JPH07282626A - 高周波用誘電体磁器組成物 - Google Patents

高周波用誘電体磁器組成物

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JPH07282626A
JPH07282626A JP6203471A JP20347194A JPH07282626A JP H07282626 A JPH07282626 A JP H07282626A JP 6203471 A JP6203471 A JP 6203471A JP 20347194 A JP20347194 A JP 20347194A JP H07282626 A JPH07282626 A JP H07282626A
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molar ratio
dielectric
dielectric ceramic
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善裕 大川
Seiichiro Hirahara
誠一郎 平原
Nobuyoshi Fujikawa
信儀 藤川
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Abstract

(57)【要約】 【目的】高周波領域において高い誘電率および高いＱ値
を有する誘電体磁器組成物を提供する。 【構成】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、金属元
素として少なくともＢａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗを含有する複
合酸化物であって、これらの金属元素のモル比による組
成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 と
表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄが、０．４０≦ａ≦０．
７０、０．１０≦ｂ≦０．３５、０＜ｃ≦０．３０、０
＜ｄ≦０．３５、０．１４≦ｃ＋ｄ≦０．３６、ａ＋ｂ
＋ｃ＋ｄ＝１．００を満足するものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、マイクロ波、ミリ波等
の高周波領域において高い誘電率及び高いＱ値を有する
新規な誘電体磁器組成物であって、例えば、誘電体共振
器，誘電体基板，誘電体導波線路，誘電体アンテナ、コ
ンデンサ等に最適な誘電体磁器組成物に関する。
【０００２】
【従来技術】マイクロ波やミリ波等の高周波領域におい
て、誘電体磁器は誘電体共振器やＭＩＣ用誘電体基板等
に広く利用されている。
【０００３】従来より、この種の誘電体磁器としては、
例えば、ＭｇＴｉＯ3 −ＣａＴｉＯ3 系材料が知られて
いる。このような材料は、誘電率が２０程度、１ＧＨｚ
に換算したＱ値が２００００程度の特性を有している。
【０００４】また、例えば、特公昭５９−４８４８３号
公報に開示されるように、モル比による組成式をｘＢａ
Ｏ・ｙＺｎＯ・ｚＮｂ2 Ｏ5 と表わした時、０．５０≦
ｘ≦０．７５、０．１０≦ｙ≦０．３０、０．１０≦ｚ
≦０．３０を満足するものがある。このような誘電体磁
器では、誘電率が３０〜３６、１ＧＨｚに換算したＱ値
が３６０００〜３９０００という特性を有している。
【０００５】
【発明が解決しようとする問題点】しかしながら、近年
では使用機器の多用化により使用周波数がより高くな
り、このような高周波領域での誘電特性、特に高Ｑ値が
要求されるようになっているが、前述したような従来の
誘電体材料では未だ実用的レベルの高Ｑ値が得られてい
ないのが現状であった。
【０００６】従って、本発明は高周波領域において高い
Ｑ値および高い比誘電率を有する新規な誘電体磁器組成
物を提供することを目的とするものである。
【０００７】
【問題点を解決するための手段】本発明の高周波用誘電
体磁器組成物は、金属元素として少なくともＢａ、Ｚ
ｎ、Ｎｂ、Ｗを含有する複合酸化物であって、これらの
金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・
ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 と表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，
ｄが、０．４０≦ａ≦０．７０、０．１０≦ｂ≦０．３
５、０＜ｃ≦０．３０、０＜ｄ≦０．３５、０．１４≦
ｃ＋ｄ≦０．３６、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１．００を満足す
るものである。
【０００８】また、金属元素として少なくともＢａ、Ｚ
ｎ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、こ
れらの金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺ
ｎＯ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 ・ｅＴａ2 Ｏ5 と表した
時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ、ｅが０．４０≦ａ≦０．７
０、０．１０≦ｂ≦０．３５、０＜ｃ≦０．３０、０＜
ｄ≦０．３５、０＜ｅ≦０．３０、０．１６≦ｃ＋ｅ≦
