JPH0830099B2 - 潤滑油用添加剤として使用しうる共重合体組成物 - Google Patents

潤滑油用添加剤として使用しうる共重合体組成物

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JPH0830099B2
JPH0830099B2 JP61266505A JP26650586A JPH0830099B2 JP H0830099 B2 JPH0830099 B2 JP H0830099B2 JP 61266505 A JP61266505 A JP 61266505A JP 26650586 A JP26650586 A JP 26650586A JP H0830099 B2 JPH0830099 B2 JP H0830099B2
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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、スチレンとメタクリル酸アルキルとの混合
物のラジカル重合によって調製された共重合体に関す
る。本発明はまた、潤滑油の調合のための粘度調製用添
加剤としての使用にも関する。
従来技術およびその問題点 考察される技術分野は、作動温度範囲内におけるエン
ジンの潤滑油のレオロジー挙動を改善するために用いら
れる重合体または共重合体の分野である。
調合油は、高温においてできうる限り粘性の高いもの
でなければならず、かつ低温においてできうる限り粘性
の低いものでなければならないことは知られている。こ
の特徴は、高温（例えば100℃）において添加剤により
もたらされる潤滑油の動粘度の相対的変化と、より低温
（例えば30℃）においての動粘度の相対的変化との間の
比として定義される。添加剤の選択率によって測定され
る。
添加剤の選択性は、一般にその組成または構造および
従ってその分子量の増稠力に依る。高い増稠力によっ
て、より少量の添加剤を用いて（ただし機械的剪断に対
する抵抗力が、考えられている応力と両立する限りにお
いて）潤滑油を調合することができる。さらに調合され
た潤滑油は、低い流動点を保存しなければならない。上
記基準のうちのかなりの数に適合する種々のタイプの添
加剤が知られている。ポリメタクリル酸アルキルは、温
度に依って良好な挙動を示す（−18〜150℃の選択率
は、ほぼ２付近である）。これらは調合油の流動点を約
−33℃に下げるが、それらの増稠力は、機械的剪断に対
する抵抗力によって制限される。４〜６％程度の添加剤
の量が、調合物が剪断に対して敏感すぎることなく潤滑
油の粘度を調整するために必要である。これは下記のタ
イプのその他の添加剤を用いた場合より高い。これらの
添加剤の使用のコストとなって表われる。その他の添加
剤とは、例えば水素化ジエン・スチレン共重合体または
エチレン・プロピレン共重合体タイプのものであり、こ
れらはより良好な剪断に対する抵抗力を有するが、ポリ
メタクリレートの選択率より明らかに低い選択率を有す
る（−18〜150℃で測定して0.7〜0.9）。さらにこれら
の添加剤の冷間挙動は満足すべきものではなく、抗凝固
剤の添加が必要となる。これはポリメタクリレートタイ
プの粘度調整用添加剤を用いた場合は不用なものであ
る。
同様に、種々の単独重合体の溶液状態の特徴を組合わ
せようとする共重合体も知られていた。これらの共重合
体は、オレフィン系共重合体またはジエン・スチレン共
重合体の主鎖に対するポリメタクリレートのグラフト化
によって作られる。これらはポリメタクリレート型の凝
固点の降下剤と共にオレフィン系重合体の混合物の安定
性を改善する（米国特許第4,290,925号参照）。実際上
これらの技術は実施困難であり、重合体の別々の調製お
よび混合または乳化操作を必要とする。
さらにラジカルグラフト化技術はめったに定量的でな
く、もはや基油には可溶でないような一部分網状化され
た物質を生じるリスクを常に有する。
同様に、ポリメタクリレートよりも優れた剪断抵抗を
有する。イオンによって調製されたスチレン／メタクリ
ル酸アルキルの序列共重合体も知られている（米国特許
第4,136,047号参照）。しかしながら陰イオン共重合化
は、その工業的使用を難しくするような注意を要する。
特に酵素と湿度の不存在下に操作を行なわなければなら
ない。
さらにスチレンの高含量（35〜55重量％）を含むラジ
カル的に調製されたスチレン／メタクリル酸アルキル共
重合体も知られている。充分な可溶性を保持するため
に、これらの物質はメタクリレート総含量の80重量％に
少なくとも等しいC16〜C20メタクリル酸アルキル含量を
有する（欧州特許第0056342号参照）。
これらはポリメタクリレートよりも優れた剪断抵抗を
有しており、スチレン重合体とも相溶である。しかしな
がら、これらは従来のポリメタクリレートよりも実質的
に低い選択性を有する。
最後に、C10〜C18アクリル酸アルキル55〜90重量％、
C1〜C4アクリル酸またはメタクリル酸アルキル５〜45重
量％およびスチレン（または置換スチレン）２〜20重量
％から形成される共重合体から成る潤滑油用添加剤につ
いて記載している西ドイツ公告特許公報第1,122,197号
を挙げることができる。アクリレートの存在によって、
これらの重合体は高すぎる酸化感受性および不十分な熱
安定性を示す。
本発明により、ただ１つの共重合物質に、従来のポリ
