JPH08228701A - 抗アレルギー活性を有するプロポリス抽出物およびその製造方法 - Google Patents

抗アレルギー活性を有するプロポリス抽出物およびその製造方法

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JPH08228701A
JPH08228701A JP7038480A JP3848095A JPH08228701A JP H08228701 A JPH08228701 A JP H08228701A JP 7038480 A JP7038480 A JP 7038480A JP 3848095 A JP3848095 A JP 3848095A JP H08228701 A JPH08228701 A JP H08228701A
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JP
Japan
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propolis
propolis extract
extraction
extract
flavonoids
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JP7038480A
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Masakazu Hisatomi
正教 久富
Hiroshi Noda
博 野田
Shinpei Sato
新平 佐藤
Kenjiro Kitsumoto
賢次郎 橘本
Hanzou Tsunoda
汎造 角田
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FUJIMI YAKUHIN KOGYO KK
ISHIYOKU DOUGENSHIYA KK
J S S KK
Original Assignee
FUJIMI YAKUHIN KOGYO KK
ISHIYOKU DOUGENSHIYA KK
J S S KK
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 ヒトの健康を維持ないし増進させるうえで有
用な新たなプロポリス抽出物およびその製造方法を提供
する。 【構成】 本発明のプロポリス抽出物は、フラボノイド
類の含量が低い、ゼリー状の物質であり、抗アレルギー
活性を有することを特徴とするものである。また、本発
明のプロポリス抽出物の製造方法は、抽出圧力100〜
400kgf/cm2 、抽出温度35〜80℃、分離圧
力50〜70kgf/cm2 、分離温度35〜80℃の
条件の超臨界流体抽出法により、プロポリスから前記の
プロポリス抽出物を得ることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、食品等に利用されるプ
ロポリス抽出物およびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】プロポリスは蜂ヤニともいわれ、蜜蜂の
巣の巣壁を構成する樹脂状ないしは蝋状の物質である。
このプロポリスは、蜜蜂が周辺の花、樹皮等から採取し
てきた蜜、花粉、膠状物質等の諸物質に自らの分泌物を
混合して製したもので、一般に茶褐色ないし黒褐色を呈
する。古来より、プロポリスは西欧等において感染症や
炎症等を治療するための民間薬として使用されてきてい
るが、近年、プロポリス中に含まれるフラボノイド類に
抗アレルギー活性が見いだされ、さらには、フラボノイ
ドとは異なるジテルペンに制癌作用が発見されたことか
ら、機能性食品として一躍注目を浴びるようになった。
【0003】一般に、粗製プロポリスはそのままでは食
品として利用し難いため、粗製プロポリスからエタノー
ル抽出法によって抽出液を得、当該抽出液を利用するこ
とが多い。そして、この抽出液(以下、プロポリスのア
ルコール抽出物という)には抗アレルギー活性があるこ
とが知られている。
【0004】
【発明の目的】本発明の目的は、ヒトの健康を維持ない
し増進させるうえで有用な新たなプロポリス抽出物およ
びその製造方法を提供することにある。
【0005】
【目的を達成するための手段】本発明者らは、プロポリ
スの利用方法について鋭意研究した結果、粗製プロポリ
スに特定の処理を施すことにより得たゼリー状物質が、
プロポリス中に含まれる抗アレルギー活性物質の本態と
して従来より考えられてきたフラボノイド類以外の物質
に因るものと考えられる強力な抗アレルギー作用を示す
ことを見いだし、本発明を完成するに至った。
【0006】すなわち、本発明のプロポリス抽出物はフ
ラボノイド類の含量が低い、ゼリー状の物質であり、抗
アレルギー活性を有することを特徴とするものである。
【0007】また、本発明のプロポリス抽出物の製造方
法は、抽出圧力100〜400kgf/cm2 、抽出温
