JPH0892577A - 液化天然ガスの改質方法 - Google Patents
液化天然ガスの改質方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 液化天然ガスの改質方法に関する。
【構成】 液化天然ガスをガスタービン用燃料として改
質する方法において、液化天然ガスをリフォーマにより
Ｈ2 及びＣＯを主成分とするガスに改質し、さらにＣＯ
をスチームとのシフト反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質し
た後、該改質ガス中のＨ2 のみをＨ2 分離膜で分離して
ガスタービン用燃料として使用する方法。
質する方法において、液化天然ガスをリフォーマにより
Ｈ2 及びＣＯを主成分とするガスに改質し、さらにＣＯ
をスチームとのシフト反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質し
た後、該改質ガス中のＨ2 のみをＨ2 分離膜で分離して
ガスタービン用燃料として使用する方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は液化天然ガスの改質方法
に関する。
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、排ガス中の一部のＣＯ2 ガスを濃
縮し、気体、液体または固体状で分離・回収していた
が、実質的にはこれらＣＯ2 ガスの回収をほとんど行っ
ておらず、そのまま大気へ放出していた。これらの大気
中に放出されたＣＯ2 ガスの１／２は海洋などに吸収さ
れ、残りは大気中に残存することや、近年の燃焼排ガス
の量の増加と相まって、海洋などの吸収では追いつかな
い状態にある。従って、大気中のＣＯ2 ガス量が増加
し、近年、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇が問
題視されることとなった。
縮し、気体、液体または固体状で分離・回収していた
が、実質的にはこれらＣＯ2 ガスの回収をほとんど行っ
ておらず、そのまま大気へ放出していた。これらの大気
中に放出されたＣＯ2 ガスの１／２は海洋などに吸収さ
れ、残りは大気中に残存することや、近年の燃焼排ガス
の量の増加と相まって、海洋などの吸収では追いつかな
い状態にある。従って、大気中のＣＯ2 ガス量が増加
し、近年、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇が問
題視されることとなった。
【０００３】ＣＯ2 ガスを分離する方法として、吸収法
と吸着法がある。下記表１に吸収法の例を示す。一般に
加圧によりＣＯ2 ガスを吸収液に吸収し、再生工程で圧
力を低下するか加熱して吸収液の再生を行っている。
と吸着法がある。下記表１に吸収法の例を示す。一般に
加圧によりＣＯ2 ガスを吸収液に吸収し、再生工程で圧
力を低下するか加熱して吸収液の再生を行っている。
【０００４】
【表１】 注１）加圧状態から大気圧にフラッシュさせた後、吸収したＣＯ2 をストリッピ ングする操作 注２）大気圧中における加熱再生 注３）フラッシュさせた後、スチーム加熱する操作
【０００５】吸着法も加圧により吸着剤にＣＯ2 ガスを
吸着させ、再生工程で減圧して吸着剤の再生を行ってい
る。この吸着・再生工程は非連続的であり、圧力・温度
の変化を伴うものである。
吸着させ、再生工程で減圧して吸着剤の再生を行ってい
る。この吸着・再生工程は非連続的であり、圧力・温度
の変化を伴うものである。
【０００６】一方、最近では天然ガスを液化して輸送・
貯蔵し、これを燃料として用いた高効率ガスタービン複
合発電による発電所の建設が推進されており、この液化
天然ガス（ＬＮＧ）をガス燃料として利用する際に放出
されるＬＮＧの保有する冷熱を用いてＣＯ2 ガスをドラ
イアイスとして固化・回収する方法が提案されている。
例えば、特開昭６１−４０８０８号公報に提案されてい
る方法は低温の液化天然ガスをＣＯ2 冷却器（熱交換
器）内に設けられた冷却パイプ内に供給し、該冷却パイ
プ外部にＣＯ2 ガスを含有する排ガスを流通させるもの
である。この際に、冷却パイプ内の低温の液化天然ガス
の冷熱により、冷却パイプ外のＣＯ2 ガスが間接熱交換
されて冷却され、パイプ表面に固化して付着する。これ
を時々掻き落として集めるものである。また、ＬＮＧの