０．３１、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１．００を満足する高
周波用誘電体磁器組成物である。
【０００９】本発明の誘電体磁器組成物において、Ｂａ
Ｏのモル比を０．４０≦ａ≦０．７０に設定したのは、
ａが０．４０よりも小さい場合にはＱ値が低下したり、
焼結が困難になる傾向があり、０．７０よりも大きい場
合には焼結が困難となる傾向にあるからである。特に、
０．４４≦ａ≦０．６３とすることが好ましい。
【００１０】また、ＺｎＯのモル比を０．１０≦ｂ≦
０．３５としたのは、ｂが０．１０よりも少ない場合に
は焼結が困難となり、或いはＱ値が低下するからであ
り、０．３５より大きい場合にはＱ値が低下したり、焼
結が困難になるからである。特に、０．１６≦ｂ≦０．
３５とすることが好ましい。
【００１１】Ｎｂ2 Ｏ5 のモル比を０＜ｃ≦０．３０と
したのは、ｃが０．３０よりも大きい場合にはＱ値が低
下し、焼結が困難となるからである。
【００１２】ＷＯ3 のモル比を０＜ｄ≦０．３５とした
のは、ｄが０．３５より大きい場合にはＱ値が低下し、
焼結不良となるからである。特に０．００３＜ｄ≦０．
２５とすることが好ましい。
【００１３】さらに、Ｔａ2 Ｏ5 のモル比を０＜ｅ≦
０．３０としたのは、ｅが０．３０よりも大きい場合に
は焼結が困難となるからである。
【００１４】また、ｃ＋ｄの値を０．１４≦ｃ＋ｄ≦
０．３６、ｃ＋ｅの値を０．１６≦ｃ＋ｅ≦０．３１と
したのは、ｃ＋ｄやｃ＋ｅの値がこの範囲外となるとＱ
値が低下したり、焼結不良となるからである。
【００１５】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、組
成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 ・
ｅＴａ2 Ｏ5 と表した時、ａ，ｂ，ｃ，ｄ、ｅが０．４
４≦ａ≦０．６３、０．１６≦ｂ≦０．３５、０＜ｃ≦
０．３０、０．００３＜ｄ≦０．２５、０＜ｅ≦０．３
０、０．１６≦ｃ＋ｅ≦０．３１、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ
＝１．００を満足することが望ましい。
【００１６】また、本発明の誘電体材料は、Ｂａ、Ｚ
ｎ、Ｎｂ、Ｗ或いはＢａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔａを含有
する複合酸化物であり、主にペロブスカイト型結晶相か
らなるものであって、他にペロブスカイト型結晶相以外
のものを含んでも良い。このような結晶を有する材料
は、それ自体焼結体等の多結晶体でも或いは単結晶体の
いずれの形態でも良い。
【００１７】本発明に基づき磁器を作製する方法として
は、例えばＢａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ或いはＴａの酸化物あ
るいは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の
金属塩を原料として用い、これらを前述した範囲になる
ように秤量した後、ボールミルで湿式粉砕し、脱水乾燥
する。この後、混合物を５００〜１５００℃で０．１〜
１００時間仮焼処理し、仮焼物をボールミルに入れ，溶
媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、造粒ある
いは整粒する。或いは、Ｂａ、Ｚｎ、Ｎｂの酸化物ある
いは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金
属塩、またはこれにＴａの酸化物あるいは焼成により酸
化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を加えた原料
粉末と、Ｂａ、Ｚｎ、Ｗの酸化物あるいは焼成により酸
化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それぞれ
別々に調合、粉砕、仮焼し、これらの仮焼物をボールミ
ルに共に入れ，溶媒および有機バインダーとともに混合
粉砕し、造粒あるいは整粒する。そして、例えば、所定
の圧力でプレス成形し所定の形状に成形し、大気中にお
いて１２００〜１７５０℃で０．１〜２００時間焼成す
ることにより相対密度９０％以上の誘電体磁器を得るこ
とができる。
【００１８】また、本発明の高周波用誘電体磁器組成物
は、金属元素として少なくともＢａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｍ
ｇ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、これらの
金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・
ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＭｇＯ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表
した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが、０．４３≦ａ
≦０．６８、０．０１≦ｂ≦０．３０、０≦ｃ≦０．３
０、０＜ｄ≦０．３５、０＜ｅ≦０．３５、０＜ｆ≦
０．３０、０．５０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦
