JPH08114696A - ネプツニウムの回収方法 - Google Patents
ネプツニウムの回収方法Info
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- JPH08114696A JPH08114696A JP25035594A JP25035594A JPH08114696A JP H08114696 A JPH08114696 A JP H08114696A JP 25035594 A JP25035594 A JP 25035594A JP 25035594 A JP25035594 A JP 25035594A JP H08114696 A JPH08114696 A JP H08114696A
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Abstract
(57)【要約】
【構成】使用済燃料の溶解液中の硝酸によりネプツニウ
ムを酸化しながらウラン及びプルトニウムとともにネプ
ツニウム（VI）を連続的に抽出する共除染工程，硝酸ヒ
ドロキシルアミン等でネプツニウムとプルトニウムをウ
ランから分離する分配工程、及び各フラクションを精製
する精製工程からなる。抽出剤としてトリブチルリン酸
を用いることにより、ネプツニウムを短半減期の核分裂
生成核種から分離する。 【効果】ネプツニウムの原子価を制御することにより、
溶媒抽出等で短半減期の核分裂生成核種から容易に分離
でき、高レベル廃棄物の管理負担を軽減できる。
ムを酸化しながらウラン及びプルトニウムとともにネプ
ツニウム（VI）を連続的に抽出する共除染工程，硝酸ヒ
ドロキシルアミン等でネプツニウムとプルトニウムをウ
ランから分離する分配工程、及び各フラクションを精製
する精製工程からなる。抽出剤としてトリブチルリン酸
を用いることにより、ネプツニウムを短半減期の核分裂
生成核種から分離する。 【効果】ネプツニウムの原子価を制御することにより、
溶媒抽出等で短半減期の核分裂生成核種から容易に分離
でき、高レベル廃棄物の管理負担を軽減できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は原子力発電所から発生す
る使用済燃料からネプツニウムの回収方法に関する。
る使用済燃料からネプツニウムの回収方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電所からの使用済燃料には、ウ
ラン，プルトニウム及び核分裂生成核種とネプツニウム
をはじめとする超ウラン元素が含まれる。ウランとプル
トニウムの回収を主目的とした現行の使用済燃料再処理
では、ネプツニウムはウラン及びプルトニウムから完全
に分離し、核分裂生成核種とともに高レベル廃棄物とし
ている。またネプツニウムを回収する場合、原子価調整
剤を添加して原子価調整する方法が検討されていた。ま
た、Proc.RECOD'94(1994) では共除染工程で硝酸により
ネプツニウムを酸化し、分配工程ではIV価のウランを用
いたネプツニウムとプルトニウムの原子価調整が報告さ
れている。
ラン，プルトニウム及び核分裂生成核種とネプツニウム
をはじめとする超ウラン元素が含まれる。ウランとプル
トニウムの回収を主目的とした現行の使用済燃料再処理
では、ネプツニウムはウラン及びプルトニウムから完全
に分離し、核分裂生成核種とともに高レベル廃棄物とし
ている。またネプツニウムを回収する場合、原子価調整
剤を添加して原子価調整する方法が検討されていた。ま
た、Proc.RECOD'94(1994) では共除染工程で硝酸により
ネプツニウムを酸化し、分配工程ではIV価のウランを用
いたネプツニウムとプルトニウムの原子価調整が報告さ
れている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ネプツニウムは長半減
期のアルファ放射体であるので、短半減期の核分裂生成
核種から分離して、処理処分することにより高レベル廃
棄物の管理負担を軽減できる。このときネプツニウムを
プルトニウムとともに核分裂生成核種から分離すること
により、原子炉等を用いて消滅処理できると考えられ
る。現行の再処理方法、即ち、ピュレックス法を活かし
てネプツニウムをプルトニウムに同伴させるためには、
ネプツニウムの原子価は共除染工程においてはVI価，分
配工程ではＶ価である必要がある。ネプツニウムは硝酸
水溶液中では、平衡論的にはＶ価が支配的である。例え