冷熱と熱交換して低温に冷却されたガスとＣＯ2 ガスを
含有する排ガスを直接混合することにより、ＣＯ2 ガス
を固化・分離する方法の提案もある。一方、特願平４−
８３６７０号では、液化天然ガスをリフォーマによりＨ
2 及びＣＯ2 に改質した後、該改質ガスから吸着法（Ｐ
ＳＡ）によりＣＯ2 を分離・除去し、該ＣＯ2 を液化天
然ガスが保有する冷熱により液化することを特徴とする
液化天然ガスの改質方法を提案している。
貯蔵し、これを燃料として用いた高効率ガスタービン複
合発電による発電所の建設が推進されており、この液化
天然ガス（ＬＮＧ）をガス燃料として利用する際に放出
されるＬＮＧの保有する冷熱を用いてＣＯ2 ガスをドラ
イアイスとして固化・回収する方法が提案されている。
例えば、特開昭６１−４０８０８号公報に提案されてい
る方法は低温の液化天然ガスをＣＯ2 冷却器（熱交換
器）内に設けられた冷却パイプ内に供給し、該冷却パイ
プ外部にＣＯ2 ガスを含有する排ガスを流通させるもの
である。この際に、冷却パイプ内の低温の液化天然ガス
の冷熱により、冷却パイプ外のＣＯ2 ガスが間接熱交換
されて冷却され、パイプ表面に固化して付着する。これ
を時々掻き落として集めるものである。また、ＬＮＧの
冷熱と熱交換して低温に冷却されたガスとＣＯ2 ガスを
含有する排ガスを直接混合することにより、ＣＯ2 ガス
を固化・分離する方法の提案もある。一方、特願平４−
８３６７０号では、液化天然ガスをリフォーマによりＨ
2 及びＣＯ2 に改質した後、該改質ガスから吸着法（Ｐ
ＳＡ）によりＣＯ2 を分離・除去し、該ＣＯ2 を液化天
然ガスが保有する冷熱により液化することを特徴とする
液化天然ガスの改質方法を提案している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】前記表１に示す従来法
では、圧力変動が大きく、また多量の水蒸気などの熱源
が必要である。一方、燃焼排ガス中のＣＯ2 濃度は非常
に低く約５〜１０ｍｏｌｅ％程度であり、多量のガス中
から微量のＣＯ2 を分離・回収する従来の吸着法では非
常にエネルギ効率が悪く、吸着・再生の所要動力が大き
いという課題がある。
では、圧力変動が大きく、また多量の水蒸気などの熱源
が必要である。一方、燃焼排ガス中のＣＯ2 濃度は非常
に低く約５〜１０ｍｏｌｅ％程度であり、多量のガス中
から微量のＣＯ2 を分離・回収する従来の吸着法では非
常にエネルギ効率が悪く、吸着・再生の所要動力が大き
いという課題がある。
【０００８】本発明は上記技術水準に鑑み、改質ガス中
からＨ2 のみを低動力で高選択性の膜により分離するこ
とにより合目的に液化天然ガスを改質する方法を提供し
ようとするものである。
からＨ2 のみを低動力で高選択性の膜により分離するこ
とにより合目的に液化天然ガスを改質する方法を提供し
ようとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は （１）液化天然ガスをガスタービン用燃料として改質す
る方法において、液化天然ガスをリフォーマによりＨ2
及びＣＯを主成分とするガスに改質し、さらにＣＯをス
チームとのシフト反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質した
後、該改質ガス中のＨ2 のみをＨ2 分離膜で分離してガ
スタービン用燃料として使用することを特徴とする液化
天然ガスの改質方法。 （２）Ｈ2 分離膜を透過しないＣＯ2 を主成分とする非
分離ガスを液化天然ガスが保有する冷熱により液化する
ことを特徴とする上記（１）記載の液化天然ガスの改質
方法。 （３）ガスタービン排ガスの一部または全部をリフォー
マ用燃焼空気として再利用することを特徴とする上記
（１）または（２）記載の液化天然ガスの改質方法。で
ある。
る方法において、液化天然ガスをリフォーマによりＨ2
及びＣＯを主成分とするガスに改質し、さらにＣＯをス
チームとのシフト反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質した
後、該改質ガス中のＨ2 のみをＨ2 分離膜で分離してガ
スタービン用燃料として使用することを特徴とする液化
天然ガスの改質方法。 （２）Ｈ2 分離膜を透過しないＣＯ2 を主成分とする非
分離ガスを液化天然ガスが保有する冷熱により液化する