１．６０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００を満足す
るものである。
【００１９】本発明の誘電体磁器組成物において、Ｂａ
Ｏのモル比を０．４３≦ａ≦０．６８に設定したのは、
ａが０．４３よりも小さく、０．６８よりも大きい場合
には焼結不良となるからである。特に、０．５２≦ａ≦
０．６２とすることが好ましい。
【００２０】また、ＺｎＯのモル比を０．０１≦ｂ≦
０．３０としたのは、ｂが０．０１よりも小さい場合に
は、Ｑ値が低下し、０．３０よりも大きい場合には、焼
結不良となるからである。このＺｎＯは、０．０８≦ｂ
≦０．２１であることが望ましい。
【００２１】Ｎｂ2 Ｏ5 のモル比を０≦ｃ≦０．３０と
したのは、０．３０より大きい場合には焼結不良となる
からである。特に、Ｎｂ2 Ｏ5 のモル比ｃは０．００１
≦ｃ≦０．１１とすることが好ましい。
【００２２】ＭｇＯのモル比を０＜ｄ≦０．３５とした
のは、ｄが０．３５よりも大きい場合には焼結不良とな
るからであり、ｄ＝０ではＱ値や比誘電率が低下するか
らである。このＭｇＯは、特に、０．００１≦ｄ≦０．
１５０とすることが好ましい。
【００２３】ＷＯ3 のモル比を０＜ｅ≦０．３５とした
のは、ｅが０．３５より大きい場合には焼結不良となる
からであり、ｅ＝０ではＱ値や比誘電率が低下するから
である。特に０．００１≦ｅ≦０．１５０とすることが
好ましい。
【００２４】Ｔａ2 Ｏ5 のモル比を０＜ｆ≦０．３０と
したのは、ｆが０．３０より大きい場合には焼結不良と
なるからであり、ｆ＝０ではＱ値や比誘電率が低下する
からである。特に０．０８≦ｆ≦０．２０とすることが
好ましい。
【００２５】また、０．５０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋
ｆ）≦１．６０としたのは、この範囲外ではＱ値が低下
したり、焼結不良となるからである。
【００２６】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、組
成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＭｇＯ・
ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表した時、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，
ｅ，ｆが、０．５２≦ａ≦０．６２、０．０８≦ｂ≦
０．２１、０．００１≦ｃ≦０．１１、０．００１≦ｄ
≦０．１５０、０．００１≦ｅ≦０．１５０、０．０８
≦ｆ≦０．２０、０．５０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋
ｆ）≦１．６０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００を
満足することが望ましい。
【００２７】本発明の誘電体材料は、Ｂａ、Ｚｎ、Ｎ
ｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であり、主に
ペロブスカイト型結晶相からなるものであって、他にペ
ロブスカイト型結晶相以外のものを含んでも良い。この
ような結晶を有する材料は、それ自体焼結体等の多結晶
体或いは単結晶体のいずれの形態でも良い。本発明の誘
電体磁器中にペロブスカイト型結晶相以外のものを含む
場合は、Ｘ線回折により同定されるペロブスカイト型結
晶相の主ピークに対するペロブスカイト型結晶相以外の
結晶相の主ピークの強度比は１０％以下であることが望
ましい。
【００２８】また、例えば、Ａｌ，Ｆｅ，Ｐｂ，Ｍｎ，
Ｓｉ，Ｖ，Ｌａ，Ｓｂ，Ｃａ，Ｚｒ等の元素またはこれ
らの化合物のうち少なくとも一種以上を全量に対して１
０モル％以下含有しても良い。
【００２９】本発明に基づき磁器を作製する方法として
は、例えば、Ｂａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａの酸化
物あるいは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩
等の金属塩を原料として用い、これらを前述した範囲に
なるように秤量した後、ボールミルで湿式粉砕し、脱水
乾燥する。Ｂａ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａの他に、
例えば、Ｎｉ，Ｃｏ，Ｙ，Ａｌ，Ｆｅ，Ｐｂ，Ｍｎ，Ｓ
ｉ，Ｖ，Ｌａ，Ｓｂ，Ｃａ，Ｚｒ等の元素またはこれら
の化合物のうち少なくとも一種以上を全量に対して１０
モル％以下添加しても良い。
【００３０】この後、混合物を５００〜１５００℃で
０．１〜１００時間仮焼処理し、仮焼物をボールミルに
入れ，溶媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、
造粒あるいは整粒する。そして、例えば、所定の圧力で
プレス成形し所定の形状に成形し、酸素を１体積％以上
含有する雰囲気中において１２００〜１７５０℃で０．
１〜２００時間焼成することにより本発明の誘電体磁器
を得ることができる。
【００３１】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、金
属元素として少なくともＢａ、Ｙ、Ｎｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔ
ａを含有する複合酸化物であって、これらの金属元素の
