JPH08247345A - ポリアミドをベースとしたガソリン移送用パイプ - Google Patents

ポリアミドをベースとしたガソリン移送用パイプ

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JPH08247345A JP8079540A JP7954096A JPH08247345A JP H08247345 A JPH08247345 A JP H08247345A JP 8079540 A JP8079540 A JP 8079540A JP 7954096 A JP7954096 A JP 7954096A JP H08247345 A JPH08247345 A JP H08247345A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリアミドをベースとしたガソリン移送パイ
プ。 【解決手段】 ポリアミドをマトリクスとするポリアミ
ドとポリオレフィンとの混合物の内側層と、ポリアミド
の外側層とで構成されるパイプ。外側層と内側層との間
にＥＶＯＨ層を設けることもできる。アルコールを含む
ガソリンに対して非透過性である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はポリアミドをベース
としたガソリン移送用のパイプ、特に、自動車のガソリ
ンタンクからエンジンへガソリンを移送するためのパイ
プと、ガソリンスタンド内で炭化水素類を移送するため
のホースに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】自動車メーカーは安全上の理由および環
境保護の観点からガソリンパイプに機械的特性（強度、
柔軟性）と、高い耐透過性を与えている。パイプは石油
製品とその添加剤、特にメタノールまたはエタノールに
対する耐透過性をできるだけ高くする必要がある。ポリ
アミドはこれら全ての特性を備えているが、低温での機
械的特性を良くするためにはポリアミドを可塑化する必
要がある。しかし、可塑化したポリアミドは可塑化して
いないポリアミドに比べて炭化水素、特に無鉛ガソリン
に対する密封性が悪い。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的はガソリ
ンに対する耐透過性が極めて高く、機械的特性に極めて
優れたポリアミドをベースとしたパイプを提供すること
にある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、ポリアミドを
マトリクスとするポリアミドとポリオレフィンとの混合
物の内側層と、ポリアミドの外側層とで構成されるパイ
プを提供する。
【０００５】
【発明の実施の形態】内側層のマトリクスとなるポリア
ミドとしては任意のポリアミドを使用することができ
る。ポリアミドとは下記の縮合生成物を意味する： 1) １種または複数のアミノ酸、例えばアミノカプロン
酸、7-アミノヘプタノン酸、 11-アミノウンデカノン
酸、 12-アミノドデカノン酸、１種または複数のラクタ
ム、例えばカプロラクタム、エナンチオラクタム、ラウ
リルラクタム； 2) １種または複数のジアミン、例えばヘキサメチレン
ジアミン、ドデカメチレンジアミン、メタ−キシレンジ
アミン、ビス-p- アミノシクロヘキシルメタン、トリメ
チルヘキサメチレンジアミンと、ジアシド、例えば、イ
ソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、アゼライン
酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸と
の塩または混合物； 3) あるいはこれらのコポリアミドを生成する任意モノ
マーの混合物。ポリアミドの混合物を使用することがで
き、ＰＡ−６、ＰＡ−6,6 およびＰＡ12を用いるのが有
利である。
【０００６】ポリオレフィンとはオレフィン単位、例え
ばエチレン、プロピレン、1-ブテンの単位を有するポリ
マーを意味し、例としては下記を挙げることができる： 1) ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンとαオレ
フィンとの共重合体。これらに不飽和カルボン酸の無水
物、例えば無水マレイン酸や不飽和エポキシド、例えば
