JPH08138715A - 固体高分子型燃料電池とその製造方法 - Google Patents

固体高分子型燃料電池とその製造方法

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JPH08138715A
JPH08138715A JP6274637A JP27463794A JPH08138715A JP H08138715 A JPH08138715 A JP H08138715A JP 6274637 A JP6274637 A JP 6274637A JP 27463794 A JP27463794 A JP 27463794A JP H08138715 A JPH08138715 A JP H08138715A
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electrode catalyst
fuel cell
catalyst layer
solid polymer
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Yasushi Miyata
康史 宮田
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

(57)【要約】 【目的】電極触媒層の空孔率を上げ、反応ガス拡散性を
高くして，高出力が可能となる固体高分子型燃料電池の
セルを得る。 【構成】固体高分子電解質膜上に電極触媒層を形成する
際、化学メッキ法に係る分散メッキ法を用い、電極触媒
塩を高分子粒子と共に吸着させた後、酸性溶液にて高分
子粒子を除去して、多孔性電極触媒層を得る。また、固
体高分子電解質膜上に多孔性有機高分子樹脂を形成した
後，化学メッキ法を行い，多孔性有機高分子樹脂層の表
面上あるいは多孔性有機高分子樹脂層及び固体高分子電
解質体の表面上に形成する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、固体高分子型燃料電
池とその製造方法に係わり、セルの特性向上に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、これに使用される電解質の
種類や動作温度により、固体高分子型燃料電池，りん酸
型燃料電池，溶融炭酸塩型燃料電池，固体電解質型燃料
電池などに大別される。固体高分子型燃料電池は、他の
燃料電池方式に比べて両電極間の差圧制御および電池の
加圧化が容易であるため高出力密度が得られ、また、酸
性の電解質体であるため二酸化炭素含有ガスをそのまま
使用できる特徴を有している。さらに低温動作型である
ため、電池構成材料面での制約が少なく、また、常温で
短時間にて起動可能である。
【０００３】図６に固体高分子型燃料電池セルの基本構
成を示す。単電池８は、固体高分子電解質体７の両面に
アノード７４ａとカソード７４ｂとを有し、その外両面
に電極基材７５ａ，７５ｂを具備している。さらにその
外側はガス不透過性のセパレータ７６ａ，７６ｂとによ
って狭持されており、このセパレータ７６ａは燃料ガス
通流路２９ａを、セパレータ７６ｂは酸化剤ガス通流路
２９ｂを有している。
【０００４】セルに供給された燃料ガスおよび酸化剤ガ
スは、それぞれの電極触媒層と固体高分子電解質体とで
形成された三相界面において、以下の電気化学反応で消
費され、全体反応として水を生成し、またプロトンは固
体高分子電解質体中を水和の状態で移動するため、カソ
ードにおいて水が生成する。
【０００５】
【化１】 Ｈ2 → 2Ｈ+ ＋ 2ｅ- アノード
【０００６】
【化２】 (1/2)Ｏ2 ＋ 2Ｈ+ ＋ 2ｅ- → Ｈ2Ｏ カソード 固体高分子電解質体７としては、酸化や熱に耐性のある
パーフルオロスルフォン酸樹脂膜（例えば米国のデュポ
ン社製、商品名ナフィオン）が用いられ、この陽イオン
交換膜はフッ化炭素系高分子である疎水性の主鎖と，先
端にスルフォン基をもつフッ化炭素からなる側鎖である
親水性の交換基からなり、この交換基はフルオロカーボ
