JPH0773889A - 固体電解質型燃料電池の単電池及びその製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の単電池及びその製造方法Info
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- JPH0773889A JPH0773889A JP5220045A JP22004593A JPH0773889A JP H0773889 A JPH0773889 A JP H0773889A JP 5220045 A JP5220045 A JP 5220045A JP 22004593 A JP22004593 A JP 22004593A JP H0773889 A JPH0773889 A JP H0773889A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体電解質型燃料電池の板状の単電池におい
て、単電池を大型化して単電池１つ当たりの発電面積を
大きくするのと共に、板状電極とインターコネクターと
の接合を良好にし、運転時に両者の間で剥離やクラック
が生じないようにすることである。 【構成】 板状である一方の電極とインターコネクター
１との接合体、固体電解質体及び他方の電極を備える単
電池を製造する。インターコネクター１への接合後に一
方の電極を構成すべき板状電極材料２を複数枚、インタ
ーコネクター１に当接させて加熱することにより、接合
体を作製する。
て、単電池を大型化して単電池１つ当たりの発電面積を
大きくするのと共に、板状電極とインターコネクターと
の接合を良好にし、運転時に両者の間で剥離やクラック
が生じないようにすることである。 【構成】 板状である一方の電極とインターコネクター
１との接合体、固体電解質体及び他方の電極を備える単
電池を製造する。インターコネクター１への接合後に一
方の電極を構成すべき板状電極材料２を複数枚、インタ
ーコネクター１に当接させて加熱することにより、接合
体を作製する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）の単電池及びその製造方法に関するもので
ある。
（ＳＯＦＣ）の単電池及びその製造方法に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】ＳＯＦＣの構成材はすべて固体であり、
設計を自由に行えるため、様々な構造のＳＯＦＣが提案
されている。これらは、平板型と円筒型とに大別される
( エネルギー総合工学13−２，1990) 。平板型のＳＯＦ
Ｃにおいては、平板状の空気電極、平板状の燃料電極、
固体電解質からなる単電池と、電子伝導性材料からなる
気密性のインターコネクターとを積層させて積層体を形
成し、この積層体に荷重をかけて保持する方法が一般に
行われている。しかし、平板型単電池とインターコネク
ターとを積層させ、この積層体に荷重をかけて保持した
場合、平板型単電池とインターコネクターとの接触抵抗
が大きくなり、この結果単電池の出力が低下する。
設計を自由に行えるため、様々な構造のＳＯＦＣが提案
されている。これらは、平板型と円筒型とに大別される
( エネルギー総合工学13−２，1990) 。平板型のＳＯＦ
Ｃにおいては、平板状の空気電極、平板状の燃料電極、
固体電解質からなる単電池と、電子伝導性材料からなる
気密性のインターコネクターとを積層させて積層体を形
成し、この積層体に荷重をかけて保持する方法が一般に
行われている。しかし、平板型単電池とインターコネク
ターとを積層させ、この積層体に荷重をかけて保持した
場合、平板型単電池とインターコネクターとの接触抵抗
が大きくなり、この結果単電池の出力が低下する。
【０００３】この問題を解決するため、発電部分とイン
ターコネクターとを、加熱下に荷重ををかけて接合し、
発電部分とインターコネクターとを一体化する方法が提
案されている。こうした単電池においては、発電部分の
平板状電極とインターコネクターとの間に細長い流路を
形成し、この流路に酸化ガス、燃料ガスを流す。
ターコネクターとを、加熱下に荷重ををかけて接合し、
発電部分とインターコネクターとを一体化する方法が提
案されている。こうした単電池においては、発電部分の
平板状電極とインターコネクターとの間に細長い流路を
形成し、この流路に酸化ガス、燃料ガスを流す。
【０００４】しかし、平板状の電極の表面（上記発電部
分の表面）もインターコネクターの表面も、共に微視的
には５０〜１００μｍ程度の凹凸があるので、平板状電
極とインターコネクターとを接合した後、両者の接触抵
抗が大きくなり、出力低下の原因となっていた。この問
題を解決するため、電極材料をシート状に加工し、この
グリーンシートをインターコネクターと平板状電極との
間に挟み、荷重をかけながら加熱し、グリーンシートを
焼結させるのと共にインターコネクターと平板状電極と
を接合する方法が提案された（特願平５─５４８９７号
公報）。