ば、３モル／リットルの硝酸中ではＶ価とVI価の割合は
９：１である。これを原子価調整剤を添加することによ
りVI価に調整する場合、現行の再処理のフローシートを
変更し、分離前処理として原子価調整操作が必要にな
る。一方分配工程でＶ価に還元する際に、還元力が強過
ぎると、IV価を生成するためウランフラクションに混入
し、損失となる。
期のアルファ放射体であるので、短半減期の核分裂生成
核種から分離して、処理処分することにより高レベル廃
棄物の管理負担を軽減できる。このときネプツニウムを
プルトニウムとともに核分裂生成核種から分離すること
により、原子炉等を用いて消滅処理できると考えられ
る。現行の再処理方法、即ち、ピュレックス法を活かし
てネプツニウムをプルトニウムに同伴させるためには、
ネプツニウムの原子価は共除染工程においてはVI価，分
配工程ではＶ価である必要がある。ネプツニウムは硝酸
水溶液中では、平衡論的にはＶ価が支配的である。例え
ば、３モル／リットルの硝酸中ではＶ価とVI価の割合は
９：１である。これを原子価調整剤を添加することによ
りVI価に調整する場合、現行の再処理のフローシートを
変更し、分離前処理として原子価調整操作が必要にな
る。一方分配工程でＶ価に還元する際に、還元力が強過
ぎると、IV価を生成するためウランフラクションに混入
し、損失となる。
【０００４】本発明の目的は、共除染工程において原子
価調整剤を添加することなくネプツニウムをプルトニウ
ムのような核分裂性物質とともに核分裂生成核種から分
離回収することにある。
価調整剤を添加することなくネプツニウムをプルトニウ
ムのような核分裂性物質とともに核分裂生成核種から分
離回収することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の特徴は、共除染
工程では硝酸をもちいてＶ価のネプツニウムをVI価に酸
化しながら溶媒抽出し、分配工程ではネプツニウムとプ
ルトニウムをそれぞれＶ価とIII 価に定量的に還元して
ウランから分離することにある。
工程では硝酸をもちいてＶ価のネプツニウムをVI価に酸
化しながら溶媒抽出し、分配工程ではネプツニウムとプ
ルトニウムをそれぞれＶ価とIII 価に定量的に還元して
ウランから分離することにある。
【０００６】ネプツニウム（VI）は、ウラン（VI）及び
プルトニウム（IV）と同様に、トリブチルリン酸を用い
て溶媒抽出できるが、ネプツニウム（Ｖ）とプルトニウ
ム(III）は抽出できないので、ネプツニウムをプルトニ
ウムに同伴させて、ウラン及び核分裂生成核種から分離
できる。
プルトニウム（IV）と同様に、トリブチルリン酸を用い
て溶媒抽出できるが、ネプツニウム（Ｖ）とプルトニウ
ム(III）は抽出できないので、ネプツニウムをプルトニ
ウムに同伴させて、ウラン及び核分裂生成核種から分離
できる。
【０００７】
【作用】共除染工程においてネプツニウムは硝酸によ
り、以下の反応でＶ価からVI価に酸化される。
り、以下の反応でＶ価からVI価に酸化される。
【０００８】
【化１】 ＮｐＯ2＋１.５Ｈ＋０.５ＮＯ3＝ＮｐＯ2＋０.５ＨＮＯ2＋０.５Ｈ2Ｏ …（化１） この反応は平衡反応であるので、酸化反応とネプツニウ
ム（VI）が酸化還元平衡系から取り除かれる反応、即
ち、抽出反応が共存すれば、ネプツニウム（Ｖ）は減少
し、ネプツニウム（VI）として抽出回収される。
ム（VI）が酸化還元平衡系から取り除かれる反応、即
ち、抽出反応が共存すれば、ネプツニウム（Ｖ）は減少
し、ネプツニウム（VI）として抽出回収される。
【０００９】分配工程において、ネプツニウムは還元剤
を用いてVI価からＶ価に還元される。このとき還元力が
強過ぎると、ネプツニウムはIV価に還元され、ウランと
ともに挙動するので、ネプツニウムは定量的に回収する
ことができない。酸化還元電位の観点からネプツニウム
（IV）を生成しないような還元剤として硝酸ヒドロキシ
ルアミン，ヒドラジン，イソブチルアルデヒド等が挙げ
られる。
を用いてVI価からＶ価に還元される。このとき還元力が
強過ぎると、ネプツニウムはIV価に還元され、ウランと
ともに挙動するので、ネプツニウムは定量的に回収する
ことができない。酸化還元電位の観点からネプツニウム
（IV）を生成しないような還元剤として硝酸ヒドロキシ
ルアミン，ヒドラジン，イソブチルアルデヒド等が挙げ
られる。
【００１０】以上の酸化還元反応によりネプツニウムを
回収することができる。
回収することができる。