グリシジルメタクリレートがグラフトされたものでもよ
い。 2) エチレンと、(i) 不飽和カルボン酸、その塩、エス
テル、(ii)飽和カルボン酸のビニルエステル、(iii) 不
飽和ジカルボン酸、その塩、エステル、半エステル、無
水物、(iv)不飽和エポキシドからなる群の中から選択さ
れる少なくとも１つとの共重合体。これらのエチレン共
重合体は不飽和ジカルボン酸無水物または不飽和エポキ
シドがグラフトされていてもよい。 3) スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（ＳＥＢ
Ｓ）ブロック共重合体（マレイン化されていてもよい）
【０００７】２種以上のポリオレフィンの混合物を使用
することもできる。下記のものを使用するのが有利であ
る： 1) ポリエチレン、 2) エチレンとαオレフィンとの共重合体、 3) エチレン／アルキル（メタ）アクリレート共重合
体、 4) エチレン／アルキル（メタ）アクリレート／無水マ
レイン酸共重合体（無水マレイン酸はグラフトまたは共
重合されている）、 5) エチレン／アルキル（メタ）アクリレート／グリシ
ジル（メタ）アクリレート共重合体（グリシジル(メタ)
アクリレートはグラフトまたは共重合されている）、 6) ポリプロピレン。
【０００８】ポリオレフィンが相溶化を容易にする基を
有しないか、その機能が弱い場合には、ポリアミドのマ
トリクスの形成を容易にするために相溶化剤を添加する
のが好ましい。この相溶化剤はポリアミドとポリオレフ
ィンとを相溶化させる公知のもので、例えば下記のもの
を挙げることができる： 1) 無水マレイン酸またはグリシジルメタクリレートが
グラフトされたポリエチレン、ポリプロピレン、エチレ
ンプ−プロピレン共重合体、エチレン／ブテン共重合
体、 2) エチレン／アルキル（メタ）アクリレート／無水マ
レイン酸共重合体（無水マレイン酸はグラフトされてい
るか共重合されている）、 3) エチレン／酢酸ビニル／無水マレイン酸共重合体
（無水マレイン酸はグラフトされているか共重合されて
いる）、 4) 上記２つの共重合体で無水マレイン酸をグリシジル
メタクリレートに代えたもの、 5) エチレン／（メタ）アクリル酸共重合体またはその
塩、 6) アミンと反応する部位を有する化合物がグラフトさ
れたポリエチレン、ポリプロピレンまたはエチレン−プ
ロピレン共重合体からなるグラフト化された共重合体を
単一のアミン末端を有するポリアミドまたはポリアミド
オリゴマーと縮合したもの。 これらの化合物はフランス国特許第 2,291,225号、欧州
特許第 342,066号に記載されており、その内容は本明細
書の一部を成す。
【０００９】内側層のマトリクスを構成するポリアミド
の量はポリオレフィン５〜50部に対して50〜95部にする
ことができる。相溶化剤の量はポリオレフィンをポリア
ミドマトリクス中に節(nodule)の状態で分散させるのに
十分な量とし、ポリオレフィンの重量に対して20％以下
にすることができる。内側層のポリマーはポリアミド
と、ポリオレフィンと、必要に応じて添加される相溶化
剤とを公知の溶融混合方法（二軸スクリュー、バス型、
単軸スクリュー）で混合して製造することができる。
【００１０】内側層をポリアミド６（ＰＡ−６）または
66（ＰＡ−6,6 ）のマトリクスと、このマトリクス中に
分散した低密度ポリエチレンとエチレン／アルキル（メ
タ）アクリレート／無水マレイン酸またはグリシジルメ
タクリレートとの共重合体との混合物の節か、ポリプロ
ピレンの節とで構成するのが好ましい。この材料は米国
特許第 5,070,145号および欧州特許第 564,338号に記載
されている。ポリプロピレンの場合には、無水マレイン
酸をグラフトしたプロピレン単位を主成分としたエチレ
ン／プロピレン共重合体をモノアミンカプロラクタムオ
リゴマーと縮合した相溶化剤を添加する。この内側層の
ポリアミドとポリオレフィンとの混合物は可塑化されて
いてもよく、また、カーボンブラック等の任意の充填剤
を含むことができる。このようなポリアミドとポリオレ
フィンとの混合物は米国特許第 5,342,886号に記載され
ている。
【００１１】本発明の好ましい形態では内側層のポリア
ミドの量がポリアミド／ポリオレフィン混合物 100部当
たり50〜75部である。例として、下記混合物（重量％）