分の表面）もインターコネクターの表面も、共に微視的
には５０〜１００μｍ程度の凹凸があるので、平板状電
極とインターコネクターとを接合した後、両者の接触抵
抗が大きくなり、出力低下の原因となっていた。この問
題を解決するため、電極材料をシート状に加工し、この
グリーンシートをインターコネクターと平板状電極との
間に挟み、荷重をかけながら加熱し、グリーンシートを
焼結させるのと共にインターコネクターと平板状電極と
を接合する方法が提案された（特願平５─５４８９７号
公報）。
【０００５】一方、平板型単電池は、円筒型単電池より
も単位体積当たりの発電量を大きくできる点で有利と考
えられている。これは、幾何学的にみて、平板型単電池
の方が円筒型単電池よりも、単位体積当たりの電極の面
積が大きいことに起因している。しかし、この利点を充
分に生かすためには、単電池を大型化し、単電池１つ当
たりの電極面積を充分に大きくする必要がある。
も単位体積当たりの発電量を大きくできる点で有利と考
えられている。これは、幾何学的にみて、平板型単電池
の方が円筒型単電池よりも、単位体積当たりの電極の面
積が大きいことに起因している。しかし、この利点を充
分に生かすためには、単電池を大型化し、単電池１つ当
たりの電極面積を充分に大きくする必要がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、平板型セルに
おいては、セラミックスの脆弱性から、平面精度の高い
大面積の単電池を作製することは困難であった。特に、
平板状電極等の表面の微視的な凹凸については、上記の
ようにして対応できたとしても、平板状電極やインター
コネクターが大型化すると、焼結の際にこれらが全体と
してたわみ、反ってくるため、平板状電極とインターコ
ネクターとの接合が不良になることが判明した。例え
ば、寸法が３０ｃｍ×２０ｃｍの平板状電極とインター
コネクターとを、大きな荷重をかけて接合しても、得ら
れた接合体に相当大きな残留応力が残る。このため、室
温と１０００°Ｃとの間で繰り返し昇温、降温を実施す
ると、両者の接合面で剥離が生じたり、平板状の固体電
解質にクラックが発生することが判明した。
おいては、セラミックスの脆弱性から、平面精度の高い
大面積の単電池を作製することは困難であった。特に、
平板状電極等の表面の微視的な凹凸については、上記の
ようにして対応できたとしても、平板状電極やインター
コネクターが大型化すると、焼結の際にこれらが全体と
してたわみ、反ってくるため、平板状電極とインターコ
ネクターとの接合が不良になることが判明した。例え
ば、寸法が３０ｃｍ×２０ｃｍの平板状電極とインター
コネクターとを、大きな荷重をかけて接合しても、得ら
れた接合体に相当大きな残留応力が残る。このため、室
温と１０００°Ｃとの間で繰り返し昇温、降温を実施す
ると、両者の接合面で剥離が生じたり、平板状の固体電
解質にクラックが発生することが判明した。
【０００７】本発明の課題は、板状のＳＯＦＣ単電池に
おいて、単電池を大型化して単電池１つ当たりの発電面
積を大きくするのと共に、板状電極とインターコネクタ
ーとの接合を良好にし、ＳＯＦＣを運転するときに両者
の間での剥離や単電池の破壊が生じないようにすること
である。
おいて、単電池を大型化して単電池１つ当たりの発電面
積を大きくするのと共に、板状電極とインターコネクタ
ーとの接合を良好にし、ＳＯＦＣを運転するときに両者
の間での剥離や単電池の破壊が生じないようにすること
である。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明に係る固体電解質
型燃料電池の単電池は、板状である一方の電極とインタ
ーコネクターとの接合体、固体電解質体及び他方の電極
を備えており、インターコネクターへの接合後に一方の
電極を構成すべき板状電極材料を複数枚インターコネク
ターに当接させて加熱することにより形成された接合体
を備えることを特徴とする。
型燃料電池の単電池は、板状である一方の電極とインタ
ーコネクターとの接合体、固体電解質体及び他方の電極
を備えており、インターコネクターへの接合後に一方の
電極を構成すべき板状電極材料を複数枚インターコネク
ターに当接させて加熱することにより形成された接合体
を備えることを特徴とする。
【０００９】また、本発明に係る固体電解質型燃料電池
の単電池は、板状である一方の電極とインターコネクタ
ーとの接合体、固体電解質体及び他方の電極を備えてお
り、接合体において複数枚の一方の電極が一枚のインタ
ーコネクターに接合されていることを特徴とする。
の単電池は、板状である一方の電極とインターコネクタ
ーとの接合体、固体電解質体及び他方の電極を備えてお
り、接合体において複数枚の一方の電極が一枚のインタ
ーコネクターに接合されていることを特徴とする。
【００１０】また、本発明に係る製造方法においては、
板状である一方の電極とインターコネクターとの接合
体、固体電解質体及び他方の電極を備える固体電解質型
燃料電池の単電池を製造するのに際し、インターコネク