【００１１】
【実施例】本発明の実施例を以下に説明する。
【００１２】（実施例１）本発明のネプツニウム回収プ
ロセスを、実施例として図１に示した。使用済燃料を剪
断工程２で剪断し、溶解工程３において硝酸で溶解す
る。この溶解液にＮＯｘを吹き込み、放射性ヨウ素をオ
フガス処理系８に追いだした後、清澄して白金族元素や
モリブデンのような不溶解残渣を除去する。この溶解液
を共除染工程４に移送し、トリブチルリン酸１０を含む
有機溶媒と交流接触させることによってウラン，ネプツ
ニウム及びプルトニウムを核分裂生成核種から抽出分離
する。硝酸がネプツニウムＶを酸化する反応とネプツニ
ウムVIの抽出反応が共存する系では、酸化反応が律速反
応となるので、抽出装置の有機相と水相の接触時間は、
酸化反応が十分進むように設計する。ウラン，ネプツニ
ウム及びプルトニウムを共抽出した有機相は、硝酸と交
流接触させて洗浄し、有機相中に含まれる微量の核分裂
生成核種を除去する。この後、分配工程５では有機相中
のプルトニウム及びネプツニウムを硝酸ヒドロキシルア
ミン１２を含む硝酸と接触させることにより、それぞれ
III 価とＶ価に還元しながら水相中へ逆抽出する。この
ときネプツニウムがＶ価からIV価に還元されると、再度
有機相中に抽出され、ウランに同伴してしまう。ところ
が、硝酸ヒドロキシルアミンによるＶ価からIV価への還
元反応は、室温付近では非常に遅い反応なので、有機相
と水相の接触時間を十分短かくしてネプツニウム（IV）
の抽出を防ぐことができる。この後、逆抽出したウラン
及びプルトニウムとネプツニウムを精製する。ウランの
精製７は現行の再処理と同様にトリブチルリン酸を用い
た抽出と逆抽出による。一方、ネプツニウムとプルトニ
ウムは、それぞれを原子価調整した後、トリブチルリン
酸を用いて共抽出と逆抽出することにより精製６する。
共抽出の際の原子価調整は、一例としては、オゾンを用
いてネプツニウムをVI価，プルトニウムをIV価もしくは
VI価にする。プルトニウムについては、III 価からIV価
への酸化反応は速いの対してIV価からVI価への酸化反応
はゆっくりと進むので、反応時間を調整することにより
何れの原子価にも調整できる。
ロセスを、実施例として図１に示した。使用済燃料を剪
断工程２で剪断し、溶解工程３において硝酸で溶解す
る。この溶解液にＮＯｘを吹き込み、放射性ヨウ素をオ
フガス処理系８に追いだした後、清澄して白金族元素や
モリブデンのような不溶解残渣を除去する。この溶解液
を共除染工程４に移送し、トリブチルリン酸１０を含む
有機溶媒と交流接触させることによってウラン，ネプツ
ニウム及びプルトニウムを核分裂生成核種から抽出分離
する。硝酸がネプツニウムＶを酸化する反応とネプツニ
ウムVIの抽出反応が共存する系では、酸化反応が律速反
応となるので、抽出装置の有機相と水相の接触時間は、
酸化反応が十分進むように設計する。ウラン，ネプツニ
ウム及びプルトニウムを共抽出した有機相は、硝酸と交
流接触させて洗浄し、有機相中に含まれる微量の核分裂
生成核種を除去する。この後、分配工程５では有機相中
のプルトニウム及びネプツニウムを硝酸ヒドロキシルア
ミン１２を含む硝酸と接触させることにより、それぞれ
III 価とＶ価に還元しながら水相中へ逆抽出する。この
ときネプツニウムがＶ価からIV価に還元されると、再度
有機相中に抽出され、ウランに同伴してしまう。ところ
が、硝酸ヒドロキシルアミンによるＶ価からIV価への還
元反応は、室温付近では非常に遅い反応なので、有機相
と水相の接触時間を十分短かくしてネプツニウム（IV）
の抽出を防ぐことができる。この後、逆抽出したウラン
及びプルトニウムとネプツニウムを精製する。ウランの
精製７は現行の再処理と同様にトリブチルリン酸を用い
た抽出と逆抽出による。一方、ネプツニウムとプルトニ
ウムは、それぞれを原子価調整した後、トリブチルリン
酸を用いて共抽出と逆抽出することにより精製６する。
共抽出の際の原子価調整は、一例としては、オゾンを用
いてネプツニウムをVI価，プルトニウムをIV価もしくは
VI価にする。プルトニウムについては、III 価からIV価
への酸化反応は速いの対してIV価からVI価への酸化反応
はゆっくりと進むので、反応時間を調整することにより
何れの原子価にも調整できる。
【００１３】本実施例によれば、ネプツニウムをプルト
ニウムに同伴させて回収することができ、原子炉で短半
減期の核種に転換できるので放射性廃棄物管理負担を軽
減できる。また、回収プロセスのいずれの段階でもプル
