JPH076770A - 固体電解質型燃料電池の電極材料組成物 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の電極材料組成物Info
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- JPH076770A JPH076770A JP5143577A JP14357793A JPH076770A JP H076770 A JPH076770 A JP H076770A JP 5143577 A JP5143577 A JP 5143577A JP 14357793 A JP14357793 A JP 14357793A JP H076770 A JPH076770 A JP H076770A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体電解質型燃料電池の寿命特性を劣化させ
ることなく、分極を押さえて発電特性の劣化の少ない燃
料電池を得ることができる固体電解質型燃料電池の燃料
極材料組成物を提供する。 【構成】 空気極、固体電解質、燃料極の３層構造から
なる固体電解質型燃料電池において、燃料極材料に組成
式ＢａＣｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌ
ａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、
ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加し
た電極材料組成物。
ることなく、分極を押さえて発電特性の劣化の少ない燃
料電池を得ることができる固体電解質型燃料電池の燃料
極材料組成物を提供する。 【構成】 空気極、固体電解質、燃料極の３層構造から
なる固体電解質型燃料電池において、燃料極材料に組成
式ＢａＣｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌ
ａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、
ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加し
た電極材料組成物。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
の構成部品である電極材料組成物に関する。
の構成部品である電極材料組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、低公害でエネルギー効率の高
い発電方法として燃料電池が注目され、その中でも固体
電解質を用いた燃料電池が、溶液タイプの電解質を用い
た場合の電解質溶液の蒸発や腐食をなくし、さらに高発
電効率が期待できるため種々検討されている。
い発電方法として燃料電池が注目され、その中でも固体
電解質を用いた燃料電池が、溶液タイプの電解質を用い
た場合の電解質溶液の蒸発や腐食をなくし、さらに高発
電効率が期待できるため種々検討されている。
【０００３】この固体電解質型燃料電池の構成として
は、たとえば、固体電解質としてのイットリア安定化ジ
ルコニア（以下ＹＳＺと称す）の層の両面に、空気極と
しての（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 の層と、燃料極としての
Ｎｉ−ジルコニアサーメットの層を重ね、これら３層を
共焼結して一体化したものが提案されている。
は、たとえば、固体電解質としてのイットリア安定化ジ
ルコニア（以下ＹＳＺと称す）の層の両面に、空気極と
しての（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 の層と、燃料極としての
Ｎｉ−ジルコニアサーメットの層を重ね、これら３層を
共焼結して一体化したものが提案されている。
【０００４】ここにおいて、燃料極の材料組成物として
は、電子伝導性を有するＮｉをベースに、固体電解質の
ＹＳＺとの熱膨張率の差を押さえて焼結時の熱膨張率の
違いによる割れやクラックを防ぎ、またＮｉ粒子の焼結
や凝集を押さえて燃料極の通気性を確保するために、ジ
ルコニアを添加したＮｉ−ジルコニアサーメットが用い
られる。また、この燃料極／固体電解質／空気極の３層
は、たとえばドクターブレード法あるいは押し出し成型
法を用いる方法、スラリーコーティング法、ＥＶＤ（電
気化学蒸着）法、ペースト電極を用いる方法などで形成
される。
は、電子伝導性を有するＮｉをベースに、固体電解質の
ＹＳＺとの熱膨張率の差を押さえて焼結時の熱膨張率の
違いによる割れやクラックを防ぎ、またＮｉ粒子の焼結
や凝集を押さえて燃料極の通気性を確保するために、ジ
ルコニアを添加したＮｉ−ジルコニアサーメットが用い
られる。また、この燃料極／固体電解質／空気極の３層
は、たとえばドクターブレード法あるいは押し出し成型
法を用いる方法、スラリーコーティング法、ＥＶＤ（電
気化学蒸着）法、ペースト電極を用いる方法などで形成
される。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従来の固体電解質型燃
料電池において、燃料極としてＮｉに電子伝導性のない
ジルコニアを混合することは、燃料極内の電子伝導の経
路を妨げることになり、燃料極の分極を引き起こし燃料
電池の発電特性の劣化の原因となっていた。しかし、こ