ターへの接合後に一方の板状電極を構成すべき板状電極
材料を複数枚インターコネクターに当接させて加熱する
ことにより、接合体を作製することを特徴とする。
板状である一方の電極とインターコネクターとの接合
体、固体電解質体及び他方の電極を備える固体電解質型
燃料電池の単電池を製造するのに際し、インターコネク
ターへの接合後に一方の板状電極を構成すべき板状電極
材料を複数枚インターコネクターに当接させて加熱する
ことにより、接合体を作製することを特徴とする。
【００１１】
【作用】本発明者は、板状のＳＯＦＣを大型化する際、
インターコネクターを大型化しても、板状電極材料の方
を複数枚に分割してインターコネクターに当接させ、加
熱接合すると、板状電極とインターコネクターとの接合
が良好になることを発見した。即ち、この接合体につい
て、室温と１０００°Ｃとの間で繰り返し昇温、降温を
実施しても、両者の接合面の剥離や、板状電極のクラッ
クが従来よりも顕著に減少することが判明した。この結
果、本発明により、大型のＳＯＦＣを量産する際の大き
な問題点が解消された。
インターコネクターを大型化しても、板状電極材料の方
を複数枚に分割してインターコネクターに当接させ、加
熱接合すると、板状電極とインターコネクターとの接合
が良好になることを発見した。即ち、この接合体につい
て、室温と１０００°Ｃとの間で繰り返し昇温、降温を
実施しても、両者の接合面の剥離や、板状電極のクラッ
クが従来よりも顕著に減少することが判明した。この結
果、本発明により、大型のＳＯＦＣを量産する際の大き
な問題点が解消された。
【００１２】これは、板状電極とインターコネクターと
を接合するときに板状電極を分割することにより、板状
電極とインターコネクターとを接合した後に両者の界面
に残る残留応力が、顕著に少なくなったからであろう。
を接合するときに板状電極を分割することにより、板状
電極とインターコネクターとを接合した後に両者の界面
に残る残留応力が、顕著に少なくなったからであろう。
【００１３】
【実施例】以下、本発明の各態様について順次説明す
る。本実施例においては、酸化ガス流路が双方向的に開
口しているタイプの平板型単電池について説明する。図
１は、インターコネクター１を示す斜視図である。本例
ではインターコネクター１は平板状であり、その平面形
状は長方形である。この長方形の長辺の長さと短辺の長
さとの比は、２以上とすることが好ましい。
る。本実施例においては、酸化ガス流路が双方向的に開
口しているタイプの平板型単電池について説明する。図
１は、インターコネクター１を示す斜視図である。本例
ではインターコネクター１は平板状であり、その平面形
状は長方形である。この長方形の長辺の長さと短辺の長
さとの比は、２以上とすることが好ましい。
【００１４】インターコネクター１の平板状本体１ｃの
表面に、一対の側壁１ａと、例えば３列の隔壁１ｂと
が、それぞれ互いに平行に形成されている。本例では、
各隔壁１ｂ、側壁１ａが、インターコネクター１の長さ
方向の一端から他端まで延びている。各隔壁１ｂはいず
れも四角柱形状であり、各隔壁１ｂ及び側壁１ａの高さ
は、ほぼ同じに設定されている。隔壁１ｂ、側壁１ａの
間に、やはりいずれも四角柱形状のガス流路４が、例え
ば計四列形成されている。各ガス流路４は、インターコ
ネクター１の長さ方向の一端から他端まで、直線状に延
びており、各ガス流路４の両端が開口している。
表面に、一対の側壁１ａと、例えば３列の隔壁１ｂと
が、それぞれ互いに平行に形成されている。本例では、
各隔壁１ｂ、側壁１ａが、インターコネクター１の長さ
方向の一端から他端まで延びている。各隔壁１ｂはいず
れも四角柱形状であり、各隔壁１ｂ及び側壁１ａの高さ
は、ほぼ同じに設定されている。隔壁１ｂ、側壁１ａの
間に、やはりいずれも四角柱形状のガス流路４が、例え
ば計四列形成されている。各ガス流路４は、インターコ
ネクター１の長さ方向の一端から他端まで、直線状に延
びており、各ガス流路４の両端が開口している。
【００１５】インターコネクター１は、気密質の電子伝
導体からなる。更に、インターコネクター１は、酸化ガ
スと燃料ガスとに対して曝されるので、耐酸化性と耐還
元性とを備えていなければならない。こうした材料とし
ては、LaCrO3系セラミックス、酸化ガスにさらされる部
分をLaCrO3系セラミックスで被覆したニッケルジルコニ
アサーメット等を例示できる。
導体からなる。更に、インターコネクター１は、酸化ガ
スと燃料ガスとに対して曝されるので、耐酸化性と耐還
元性とを備えていなければならない。こうした材料とし
ては、LaCrO3系セラミックス、酸化ガスにさらされる部
分をLaCrO3系セラミックスで被覆したニッケルジルコニ
アサーメット等を例示できる。
【００１６】単電池を製造する際には、インターコネク
ター１への接合後に一方の平板状電極を構成すべき平板
状電極材料を複数枚、インターコネクター１に当接させ
て加熱する。図２（ａ）は、インターコネクター１の隔
壁１ｂ、側壁１ａに、例えば３枚の平板状電極材料２を