ンマトリックス中で会合してクラスターを形成してい
る。この固体高分子電解質７は、クラスター部分に飽和
に含水させてやることにより常温で２０Ω・cm以下の比
抵抗を示し、プロトン導電体およびガスセパレータとし
て機能する。したがって、反応ガスは予め加湿してから
セルに供給される。
【０００７】電極触媒層は、腐食性の強い酸性である固
体高分子電解質体と接するため、触媒は白金などの貴金
属に限定され、ＣＯは触媒毒になる。燃料電池における
電極触媒層の機能は、ガスを供給して電気化学反応を起
こし直流電流を取出す，ガス拡散電極としての機能を持
つ。即ち、セル特性の向上のためには、電極触媒層が適
度な空孔を有していること，および反応の場である三相
界面が広いことが必要である。
【０００８】このような固体高分子型燃料電池のセル
は、従来では、導電性多孔質体のカーボン電極基材上
に，白金を担持させたカーボン及びポリテトラフルオロ
エチレンの混合溶液を塗布し，乾燥・加熱して電極触媒
層を形成した後、この電極触媒層側を固体高分子電解質
体の両主面にホットプレスして得られる。しかし、この
ようにして得られるセルには、広い三相界面が得られに
くく、また、圧縮応力によって固体高分子電解質体が部
分的に破損を受けるという欠点がある。さらに、接合面
の大面積化は、圧着装置の大型化による製造コストの増
大が伴う。
【０００９】これらを解決するために、前処理を施した
固体高分子電解質体の両主面に白金酸塩を吸着させた後
還元させることで白金触媒層を形成し、広い三相界面を
有するセルを比較的安価で容易に形成する，化学メッキ
法が試みられている。上記の還元過程において固体高分
子電解質体内で発生したガスが系外へ排出されるために
細孔が形成されるが、それでも化学メッキ法によって得
られる電極触媒層は多孔性が低く、ガス拡散電極及びガ
ス発生電極としての機能が阻害されるという欠点があ
る。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】上記においては、反応
ガス，電極触媒層及び固体高分子電解質体の三相界面が
形成されるが、化学メッキ法によって得られる電極触媒
層は緻密であるため多孔性が不足し、反応ガスの相互の
拡散性が低いという欠点がある。すなわち、電極基材内
を拡散してきた反応ガスが，電極触媒層の内部へ十分に
拡散できず、反応ガスと接触して反応に寄与できる触媒
の量が限られてしまうことになる。
【００１１】この発明は、反応ガスの拡散性の高い，高
出力の可能な固体高分子型燃料電池とその製造方法を提
供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】上記目的は、まず、燃料
ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直流電力を発生する
セルが、固体高分子電解質体と、該電解質体を挟んでそ
れぞれ配設された燃料電極触媒層（アノード）と酸化剤
電極触媒層（カソード）とを有し、前記セルが電極基
材，さらにセパレータを介して複数積層され、単電池集
積体（スタック）を構成する固体高分子型燃料電池の製
造方法において、化学メッキ法に係る分散メッキ法によ
り電極触媒層を固体高分子電解質体上に形成することに
より達成される。
【００１３】また、上記固体高分子型燃料電池の製造方
法において、分散メッキ法は、第１工程，第２工程およ
び第３工程を有し、第１工程は、固体高分子電解質体へ
電極触媒塩を高分子粒子と共に吸着させ、第２工程は、
該電極触媒塩と高分子粒子とを吸着した固体高分子電解
質体を還元して電極触媒層を形成し、第３工程は、酸性
溶液に浸漬し、前記高分子粒子を除去することにより達
成される。
【００１４】また、上記固体高分子型燃料電池の製造方
法において、分散メッキ法で用いる高分子粒子は、ブタ
ジエン，アクリル樹脂，ポリウレタン，フェノール樹
脂，メラミン樹脂からなる群の中の１つであることによ
り達成される。さらに、燃料ガス及び酸化剤ガスの供給
を受けて直流電力を発生するセルが、固体高分子電解質