れを防止するためにジルコニア量を減らすと、Ｎｉ粒子
の焼結が進み燃料極の表面積が減少して、燃料電池の寿
命特性が劣化するという問題があった。
料電池において、燃料極としてＮｉに電子伝導性のない
ジルコニアを混合することは、燃料極内の電子伝導の経
路を妨げることになり、燃料極の分極を引き起こし燃料
電池の発電特性の劣化の原因となっていた。しかし、こ
れを防止するためにジルコニア量を減らすと、Ｎｉ粒子
の焼結が進み燃料極の表面積が減少して、燃料電池の寿
命特性が劣化するという問題があった。
【０００６】そこで本発明の目的は、燃料電池の寿命特
性を劣化させることなく、分極を押さえて発電特性の劣
化の少ない燃料電池を得ることができる固体電解質型燃
料電池の燃料極材料組成物を提供することにある。
性を劣化させることなく、分極を押さえて発電特性の劣
化の少ない燃料電池を得ることができる固体電解質型燃
料電池の燃料極材料組成物を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】以上の目的を達成するた
め本発明は、空気極、固体電解質、燃料極の３層構造か
らなる燃料電池において、燃料極材料に組成式ＢａＣｅ
1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy（但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎ
ｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ
の少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０
＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加したことを特徴と
する。
め本発明は、空気極、固体電解質、燃料極の３層構造か
らなる燃料電池において、燃料極材料に組成式ＢａＣｅ
1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy（但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎ
ｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ
の少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０
＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加したことを特徴と
する。
【０００８】また、燃料極の主材料としてはＮｉ−ジル
コニアサーメットが好ましい。
コニアサーメットが好ましい。
【０００９】なお、Ｂｉを上記組成範囲に限定したの
は、Ｂｉが０．５をこえる場合には焼結温度が低くな
り、燃料極の主材料であるＮｉ−ジルコニアの焼結温度
との差が大きくなりサーメットが作製できないためであ
る。
は、Ｂｉが０．５をこえる場合には焼結温度が低くな
り、燃料極の主材料であるＮｉ−ジルコニアの焼結温度
との差が大きくなりサーメットが作製できないためであ
る。
【００１０】
【作用】本発明の燃料極材料組成物により作製した燃料
極には、Ｎｉ粒子の間にイオン伝導性と電子伝導性を持
った混合導電体ＢａＣｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、
ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，
Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦
０．５、ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）が存在する。し
たがって、従来のようにジルコニアによって電子伝導の
経路が妨げられるということはなくなる。
極には、Ｎｉ粒子の間にイオン伝導性と電子伝導性を持
った混合導電体ＢａＣｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、
ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，
Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦
０．５、ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）が存在する。し
たがって、従来のようにジルコニアによって電子伝導の
経路が妨げられるということはなくなる。
【００１１】また、燃料極のＮｉ粒子の間に存在する混
合導電体は、酸素イオンとプロトンの混合導電体でもあ
るので、ＹＳＺのような酸素イオン導電体を固体電解質
として使用した場合、燃料ガスである水素ガスをイオン
の形で通過させることができるとともに、固体電解質側
からの酸素イオンも通過させることができ、イオンの伝
導を妨げない。
合導電体は、酸素イオンとプロトンの混合導電体でもあ
るので、ＹＳＺのような酸素イオン導電体を固体電解質
として使用した場合、燃料ガスである水素ガスをイオン
の形で通過させることができるとともに、固体電解質側
からの酸素イオンも通過させることができ、イオンの伝
導を妨げない。
【００１２】この結果、燃料電池の燃料極に発生する分
極抵抗が減少し、燃料電池の発電効率を高めることがで
きる。