当接させた状態を示す平面図であり、図２（ｂ）は、図
２（ａ）のＩＩｂ─ＩＩｂ線断面図である。
ター１への接合後に一方の平板状電極を構成すべき平板
状電極材料を複数枚、インターコネクター１に当接させ
て加熱する。図２（ａ）は、インターコネクター１の隔
壁１ｂ、側壁１ａに、例えば３枚の平板状電極材料２を
当接させた状態を示す平面図であり、図２（ｂ）は、図
２（ａ）のＩＩｂ─ＩＩｂ線断面図である。
【００１７】好ましくは、インターコネクター１の隔壁
１ｂ及び側壁１ａ上に、（１）一方の電極又はインター
コネクターの原料粉末を含むペースト、又は、（２）加
熱後に導電膜を形成すべきペーストからなる薄層３を形
成する。加熱後に導電膜を形成すべきペーストとして
は、白金、銀─パラジウム、金、金─パラジウム等の粉
末を含むペーストが好ましい。各平板状電極材料２はそ
れぞれ平面長方形状である。ここで、平板状電極材料２
が焼結体であってよく、グリーンシートであってもよ
い。
１ｂ及び側壁１ａ上に、（１）一方の電極又はインター
コネクターの原料粉末を含むペースト、又は、（２）加
熱後に導電膜を形成すべきペーストからなる薄層３を形
成する。加熱後に導電膜を形成すべきペーストとして
は、白金、銀─パラジウム、金、金─パラジウム等の粉
末を含むペーストが好ましい。各平板状電極材料２はそ
れぞれ平面長方形状である。ここで、平板状電極材料２
が焼結体であってよく、グリーンシートであってもよ
い。
【００１８】図２に示す状態で平板状電極材料２とイン
ターコネクター１とを加熱すると、図３、図４に示すよ
うに、一方の電極２２とインターコネクター１との接合
体１０Ａ、１０Ｂが形成される。平板状電極材料２が焼
結体である場合には、平板状電極材料２をインターコネ
クターへ接合したときに一方の平板状電極２２を構成す
る。平板状電極材料２がグリーンシートである場合に
は、続く加熱接合工程でこのグリーンシートを焼結さ
せ、一方の電極２２を形成する。
ターコネクター１とを加熱すると、図３、図４に示すよ
うに、一方の電極２２とインターコネクター１との接合
体１０Ａ、１０Ｂが形成される。平板状電極材料２が焼
結体である場合には、平板状電極材料２をインターコネ
クターへ接合したときに一方の平板状電極２２を構成す
る。平板状電極材料２がグリーンシートである場合に
は、続く加熱接合工程でこのグリーンシートを焼結さ
せ、一方の電極２２を形成する。
【００１９】平板状電極材料２とインターコネクター１
との間の薄層３が、上記の（１）一方の電極又はインタ
ーコネクターの原料粉末を含むペーストからなっている
場合には、加熱処理後に、薄層３が一方の電極２２又は
インターコネクター１に一体化する。この結果、図４
（ａ）に示す接合体１０Ａが得られる。
との間の薄層３が、上記の（１）一方の電極又はインタ
ーコネクターの原料粉末を含むペーストからなっている
場合には、加熱処理後に、薄層３が一方の電極２２又は
インターコネクター１に一体化する。この結果、図４
（ａ）に示す接合体１０Ａが得られる。
【００２０】平板状電極材料２とインターコネクター１
との間の薄層３が、上記の（２）加熱後に導電膜を形成
すべきペーストからなっている場合には、加熱処理後
に、図４（ｂ）に示すように、インターコネクター１と
一方の電極２２との間に導電膜９が形成される。この結
果、接合体１０Ｂは、インターコネクター１、一方の電
極２２及び導電膜９を含む。接合体１０Ａ、１０Ｂのい
ずれにおいても、図３に示すように、一方の電極２２は
３つに分かれている。
との間の薄層３が、上記の（２）加熱後に導電膜を形成
すべきペーストからなっている場合には、加熱処理後
に、図４（ｂ）に示すように、インターコネクター１と
一方の電極２２との間に導電膜９が形成される。この結
果、接合体１０Ｂは、インターコネクター１、一方の電
極２２及び導電膜９を含む。接合体１０Ａ、１０Ｂのい
ずれにおいても、図３に示すように、一方の電極２２は
３つに分かれている。
【００２１】一方の電極２２が空気電極である場合に
は、一方の電極２２の材料は、ドーピングされたか又は
ドーピングされていないLaMnO3, CaMnO3, CaNiO3,LaCoO
3等から選択することができ、ストロンチウムを添加し
たLaMnO3が特に好ましい。空気電極２２の気孔率は20〜
35％とすることが好ましい。一方の電極２２が燃料電極
である場合には、一方の電極２２の材料は、ニッケルジ
ルコニアサーメット、コバルトジルコニアサーメット等
が好ましい。ただし、一方の電極２２は、空気電極とす
ることが、より好ましい。
は、一方の電極２２の材料は、ドーピングされたか又は
ドーピングされていないLaMnO3, CaMnO3, CaNiO3,LaCoO
3等から選択することができ、ストロンチウムを添加し
たLaMnO3が特に好ましい。空気電極２２の気孔率は20〜
35％とすることが好ましい。一方の電極２２が燃料電極
である場合には、一方の電極２２の材料は、ニッケルジ
ルコニアサーメット、コバルトジルコニアサーメット等
