的に重合させ、前
    記大径な円板はケーシングの内周面に密接する外径にて
    形成されると共に、中央に流通孔が穿設され、又小径な
    円板の外径はケーシングの内周面から離間してその内周
    面との間に流通路が形成される大きさと成し、大径な円
    板の小室と、小径な円板の小室とは互いの小室が対向す
    る他の複数の小室に連通する様に位置を違えて配列さ
    せ、これら混合エレメントは互いに同径の円板が隣接す
    るように重ね合わせてケーシング内に配列すると共に、
    ケーシングの入口および出口と流通孔が連通する様に両
    側には大径な円板を配置して構成した触媒反応装置を用
    い、反応流体を気液二相成分と成して触媒反応装置内を
    通過させる際に、粒状の固体触媒を反応流体中に懸濁さ
    せたことを特徴とする触媒反応方法。
  2. 【請求項2】 両端に入口、出口を有した円筒状のケー
    シングと触媒物質で形成、又は触媒物質である固体触媒
    を表面に担持または固定させて形成される複数の触媒エ
    レメントから成り、触媒エレメントは、互いに対向する
    前面に、前面に対して側壁を直角と成した前方開放の筒
    状の小室を多数配列した大小2枚の円板を一組みとし
    て、これを同心的に重合させ、前記大径な円板はケーシ
    ングの内周面に密接する外径にて形成されると共に、中
    央に流通孔が穿設され、又小径な円板の外径はケーシン
    グの内周面から離間してその内周面との間に流通路が形
    成される大きさと成し、大径な円板の小室と、小径な円
    板の小室とは互いの小室が対向する他の複数の小室に連
    通する様に位置を違えて配列させ、これら触媒エレメン
    トは互いに同径の円板が隣接するように重ね合わせてケ
    ーシング内に配列すると共に、ケーシングの入口および
    出口と流通孔が連通する様に両側には大径な円板を配置
    して構成した触媒反応装置を用い、反応流体を気液二相
    成分と成して触媒反応装置内を通過させることを特徴と
    する触媒反応方法。
  3. 【請求項3】 請求項1又は2記載の触媒反応装置にお
    いて、円筒状のケーシングの両端に入口および出口を形
    成した蓋体を着脱自在と成し、弾性体によりケーシング
    の内周面に挿入される外径にて筒体を形成し、この筒体
    の両端より内方側へ鍔片を一体成形してリング状の環装
    シール体を形成し、この環装シール体における筒体の内
    周面に密接する外径にて大径な円板を形成し、小径な円
    板の外径は筒体の内周面から離間してこの内周面との間
    に流通路を形成する様な大きさと成し、この環装シール
    体内の両側に大径な円板を配設し、その間に互いの小室
    が対向する他の複数の小室に連通する様に位置を違える
    様に、2枚の小径な円板を配列させて触媒集合エレメン
    トと成し、この触媒集合エレメントをケーシング内に配
    列し、触媒集合エレメント両端間の寸法をケーシングの
    両端間の寸法より大きく設定したことを特徴とする触媒
    反応装置。
  4. 【請求項4】 請求項1又は2記載の触媒反応装置にお
    いて、円筒状のケーシングの両端に入口および出口を形
    成した蓋体を着脱自在と成すと共に、蓋体にケーシング
    内に挿入される円柱突部を設け、円柱突部先端の周縁側
    に半割り溝状と成したシール座面を形成し、又大径な円
    板の外径をケーシングの内周面に密接しない大きさに形
    成すると共に、小室が形成されていない背面の周縁側に
    半割り溝状と成したシール座面を形成し、互いの小室が
    対向する他の複数の小室に連通する様に位置を違える様
    に、2枚の大小の円板を連結して混合エレメント又は触
    媒エレメントと成し、これら混合エレメント又は触媒エ
    レメントは互いに同径の円板が隣接するように重ね合わ
    せてケーシング内に配列し、隣接するシール座面によっ
    て画成されるシール溝内にシール部材を設けたことを特
    徴とする触媒反応装置。
  5. 【請求項5】 請求項4記載の触媒反応装置において、
    シール溝における底部であるシール座面をテーパ面状と
    成したことを特徴とする触媒反応装置。
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