ことを特徴とする上記（１）記載の液化天然ガスの改質
方法。 （３）ガスタービン排ガスの一部または全部をリフォー
マ用燃焼空気として再利用することを特徴とする上記
（１）または（２）記載の液化天然ガスの改質方法。で
ある。
【００１０】以下本発明について、図１を参照してより
具体的に説明する。ＬＮＧは、一般に約−１６０〜−１
７０℃の低温で発電所に輸送されてくる。該ＬＮＧの保
有する冷熱を冷熱回収用熱交換器１，２，３及び４で熱
回収した後、ＬＮＧ気化器５で液状から気体状に気化し
てリフォーマ６に供給する。一方、該リフォーマ６には
水が供給され、約８００〜９００℃で以下の反応により
原料ガス中のＣＨ4 の約８０％以上がＨ2 とＣＯに改質
される。
具体的に説明する。ＬＮＧは、一般に約−１６０〜−１
７０℃の低温で発電所に輸送されてくる。該ＬＮＧの保
有する冷熱を冷熱回収用熱交換器１，２，３及び４で熱
回収した後、ＬＮＧ気化器５で液状から気体状に気化し
てリフォーマ６に供給する。一方、該リフォーマ６には
水が供給され、約８００〜９００℃で以下の反応により
原料ガス中のＣＨ4 の約８０％以上がＨ2 とＣＯに改質
される。
【００１１】
【化１】ＣＨ4 ＋ Ｈ2 Ｏ → ３Ｈ2 ＋ ＣＯ
【００１２】さらに、改質ガスは高温ＣＯシフト反応器
７及び低温ＣＯシフト反応器８に導かれ、約３００〜４
００℃で以下の反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質される。
７及び低温ＣＯシフト反応器８に導かれ、約３００〜４
００℃で以下の反応によりＨ2 とＣＯ2 に改質される。
【００１３】
【化２】ＣＯ ＋ Ｈ2 Ｏ → Ｈ2 ＋ ＣＯ2
【００１４】改質ガスはＨ2 分離膜９に導かれ、Ｈ2 の
みが膜を透過して改質ガスから選択分離される。一方、
改質ガス中のＣＯ2 及び未改質のＣＨ4 は熱交換器３に
よって冷却後にドレンを分離し、さらに除湿装置（例え
ばＰＳＡ除湿装置）１０などで微量水分を分離した後、
コンプレッサ１１で約２０ｋｇ／ｃｍ2 以上に加圧後、
さらにＬＮＧ冷熱による熱交換器１で低温に冷却されて
気体から液体に相変化した後、液体として液体ＣＯ2 貯
蔵タンク１２に回収される。非凝縮のＣＨ4 は燃料とし
てリフォーマ６に供給される。
みが膜を透過して改質ガスから選択分離される。一方、
改質ガス中のＣＯ2 及び未改質のＣＨ4 は熱交換器３に
よって冷却後にドレンを分離し、さらに除湿装置（例え
ばＰＳＡ除湿装置）１０などで微量水分を分離した後、
コンプレッサ１１で約２０ｋｇ／ｃｍ2 以上に加圧後、
さらにＬＮＧ冷熱による熱交換器１で低温に冷却されて
気体から液体に相変化した後、液体として液体ＣＯ2 貯
蔵タンク１２に回収される。非凝縮のＣＨ4 は燃料とし
てリフォーマ６に供給される。
【００１５】一方、ＣＯ2 及び未改質のＣＨ4 から分離
されたＨ2 はＨ2 コンプレッサを介してガスタービン１
３で燃料として使用される。この時発生するガスはＨ2
Ｏのみである。
されたＨ2 はＨ2 コンプレッサを介してガスタービン１
３で燃料として使用される。この時発生するガスはＨ2
Ｏのみである。
【００１６】
【化３】Ｈ2 ＋ Ｏ2 → Ｈ2 Ｏ
【００１７】ガスタービン１３で理論空気量による燃焼
では燃焼ガス温度が約２，０００℃になり、ガスタービ
ン材料の耐熱に支障をきたすため、過剰の空気を供給し
て温度を下げているため、ガスタービン排出ガスは高温
の過剰酸素を含有しており、さらにスチームタービン１
６で廃熱回収した後、煙突１８から排出し、一部は廃熱
回収熱交換器１７で廃熱回収した後、高温の過剰酸素を
リフォーマ６で有効利用する。
では燃焼ガス温度が約２，０００℃になり、ガスタービ
ン材料の耐熱に支障をきたすため、過剰の空気を供給し
て温度を下げているため、ガスタービン排出ガスは高温
の過剰酸素を含有しており、さらにスチームタービン１
６で廃熱回収した後、煙突１８から排出し、一部は廃熱
回収熱交換器１７で廃熱回収した後、高温の過剰酸素を
リフォーマ６で有効利用する。
【００１８】以上の方法により、ＬＮＧの主成分である
ＣＨ4 を直接燃焼せずにＨ2 とＣＯに改質し、改質ガス
から水素分離膜で分離した高純度のＨ2 のみを燃料とし
て使用する。
ＣＨ4 を直接燃焼せずにＨ2 とＣＯに改質し、改質ガス
から水素分離膜で分離した高純度のＨ2 のみを燃料とし
て使用する。