が好ましい。ただし、一方の電極２２は、空気電極とす
ることが、より好ましい。
【００２２】一方の電極２２を成形する際には、ドクタ
ーブレード法、カレンダーロール法、押し出し法等を適
用できる。この成形時には、上記材料の粉末、分散剤、
溶媒、有機バインダー等を混合する。かかる有機バイン
ダーとしては、ポリメチルアクリレート、ニトロセルロ
ース、ポリ塩化ビニル、アクリル酸ポリマー、メタクリ
ル酸ポリマー、メチルセルロース、ワックス、ポリビニ
ルアルコール、ポリエチレン等を例示できる。
ーブレード法、カレンダーロール法、押し出し法等を適
用できる。この成形時には、上記材料の粉末、分散剤、
溶媒、有機バインダー等を混合する。かかる有機バイン
ダーとしては、ポリメチルアクリレート、ニトロセルロ
ース、ポリ塩化ビニル、アクリル酸ポリマー、メタクリ
ル酸ポリマー、メチルセルロース、ワックス、ポリビニ
ルアルコール、ポリエチレン等を例示できる。
【００２３】緻密質の固体電解質膜５の平面形状は、イ
ンターコネクター１の平面形状とほぼ同じである。固体
電解質膜５の周縁に沿って、一対の細長い突起５ａが形
成され、これらの突起５ａも固体電解質膜５の一部をな
す。一方の電極２２の幅方向側面２２ａは突起５ａによ
って覆われており、露出しない。
ンターコネクター１の平面形状とほぼ同じである。固体
電解質膜５の周縁に沿って、一対の細長い突起５ａが形
成され、これらの突起５ａも固体電解質膜５の一部をな
す。一方の電極２２の幅方向側面２２ａは突起５ａによ
って覆われており、露出しない。
【００２４】固体電解質膜５の形成法としては、溶射法
等を提案できる。固体電解質膜５の表面に、平面長方形
状の他方の電極６を形成する。これにより、図３、図４
に示す単電池７Ａ、７Ｂを作製できる。こうした単電池
７Ａ、７Ｂによれば、前記した一方の電極２２とインタ
ーコネクター１との間に残る残留応力を低減できるの
で、この残留応力による剥離、クラックを防止できる。
そのうえ、一方の電極２２を複数に分割することで、各
電極２２の寸法を小さく出来るので、一方の電極２２と
インターコネクター１との熱膨張差に起因する剥離等も
防止できる。
等を提案できる。固体電解質膜５の表面に、平面長方形
状の他方の電極６を形成する。これにより、図３、図４
に示す単電池７Ａ、７Ｂを作製できる。こうした単電池
７Ａ、７Ｂによれば、前記した一方の電極２２とインタ
ーコネクター１との間に残る残留応力を低減できるの
で、この残留応力による剥離、クラックを防止できる。
そのうえ、一方の電極２２を複数に分割することで、各
電極２２の寸法を小さく出来るので、一方の電極２２と
インターコネクター１との熱膨張差に起因する剥離等も
防止できる。
【００２５】これらの単電池７Ａ、７Ｂにおいては、固
体電解質膜５の細長い突起５ａによって、一方の電極２
２の幅方向側面２２ａと、インターコネクター１の幅方
向外壁面１ｄの上部とが覆われる。ガス流路４と一方の
電極２２の側面２２ａとは、いずれも気密質であるイン
ターコネクター１と固体電解質膜５とによって包囲され
ている。従って、ガス流路４の開口以外から、酸化ガス
又は燃料ガスが漏れることはない。
体電解質膜５の細長い突起５ａによって、一方の電極２
２の幅方向側面２２ａと、インターコネクター１の幅方
向外壁面１ｄの上部とが覆われる。ガス流路４と一方の
電極２２の側面２２ａとは、いずれも気密質であるイン
ターコネクター１と固体電解質膜５とによって包囲され
ている。従って、ガス流路４の開口以外から、酸化ガス
又は燃料ガスが漏れることはない。
【００２６】単電池７Ａ、７Ｂの長さ方向の両端におい
ては、ガス流路４が開口しており、一方の電極２２が固
体電解質膜５によって覆われてはいない。これらの開口
部分は、酸化ガス室、燃料ガス質や燃焼室に露出するの
で、多孔質の空気電極２２の表面を緻密質材料で覆わな
くともよい。発電装置内においては、隣り合う単電池
を、金属フェルト等の金属導電体で接続することが好ま
しい。
ては、ガス流路４が開口しており、一方の電極２２が固
体電解質膜５によって覆われてはいない。これらの開口
部分は、酸化ガス室、燃料ガス質や燃焼室に露出するの
で、多孔質の空気電極２２の表面を緻密質材料で覆わな
くともよい。発電装置内においては、隣り合う単電池
を、金属フェルト等の金属導電体で接続することが好ま
しい。
【００２７】また、本発明において、インターコネクタ
ー上で隣り合う複数の平板状電極材料の間に、（３）加
熱後に導電膜を形成すべきペースト又は（４）一方の電
極の原料粉末を含むペーストを介在させることができ
る。加熱後に導電膜を形成すべきペーストとしては、白
金、銀─パラジウム、金、金─パラジウム等の粉末を含
むペーストが好ましい。
ー上で隣り合う複数の平板状電極材料の間に、（３）加
熱後に導電膜を形成すべきペースト又は（４）一方の電
極の原料粉末を含むペーストを介在させることができ
る。加熱後に導電膜を形成すべきペーストとしては、白
金、銀─パラジウム、金、金─パラジウム等の粉末を含
むペーストが好ましい。