を使用することができる： 1) 55〜70％： ＰＡ−６ ５〜15％： 無水マレイン酸をグラフトし、次いでモノ
アミンカプロラクタムオリゴマーと縮合させたポリプロ
ピレンを主成分とするエチレンプロピレン共重合体 残部 ： ポリプロピレン 2) 55〜70％： ＰＡ−６ ５〜15％： エチレンに、 (i)アルキル（メタ）アクリ
レートまたは不飽和カルボン酸のビニルエステルおよび
(ii)不飽和カルボン酸の無水物または不飽和エポキシド
をグラフトまたは共重合した共重合体 残部 ：ポリエチレン
【００１２】外側層のポリアミドは内側層について上記
で挙げたポリアミドの中から選択することができる。ポ
リアミド11またはポリアミド12を使用するのが好まし
い。外側層のポリアミドは可塑化されているのが有利で
ある。通常の可塑剤、例えばブチルベンゼンスルホンア
ミド（ＢＢＳＡ）やポリアミドブロックとポリエーテル
ブロックとを有するポリマーを使用することができる。
このブロックポリマーはカルボキシル末端を有するポリ
アミドブロックとポリエーテルジオールまたはポリエー
テルジアミンあるいはこれらのポリエーテルの混合物と
の縮合で得られる。外側層は抗酸化剤と従来の充填剤、
例えばカーボンブラックをさらに含むことができる。
【００１３】内側層は外側層に効果的に接着されている
のが望ましい。これらの二層が接着されていないパイプ
は熱成形で折り曲げるのが難しく、折り曲げた場合には
最も薄い材料に折り目がついてしまう。また、二層が互
いに十分接着していないと、時間の経過と供に二層間で
蒸気が凝縮し、パイプの最も薄い部分が変形する危険が
ある。さらに、パイプを互いに連結したり、連結具を用
いてパイプをガソリンタンクやキャブレターに接続した
時に、２つの層が分離していると密閉性が確保できな
い。また、内側層の厚さが非常に薄く、しかも、接着し
ていない場合には、パイプ内が減圧された時に内側層が
不可逆的に変形し、パイプが使用不可能になる。本発明
のパイプは共押出しで作ることができる。内側層と外側
層との接着が十分でない場合には２層の間に共押出しバ
インダを介在させることができる。
【００１４】バインダとしては下記のものを挙げること
ができる： 1) 不飽和カルボン酸無水物、例えば無水マレイン酸が
グラフトされたポリエチレン、ポリプロピレン、エチレ
ンと少なくとも一つのαオレフィンとの共重合体および
これらポリマーの混合物。このグラフト化ポリマーとグ
ラフト化されていないポリマーとの混合物を使用するこ
ともできる。 2) エチレンと、 (i)不飽和カルボン酸、その塩、エス
テル、(ii)飽和カルボン酸のビニルエステル、(iii) 不
飽和ジカルボン酸、その塩、エステル、半エステル、そ
の無水物、(iv)不飽和エポキシドの中から選択される少
なくとも１つの化合物との共重合体。これらの共重合体
には不飽和ジカルボン酸無水物、例えば無水マレイン酸
または不飽和エポキシド、例えばグリシジルメタクリレ
ートがグラフトされていてもよい。バインダ層を用いず
に、１つの層または全ての層に接着力を強くする材料を
添加することもできる。この材料は上記バインダと同じ
ものでもよい。
【００１５】内側層と外側層との間に他の層を設けても
本発明の範囲を逸脱するものではない。すなわち、内側
層／外側層とする代わりに内側層／他の層／外側層にす
ることができる。外側層と追加の層との間の接着力が十
分でない場合には、バインダ層について説明したように
外側層と追加の層との間にバインダ層を設ける必要があ
る。また、内側層と追加層との間では、本発明の不良品
のパイプやリサイクルした本発明パイプから得られるポ
リマー混合物を他の層として用いることもできる。
【００１６】本発明の別の形態では、エチレン単位とビ
ニルアルコール単位（ＥＶＯＨ）とからなるポリマーを
内側層と外側層との間に配置することができる。この場
合には上記のバインダを使用することができる。好まし
い構成は内側層／ＥＶＯＨ／バインダ／外側層である。
【００１７】車のガソリンタンクからエンジンへガソリ
ンを移送するためのパイプの場合には、一般に外径は６
〜12mmで、厚さは0.8 〜２mmである。内側層は少なくと
も50μｍ、好ましくは100 〜500 μｍである。任意成分
であるバインダ層は少なくとも10μｍ、好ましくは20〜
100 μｍである。外側層は少なくとも 300μｍで、好ま