トニウムを単離しないので、核拡散に抵抗性をもつ回収
方法として利用できる。
ニウムに同伴させて回収することができ、原子炉で短半
減期の核種に転換できるので放射性廃棄物管理負担を軽
減できる。また、回収プロセスのいずれの段階でもプル
トニウムを単離しないので、核拡散に抵抗性をもつ回収
方法として利用できる。
【００１４】（実施例２）次に、請求項４に関して、ネ
プツニウムをウランに同伴させて回収する方法の実施例
を図２を用いて説明する。使用済燃料１を硝酸１９で溶
解した溶解液中ではウランはVI価，プルトニウムはIV
価，ネプツニウムはＶ価，アメリシウム，キュリウム及
び核分裂生成核種である希土類元素はIII 価の原子価で
存在している。この溶解液に硝酸ヒドロキシルアミンを
添加すると、ネプツニウムはIV価，プルトニウムはIII
価に還元されるが、ウラン，アメリシウム，キュリウム
及び希土類元素の原子価状態は変化しない。ここで、ネ
プツニウムの還元は硝酸ヒドロキシルアミンによる直接
的な還元ではなく、溶解液中に腐食生成物として共存す
る鉄(III）イオンが硝酸ヒドロキシルアミンによりII価
に還元されて、これがネプツニウムをIV価に還元する。
このように原子価調整した３モル／リットル程度の硝酸
水溶液をｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブ
チルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド２０のよ
うな二座配位中性有機リン化合物と接触させると、上記
の元素はすべて抽出され、他の核分裂生成核種から分離
できる。次に、この有機相を０.１ モル／リットル程度
の希薄な硝酸水溶液２１と接触させると、III 価の元
素、即ち、プルトニウム，アメリシウム，キュリウム及
び希土類元素２２を逆抽出することができる。この有機
相と水相を分離させ、水相にＮＯｘを吹き込み、プルト
ニウムをIV価に酸化した後、空気を吹き込んでＮＯｘを
除去する。この水相を再度、トリブチルリン酸のような
抽出剤を含む有機相と接触させてIV価のプルトニウムを
回収する。
プツニウムをウランに同伴させて回収する方法の実施例
を図２を用いて説明する。使用済燃料１を硝酸１９で溶
解した溶解液中ではウランはVI価，プルトニウムはIV
価，ネプツニウムはＶ価，アメリシウム，キュリウム及
び核分裂生成核種である希土類元素はIII 価の原子価で
存在している。この溶解液に硝酸ヒドロキシルアミンを
添加すると、ネプツニウムはIV価，プルトニウムはIII
価に還元されるが、ウラン，アメリシウム，キュリウム
及び希土類元素の原子価状態は変化しない。ここで、ネ
プツニウムの還元は硝酸ヒドロキシルアミンによる直接
的な還元ではなく、溶解液中に腐食生成物として共存す
る鉄(III）イオンが硝酸ヒドロキシルアミンによりII価
に還元されて、これがネプツニウムをIV価に還元する。
このように原子価調整した３モル／リットル程度の硝酸
水溶液をｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブ
チルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド２０のよ
うな二座配位中性有機リン化合物と接触させると、上記
の元素はすべて抽出され、他の核分裂生成核種から分離
できる。次に、この有機相を０.１ モル／リットル程度
の希薄な硝酸水溶液２１と接触させると、III 価の元
素、即ち、プルトニウム，アメリシウム，キュリウム及
び希土類元素２２を逆抽出することができる。この有機
相と水相を分離させ、水相にＮＯｘを吹き込み、プルト
ニウムをIV価に酸化した後、空気を吹き込んでＮＯｘを
除去する。この水相を再度、トリブチルリン酸のような
抽出剤を含む有機相と接触させてIV価のプルトニウムを
回収する。
【００１５】本実施例によれば、一般的な還元剤である
硝酸ヒドロキシルアミンを用いて、ネプツニウムをウラ
ンとともに回収できる。
硝酸ヒドロキシルアミンを用いて、ネプツニウムをウラ
ンとともに回収できる。
【００１６】
【発明の効果】本発明によれば、長半減期のネプツニウ
ムをウランあるいはプルトニウムのような核分裂性物質
とともに短半減期の核分裂生成核種から容易に分離でき
るので、高レベル廃棄物の管理負担を軽減できる。
ムをウランあるいはプルトニウムのような核分裂性物質
とともに短半減期の核分裂生成核種から容易に分離でき
