JPH07272742A - 固体酸化物燃料電池スタック - Google Patents

固体酸化物燃料電池スタック

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JPH07272742A
JPH07272742A JP7029554A JP2955495A JPH07272742A JP H07272742 A JPH07272742 A JP H07272742A JP 7029554 A JP7029554 A JP 7029554A JP 2955495 A JP2955495 A JP 2955495A JP H07272742 A JPH07272742 A JP H07272742A
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Abstract

(57)【要約】 (修正有) 【目的】 間接型の内部改質が可能な固体酸化物燃料電
池スタック。 【構成】 交互に積み重ねられた複数の第1(及び第
2、以下及び略。カッコ内はカッコ内に対応)のモジュ
ール24(26)を備える固体酸化物燃料電池スタック
10。各々の第1(第2)のモジュール24(26)
は、第1(第2)の反応物質を燃料電池22に供給する
ための内部通路30(56)を形成する第1(第2)の
分配部材28(54)を備える。第1の分配部材28
は、その2つの平行な表面に燃料電池22を担持する多
孔質のサポート構造36によって包囲され、それと第1
の分配部材28との間には複数の通路38が形成され、
その通路は、アノード40から第1の反応物質を取り出
して分配する。通路30は、燃料を水蒸気改質するため
の解媒74を保有し、それは、燃料電池22と熱的に密
接に接触する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、固体酸化物燃料電池に
関する。
【0002】
【従来の技術】現時点において、固体酸化物燃料電池の
主要な変形例は、管状の固体酸化物燃料電池(T−SO
FC)、平坦な固体酸化物燃料電池(P−SOFC)、
及び、モノリシック固体酸化物燃料電池(M−SOF
C)である。
【0003】管状の固体酸化物燃料電池は、内側及び外
側の電極を有する管状の固体酸化物電解質部材を備えて
いる。一般に、内側電極はカソードであり、外側電極は
アノードである。酸化剤ガスが、管状の固体酸化物電解
質部材の内側のカソードに供給され、燃料ガスが、管状
の固体酸化物電解質部材の外側面のアノードに供給され
る。管状の固体酸化物燃料電池は、簡単な電池の積み重
ね構造を可能とし、シールを大幅に省いている。しかし
ながら、このタイプの固体酸化物燃料電池の製造は、極
めて複雑で、労力を要し、経費がかかる。また、このタ
イプの固体酸化物燃料電池は、比較的直径が大きい管状
の電池を通る長い電流導電路のために、比較的小さい電
流密度を有している。
【0004】モノリシック固体酸化物燃料電池は、2つ
の変形例を有している。第1の変形例は、その2つの主
要な表面に電極を有する平坦な固体酸化物電解質部材を
備えている。第2の変形例は、その2つの主要な表面に
電極を有する波形の固体酸化物電解質部材を備えてい
る。このモノリシック固体酸化物燃料電池は、より簡単
なテープキャスティング(テープ成形)及びカレンダロ
ール加工のプロセスを施すことができ、高い電流密度を
約束する。このタイプの固体酸化物燃料電池は、その生
の状態から、モノリス状の総ての燃料電池層を共に焼結
することを必要とする。しかしながら、これは、収縮及
び亀裂(クラック)の発生という深刻な問題を生ずる。
このタイプの固体酸化物燃料電池は、集合(マニホール
ドの形成)及びシールを行うのが容易ではない。
【0005】平坦な固体酸化物燃料電池も、テープキャ
スティング及びカレンダー加工のプロセスを施すことが
できる。そのようなプロセスは、現在では、150−2
00ミクロンの厚い自立型の固体酸化物電解質部材を必
要とし、これにより、性能が制限される。平坦な固体酸
化物燃料電池はまた、その耐熱衝撃性に制限がある。
【0006】固体酸化物燃料電池は、内部電気抵抗を低