【００２８】即ち、図２において、隣り合う平板状電極
材料２の間に、上記の（４）一方の電極の原料粉末を含
むペーストを介在させると、加熱処理後に、図５に示す
接合体１０Ｃが得られる。接合体１０Ｃにおいては、各
平板状電極が上記ペーストの硬化物によって接合、一体
化され、一体の一方の電極１２が形成される。
材料２の間に、上記の（４）一方の電極の原料粉末を含
むペーストを介在させると、加熱処理後に、図５に示す
接合体１０Ｃが得られる。接合体１０Ｃにおいては、各
平板状電極が上記ペーストの硬化物によって接合、一体
化され、一体の一方の電極１２が形成される。
【００２９】このように一方の電極１２が一体である場
合にも、インターコネクター１に対して平板状電極材料
２を接合させる時には、やはり上記のように残留応力を
低減できるので、この残留応力による剥離、クラックは
防止できる。また、図２において、隣り合う平板状電極
材料２の間に、上記の（３）加熱後に導電膜を形成すべ
きペーストを介在させると、加熱処理後に、図６に示す
接合体１０Ｄが得られる。即ち、接合体１０Ｄにおいて
は、隣り合う一方の電極２２の間に、導電膜８が形成さ
れる。
合にも、インターコネクター１に対して平板状電極材料
２を接合させる時には、やはり上記のように残留応力を
低減できるので、この残留応力による剥離、クラックは
防止できる。また、図２において、隣り合う平板状電極
材料２の間に、上記の（３）加熱後に導電膜を形成すべ
きペーストを介在させると、加熱処理後に、図６に示す
接合体１０Ｄが得られる。即ち、接合体１０Ｄにおいて
は、隣り合う一方の電極２２の間に、導電膜８が形成さ
れる。
【００３０】この際、白金、銀─パラジウム、金、金─
パラジウム等の金属粉末を含むペーストを用いて導電膜
８を形成した場合には、この導電膜８が加熱時に変形可
能であるため、一方の電極２２とインターコネクター１
との熱膨張差に起因する応力を緩和する作用がある。
パラジウム等の金属粉末を含むペーストを用いて導電膜
８を形成した場合には、この導電膜８が加熱時に変形可
能であるため、一方の電極２２とインターコネクター１
との熱膨張差に起因する応力を緩和する作用がある。
【００３１】上記の実施例においては、平面形状が長方
形の単電池を用いた。しかし、単電池の平面形状を平行
四辺形にしてもよい。この場合も、その短辺の長さに対
する長辺の長さの比は、２倍以上とすることが好まし
い。更に他の平面形状の単電池も使用できる。また、各
平板状電極材料の平面形状は、三角形、四辺形、六角形
等としてよい。
形の単電池を用いた。しかし、単電池の平面形状を平行
四辺形にしてもよい。この場合も、その短辺の長さに対
する長辺の長さの比は、２倍以上とすることが好まし
い。更に他の平面形状の単電池も使用できる。また、各
平板状電極材料の平面形状は、三角形、四辺形、六角形
等としてよい。
【００３２】次いで、更に具体的な実験結果について述
べる。図１に示すインターコネクター１を準備した。イ
ンターコネクター１はLaCrO3系セラミックスで形成し
た。インターコネクター１を用い、下記表１に示す各試
料を得た。
べる。図１に示すインターコネクター１を準備した。イ
ンターコネクター１はLaCrO3系セラミックスで形成し
た。インターコネクター１を用い、下記表１に示す各試
料を得た。
【００３３】
【表１】 試料 一方の電極全体 平板状電極材料 接合体の 接合体が剥離する 番号 の寸法 の寸法と枚数 作製 までの熱サイクル数 （ｃｍ×ｃｍ） （ｃｍ×ｃｍ） １ ３０×２０ １５×２０、２個 可能 剥離は見られない ２ ６０×２０ ２０×２０、３個 可能 ５０回 ３ ５０×２０ ２５×２０、２個 可能 ２０回 ４ ６０×２０ ２０×２０、３個 可能 ３０回 ５ ６０×２０ ２０×２０、３個 可能 ２０回 ６ ６０×２０ ２０×２０、３個 可能 ４０回 ７ １０×２０ １０×２０、１個 可能 剥離は見られない ８ ３０×２０ ３０×２０、１個 可能 １０回 ９ ６０×２０ ６０×２０、１個 不可能 ─
【００３４】試料１〜３では、インターコネクター１の
上に、上記のようにして平板状電極材料２を設置し、１
４５０°Ｃで５時間熱処理し、図３、図４（ａ）に示す
接合体１０Ａを得た。薄層３の材料としては、平板状電
極材料２と同じ組成の粉末を含むペーストを採用した。
一方の電極２２は、ドクターブレード法で形成した。一
方の電極２２の上に、ジルコニア固体電解質膜５を形成
し、この上に、ニッケルジルコニアサーメットからなる
燃料電極膜６を形成し、単電池７Ａを得た。
上に、上記のようにして平板状電極材料２を設置し、１
４５０°Ｃで５時間熱処理し、図３、図４（ａ）に示す
接合体１０Ａを得た。薄層３の材料としては、平板状電
極材料２と同じ組成の粉末を含むペーストを採用した。
一方の電極２２は、ドクターブレード法で形成した。一
方の電極２２の上に、ジルコニア固体電解質膜５を形成
し、この上に、ニッケルジルコニアサーメットからなる
燃料電極膜６を形成し、単電池７Ａを得た。