【００１９】水素分離膜は例えば特願平０３−１２６１
０５号で提案された方法により製造される膜であり、以
下の原理で水素を分離する。
０５号で提案された方法により製造される膜であり、以
下の原理で水素を分離する。
【００２０】パラジウム合金膜による水素分離の原理：
水素分子Ｈ2 が膜表面に吸着する。 吸着した水
素分子が水素原子に解離する。 水素原子がイオン化
し、プロトンとエレクトロンに分かれる。 プロトン
が膜の表面から裏面へ拡散する。 裏面へ到達したプ
ロトンが膜面でエレクトロンと再結合して水素原子とな
る。 水素原子が結合して水素分子となる。 水素
分子が膜より脱離する。
水素分子Ｈ2 が膜表面に吸着する。 吸着した水
素分子が水素原子に解離する。 水素原子がイオン化
し、プロトンとエレクトロンに分かれる。 プロトン
が膜の表面から裏面へ拡散する。 裏面へ到達したプ
ロトンが膜面でエレクトロンと再結合して水素原子とな
る。 水素原子が結合して水素分子となる。 水素
分子が膜より脱離する。
【００２１】このようにプロトンの状態となりうる水素
のみが膜を透過するが、このような状態となりえないほ
かの不純物は膜を透過できない。前記の水素分離膜は一
般に円管状であり、複数の分離膜の外側に前記改質ガス
を流通すると円管の内側にＨ 2 のみが透過する。
のみが膜を透過するが、このような状態となりえないほ
かの不純物は膜を透過できない。前記の水素分離膜は一
般に円管状であり、複数の分離膜の外側に前記改質ガス
を流通すると円管の内側にＨ 2 のみが透過する。
【００２２】
（１）ＬＮＧの主成分はＣＨ4 であり、Ｈ2 Ｏのリフォ
ーミング反応により、これをＨ2 とＣＯに改質する。Ｃ
Ｈ4 ＋Ｈ2 Ｏ→３Ｈ2 ＋ＣＯ （２）ＣＯ2 のＨ2 Ｏによるシフト反応によりＨ2 とＣ
Ｏ2 を生成する。ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→Ｈ2 ＋ＣＯ2 （３）生成したＨ2 をＨ2 分離膜により改質ガスから分
離・除去する。従って、高純度のＨ2 のみを燃料として
使用する。 （４）Ｈ2 の燃焼反応ではＣＯ2 が生成しない。従っ
て、燃焼排ガス中にＣＯ2は混入しない。Ｈ2 ＋Ｏ2 →
Ｈ2 Ｏ （５）一方シフト反応によって生成するＣＯ2 は加圧後
にＬＮＧの冷熱を有効利用して冷却されて液化されるの
で、改質ガスから容易に分離できる。
ーミング反応により、これをＨ2 とＣＯに改質する。Ｃ
Ｈ4 ＋Ｈ2 Ｏ→３Ｈ2 ＋ＣＯ （２）ＣＯ2 のＨ2 Ｏによるシフト反応によりＨ2 とＣ
Ｏ2 を生成する。ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→Ｈ2 ＋ＣＯ2 （３）生成したＨ2 をＨ2 分離膜により改質ガスから分
離・除去する。従って、高純度のＨ2 のみを燃料として
使用する。 （４）Ｈ2 の燃焼反応ではＣＯ2 が生成しない。従っ
て、燃焼排ガス中にＣＯ2は混入しない。Ｈ2 ＋Ｏ2 →
Ｈ2 Ｏ （５）一方シフト反応によって生成するＣＯ2 は加圧後
にＬＮＧの冷熱を有効利用して冷却されて液化されるの
で、改質ガスから容易に分離できる。
【００２３】
【実施例】図１に示す本発明のプロセスフローによって
行った１，４００ＭＷ規模のプラントの物質収支例を表
２に示す。表中の〜は図１中に示す箇所を示す。
行った１，４００ＭＷ規模のプラントの物質収支例を表
２に示す。表中の〜は図１中に示す箇所を示す。
【００２４】
【表２】
【００２５】
【発明の効果】以上、説明したように、本発明は（１）
原料中の炭素成分を高濃度の状態で分離・除去するため
に炭素成分の分離効率がよく、（２）さらに改質反応で
生成したＨ2 を高濃度で分離し、（３）Ｈ2 の燃焼では
ＣＯ2 が発生しないため、現在地球環境汚染で問題とな
っているＣＯ2 の発生がないなどの特徴があり、工業規
模の装置として有利に適用しうる方法である。
原料中の炭素成分を高濃度の状態で分離・除去するため
に炭素成分の分離効率がよく、（２）さらに改質反応で
生成したＨ2 を高濃度で分離し、（３）Ｈ2 の燃焼では
ＣＯ2 が発生しないため、現在地球環境汚染で問題とな
っているＣＯ2 の発生がないなどの特徴があり、工業規
模の装置として有利に適用しうる方法である。
【図１】本発明の一実施例を示すプロセスの系統図。
Claims (3)
- 【請求項１】 液化天然ガスをガスタービン用燃料とし