るので、高レベル廃棄物の管理負担を軽減できる。
【図１】本発明のネプツニウムをプルトニウムに同伴さ
せるネプツニウム回収プロセスを示すフローチャート。
せるネプツニウム回収プロセスを示すフローチャート。
【図２】本発明のネプツニウムをウランに同伴させるネ
プツニウム回収プロセスを示すフローチャート。
プツニウム回収プロセスを示すフローチャート。
１…使用済燃料、２…剪断工程、３…溶解工程、４…共
除染工程、５…分配工程、６…ネプツニウム−プルトニ
ウム精製工程、７…ウラン精製工程、８…オフガス処理
系、９…硝酸、１０…トリブチルリン酸、１１…高レベ
ル廃液、１２…硝酸ヒドロキシルアミン、１３…ネプツ
ニウム及びプルトニウム、１４…ウラン。
除染工程、５…分配工程、６…ネプツニウム−プルトニ
ウム精製工程、７…ウラン精製工程、８…オフガス処理
系、９…硝酸、１０…トリブチルリン酸、１１…高レベ
ル廃液、１２…硝酸ヒドロキシルアミン、１３…ネプツ
ニウム及びプルトニウム、１４…ウラン。
Claims (4)
- 【請求項１】使用済燃料からネプツニウムを回収する方
法において、ネプツニウムを酸化しながら連続的に抽出
することを特徴とするネプツニウムの回収方法。 - 【請求項２】使用済燃料の剪断工程，溶解工程，共除染
工程，分配工程，精製工程からなり酸化しながら連続的
に抽出するネプツニウムの回収方法において、前記共除
染工程では硝酸によりネプツニウム（Ｖ）をネプツニウ
ム（VI）に酸化しながら連続的にネプツニウム（VI）を
抽出し、分配工程ではプルトニウムとネプツニウムの原
子価をそれぞれIII 価とＶ価に調整することを特徴とす
るネプツニウムの回収方法。 - 【請求項３】請求項２において、前記分配工程での原子
価調整は硝酸ヒドロキシルアミン，ヒドラジンあるいは
イソブチルアルデヒドから選ばれる少なくとも一つの原
子価調整剤あるいは電気化学的還元を用いるネプツニウ
ムの回収方法。 - 【請求項４】使用済燃料の剪断工程，溶解工程，共除染
工程，分配工程，精製工程からなり酸化しながら連続的
に抽出するネプツニウムの回収方法において、共除染工
程ではネプツニウムをIV価，プルトニウムをIII 価に原
子価調整するネプツニウムの回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25035594A JPH08114696A (ja) | 1994-10-17 | 1994-10-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25035594A JPH08114696A (ja) | 1994-10-17 | 1994-10-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08114696A true JPH08114696A (ja) | 1996-05-07 |
Family
ID=17206693
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25035594A Pending JPH08114696A (ja) | 1994-10-17 | 1994-10-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08114696A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112853128A (zh) * | 2020-12-30 | 2021-05-28 | 中国原子能科学研究院 | 连续调节Purex流程1CU料液中镎价态和酸度的方法和装置 |
-
1994
- 1994-10-17 JP JP25035594A patent/JPH08114696A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112853128A (zh) * | 2020-12-30 | 2021-05-28 | 中国原子能科学研究院 | 连续调节Purex流程1CU料液中镎价态和酸度的方法和装置 |
| CN112853128B (zh) * | 2020-12-30 | 2022-07-01 | 中国原子能科学研究院 | 连续调节Purex流程1CU料液中镎价态和酸度的方法和装置 |
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