しくは 400〜800 μｍである。任意成分であるＥＶＯＨ
層は10〜40μｍにすることができる。このパイプはエン
ジンの高温部分からゴムを保護するために外装すること
ができる。ガソリンスタンドで用いられるホースの場合
には外径は一般に20〜120 mmで、厚さは 0.8〜14mmであ
る。バインダおよび内側層の厚さは上記と同じである。
このホースは一般的な任意の方法で強化することができ
る。
【００１８】
【実施例】外径が８mmで、厚さが１mmのパイプを共押出
しで成形した。外側層は厚さが 520μｍで、13重量％の
ＢＢＳＡを含み、カーボンブラックを充填したＰＡ−11
(100ｇのメタクレゾールに 0.5ｇを溶かした溶液の温
度25℃での粘度が 1.4dl/g）で作られている。バインダ
は厚さが80μｍで、２種類のエチレン共重合体の混合物
（無水マレイン酸をグラフトしたエチレン／ブテン共重
合体およびエチレン／プロピレン共重合体）で、メルト
インデックスは１で、0.4 重量％の無水物を含有する。
内側層は厚さが 400μｍで、下記の混合物で作られてい
る： 1) マトリクスを構成するＰＡ−６： 65部 2) エチレン／ブテン共重合体 （メルトインデックス 0.8 g/10分）： 30部 3) ５重量％のアクリレートと３重量％の無水物とを含む エチレン／エチルアクリレート／無水マレイン酸共重合体 （メルトインデックス ５）： ５部
【００１９】機械的特性 a) 低温耐衝撃性 DIN 規格 73378、SAE 規格 J 844およびGM規格 213 M規
格に準じた−40℃での衝撃試験。
【００２０】
【００２１】同一の条件で、全体を上記内側層の混合物
と同じ材料で作った同一寸法の単層パイプは、10回の試
験で、10回とも破断した。 b) 燃料中での伸び 全体を上記内側層の混合物と同じ材料で作ったパイプは
燃料循環テストで 5.2％伸びた。同じ試験で、本発明の
３層パイプはわずかに２％しか伸びなかった。
【００２２】耐透過性 ８×１mmのパイプについて10％のエタノールを含む燃料
（ＴＦ１）を用いて温度40℃で耐透過性を測定した。結
果は以下の通り： すなわち、本発明では、可塑化されたポリアミドの外側
層とＰＡ／ポリオレフィン配合物のバリヤ効果とによっ
て、高い柔軟性を維持した状態で可塑化されていない単
層パイプ（ＰＡ-11 ）と同じ耐透過性が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ブルーノ エシャリエ フランス国 75006 パリ ブルヴァール ドュモンパルナス 13

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ポリアミドをマトリクスとするポリアミ
    ドとポリオレフィンとの混合物の内側層と、ポリアミド
    の外側層とで構成されるパイプ。
  2. 【請求項２】 内側層のマトリクスがポリアミド６、ポ
    リアミド6,6 またはポリアミド12である請求項１に記載
    のパイプ。
  3. 【請求項３】 内側層のポリオレフィンがポリプロピレ
    ンであるか、エチレン／αオレフィン共重合体とエチレ
    ン／アルキル（メタ）アクリレート／無水マレイン酸ま
    たはグリシジルメタクリレート共重合体との混合物であ
    る請求項１または２に記載のパイプ。
  4. 【請求項４】 外側層のポリアミドがＰＡ−11またはＰ
    Ａ−12である請求項１〜３のいずれか一項に記載のパイ
    プ。
  5. 【請求項５】 内側層と外側層との間にバインダ層を有
    する請求項１〜４のいずれか一項に記載のパイプ。
  6. 【請求項６】 外径が６〜12mm、厚さが 0.8〜２mm、内
    側層が少なくとも50μｍ、バインダ層が少なくとも10μ
    ｍ、外側層が少なくとも 300μｍである請求項５に記載
    のパイプ。
  7. 【請求項７】 内側層と外側層との間にＥＶＯＨの層を
    有する請求項１〜６のいずれか一項に記載のパイプ。
JP07954096A 1995-03-09 1996-03-07 ポリアミドをベースとしたガソリン移送用パイプ Expired - Lifetime JP3167921B2 (ja)

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