モル比による組成式をａＢａＯ・ｂＹ2 Ｏ3 ・ｃＮｂ2
Ｏ5 ・ｄＭｇＯ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表した時、
前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが、０．４０≦ａ≦０．７
６、０＜ｂ≦０．２６、０＜ｃ≦０．２６、０≦ｄ≦
０．３５、０≦ｅ≦０．３５、０≦ｆ≦０．２５、０．
６０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦１．５０、ｄ＋ｅ
＋ｆ＞０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００を満足す
るものである。
【００３２】本発明の誘電体磁器組成物において、Ｂａ
Ｏのモル比を０．４０≦ａ≦０．７６に設定したのは、
ａが０．４０よりも小さい場合にはＱ値が低下したり、
焼結が困難になる傾向があり、０．７６よりも大きい場
合には焼結が困難となるからである。特に、０．４５≦
ａ≦０．７１とすることが好ましい。
【００３３】また、Ｙ2 Ｏ3 のモル比を０＜ｂ≦０．２
６としたのは、ｂが０．２６より大きい場合にはＱ値が
低下したり、焼結が困難になるからである。特に、０．
００２≦ｂ≦０．２１０とすることが好ましい。
【００３４】Ｎｂ2 Ｏ5 のモル比を０＜ｃ≦０．２６と
したのは、ｃが０．２６よりも大きい場合にはＱ値が低
下し、焼結が困難となるからである。特に、０．００１
≦ｃ≦０．２１０とすることが好ましい。
【００３５】ＭｇＯのモル比を０≦ｄ≦０．３５とした
のは、ｄが０．３５より大きい場合にはＱ値が低下し、
焼結不良となるからである。特に０．０３０≦ｄ≦０．
３００とすることが好ましい。
【００３６】ＷＯ3 のモル比を０≦ｅ≦０．３５とした
のは、ｅが０．３５より大きい場合にはＱ値が低下し、
焼結不良となるからである。特に０．０３０≦ｅ≦０．
３００とすることが好ましい。
【００３７】Ｔａ2 Ｏ5 のモル比を０≦ｆ≦０．２５と
したのは、ｆが０．２５よりも大きい場合には焼結不良
となるからである。特に０．０１≦ｆ≦０．２１とする
ことが好ましい。
【００３８】さらに、本発明においては、０．６０≦
（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦１．５０であることが必
要である。この範囲外となるとＱ値が低下したり、焼結
不良となるからである。
【００３９】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、モ
ル比による組成式をａＢａＯ・ｂＹ2 Ｏ3 ・ｃＮｂ2 Ｏ
5 ・ｄＭｇＯ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表した時、
ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが、０．４５≦ａ≦０．７１、
０．００２≦ｂ≦０．２１０、０．００１≦ｃ≦０．２
１０、０．０３０≦ｄ≦０．３００、０．０３０≦ｅ≦
０．３０、０．０１≦ｆ≦０．２１、０．６０≦（ｂ＋
ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦１．５０、ｄ＋ｅ＋ｆ＞０、ａ
＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００を満足することが望ま
しい。
【００４０】また、本発明の誘電体材料は、Ｂａ、Ｙ、
Ｎｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であり、主
にペロブスカイト型結晶相からなるものであって、他に
ペロブスカイト型結晶相以外のものを含んでも良い。こ
のような結晶を有する材料は、それ自体焼結体等の多結
晶体でも或いは単結晶体のいずれの形態でも良い。
【００４１】本発明に基づき磁器を作製する方法として
は、例えばＢａ、Ｙ、Ｎｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａの酸化物あ
るいは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の
金属塩を原料として用い、これらを前述した範囲になる
ように秤量した後、ボールミルで湿式粉砕し、脱水乾燥
する。この後、混合物を５００〜１５００℃で０．１〜
１００時間仮焼処理し、仮焼物をボールミルに入れ，溶
媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、造粒ある
いは整粒する。或いは、Ｂａ、Ｙ、Ｎｂ、Ｔａの酸化物
あるいは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等
の金属塩と、Ｂａ、Ｍｇ、Ｗの酸化物あるいは焼成によ
り酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それ
ぞれ別々に調合、粉砕、仮焼し、これらの仮焼物ボール
ミルに共に入れ，溶媒および有機バインダーとともに混
合粉砕し、造粒あるいは整粒する。そして、例えば、所
定の圧力でプレス成形し所定の形状に成形し、酸素を含
む雰囲気において１２００〜１７５０℃で０．１〜２０
０時間焼成することにより本発明の誘電体磁器を得るこ
とができる。
【００４２】本発明の高周波用誘電体磁器組成物は、金
属元素として少なくともＢａ、Ｙ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔ
ａを含有する複合酸化物であって、これらの金属元素の
モル比による組成式をａＢａＯ・ｂＹ2 Ｏ3 ・ｃＺｎＯ
・ｄＮｂ2 Ｏ5 ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表した時、
ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが、０．４０≦ａ≦０．７０、
０＜ｂ≦０．３０、０＜ｃ≦０．３５、０≦ｄ≦０．３
０、０＜ｅ≦０．３５、０≦ｆ≦０．３０、０．２０≦
（ｂ＋ｃ）／（ｄ＋ｅ＋ｆ）≦１．６６、ａ＋ｂ＋ｃ＋
ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００を満足する高周波用誘電体磁器組
成物である。
【００４３】本発明の誘電体磁器組成物において、Ｂａ
Ｏのモル比を０．４０≦ａ≦０．７０に設定したのは、
ａが０．４０よりも小さい場合にはＱ値が低下したり、
焼結が困難になる傾向があり、０．７０よりも大きい場
合には焼結が困難となる傾向にあるからである。ａは、
０．４５≦ａ≦０．６５とすることが望ましく、特には
０．４８≦ａ≦０．６２とすることが望ましい。
【００４４】また、Ｙ2 Ｏ3 のモル比を０＜ｂ≦０．３
０としたのは、ｂが０．３０よりも大きい場合には、Ｑ
値が低下するからである。このＹ2 Ｏ3 は、０．０１０
≦ｂ≦０．２５であることが望ましく、さらには、０．
０３０≦ｂ≦０．２０であることが望ましい。
【００４５】ＺｎＯのモル比を０＜ｃ≦０．３５とした
のは、０．３５より大きい場合にはＱ値が低下したり、
焼結が困難になるからである。ｃは、０．０１０≦ｃ≦
０．３０とすることが好ましく、特には０．０３０≦ｃ
≦０．２５とすることが望ましい。
【００４６】Ｎｂ2 Ｏ5 のモル比を０≦ｄ≦０．３０と
したのは、ｄが０．３０よりも大きい場合にはＱ値が低
下し、焼結が困難となるからである。ｄは０．０１０≦
ｄ≦０．２５、さらには０．０３０≦ｄ≦０．２０とす
ることが最適である。
【００４７】ＷＯ3 のモル比を０＜ｅ≦０．３５とした
のは、ｅが０．３５より大きい場合にはＱ値が低下し、
焼結不良となるからである。ｅは０．０１０≦ｅ≦０．
３０、特には０．０３０≦ｅ≦０．２５とすることが最
適である。
【００４８】Ｔａ2 Ｏ5 のモル比を０≦ｆ≦０．３０と
したのは、ｆが０．３０よりも大きい場合にはＱ値が低
下するからである。ｆは０≦ｆ≦０．２５であることが
望ましく、特には０．０５≦ｆ≦０．２３が最適であ
る。
【００４９】０．２０≦（ｂ＋ｃ）／（ｄ＋ｅ＋ｆ）≦
１．６６としたのは、この範囲外となると、Ｑ値が低下
したり、焼結不良となるからである。
【００５０】本発明の誘電体磁器組成物は、組成式をａ
ＢａＯ・ｂＹ2 Ｏ3 ・ｃＺｎＯ・ｄＮｂ2 Ｏ5 ・ｅＷＯ
3 ・ｆＴａ2 Ｏ5 と表した時、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆ
が０．４８≦ａ≦０．６２、０．０３≦ｂ≦０．２０、
０．０３０≦ｃ≦０．２５、０．０３≦ｄ≦０．２０、
０．０３≦ｅ≦０．２５、０．０５≦ｆ≦０．２３、
０．２０≦（ｂ＋ｃ）／（ｄ＋ｅ＋ｆ）≦１．６６であ
ることが望ましい。
【００５１】また、本発明の誘電体材料は、Ｂａ、Ｙ、
Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であり、主
にペロブスカイト型結晶相からなるものであって、他に
ペロブスカイト型結晶相以外のものを含んでも良い。こ
のような結晶を有する材料は、それ自体焼結体等の多結
晶体でも或いは単結晶体のいずれの形態でも良い。
【００５２】本発明に基づき磁器を作製する方法として
は、例えばＢａ、Ｙ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ，Ｔａの酸化物あ
るいは焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の
金属塩を原料として用い、これらを前述した範囲になる
ように秤量した後、ボールミルで湿式粉砕し、脱水乾燥
する。Ｂａ、Ｙ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｗ，Ｔａの他に、Ｍｇ，
Ｎｉ，Ｃｏ，Ａｌ，Ｆｅ，Ｐｂ，Ｍｎ，Ｓｉ，Ｖ，Ｚ
ｒ，Ｌａ，Ｓｂ，Ｃａ等の酸化物等を全量に対して１０
モル％以下添加しても良い。この後、混合物を５００〜
１５００℃で０．１〜１００時間仮焼処理し、仮焼物を
ボールミルに入れ，溶媒および有機バインダーとともに
混合粉砕し、造粒あるいは整粒する。或いは、Ｂａ、
Ｙ、Ｎｂ、Ｔａの酸化物あるいは焼成により酸化物を生
成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を加えた原料粉末と、
Ｂａ、Ｚｎ、Ｗの酸化物あるいは焼成により酸化物を生
成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それぞれ別々に調
合、粉砕、仮焼し、これらの仮焼物をボールミルに共に
入れ，溶媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、
造粒あるいは整粒する。そして、例えば、所定の圧力で
プレス成形し所定の形状に成形し、大気中において１２
００〜１７５０℃で０．１〜２００時間焼成することに
より本発明の誘電体磁器を得ることができる。
【００５３】
【作用】本発明の高周波用誘電体磁器組成物では、高周