体と、該電解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極
触媒層（アノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）と
を有し、前記セルが電極基材，さらにセパレータを介し
て複数積層され、単電池集積体（スタック）を構成する
固体高分子型燃料電池において、前記電極触媒層は多孔
性膜であって、その細孔径が 0.1μｍないし10μｍの範
囲とすることにより達成される。
【００１５】さらに、燃料ガス及び酸化剤ガスの供給を
受けて直流電力を発生するセルが、固体高分子電解質体
と、該電解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極触
媒層（アノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）とを
有し、前記セルが電極基材，さらにセパレータを介して
複数積層され、単電池集積体（スタック）を構成する固
体高分子型燃料電池の製造方法において、第１工程およ
び第２工程を有し、第１工程は、固体高分子電解質体の
両主面上に多孔性有機高分子樹脂層を形成し、第２工程
は、前記多孔性有機高分子樹脂層の表面上，あるいは多
孔性有機高分子樹脂層及び固体高分子電解質体の表面上
に、化学メッキ法により電極触媒層を形成することによ
り達成される。
【００１６】また、上記固体高分子型燃料電池の製造方
法において、多孔性有機高分子樹脂層には，ポリウレタ
ンフォームを用いることにより達成される。さらに、燃
料ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直流電力を発生す
るセルが、固体高分子電解質体と、該電解質体を挟んで
それぞれ配設された燃料電極触媒層（アノード）と酸化
剤電極触媒層（カソード）とを有し、前記セルが電極基
材，さらにセパレータを介して複数積層され、単電池集
積体（スタック）を構成する固体高分子型燃料電池にお
いて、前記電極触媒層を、前記多孔性有機高分子樹脂層
の表面上，あるいは多孔性有機高分子樹脂層及び固体高
分子電解質体の表面上に、形成することにより達成され
る。
【００１７】
【作用】電極触媒層は十分多孔性が得られて、反応ガス
が電極触媒層内を拡散し易くなる。その結果、反応ガ
ス，電極触媒層及び固体高分子電解質体の接触面積が大
きくなり、大きな三相界面が得られるため、固体高分子
型燃料電池において高出力が可能となる。
【００１８】
【実施例】以下、この発明の実施例を図面を参照して説
明する。 実施例１；図１は、請求項２，３及び４に係る本発明の
固体高分子型燃料電池の製造方法の一実施例であり、図
１（ａ）は固体高分子電解質体へ分散メッキした状態を
示した模式図，図１（ｂ）は高分子粒子を除去して多孔
性電極触媒層を形成した状態を示した模式図である。
【００１９】図１（ａ）において、まず、固体高分子電
解質体１を，例えば硫酸水溶液である酸溶液にて前処理
を施す。この固体高分子電解質体１を図２に示すアクリ
ル樹脂製冶具３１にセットする。図２において、３１は
アクリル樹脂製メッキ用冶具，３２は締付ボルト，３３
はシリコンゴムパッキン，そして３４は液室である。次
に、白金触媒のアンモニア水溶液中に例えばブタジエン
の高分子粒子２を分散させた溶液を液室３４内に注入し
て加熱し，所定量の白金酸塩を固体高分子電解質体１の
両主面に吸着させる。次に、高分子粒子２を分散させた
水素化ホウ素ナトリウムのアンモニア水溶液である還元
剤を液室３４内に満たして加熱し，白金酸塩を還元して
高分子粒子２を包含した白金金属である電極触媒層３を
得る。充分水洗した後、例えば硫酸である酸溶液にて処
理して、高分子粒子２のみを除去し、図１（ｂ）に示す
ような多孔性の電極触媒層３を得る。高分子粒子として
は、前述のブタジエン以外にアクリル樹脂，ポリウレタ
ン，フェノール樹脂およびメラミン樹脂等を用いること
ができる。
【００２０】得られた多孔性の電極触媒層３の細孔径
は、用いる高分子粒子２の粒径により制御が可能で、0.