極抵抗が減少し、燃料電池の発電効率を高めることがで
きる。
【００１３】
【実施例】以下、本発明の固体電解質型燃料電池の電極
材料組成物の一実施例を示す。まず、ＢａＣＯ3 を１モ
ル、ＣｅＯ2 を０．７モル、Ｂｉ2 Ｏ3 を０．１モル、
Ｄｙ2 Ｏ3 を０．１モル、Ｅｒ2 Ｏ3 を０．１モルの比
率で調合し、ボールミルで湿式粉砕した後１４００℃で
仮焼した。その後、同様にボールミルで湿式粉砕した後
１５８０℃で焼成した。これをさらに粉砕してＢａＣｅ
0.7 Ｂｉ0.1 Ｄｙ0.1 Ｅｒ0.1 Ｏｙ（但し、０＜ｙ＜
３．０）の粉末を合成した。
材料組成物の一実施例を示す。まず、ＢａＣＯ3 を１モ
ル、ＣｅＯ2 を０．７モル、Ｂｉ2 Ｏ3 を０．１モル、
Ｄｙ2 Ｏ3 を０．１モル、Ｅｒ2 Ｏ3 を０．１モルの比
率で調合し、ボールミルで湿式粉砕した後１４００℃で
仮焼した。その後、同様にボールミルで湿式粉砕した後
１５８０℃で焼成した。これをさらに粉砕してＢａＣｅ
0.7 Ｂｉ0.1 Ｄｙ0.1 Ｅｒ0.1 Ｏｙ（但し、０＜ｙ＜
３．０）の粉末を合成した。
【００１４】次に、電極材料の酸化Ｎｉ粉末にジルコニ
ア粉末を重量比で１０％、合成済みのＢａＣｅ0.7 Ｂｉ
0.1 Ｄｙ0.1 Ｅｒ0.1 Ｏｙ（但し、０＜ｙ＜３．０）粉
末を２０％添加して、溶剤としてのトルエンと共にボー
ルミルに投入して湿式粉砕した。その後、バインダーと
してポリビニルブチラールをボールミルに投入して湿式
混練し、燃料極作製用のスラリーを調合した。さらに同
様にＹＳＺを粉砕、湿式混練して固体電解質作製用のス
ラリーを調合し、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 を粉砕、湿式
混練して空気極作製用のスラリーを調合した。
ア粉末を重量比で１０％、合成済みのＢａＣｅ0.7 Ｂｉ
0.1 Ｄｙ0.1 Ｅｒ0.1 Ｏｙ（但し、０＜ｙ＜３．０）粉
末を２０％添加して、溶剤としてのトルエンと共にボー
ルミルに投入して湿式粉砕した。その後、バインダーと
してポリビニルブチラールをボールミルに投入して湿式
混練し、燃料極作製用のスラリーを調合した。さらに同
様にＹＳＺを粉砕、湿式混練して固体電解質作製用のス
ラリーを調合し、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 を粉砕、湿式
混練して空気極作製用のスラリーを調合した。
【００１５】次に、これら３種類のスラリーをドクター
ブレード法を用いてシート状に成形した。その後、得ら
れたＹＳＺの生シートの両面にそれぞれ燃料極の生シー
トと空気極の生シートを重ねて圧着した。次に、生シー
トの３層膜を４００℃の温度で脱脂し、１４００℃の温
度で本焼成し共焼結３層膜を得た。
ブレード法を用いてシート状に成形した。その後、得ら
れたＹＳＺの生シートの両面にそれぞれ燃料極の生シー
トと空気極の生シートを重ねて圧着した。次に、生シー
トの３層膜を４００℃の温度で脱脂し、１４００℃の温
度で本焼成し共焼結３層膜を得た。
【００１６】この共焼結３層膜を使って燃料電池を構成
して発電特性を測定した。なお、燃料ガスにはＨ2 を、
酸化ガスには空気を用い、測定温度は１０００℃で行っ
た。図１に従来品との比較で発電特性を示す。また、表
１に３００ｍＡ／ｃｍ2 の電流を流した時に発生した燃
料極の過電圧値を従来品との比較で示す。
して発電特性を測定した。なお、燃料ガスにはＨ2 を、
酸化ガスには空気を用い、測定温度は１０００℃で行っ
た。図１に従来品との比較で発電特性を示す。また、表
１に３００ｍＡ／ｃｍ2 の電流を流した時に発生した燃
料極の過電圧値を従来品との比較で示す。
【００１７】図１および表１に示す通り、発電特性は改
善され、３００ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度での燃料極の過
電圧は従来と比較して約２５ｍＶ低減させることができ
た。
善され、３００ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度での燃料極の過
電圧は従来と比較して約２５ｍＶ低減させることができ
た。
【００１８】
【表１】
【００１９】なお、上記実施例は、固体電解質がＹＳＺ
の場合に、Ｎｉ−ジルコニアサーメットに組成式ＢａＣ
ｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔ
ｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、
０＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加した場合の一実
施例について示した。しかし本発明はこれに限定される
ことなく、たとえばＢａＣｅＯ3 系等の他の固体電解質
の場合にも適用できる。
の場合に、Ｎｉ−ジルコニアサーメットに組成式ＢａＣ
ｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔ
ｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、
０＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加した場合の一実
施例について示した。しかし本発明はこれに限定される
ことなく、たとえばＢａＣｅＯ3 系等の他の固体電解質
の場合にも適用できる。