メタクリレートの特徴に実質的に等しい、増稠力、選択
性および凝固点という特徴を、剪断力に対して増加した
抵抗力およびより安い材料コストと共に併せ持つことが
可能となる。
問題点の解決手段 本発明による共重合体は、一般的にはビニル芳香族
（スチレン系またはアルキルスチレン系）ユニット10〜
35重量％と、メタクリル単量体に由来するユニット90〜
65重量％（このうち５〜15重量％は、少なくとも１つの
C1〜C4直鎖状または分枝状メタクリル酸アルキルに由来
し、20〜55重量％は、少なくとも１つのC8〜C14直鎖状
メタクリル酸アルキルに由来し、15〜50重量％は少なく
とも１つのC16〜C22直鎖状メタクリル酸アルキルに由来
する）とから成る共重合体から本質的に成るものと定義
されうる。ここでこれらの重量割合は、共重合体のユニ
ット全体に対して表示されている。
本発明はより詳細には、潤滑油のための粘度用添加剤
として使用しうる共重合体であって、 （ａ）下記の一般式で表されるビニル芳香族ユニット10
〜35重量％； （ただし、式中ＲはＨまたはCH3） （ｂ）・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキル
ユニット５〜15重量％； （ただし、式中R1はC1〜C4の直鎖状又は分枝状のアルキ
ル類） ・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキルユニッ
ト20〜55重量％；および （ただし、式中R2はC8〜C14の直鎖状アルキル類） ・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキルユニッ
ト15〜50重量％； （ただし、R3はC16〜C22の直鎖状アルキル類） で構成されたメタクリル酸アルキル単量体ユニット90〜
65重量％； （これらの重量割合が共重合体を成すユニット全体に対
して表示されているものである）を含んでおり、且つ共
重合体の重量平均分子量が100000〜400000、多分散率が
５以下であることを特徴とするものである。
更に、本発明の好適な実施態様においては、上記共重
合体は、上記ビニル芳香族ユニットがスチレンであり、
且つ当該ユニットが共重合体を成すユニットの15〜25重
量％であるものである。
特に、共重合体を成すユニット全体に対して ・C1〜C4のメタクリル酸アルキルユニットが５〜10重量
％であり； ・C8〜C14のメタクリル酸アルキルユニットが25〜50重
量％であり；および ・C16〜C22のメタクリル酸アルキルユニットが20〜50重
量％であり 上記C1〜C4のメタクリル酸アルキルがメタクリル酸メ
チルであり、 C8〜C14メタクリル酸アルキルおよびC16〜C22メタク
リル酸アルキルが、メタクリル酸ラウリルの市販のフラ
クションおよびメタクリル酸ステアリルの市販のフラク
ションであるものが好ましい。
このようにして定義された共重合体において、少なく
とも16個の炭素原子を有するメタクリル酸アルキルに由
来するユニットの場合は、メタクリルユニット全体の70
重量％以下にとどまる。
本発明の生成物の重量平均分子量は、例えば（ポリメ
タクリル酸メチルで標準化されたゲル透過によるクロマ
トグラフィによって測定された）100000〜400000であっ
てもよい。これらの多分散度は、一般に５以下、好まし
くは2.5〜３である。
ビニル芳香族およびメタクリルユニットは、できるだ
け規則的に共重合鎖中に分散されなければならない。
本発明の共重合体において、ビニル芳香族ユニット
は、より詳しくはスチレンまたはビニルトルエンに由来
する。スチレンが好ましい。これらは好ましくは共重合
体のユニット全体の15〜25重量％であり、メタクリル酸
アルキルの全体はこの時85〜75重量％である。C1〜C4メ
タクリル酸アルキルは、より詳しくはメタクリル酸メチ
ルであり、有利には共重合体のユニット全体の５〜10重
量％である。C8〜C14メタクリル酸アルキルに由来する
ユニットの割合は、その際25〜50重量％であり、C16〜C
22メタクリル酸アルキルに由来するユニットの割合は、
20〜50重量％であってもよい。
本発明の共重合体は、適当な割合の単量体から、ラジ
カル共重合によって調製されうる。
アルキル鎖が各々８〜14個および16〜22個の炭素原子
を含むようなメタクリル酸アルキルユニットを導入する
ために、単量体の各々を単独でまたは種々の単量体の混
合物、例えばC8〜C18メタクリル酸アルキルの市販のフ
ラクションと、C14〜C22メタクリル酸アルキルの市販の
フラクションとの混合物を用いてもよい。
共重合体化は、この型の重合化において通常用いられ
るもの（窒素化合物または過酸化化合物）ような通常の
ラジカル開始剤によって開始される。
共重合化温度は90〜130℃であり、溶媒は例えば反応
媒質全体に対して20〜50重合％の割合で用いられる鉱油
（100または200N）であってもよい。
本発明による共重合体は、無機または合成の、潤滑油
のための粘度調整用添加剤として用いられる。これらは
一般に潤滑油に対して２〜10重量％の割合で添加され
る。
これらの共重合体は、粘度調整用添加剤に要求される
様々な効果すなわち可溶性、増稠力、選択性、剪断抵抗
および流動点などの間の比較的良好な折衷的利点を有す
る。
実施例 下記の実施例は本発明を例証するが、限定的なものと
考えるべきではない。
実施例１〜10（ただし実施例１〜５、６および10は比較