て改質する方法において、液化天然ガスをリフォーマに
よりＨ2 及びＣＯを主成分とするガスに改質し、さらに
ＣＯをスチームとのシフト反応によりＨ2 とＣＯ2 に改
質した後、該改質ガス中のＨ2 のみをＨ2 分離膜で分離
してガスタービン用燃料として使用することを特徴とす
る液化天然ガスの改質方法。 - 【請求項２】 Ｈ2 分離膜を透過しないＣＯ2 を主成分
とする非分離ガスを液化天然ガスが保有する冷熱により
液化することを特徴とする請求項１記載の液化天然ガス
の改質方法。 - 【請求項３】 ガスタービン排ガスの一部または全部を
リフォーマ用燃焼空気として再利用することを特徴とす
る請求項１または２記載の液化天然ガスの改質方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22921894A JPH0892577A (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | 液化天然ガスの改質方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22921894A JPH0892577A (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | 液化天然ガスの改質方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0892577A true JPH0892577A (ja) | 1996-04-09 |
Family
ID=16888682
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22921894A Pending JPH0892577A (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | 液化天然ガスの改質方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0892577A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1267432A3 (en) * | 2001-06-15 | 2005-03-30 | Chart, Inc. | Fuel cell refueling station and system |
| WO2008041076A2 (en) * | 2006-10-03 | 2008-04-10 | L'air Liquide-Societe Anonyme Pour L'etude Et L'exploitation Des Procedes Georges Claude | Steam methane reforming with lng regasification terminal for lng vaporization |
-
1994
- 1994-09-26 JP JP22921894A patent/JPH0892577A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1267432A3 (en) * | 2001-06-15 | 2005-03-30 | Chart, Inc. | Fuel cell refueling station and system |
| WO2008041076A2 (en) * | 2006-10-03 | 2008-04-10 | L'air Liquide-Societe Anonyme Pour L'etude Et L'exploitation Des Procedes Georges Claude | Steam methane reforming with lng regasification terminal for lng vaporization |
| WO2008041076A3 (en) * | 2006-10-03 | 2009-07-02 | Air Liquide | Steam methane reforming with lng regasification terminal for lng vaporization |
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