く維持するために、1,000°C前後の作動温度すな
わち運転温度を必要とする。
【0007】固体酸化物燃料電池スタックの作動温度
は、原理的には、固体酸化物燃料電池スタックの内部で
炭化水素燃料を水蒸気改質触媒を行うのには十分に高
い。内部水蒸気改質触媒は、固体酸化物燃料電池のパワ
ーシステムすなわち出力系統のバランスを簡単にし、作
動効率すなわち運転効率を改善する筈である。固体酸化
物燃料電池の作動温度において、ニッケルサーメットの
アノードが、水蒸気改質反応を促進する。しかしなが
ら、固体酸化物燃料電池スタックの内部での炭化水素燃
料の改質操作は、解決されていない多くの問題を抱えて
る。固体酸化物燃料電池スタックのニッケルサーメット
のアノードにおける炭化水素燃料の完全に直接型の内部
改質操作は、水蒸気改質反応の強い吸熱性によって、阻
害される。発熱的な燃料電池反応及び吸熱的な水蒸気改
質反応の結合は、不安定なものとなり、深刻な温度の変
動すなわちエクスカーションが起こり、その結果、繊細
なセラミックの燃料電池の熱衝撃すなわちサーマルショ
ックが生ずる。固体酸化物燃料電池のニッケルサーメッ
トのアノードにおける直接的な内部水蒸気改質操作は、
炭素の形成を促進する傾向がある。炭化水素燃料の中の
不純物は、燃料電池のアノードを傷つける。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、間接型の内
部改質を可能とする新規な固体酸化物燃料電池スタック
を提供することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】従って、本発明は、固体
酸化物燃料電池スタックを提供し、該固体酸化物燃料電
池スタックは、第1の表面に設けられるアノード電極、
及び、反対側の第2の表面に設けられるカソード電極を
各々有し、これにより、燃料電池を形成する複数の固体
酸化物電解質部材であって、各々のアノード電極が、ア
ノードチャンバを部分的に形成し、また、各々のカソー
ド電極が、カソードチャンバを部分的に形成している、
複数の固体酸化物電解質部材と、水素を上記アノードチ
ャンバに供給すると共に、炭化水素燃料を水素及び他の
生成ガスに水蒸気改質するに適した触媒を保持する通路
を、当該固体酸化物燃料電池スタックの内部に形成する
通路形成手段であって、上記固体酸化物燃料電池に熱的
に緊密に接触し、これにより、固体酸化物燃料電池から
の廃熱が、水蒸気改質反応に必要とされる吸熱量をもた
らすようにする、通路形成手段と、より重質の炭化水素
燃料を、メタン、水素、及び、炭素酸化物に転化し、こ
れら、メタン、水素、及び、炭素酸化物を上記通路に供
給する断熱式のプレリフォーマと、酸化剤を上記カソー
ドチャンバに供給する手段と、炭化水素燃料を上記プレ
リフォーマに供給する手段とを備えている。
【0010】上記通路形成手段は、上記アノードチャン
バを部分的に形成することができ、上記通路は、上記通
路形成手段によって、上記アノードチャンバから分離さ
れる。
【0011】上記通路形成手段は、上記アノードチャン
バの中に設けることができ、上記通路は、上記通路形成
手段によって、上記アノードチャンバから分離される。
【0012】固体酸化物燃料電池スタックは、少なくと
も1つの第1のモジュール、及び、少なくとも1つの第
2のモジュールを備えるのが好ましく、各々の第1のモ
ジュールは、複数の第1の通路を形成する第1の分配手
段を有し、上記第1の通路は、上記第1の分配手段に対
して長手方向に第1の反応物質を供給するようになさ
れ、上記第1の分配手段の一側部に担持されるように配
列された複数の電解質/電極アセンブリが設けられ、こ
れら電解質/電極アセンブリ及び第1の分配手段は、複
数の第2の通路をその間に形成し、上記第2の通路は、
上記第1の分配手段に対して長手方向に伸長して、第1
の反応物質を分配すると共に第1の使用済反応物質を除
去するようになされており、各々の電解質/電極アセン
ブリは、複数の第1の電極、複数の固体酸化物電解質部
材、及び、複数の第2の電極を有しており、各々の固体
酸化物電解質部材は、第1の電極の対応するものと第2
の電極の対応するものとの間に設けられ、これら対応す