例である） これらの実施例において考察される生成物の調製は、
以下に実施例８を参照して記載される。
真空口、中性ガス流通管および機械的攪拌機を備えた
反応器内に油、単量体および開始剤の混合物を下記の割
合で導入する。
メタクリル酸ラウリルおよびメタクリル酸ステアリル
とは、各々炭素原子数８〜18および14〜22のメタクリル
酸アルキルのフラクションを意味する。以下に、実施例
で使用されるフラクションの組成を示す。
メタクリル酸ラウリル（LAUMAと略記する） C8メタクリル酸アルキル 13％（±２％） C10メタクリル酸アルキル 16％（±２％） C12メタクリル酸アルキル 29％（±２％） C14メタクリル酸アルキル 21％（±２％） C16メタクリル酸アルキル 14％（±２％） C18メタクリル酸アルキル 7％（±２％） メタクリル酸ステアリル（SMAと略記する） C14メタクリル酸アルキル 2％（±２％） C16メタクリル酸アルキル 51％（±２％） C18メタクリル酸アルキル 30％（±２％） C20メタクリル酸アルキル 14％（±２％） C22メタクリル酸アルキル 3％（±２％） 反応器および生成物は、一連の（４または５回の）中
性ガスの減圧および弱い加圧によって入念に脱ガスされ
る。ついで反応器を100℃にし、この温度に５時間維持
する。この後、温度を２時間130℃にして、場合によっ
ては単量体の残渣を重合して、開始剤の分解を終える。
最終混合物の粘度は、反応器から添加剤溶液を、傾動に
よって出す前に、100N油混合物に対して約40重量％を添
加することによって調整する。
その他の実施例の生成物は、（表１に示したような）
出発反応体の種々の割合を用いて、同じ操作方法によっ
て調製される。
同様に、表１には得られた生成物のいくつかの特徴並
びに油中添加剤としてのいくつかの特性をも示した。
表１に示す分子量の特徴は、ポリメタクリル酸メチル
（PMMA）を用いて標準化されたゲル透過クロマトグラフ
ィによって決定された。増稠力（PE）は100℃で15mm2/S
の粘度に達するために200N油中に導入されるポリマーの
量に対応する。
選択率は、下記の関係式によって決定される。
η ：油＋重合体の動粘度 η。：油の動粘度 剪断に対する粘度の減少（Δη％）は、30サイクル
後、規格DIN51382によるORBAHNテストによって測定され
る。
流動点は、200N油中100℃において15mm2/sの動粘度に
達するような集合体濃度で、規格AFNORT60105に従って
測定される。
表１に示された結果によれば、スチレン含量は、200N
配合油の可溶性および満足すべき耐寒性を保持するため
には、40重量％もの高さであってはならないことがわか
る。また15〜25重量％のスチレン含量は、−27℃以下の
流動点を保持するのに好ましいものでなければならない
ことがわかる。
記載された添加剤の選択率は、スチレン含量およびメ
タクリル酸メチル含量に依る。しかしながら同じスチレ
ン含量の場合、MMA約８重量％の導入によって、スチレ
ンの不存在下に調製された従来のポリメタクリレートを
用いて確認される程度の大きさの選択率を達成すること
が可能になる。
規格DIN51382に従うORBAHNインジェクタ内でのテスト
の際30サイクル後、粘度の低下によって決定される機械
的剪断に対する過敏性は、スチレン含量が増す時、減少
する。
これらの特徴全体間のより良好な妥協解は、表１に表
れた実施例８の生成物によってもたらされるようであ
る。
実施例11および12（実施例12は比較例である） 実施例８の共重合体から次表２に示した値によって、
メタクリル酸ステアリルの割合を増加させた。
調製方法は、実施例８の共重合体の場合に前記したも
のと同じである。
実施例11および12の共重合体の各々の増稠力を測定
し、このように固定された共重合体濃度において、30〜
100℃の選択率ならびに添加油の流動点を測定した。
得られた結果を表２に示す。
これらの結果および実施例８の共重合体について得ら
れた結果を考えると、中位の鎖の長さを有するメタクリ
ル酸アルキルの割合に対して、長鎖を有するメタクリル
酸アルキルの割合の増加が、選択率の減少および流動点
の低下の大きな減少をもたらすことが確められる。
実施例13（比較例） 表２に示された単量体の割合を用いて、実施例８の場
合と同じ操作方法に従って、共重合体を調製した。スチ
レンの割合を40重量％まで増加し、長鎖を有するメタク
リル酸アルキルの割合を、使用されるメタクリル酸アル
キル全体に対して、80重量％にした。
同様にこの共重合体の増稠力を測定し、このようにし
て得られた濃度において、選択率ならびに油の流動点を
測定した。結果を表２に示す。共重合体は、主として流
動点に対するその不利な効果によって、添加剤として適
さないと認められる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 (Ｃ１０Ｍ 119/12 119:06） (72)発明者 ギー・パルク フランス国リュエイユ・マルメゾン （92500）・リュ・デュ・シャトー27番地 (72)発明者 フランソワ・ダヴァン フランス国ブジヴァル（78380）・リュ・ ルイ・パスツール１番地レジダンス「ラ・ フィユレ」 (56)参考文献 特開 昭53−39306（ＪＰ，Ａ) 特公 昭52−18202（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭51−40883（ＪＰ，Ｂ２)