1 μm から 10 μm までが作製可能である。尚、分散メ
ッキ法で用いる高分子粒子としては前述のブタジエン以
外に、アクリル樹脂，ポリウレタン，フェノール樹脂，
メラミン樹脂などを用いてもよい。 実施例２；図３は、請求項５及び６に係る本発明の固体
高分子型燃料電池の製造方法の一実施例であり、図３
（ａ）は固体高分子電解質体へ多孔質有機高分子樹脂層
を結着させた状態を示した模式図，図３（ｂ）は多孔性
有機高分子樹脂層４の表面上に化学メッキ法によって電
極触媒層を形成した状態を示した模式図である。
【００２１】図３（ａ）において、まず、多孔性有機高
分子樹脂の原料であるポリイソシアナートとポリオー
ル，発砲剤であるフロン及び整泡剤であるオルガノシリ
コンを混合し，そこへ例えばアミン類を投入して重付加
反応を開始させ、不透明なクリーム状にする。これを固
体高分子電解質体１へ塗布し、50℃に保ち多孔性有機高
分子樹脂層４を形成すると同時に固体高分子電解質体上
に結着させる。次に、塩化スズを用いて多孔性有機高分
子樹脂層４の表面をイオン化した後、実施例１と同様に
図２に示すアクリル樹脂製メッキ用冶具３１にセットす
る。白金触媒のアンモニア水溶液を液室３４内に注入し
て加熱し，所定量の白金酸塩を多孔性有機高分子樹脂層
４の表面上，あるいは多孔性有機高分子樹脂層４及び固
体高分子電解質体１の表面に吸着させる。次に、水素化
ホウ素ナトリウムのアンモニア水溶液である還元剤を液
室３４内に満たして加熱し，白金酸塩を還元して白金金
属とし，図３（ｂ）に示すような電極触媒層３を得る。
【００２２】実施例３；図４は、請求項５及び６に係る
本発明の固体高分子型燃料電池の製造方法の異なる実施
例であり、図４（ａ）は固体高分子電解質体へ多孔質有
機高分子樹脂層を結着させた状態を示した模式図，図４
（ｂ）は電極触媒層を多孔性有機高分子樹脂層４及び固
体高分子電解質体１の表面上に化学メッキ法によって形
成した状態を示した模式図である。尚、図３に示した模
式図と同一部分には同じ符号を付す。
【００２３】図４（ｂ）は、電極触媒層を多孔性有機高
分子樹脂層４及び固体高分子電解質体１の表面上に形成
した点が図３（ｂ）と異なる。実施例１及び２にて作製
したセルを単電池に組み込んで構成したものについて、
その電流電圧特性を計測し、従来のものと比較した結果
を図５に示す。図５において、線図１１は従来のセルの
電流電圧特性，線図１２は実施例１にて作製したセルの
電流電圧特性，線図１３は実施例２にて作製したセルの
電流電圧特性である。即ち、本実施例による製造方法を
用いることによりガス拡散電極機能が増加して高い電流
密度における特性が著しく向上したことが分かる。ま
た、実施例３にて作製したセルについても同様の特性改
善が見られた。
【００２４】尚、前述の記載は固体高分子型燃料電池に
関するものであるが、本発明はこれ以外にも、例えば水
電解装置のように電気化学反応により電極にて発生する
ガスを取り出すものにも適用される。
【００２５】
【発明の効果】この発明においては、前述のような構成
と製造方法を採用することにより、反応ガス拡散性の高
い電極が得られ、優れたセル特性を有する固体高分子型
燃料電池を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の固体高分子型燃料電池の製造方法の一
実施例であり、図１（ａ）は固体高分子電解質体へ分散
メッキした状態を示した模式図，図１（ｂ）は高分子粒
子を除去して多孔性電極触媒層を形成した状態を示した
模式図
【図２】本発明の固体高分子型燃料電池の製造に用いる
アクリル樹脂製メッキ用冶具の模式図
【図３】本発明の固体高分子型燃料電池の製造方法の異
なる実施例であり、図３（ａ）は固体高分子電解質体へ
多孔質有機高分子樹脂層を結着させた状態を示した模式
図，図３（ｂ）は電極触媒層を多孔性有機高分子樹脂層
４の表面上に化学メッキ法によって形成した状態を示し
た模式図
【図４】本発明の固体高分子型燃料電池の製造方法のさ
らに異なる実施例であり、図４（ａ）は固体高分子電解
質体へ多孔質有機高分子樹脂層を結着させた状態を示し
た模式図，図４（ｂ）は電極触媒層を多孔性有機高分子
樹脂層４及び固体高分子電解質体１の表面上に化学メッ
キ法によって形成した状態を示した模式図
【図５】本発明の実施例に係る固体高分子型燃料電池の
電流電圧特性を従来の固体高分子型燃料電池の電流電圧
特性と対比して示す線図
【図６】従来の固体高分子型燃料電池の単電池構成を示
す模式図
【符号の説明】
1 固体高分子電解質体 2 高分子粒子 3 電極触媒層 4 多孔性有機高分子樹脂層 5 電極触媒層 31 アクリル樹脂製メッキ用冶具 32 締付ボルト 33 シリコンゴムパッキン 34 液室８ 単電池 7 固体高分子電解質体 74a アノード 74b カソード