波領域において比較的高い誘電率を維持した状態で高い
Ｑ値を得ることができる。また、共振周波数の温度係数
τｆも０近傍の一定の範囲内に抑えることができる。
【００５４】
【実施例】
実施例１ 原料として純度９９％以上のＢａＣＯ3 、ＺｎＯ、Ｎｂ
2 Ｏ5 およびＷＯ3 の粉末を用いて、これらを表１に示
す割合に秤量し、これをゴムで内張りしたボールミルに
水と共に入れ、直径１０ｍｍのＺｒＯ2 ボールを用いて
湿式混合した。
【００５５】次いで、この混合物を脱水、乾燥した後、
１２００℃で２時間仮焼し、当該仮焼物をボールミルに
水、有機バインダーを入れ湿式粉砕した。
【００５６】その後、この粉砕物を乾燥した後、５０番
メッシュの網を通して造粒し、得られた粉末を１ｔｏｎ
／ｃｍ2 の圧力で２０ｍｍφ×１０ｍｍの寸法からなる
円板に成形した。更に、この円板を１３５０〜１５５０
℃×６時間の条件で焼成して磁器試料を得た。この磁器
試料を加工して１３ｍｍφ×６ｍｍの寸法からなる円柱
を得た。
【００５７】かくして得られた磁器試料について、周波
数４〜７ＧＨｚにおける比誘電率（εｒ），Ｑ値を誘電
体共振器法にて測定し、また２５℃から８５℃までの温
度範囲における共振周波数の温度変化を測定し共振周波
数の温度係数（τｆ）を計算した。Ｑ値はマイクロ波誘
電体において一般に成立するＱ値×測定周波数ｆ＝一定
の関係から１ＧＨｚでのＱ値に換算した。それらの結果
を表１に示した。
【００５８】
【表１】
【００５９】表１によれば、配合組成が本発明の範囲を
逸脱する試料Ｎｏ．１３〜１８は焼結不良を生じた。こ
れに対して、本発明の試料は比誘電率２２〜４０、Ｑ値
４５０００以上が達成された。
【００６０】実施例２ 原料として純度９９％以上のＢａＣＯ3 、ＺｎＯ、Ｎｂ
2 Ｏ5 、ＷＯ3 およびＴａ2 Ｏ5 の粉末を用いて、これ
らを表２に示す割合に秤量し、後は実施例１と同様にし
て磁器試料を得た。この磁器試料を上記実施例１と同様
にして比誘電率、共振周波数の温度係数（τｆ）、Ｑ値
を求め、これらを表２に示した。
【００６１】
【表２】
【００６２】この表２によれば、配合組成が本発明の範
囲を逸脱する試料Ｎｏ．２５〜３０は焼結不良を生じ
た。これに対して、本発明の試料は比誘電率２５〜３
９、Ｑ値４１０００以上が達成された。
【００６３】また、本発明者等は、Ｂａ、Ｚｎ、Ｎｂ、
Ｔａの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭酸
塩、硝酸塩等の金属塩を加えた原料粉末と、Ｂａ、Ｚ
ｎ、Ｗの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭
酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それぞれ別々に調合、粉
砕、仮焼し、これらの仮焼物ボールミルに共に入れ，溶
媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、所定の形
状に成形し、大気中において焼成した場合でも、本発明
の範囲内であれば、優れた誘電特性を有することを確認
した。
【００６４】実施例３ 原料として純度９９％以上のＢａＣＯ3 、ＺｎＯ、Ｎｂ
2 Ｏ5 、ＭｇＣＯ3 、ＷＯ3 およびＴａ2 Ｏ5 の粉末を
用いて、これらを表３，４，５に示す割合に秤量し、こ
れをゴムで内張りしたボールミルに水と共に入れ、直径
１０ｍｍのＺｒＯ2 ボールを用いて湿式混合した。次い
で、この混合物を脱水、乾燥した後、１２００℃で２時
間仮焼し、当該仮焼物をボールミルに水、有機バインダ
ーを入れ湿式粉砕した。
【００６５】その後、この粉砕物を乾燥した後、５０番
メッシュの網を通して造粒し、得られた粉末を１ｔｏｎ
／ｃｍ2 の圧力で１２ｍｍφ×８ｍｍの寸法からなる円
板に成形した。更に、この円板を大気中において１４８
０〜１６００℃で焼成して磁器試料を得た。この磁器試
料を加工して８ｍｍφ×５ｍｍの寸法からなる円柱を得
た。
【００６６】かくして得られた磁器試料について、周波
数６〜１０ＧＨｚにおける比誘電率（εｒ），Ｑ値を誘
電体共振器法にて測定し、また２５℃から８５℃までの
温度範囲における共振周波数の温度変化を測定し共振周
波数の温度係数（τｆ）を計算した。Ｑ値はマイクロ波
誘電体において一般に成立するＱ値×測定周波数ｆ＝一
定の関係から１ＧＨｚでのＱ値に換算した。それらの結
果を表３，表４および表５に示した。
【００６７】
【表３】
【００６８】
【表４】
【００６９】
【表５】
【００７０】表３，表４および表５によれば、配合組成
が本発明の範囲を逸脱する試料Ｎｏ．６６〜７６は焼結
不良を生じたり、比誘電率やＱ値が低くなった。これに
対して、本発明の試料は比誘電率１９〜３８、Ｑ値５０
０００〜２３００００、共振周波数の温度係数τｆが−
４２〜＋３１ｐｐｍ／℃が達成された。
【００７１】実施例４ 原料として純度９９％以上のＢａＣＯ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｎ
ｂ2 Ｏ5 、ＭｇＣＯ3、WO3 およびＴａ2 Ｏ5 の粉末を用
いて、これらを表６に示す割合に秤量し、これをゴムで
内張りしたボールミルに水と共に入れ、直径１０ｍｍの
ＺｒＯ2 ボールを用いて湿式混合した。次いで、この混
合物を脱水、乾燥した後、１２００℃で２時間仮焼し、
当該仮焼物をボールミルに水、有機バインダーを入れ湿
式粉砕した。
【００７２】その後、この粉砕物を乾燥した後、５０番
メッシュの網を通して造粒し、得られた粉末を１ｔｏｎ