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】潤滑油のための粘度用添加剤として使用し
    うる共重合体であって、 （ａ）下記の一般式で表されるビニル芳香族ユニット10
    〜35重量％； （ただし、式中ＲはＨまたはCH3） （ｂ）・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキル
    ユニット５〜15重量％； （ただし、式中R1はC1〜C4の直鎖状又は分枝状のアルキ
    ル類） ・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキルユニッ
    ト20〜55重量％；および （ただし、式中R2はC8〜C14の直鎖状アルキル類） ・下記の一般式で表されるメタクリル酸アルキルユニッ
    ト15〜50重量％； （ただし、R3はC16〜C22の直鎖状アルキル類） で構成されたメタクリル酸アルキル単量体ユニット90〜
    65重量％； （これらの重量割合が共重合体を成すユニット全体に対
    して表示されているものである）を含んでおり、且つ共
    重合体の重量平均分子量が100000〜400000、多分散率が
    ５以下であることを特徴とする共重合体。
  2. 【請求項２】ビニル芳香族ユニットがスチレンであり、
    且つ当該ユニットが共重合体を成すユニットの15〜25重
    量％であることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
    の共重合体。
  3. 【請求項３】共重合体を成すユニット全体に対して ・C1〜C4のメタクリル酸アルキルユニットが５〜10重量
    ％であり； ・C8〜C14のメタクリル酸アルキルユニットが25〜50重
    量％であり；および ・C16〜C22のメタクリル酸アルキルユニットが20〜50重
    量％であることを特徴とする特許請求の範囲第２項記載
    の共重合体。
  4. 【請求項４】C1〜C4のメタクリル酸アルキルがメタクリ
    ル酸メチルであることを特徴とする特許請求の範囲１〜
    ３項のうちいずれか１項記載の共重合体。
  5. 【請求項５】C8〜C14メタクリル酸アルキルおよびC16〜
    C22メタクリル酸アルキルが、メタクリル酸ラウリルの
    市販のフラクションおよびメタクリル酸ステアリルの市
    販のフラクションであることを特徴とする特許請求の範
    囲第１〜４項のうちいずれか１項記載の共重合体。
  6. 【請求項６】ラジカル共重合条件下に単量体の重合反応
    を行うことによって得られたことを特徴とする特許請求
    の範囲第１〜５項のうちいずれか１項記載の共重合体。
JP61266505A 1985-11-07 1986-11-07 潤滑油用添加剤として使用しうる共重合体組成物 Expired - Lifetime JPH0830099B2 (ja)

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FR8516636A FR2589866B1 (fr) 1985-11-07 1985-11-07 Compositions de copolymeres, utilisables comme additifs pour huiles lubrifiantes
FR8516636 1985-11-07

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Publication Number Publication Date
JPS63218717A JPS63218717A (ja) 1988-09-12
JPH0830099B2 true JPH0830099B2 (ja) 1996-03-27

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Application Number Title Priority Date Filing Date
JP61266505A Expired - Lifetime JPH0830099B2 (ja) 1985-11-07 1986-11-07 潤滑油用添加剤として使用しうる共重合体組成物

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US (1) US4756843A (ja)
EP (1) EP0228922B1 (ja)
JP (1) JPH0830099B2 (ja)
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FR (1) FR2589866B1 (ja)

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