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】燃料ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直
    流電力を発生するセルが、固体高分子電解質体と、該電
    解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極触媒層（ア
    ノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）とを有し、前
    記セルが電極基材，さらにセパレータを介して複数積層
    され、単電池集積体（スタック）を構成する固体高分子
    型燃料電池の製造方法において、 化学メッキ法に係る分散メッキ法により電極触媒層を固
    体高分子電解質体上に形成することを特徴とする固体高
    分子型燃料電池の製造方法。
  2. 【請求項２】請求項１記載の固体高分子型燃料電池の製
    造方法において、 分散メッキ法は、第１工程，第２工程および第３工程を
    有し、 第１工程は、固体高分子電解質体へ電極触媒塩を高分子
    粒子と共に吸着させ、 第２工程は、該電極触媒塩と高分子粒子とを吸着した固
    体高分子電解質体を還元して電極触媒層を形成し、 第３工程は、酸性溶液に浸漬し、前記高分子粒子を除去
    することを特徴とする固体高分子型燃料電池の製造方
    法。
  3. 【請求項３】請求項１記載の固体高分子型燃料電池の製
    造方法において、 分散メッキ法で用いる高分子粒子は、ブタジエン，アク
    リル樹脂，ポリウレタン，フェノール樹脂，メラミン樹
    脂からなる群の中の１つであることを特徴とする固体高
    分子型燃料電池の製造方法。
  4. 【請求項４】燃料ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直
    流電力を発生するセルが、固体高分子電解質体と、該電
    解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極触媒層（ア
    ノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）とを有し、前
    記セルが電極基材，さらにセパレータを介して複数積層
    され、単電池集積体（スタック）を構成する固体高分子
    型燃料電池において、 前記電極触媒層は多孔性膜であって、その細孔径が 0.1
    μｍないし10μｍの範囲とすることを特徴とする固体高
    分子型燃料電池。
  5. 【請求項５】燃料ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直
    流電力を発生するセルが、固体高分子電解質体と、該電
    解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極触媒層（ア
    ノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）とを有し、前
    記セルが電極基材，さらにセパレータを介して複数積層
    され、単電池集積体（スタック）を構成する固体高分子
    型燃料電池の製造方法において、 第１工程および第２工程を有し、 第１工程は、固体高分子電解質体の両主面上に多孔性有
    機高分子樹脂層を形成し、 第２工程は、前記多孔性有機高分子樹脂層の表面上，あ
    るいは多孔性有機高分子樹脂層及び固体高分子電解質体
    の表面上に、化学メッキ法により電極触媒層を形成する
    ことを特徴とする固体高分子型燃料電池の製造方法。
  6. 【請求項６】請求項５記載の固体高分子型燃料電池の製
    造方法において、 多孔性有機高分子樹脂層には，ポリウレタンフォームを
    用いることを特徴とする固体高分子型燃料電池の製造方
    法。
  7. 【請求項７】燃料ガス及び酸化剤ガスの供給を受けて直
    流電力を発生するセルが、固体高分子電解質体と、該電
    解質体を挟んでそれぞれ配設された燃料電極触媒層（ア
    ノード）と酸化剤電極触媒層（カソード）とを有し、前
    記セルが電極基材，さらにセパレータを介して複数積層
    され、単電池集積体（スタック）を構成する固体高分子
    型燃料電池において、 前記電極触媒層を、前記多孔性有機高分子樹脂層の表面
    上，あるいは多孔性有機高分子樹脂層及び固体高分子電
    解質体の表面上に、形成することを特徴とする固体高分
    子型燃料電池。
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