／ｃｍ2 の圧力で２０ｍｍφ×１１ｍｍの寸法からなる
円板に成形した。更に、この円板を１５５０〜１７００
℃で焼成して磁器試料を得た。この磁器試料を加工して
１３ｍｍφ×７ｍｍの寸法からなる円柱を得た。
【００７３】かくして得られた磁器試料について、周波
数４〜７ＧＨｚにおける比誘電率（εｒ），Ｑ値を誘電
体共振器法にて測定し、また２５℃から８５℃までの温
度範囲における共振周波数の温度変化を測定し共振周波
数の温度係数（τｆ）を計算した。Ｑ値はマイクロ波誘
電体において一般に成立するＱ値×測定周波数ｆ＝一定
の関係から１ＧＨｚでのＱ値に換算した。それらの結果
を表６に示した。
【００７４】
【表６】
【００７５】表６によれば、配合組成が本発明の範囲を
逸脱する試料Ｎｏ．２７〜３２は焼結不良を生じた。こ
れに対して、本発明の試料は比誘電率１６〜３６、Ｑ値
４００００以上が達成された。尚、表中において焼結不
良とは、クラック，変形，未焼結蒸発、その他の焼結不
良を示す。
【００７６】また、本発明者等は、Ｂａ、Ｙ、Ｎｂ、Ｔ
ａの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭酸
塩、硝酸塩等の金属塩を加えた原料粉末と、Ｂａ、Ｍ
ｇ、Ｗの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭
酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それぞれ別々に調合、粉
砕、仮焼し、これらの仮焼物ボールミルに共に入れ，溶
媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、所定の形
状に成形し、酸素を含む雰囲気下で焼成した場合でも、
本発明の範囲内であれば、優れた誘電特性を有すること
を確認した。
【００７７】実施例５ 原料として純度９９％以上のＢａＣＯ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｚ
ｎＯ、Ｎｂ2 Ｏ5 、ＷＯ3 およびＴａ2 Ｏ5 の粉末を用
いて、これらを表７に示す割合に秤量し、これをゴムで
内張りしたボールミルに水と共に入れ、直径１０ｍｍの
ＺｒＯ2 ボールを用いて湿式混合した。次いで、この混
合物を脱水、乾燥した後、１２００℃で２時間仮焼し、
当該仮焼物をボールミルに水、有機バインダーを入れ湿
式粉砕した。
【００７８】その後、この粉砕物を乾燥した後、５０番
メッシュの網を通して造粒し、得られた粉末を１ｔｏｎ
／ｃｍ2 の圧力で２０ｍｍφ×１１ｍｍの寸法からなる
円板に成形した。更に、この円板を大気中で１４５０〜
１５５０℃×２時間の条件で焼成して磁器試料を得た。
この磁器試料を加工して１３ｍｍφ×７ｍｍの寸法から
なる円柱を得た。
【００７９】かくして得られた磁器試料について、周波
数４〜７ＧＨｚにおける比誘電率（εｒ），Ｑ値を誘電
体共振器法にて測定し、また２５℃から８５℃までの温
度範囲における共振周波数の温度変化を測定し共振周波
数の温度係数（τｆ）を計算した。Ｑ値はマイクロ波誘
電体において一般に成立するＱ値×測定周波数ｆ＝一定
の関係から１ＧＨｚでのＱ値に換算した。それらの結果
を表７に示した。
【００８０】
【表７】
【００８１】表７によれば、配合組成が本発明の範囲を
逸脱する試料Ｎｏ．２１〜３１は焼結不良であり、比誘
電率やＱ値が測定不可であったり、Ｑ値が低かった。こ
れに対して、本発明の試料は比誘電率２１〜３７、Ｑ値
４２０００〜８１０００が達成された。
【００８２】また、本発明者等は、Ｂａ、Ｙ、Ｎｂ、Ｔ
ａの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭酸
塩、硝酸塩等の金属塩を加えた原料粉末と、Ｂａ、Ｚ
ｎ、Ｗの酸化物あるいは焼成により酸化物を生成する炭
酸塩、硝酸塩等の金属塩を、それぞれ別々に調合、粉
砕、仮焼し、これらの仮焼物ボールミルに共に入れ，溶
媒および有機バインダーとともに混合粉砕し、所定の形
状に成形し、大気中において焼成した場合でも、本発明
の範囲内であれば、優れた誘電特性を有することを確認
した。
【００８３】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、高
周波領域において高い誘電率および高いＱ値を得ること
ができる。それにより、マイクロ波やミリ波領域におい
て使用される共振器用材料やＭＩＣ用誘電体基板材料，
誘電体導波線路，誘電体アンテナ等、その他の電子部品
等に充分適用することができる。
フロントページの続き (31)優先権主張番号 特願平6−22258 (32)優先日 平６(1994)２月21日 (33)優先権主張国 日本（ＪＰ）

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】金属元素として少なくともＢａ、Ｚｎ、Ｎ
    ｂ、Ｗを含有する複合酸化物であって、これらの金属元
    素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・ｃＮｂ
    2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 と表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄが ０．４０≦ａ≦０．７０ ０．１０≦ｂ≦０．３５ ０ ＜ｃ≦０．３０ ０ ＜ｄ≦０．３５ ０．１４≦ｃ＋ｄ≦０．３６ ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１．００ を満足することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