【００２０】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
燃料極材料組成物によれば、添加したＢａＣｅ1-x-a-b
Ｂｉx Ａa Ｂb Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎ
ｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ
の少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０
＜ｙ＜３．０）はイオン伝導性と電子伝導性を有するた
め、導電性の良い燃料極が得られる。
燃料極材料組成物によれば、添加したＢａＣｅ1-x-a-b
Ｂｉx Ａa Ｂb Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎ
ｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ
の少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０
＜ｙ＜３．０）はイオン伝導性と電子伝導性を有するた
め、導電性の良い燃料極が得られる。
【００２１】さらにＢａＣｅ1-x-a-b Ｂｉx Ａa Ｂb Ｏ
y （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇ
ｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種
類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）は
混合イオン導体でもあるため、電極への反応ガスの供給
能力を高めることができる。
y （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇ
ｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍの少なくとも一種
類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、０＜ｙ＜３．０）は
混合イオン導体でもあるため、電極への反応ガスの供給
能力を高めることができる。
【００２２】したがって、発電時に燃料電池の燃料極に
発生する分極が低減し、発電効率の高い固体電解質型燃
料電池が得られる。
発生する分極が低減し、発電効率の高い固体電解質型燃
料電池が得られる。
【図１】本発明の電極材料組成物を用いて作製した燃料
電池の発電特性を示すグラフである。
電池の発電特性を示すグラフである。
Claims (2)
- 【請求項１】 空気極、固体電解質、燃料極の３層構造
からなる燃料電池において、燃料極材料に組成式ＢａＣ
ｅ1-x-a Ｂｉx Ａa Ｏy （但し、ＡはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔ
ｍの少なくとも一種類、０≦ｘ≦０．５、ａ＜１−ｘ、
０＜ｙ＜３．０）で示される材料を添加したことを特徴
とする固体電解質型燃料電池の電極材料組成物。 - 【請求項２】 燃料極材料はＮｉ−ジルコニアサーメッ
トである請求項１記載の固体電解質型燃料電池の電極材
料組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5143577A JPH076770A (ja) | 1993-06-15 | 1993-06-15 | 固体電解質型燃料電池の電極材料組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5143577A JPH076770A (ja) | 1993-06-15 | 1993-06-15 | 固体電解質型燃料電池の電極材料組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH076770A true JPH076770A (ja) | 1995-01-10 |
Family
ID=15341982
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5143577A Pending JPH076770A (ja) | 1993-06-15 | 1993-06-15 | 固体電解質型燃料電池の電極材料組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH076770A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007066813A (ja) * | 2005-09-01 | 2007-03-15 | Tokyo Institute Of Technology | 燃料電池用の電極およびこれを用いた固体電解質型燃料電池 |
-
1993
- 1993-06-15 JP JP5143577A patent/JPH076770A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007066813A (ja) * | 2005-09-01 | 2007-03-15 | Tokyo Institute Of Technology | 燃料電池用の電極およびこれを用いた固体電解質型燃料電池 |
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