度35〜80℃、分離圧力50〜70kgf/cm2
分離温度35〜80℃の条件の超臨界流体抽出法によ
り、プロポリスから上述した本発明のプロポリス抽出物
を得ることを特徴とするものである。
【0008】以下、本発明を詳細に説明する。まず本発
明のプロポリス抽出物について説明すると、当該プロポ
リス抽出物は上述のように(1)ゼリー状であり、
(2)フラボノイド類の含量が低い物質である。
【0009】ここで、本発明でいう「ゼリー状」とは
「ゼリー」のみを意味するものではなく、流動性を有す
る、あるいは有しないペースト状まで含めた広い範囲を
意味する。また、本発明でいう「フラボノイド類の含量
が低い」とは、抽出物中に含まれているフラボノイド類
の量が概ね0.01〜4重量%であることを意味する。
本発明のプロポリス抽出物におけるフラボノイド類の含
量は、0.1〜1重量%であることが特に好ましい。別
の観点からいうと、「フラボノイド類の含量が低い」と
は、紫外線吸収スペクトルから推定されるフラボノイド
類の含量が同一原料から得たプロポリスのアルコール抽
出物におけるそれの概ね1/5以下であることを意味す
る。ここでいうプロポリスのアルコール抽出物とは、後
述する本発明の方法で超臨界流体抽出に付すプロポリス
と同条件で得たプロポリス20〜100部に50〜10
0%エタノール250部を加え、室温〜60℃で可溶分
を抽出して得た抽出液を意味し、このときの抽出率は通
常35〜60%である。また、このアルコール抽出物に
おけるエキスに対するフラボノイド類の含量は、使用す
る粗プロポリスにもよるが、通常5重量%以上である。
【0010】本発明のプロポリス抽出物には従来のアル
コール抽出物のような刺激臭はなく、当該プロポリス抽
出物は寧ろ芳香を発する。また、このプロポリス抽出物
は、通常、帯黄白色(黄色味を帯びた白色)を呈する。
そして、このプロポリス抽出物は脂溶性かつエタノール
難溶性の物質である。
【0011】ここで、本発明でいう脂溶性とは、液温2
0±5℃のクロロホルムに対する飽和溶解量が概ね10
g/リットル以上であることを意味する。また、本発明
でいうエタノール難溶性とは、液温20±5℃のエタノ
ールに対する飽和溶解量が概ね1g/リットル以下であ
ることを意味する。
【0012】上述した性状を示す本発明のプロポリス抽
出物は、フラボノイドの含量が低いにも拘わらず、肥満
細胞からのヒスタミンの遊離に対して、同一原料から得
たアルコール抽出物の概ね5〜10倍という強力な抑制
作用を示す。すなわち、同一原料から得たアルコール抽
出物よりも高い抗アレルギー活性を有している。このこ
とから、本発明のプロポリス抽出物が示す高い抗アレル
ギー活性は、プロポリス中に含まれる抗アレルギー活性
物質の本態として従来より考えられてきたフラボノイド
類以外の物質に因るものと考えられる。
【0013】このような特徴を有する本発明のプロポリ
ス抽出物は、色調、香味性および食味性の点で従来のア
ルコール抽出物よりも食品や加工食品用素材として好適
なものであり、そのまま食する他、種々の加工食品を製
造する際の材料として利用することができる。また、高
い抗アレルギー活性を有するという観点からも、本発明
のプロポリス抽出物は従来のアルコール抽出物より好ま
しいものである。
【0014】次に、本発明のプロポリス抽出物の製造方
法について説明する。本発明の方法は、前述したよう
に、抽出圧力100〜400kgf/cm2 、抽出温度
35〜80℃、分離圧力50〜70kgf/cm2 、分
離温度35〜80℃の条件の超臨界流体抽出法により、
プロポリスから上述した本発明のプロポリス抽出物を得
ることを特徴とするものである。抽出にあたっては、プ
ロポリス原塊をそのまま使用するよりも当該原塊を粒状
ないし粉末状にしたものを使用することが好ましい。プ
ロポリス原塊を粒状ないし粉末状にする手段は特に限定
されるものではなく、粉砕機等を用いた機械的手段であ
ってもよいし、所定の溶媒に溶解させた後にスプレード
ライによって得る等の化学的手段であってもよい。粒状
ないし粉末状にした後のプロポリス(以下、粗製プロポ
リスという)の大きさは特に限定されるものではなく、
例えば20メッシュ程度とすることができる。また、プ
ロポリス原塊を粒状ないし粉末状にするに先立って、当
該原塊に冷凍処理を施してもよい。
【0015】より好ましい抽出条件は、抽出圧力200
〜350kgf/cm2 、抽出温度40〜70℃、分離
圧力50〜60kgf/cm2 、分離温度40〜70℃
である。また、超臨界流体抽出を行う際の抽出媒体とし
ては超臨界状態の二酸化炭素、中でも温度40〜45
℃,圧力250〜350kgf/cm2 のものが特に好
ましい。抽出率は5〜20%の範囲で適宜選択可能であ
るが、10〜16%がより好ましい。プロポリスを上述
の条件の超臨界流体抽出に付すことにより、目的とする
本発明のプロポリス抽出物を得ることができる。
【0016】