    物。
  2. 【請求項２】金属元素として少なくともＢａ、Ｚｎ、Ｎ
    ｂ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、これらの
    金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺｎＯ・
    ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＷＯ3 ・ｅＴａ2 Ｏ5 と表した時、前
    記ａ，ｂ，ｃ，ｄ、ｅが ０．４０≦ａ≦０．７０ ０．１０≦ｂ≦０．３５ ０ ＜ｃ≦０．３０ ０ ＜ｄ≦０．３５ ０ ＜ｅ≦０．３０ ０．１６≦ｃ＋ｅ≦０．３１ ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１．００ を満足することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
    物。
  3. 【請求項３】金属元素として少なくともＢａ、Ｚｎ、Ｎ
    ｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、こ
    れらの金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＺ
    ｎＯ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＭｇＯ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2 Ｏ
    5 と表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが ０．４３≦ａ≦０．６８ ０．０１≦ｂ≦０．３０ ０ ≦ｃ≦０．３０ ０ ＜ｄ≦０．３５ ０ ＜ｅ≦０．３５ ０ ＜ｆ≦０．３０ ０．５０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦１．６０ ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００ を満足することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
    物。
  4. 【請求項４】金属元素として少なくともＢａ、Ｙ、Ｎ
    ｂ、Ｍｇ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、こ
    れらの金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＹ
    2 Ｏ3 ・ｃＮｂ2 Ｏ5 ・ｄＭｇＯ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2
    Ｏ5 と表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが ０．４０≦ａ≦０．７６ ０ ＜ｂ≦０．２６ ０ ＜ｃ≦０．２６ ０ ≦ｄ≦０．３５ ０ ≦ｅ≦０．３５ ０ ≦ｆ≦０．２５ ０．６０≦（ｂ＋ｄ）／（ｃ＋ｅ＋ｆ）≦１．５０ ｄ＋ｅ＋ｆ＞０ ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００ を満足することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
    物。
  5. 【請求項５】金属元素として少なくともＢａ、Ｙ、Ｚ
    ｎ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔａを含有する複合酸化物であって、こ
    れらの金属元素のモル比による組成式をａＢａＯ・ｂＹ
    2 Ｏ3 ・ｃＺｎＯ・ｄＮｂ2 Ｏ5 ・ｅＷＯ3 ・ｆＴａ2
    Ｏ5 と表した時、前記ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆが ０．４０≦ａ≦０．７０ ０ ＜ｂ≦０．３０ ０ ＜ｃ≦０．３５ ０ ≦ｄ≦０．３０ ０ ＜ｅ≦０．３５ ０ ≦ｆ≦０．３０ ０．２０≦（ｂ＋ｃ）／（ｄ＋ｅ＋ｆ）≦１．６６ ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１．００ を満足することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
    物。
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JP5-327521 1994-02-21
JP6-22258 1994-02-21
JP5-213758 1994-02-21
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110357586A (zh) * 2019-06-13 2019-10-22 山东格仑特电动科技有限公司 一种一致性好的ntc热敏电阻材料及其制备方法

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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