【００３５】試料４では、更に、白金の粉末を含むペー
ストからなる薄層３を形成し、図４（ｂ）に示す接合体
１０Ｂを得た。試料５では、隣り合う平板状電極材料２
の間に、これと同じ組成の粉末のペーストからなる薄層
を形成し、図５に示す接合体１０Ｃを得た。試料６で
は、隣り合う平板状電極材料２の間に、白金粉末のペー
ストからなる薄層を形成し、図６に示す接合体１０Ｄを
得た。試料７〜９では、平板状電極材料２を１個だけ使
用し、その他は上記と同様にして単電池を製造した。
ストからなる薄層３を形成し、図４（ｂ）に示す接合体
１０Ｂを得た。試料５では、隣り合う平板状電極材料２
の間に、これと同じ組成の粉末のペーストからなる薄層
を形成し、図５に示す接合体１０Ｃを得た。試料６で
は、隣り合う平板状電極材料２の間に、白金粉末のペー
ストからなる薄層を形成し、図６に示す接合体１０Ｄを
得た。試料７〜９では、平板状電極材料２を１個だけ使
用し、その他は上記と同様にして単電池を製造した。
【００３６】この結果、試料９においては、空気電極と
インターコネクターとの接合体を製造できなかった。試
料１〜８について、接合体が剥離するまでの熱サイクル
数を測定した。この測定時には、３００°Ｃ／時間で、
室温と１０００°Ｃとの間で昇温、降温を繰り返した。
この際、空気電極とインターコネクターとの接合部に一
箇所でも隙間が開いたら、剥離したものとした。上記の
熱サイクルを５０回実施しても剥離が見られない場合に
は、「剥離は見られない」と表示した。
インターコネクターとの接合体を製造できなかった。試
料１〜８について、接合体が剥離するまでの熱サイクル
数を測定した。この測定時には、３００°Ｃ／時間で、
室温と１０００°Ｃとの間で昇温、降温を繰り返した。
この際、空気電極とインターコネクターとの接合部に一
箇所でも隙間が開いたら、剥離したものとした。上記の
熱サイクルを５０回実施しても剥離が見られない場合に
は、「剥離は見られない」と表示した。
【００３７】上記の結果から判るように、寸法２０×１
５ｃｍの場合には熱サイクルによる剥離が生じないが、
これより一方の電極の面積が大きくなると剥離が生ず
る。一方の電極の一辺の寸法が６０ｃｍ以上になると、
一方の電極とインターコネクターとが接合しなかった。
本発明の試料１〜６では、こうした問題が大幅に改善さ
れている。特に、試料１〜４では、各一方の電極がそれ
ぞれ分離されているので、効果が大きい。試料６におい
ても、電極間の導電膜が、高温で柔軟性のある材料から
なるので、インターコネクターと一方の電極との熱膨張
差を緩和できる。
５ｃｍの場合には熱サイクルによる剥離が生じないが、
これより一方の電極の面積が大きくなると剥離が生ず
る。一方の電極の一辺の寸法が６０ｃｍ以上になると、
一方の電極とインターコネクターとが接合しなかった。
本発明の試料１〜６では、こうした問題が大幅に改善さ
れている。特に、試料１〜４では、各一方の電極がそれ
ぞれ分離されているので、効果が大きい。試料６におい
ても、電極間の導電膜が、高温で柔軟性のある材料から
なるので、インターコネクターと一方の電極との熱膨張
差を緩和できる。
【００３８】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、平
板状のＳＯＦＣ単電池において、単電池を大型化して単
電池１つ当たりの発電面積を大きくするのと共に、平板
状電極とインターコネクターとの接合を良好にし、ＳＯ
ＦＣを運転するときに両者の間で剥離やクラックが生じ
ないようにすることができる。
板状のＳＯＦＣ単電池において、単電池を大型化して単
電池１つ当たりの発電面積を大きくするのと共に、平板
状電極とインターコネクターとの接合を良好にし、ＳＯ
ＦＣを運転するときに両者の間で剥離やクラックが生じ
ないようにすることができる。
【図１】インターコネクター１を示す斜視図である。
【図２】（ａ）は、インターコネクター１と平板状電極
材料２とを当接させた状態を示す平面図であり、（ｂ）
は（ａ）のＩＩｂ─ＩＩｂ線断面図である。
材料２とを当接させた状態を示す平面図であり、（ｂ）
は（ａ）のＩＩｂ─ＩＩｂ線断面図である。
【図３】単電池７Ａ、７Ｂを示す平面図である。
【図４】（ａ）は単電池７Ａを示す断面図であり、
（ｂ）は単電池７Ｂを示す断面図である。
（ｂ）は単電池７Ｂを示す断面図である。
【図５】接合体１０Ｃを示す平面図である。
【図６】接合体１０Ｄを示す平面図である。
１ インターコネクター ２ 平板状電極材料 ３ 薄
層 ４ガス流路 ５ 固体電解質膜 ６ 他方の電極
７Ａ、７Ｂ 単電池 ８、９導電膜 １０Ａ、１０Ｂ、
１０Ｃ、１０Ｄ 接合体 ２２ 一方の電極
層 ４ガス流路 ５ 固体電解質膜 ６ 他方の電極
７Ａ、７Ｂ 単電池 ８、９導電膜 １０Ａ、１０Ｂ、
１０Ｃ、１０Ｄ 接合体 ２２ 一方の電極
Claims (8)
- 【請求項１】 板状である一方の電極とインターコネク
ターとの接合体、固体電解質体及び他方の電極を備え
る、固体電解質型燃料電池の単電池であって、インター
コネクターへの接合後に前記一方の電極を構成すべき板