【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。 実施例1 まず、ブラジル産のユーカリ系プロポリス原塊を用意
し、これを20メッシュ程度に粉砕して粗製プロポリス
100.40kgを得た。次に当該粗製プロポリスの全
量を超臨界流体抽出装置の抽出槽に充填し、抽出媒体と
して超臨界状態の二酸化炭素(温度40℃,圧力350
kgf/cm2 )を用いて、次の条件で超臨界流体抽出
を行った。
【0017】抽出圧力 357kgf/cm2 抽出温度 40℃ 分離圧力 61kgf/cm2 分離温度 50℃ 抽出媒体の流量 1500kg/時 抽出媒体の使用量 7500kg 抽出時間 5時間 抽出率 14.91%
【0018】上記の条件の超臨界流体抽出の結果、目的
とするプロポリス抽出物14.97kgが得られた。こ
のプロポリス抽出物は芳香臭のするゼリー状の物質であ
り、帯黄白色を呈していた。当該プロポリス抽出物につ
いて、その脂溶性およびエタノール溶解性を以下のよう
にして測定した。
【0019】(a) 脂溶性 溶媒としてクロロホルムを用い、液温を20±5℃とし
たクロロホルム30ミリリットルに上記のプロポリス抽
出物3gを加え、5分毎に強く30秒間振り混ぜ、30
分後に可溶分を測定して、上記のプロポリス抽出物の飽
和溶解量を求めた。
【0020】(b) エタノール溶解性 クロロホルム30ミリリットルに代えて液温20±5℃
のエタノール300ミリリットルを用いた以外は上記
(a) と同条件で、上記のプロポリス抽出物のエタノール
に対する飽和溶解量を求めた。
【0021】その結果、上記のプロポリス抽出物のクロ
ロホルムに対する飽和溶解量は132g/リットルであ
り、当該プロポリス抽出物は脂溶性の高い物質であるこ
とが確認された。また、上記のプロポリス抽出物のエタ
ノールに対する飽和溶解量は1g/リットル以下であ
り、当該プロポリス抽出物はエタノール難溶性の物質で
あることが確認された。
【0022】さらに、上記のプロポリス抽出物について
その紫外線吸収スペクトルおよびヒスタミン遊離抑制作
用をそれぞれ以下のようにして測定した。 (c) 紫外線吸収スペクトル 上記のプロポリス抽出物の0.002wt%エタノール溶
液を調製し、このエタノール溶液について、日立社製の
紫外分光光度計(150−20型)により測定波長域2
00〜400nm、走査速度100nm/分の条件で紫
外線吸収スペクトルを測定した。
【0023】(d) ヒスタミン遊離抑制作用 掛川らの方法(Chem. Pharm. Bull. 40, 1439 (1992)
参照)に従い、以下のようにして測定した。まず、ラッ
トの腹腔肥満細胞を採取し、この腹腔肥満細胞をその数
が約1×105 個/ミリリットルとなるようにロック液
に浮遊させることにより肥満細胞浮遊液を調製した。ま
た、上記のプロポリス抽出物をその濃度が0.02wt
%、0.006wt%または0.002wt%となるように
ロック液に溶解させて、濃度が異なる計3種の試験液を
調製した。
【0024】次に、肥満細胞浮遊液0.6ミリリットル
に試験液1.0ミリリットルとロック液0.2ミリリッ
トルとを加え、37℃で5分間放置した。この後、コン
パウンド 48/80(シグマ社製のヒスタミン遊離
剤)の生理食塩水溶液(濃度は5×10-7g/ミリリッ
トル)0.2ミリリットルを加えて37℃で10分間放
置することによりヒスタミン遊離反応を行った(以下、
サンプルという)。なおコントロールとして、試験液に
代えてロック液1.0ミリリットルを用いた他はサンプ
ルと同条件で、ヒスタミン遊離反応を行った。またブラ
ンクとして、試験液に代えてロック液1.0ミリリット
ルを用いるとともにコンパウンド 48/80の生理食
塩水溶液に代えて生理食塩水0.2ミリリットルを用い
た他はサンプルと同条件で、ヒスタミン遊離反応を行っ
た。
【0025】氷冷によりヒスタミン遊離反応を停止させ
た後、4℃,2500rpmの条件で10分間遠心分離
を行い、その後に上清部および沈渣部それぞれのヒスタ
ミン量をショア(shore)等の方法(オルトフタル
アルデヒドを用い、ヒスタミンと反応させることによっ
て生じた蛍光物質からの蛍光の強度からヒスタミン量を
求める方法。J. Exp. Ther.,127巻第182頁(19
59年)参照)に従って測定した。
【0026】そして、下式(1)
【数1】 によりヒスタミン遊離率を求めた後、下式(2)
【数2】 によりヒスタミンの遊離に対する抑制率を算出した。上
記の方法により測定した紫外線吸収スペクトルの測定結
果を図1に、ヒスタミン遊離抑制作用の測定結果を表1
にそれぞれ示す。
【0027】比較例1 実施例1と同条件で得た粗製プロポリス50gを250
ミリリットルの99.5%エタノールに分散させ、時々
振り混ぜて、室温下で10日間放置した。その後に濾過
し、プロポリスエキス21.5gを含有するエタノール
抽出物235ミリリットルを得た。このエタノール抽出
物について実施例1と同条件で紫外線吸収スペクトルお
よびヒスタミン遊離抑制作用を測定した。なお、紫外線
吸収スペクトルの測定に供した「0.002wt%エタ
ノール溶液」の濃度は、本比較例1で得たエタノール抽
出物を固形分換算した値である。同様に、ヒスタミン遊
離抑制作用の試験に供した試験液の濃度も、本比較例1
で得たエタノール抽出物を固形分換算した値である。紫
外線吸収スペクトルの測定結果を図1に、ヒスタミン遊
離抑制作用の測定結果を表1にそれぞれ示す。
【0028】
【表1】
【0029】後掲の図1から明らかなように、実施例1
で得られたプロポリス抽出物では、プロポリス中に含有
される総フラボノイド量の指標として用いられる300
nm付近における比吸光度が比較例1のエタノール抽出
物に比べて極めて低い。このことから、実施例1で得ら
れたプロポリス抽出物におけるフラボノイド類の含量は
比較例1のエタノール抽出物におけるフラボノイド類の
含量より少なく、その含量は比較例1のエタノール抽出
物における含量の約1/10以下と見積もられる。
【0030】一方、表1から明らかなように、実施例1
で得られたプロポリス抽出物は上記のようにフラボノイ
ド類の含量が少ないにも拘わらず、比較例1のエタノー
ル抽出物よりも極めて強いヒスタミン遊離抑制作用を示
す。このことから、実施例1で得られたプロポリス抽出
物は比較例1のエタノール抽出物よりも極めて強い抗ア
レルギー作用を有しているものと考えられる。そして、
プロポリス中に含まれる抗アレルギー活性物質の本態と
して従来より考えられてきたフラボノイド類の含量が少
ないにも拘わらず実施例1のプロポリス抽出物が強いヒ
スタミン遊離抑制作用を示することから、プロポリス中
にはフラボノイド類以外の強力な抗アレルギー活性物質
が存在しているものと推察される。
【0031】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によればヒ
トの健康を維持ないし増進させるうえで有用な新たなプ
ロポリス抽出物およびその製造方法が提供された。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例1で得られたプロポリス抽出物および比
較例1で得られたアルコール抽出プロポリスの紫外線吸
収スペクトルを示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 久富 正教 徳島県麻植郡鴨島町喜來370番地 (72)発明者 野田 博 徳島県麻植郡鴨島町喜來98番地 (72)発明者 佐藤 新平 愛知県名古屋市瑞穂区平郷町6−1 株式 会社ジェイ.エス.エス内 (72)発明者 橘本 賢次郎 埼玉県志木市下宗岡4−29−16 富士見薬 品工業株式会社内 (72)発明者 角田 汎造 埼玉県志木市下宗岡4−29−17

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 フラボノイド類の含量が低い、ゼリー状
    の物質であり、抗アレルギー活性を有することを特徴と
    するプロポリス抽出物。
  2. 【請求項2】 フラボノイド類の含量が同一原料からア
    ルコール抽出で得たプロポリス抽出物の1/5以下であ
    る、請求項1に記載のプロポリス抽出物。
  3. 【請求項3】 フラボノイド類の含量が0.01〜4重
    量%である、請求項1または請求項2に記載のプロポリ
    ス抽出物。
  4. 【請求項4】 脂溶性かつエタノール難溶性の物質であ
    る、請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載のプロポ
    リス抽出物。
  5. 【請求項5】 帯黄白色を呈する、請求項1〜請求項4
    のいずれか1項に記載のプロポリス抽出物。
  6. 【請求項6】 ヒスタミン遊離抑制作用を有する、請求
    項1〜請求項5のいずれか1項に記載のプロポリス抽出
    物。
  7. 【請求項7】 抽出圧力100〜400kgf/cm
    2 、抽出温度35〜80℃、分離圧力50〜70kgf
    /cm2 、分離温度35〜80℃の条件の超臨界流体抽
    出法により、プロポリスから請求項1に記載のプロポリ
    ス抽出物を得ることを特徴とするプロポリス抽出物の製
    造方法。
  8. 【請求項8】 抽出媒体として超臨界状態の二酸化炭素
    を用いる、請求項7に記載の方法。
  9. 【請求項9】 抽出率が5〜20%である、請求項7ま
    たは請求項8に記載の方法。
JP7038480A 1995-02-27 1995-02-27 抗アレルギー活性を有するプロポリス抽出物およびその製造方法 Pending JPH08228701A (ja)

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Effective date: 20010223