状電極材料を複数枚前記インターコネクターに当接させ
て加熱することにより形成された前記接合体を備えるこ
とを特徴とする、固体電解質型燃料電池の単電池。 - 【請求項２】 前記一方の電極と前記インターコネクタ
ーとが直接接触している、請求項１記載の固体電解質型
燃料電池の単電池。 - 【請求項３】 前記一方の電極と前記インターコネクタ
ーとが導電膜を介して接合されている、請求項１記載の
固体電解質型燃料電池の単電池。 - 【請求項４】 板状である一方の電極とインターコネク
ターとの接合体、固体電解質体及び他方の電極を備え
る、固体電解質型燃料電池の単電池であって、前記接合
体において複数枚の前記一方の電極が一枚の前記インタ
ーコネクターに接合されていることを特徴とする、固体
電解質型燃料電池の単電池。 - 【請求項５】 板状である一方の電極とインターコネク
ターとの接合体、固体電解質体及び他方の電極を備え
る、固体電解質型燃料電池の単電池を製造する方法であ
って、インターコネクターへの接合後に前記一方の電極
を構成すべき板状電極材料を複数枚前記インターコネク
ターに当接させて加熱することにより、前記接合体を作
製することを特徴とする、固体電解質型燃料電池の単電
池の製造方法。 - 【請求項６】 前記板状電極材料と前記インターコネク
ターとの当接部分に、前記板状電極又は前記インターコ
ネクターの原料粉末を含むペーストを介在させる、請求
項５記載の固体電解質型燃料電池の単電池の製造方法。 - 【請求項７】 前記板状電極材料と前記インターコネク
ターとの当接部分に、前記加熱後に導電膜を形成すべき
ペーストを介在させる、請求項５記載の固体電解質型燃
料電池の単電池の製造方法。 - 【請求項８】 前記インターコネクター上で隣り合う前
記板状電極材料の間に、前記加熱後に導電膜を形成すべ
きペースト又は前記一方の電極の原料粉末を含むペース
トを介在させる、請求項５記載の固体電解質型燃料電池
の単電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5220045A JPH0773889A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池の単電池及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5220045A JPH0773889A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池の単電池及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0773889A true JPH0773889A (ja) | 1995-03-17 |
Family
ID=16745065
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5220045A Withdrawn JPH0773889A (ja) | 1993-09-03 | 1993-09-03 | 固体電解質型燃料電池の単電池及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0773889A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005514748A (ja) * | 2002-01-09 | 2005-05-19 | アッシュテセラミックス ソシエテ アノニム | Ｓｏｆｃｐｅｎ |
| WO2011077923A1 (ja) * | 2009-12-24 | 2011-06-30 | 日本碍子株式会社 | 固体酸化物形燃料電池セルの製造方法、及び、同セルの分割体の成形体の製造方法 |
-
1993
- 1993-09-03 JP JP5220045A patent/JPH0773889A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005514748A (ja) * | 2002-01-09 | 2005-05-19 | アッシュテセラミックス ソシエテ アノニム | Ｓｏｆｃｐｅｎ |
| WO2011077923A1 (ja) * | 2009-12-24 | 2011-06-30 | 日本碍子株式会社 | 固体酸化物形燃料電池セルの製造方法、及び、同セルの分割体の成形体の製造方法 |
| US8999607B2 (en) | 2009-12-24 | 2015-04-07 | Ngk Insulators, Ltd. | Manufacturing method of solid oxide fuel cell, and manufacturing method of compact of divided member of the cell |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20001107 |