る第1の電極及び第2の電極に接触して燃料電池を形成
しており、1つの燃料電池の第1の電極を隣接する燃料
電池の第2の電極に接続するための少なくとも1つのイ
ンターコネクタが設けられ、上記電解質/電極アセンブ
リの第1の電極は、上記第1の分配手段の方を向いてお
り、各々の第2のモジュールは、複数の第3の通路を形
成する第2の分配手段を有しており、上記第3の通路
は、上記第2の分配手段に対して長手方向に第2の反応
物質を供給するようになされており、少なくとも1つの
第1のモジュールは、少なくとも1つの第2のモジュー
ルに近接して設けられ、これにより、上記電解質/電極
アセンブリ及び第2の分配手段は、複数の第4の通路を
その間に形成し、これら第4の通路は、上記第2の分配
手段に対して長手方向に伸長して、第2の反応物質を分
配すると共に、第2の使用済反応物質を除去するように
なされており、上記電解質/電極アセンブリの上記第2
の電極は、上記第2の分配手段の方を向いており、上記
第1通路の又は第3の通路は、上記第1の通路又は第2
の電極に水素をそれぞれ供給し、上記第1の通路又は第
3の通路はそれぞれ、炭化水素燃料を水素及び他の生成
ガスに水蒸気改質するに適した触媒を収容し、上記第1
の分配手段又は第2の分配手段は、上記固体酸化物燃料
電池に熱的に近接して接触し、これにより、上記固体酸
化物燃料電池からの廃熱が、水蒸気改質反応に必要とさ
れる吸熱量をもたらし、上記プレリフォーマは、メタ
ン、水素、及び、炭素酸化物を上記第1の通路又は第2
の通路に供給するようになされている。
【0013】第1の分配手段又は第2の分配手段は、第
1及び第2の波形プレートによって形成することがで
き、第1の波形プレートの谷部は、第2の波形プレート
の山部に接合されて、第1の通路又は第3の通路をそれ
ぞれ形成し、前記波形プレートの少なくとも一方は、該
波形プレートを貫通し、上記第1の通路又は第3の通路
から対応する電極に反応物質を供給する開口を有してい
る。
【0014】第1の分配手段又は第2の分配手段は、複
数の平行な管によって形成され、第1の通路又は第3の
通路をそれぞれ形成し、上記管は、間隔部材によって互
いに接続されるのが好ましい。
【0015】各々の第1のモジュールは、第1の分配手
段の周囲で横方向に伸長する多孔質のサポート構造を備
え、該多孔質のサポート構造は、第1の分配手段の横方
向に隔置された箇所において、上記第1の分配手段に接
触し、これにより、第1の分配手段と多孔質のサポート
構造との間に複数の第2の通路を形成し、上記多孔質の
サポート構造は、電解質/電極アセンブリを担持し、上
記第1の電極は、上記多孔質のサポート構造に設けられ
ると共に該多孔質のサポート構造に接触するのが好まし
い。
【0016】第1の電極は、多孔質のサポート構造の実
質的に平行な表面に設けられ、多孔質のサポート構造の
各々の平行な表面に設けられる第1の電極は、隣接する
燃料電池の第2の電極に対して電気的に直列に接続され
るのが好ましい。
【0017】上記第1の電極、上記固体酸化物電解質部
材、及び、上記第2の電極は、上記第1の分配手段の横
方向に伸長することができ、隣接する第1の電極は、第
1の分配手段の長手方向に隔置される。
【0018】上記第1の電極、上記固体酸化物電解質部
材、及び、上記第2の電極は、上記第1の分配手段の長
手方向に伸長することができ、隣接する第1の電極は、
上記第1の分配手段の横方向に隔置される。
【0019】第1及び第2の分配手段は、上記第1の通
路及び第3の通路が直交して伸長するように、配列され
るのが好ましい。
【0020】上記プレリフォーマの触媒は、低温水蒸気
改質触媒を含むのが好ましい。この水蒸気改質触媒は、
ニッケル触媒を含むのが好ましい。
【0021】上記プレリフォーマの触媒は、部分酸化改
質触媒を含むのが好ましい。この部分酸化改質触媒は、
白金、ロジウム、他の貴金属、又は貴金属の混合物を含
むのが好ましい。
【0022】上記プレリフォーマの触媒は、水素化脱硫
触媒を含むのが好ましい。この水素化脱硫触媒は、モリ
ブデン酸ニッケル又はモリブデン酸コバルトを含むのが
好ましい。
【0023】上記プレリフォーマは、炭化水素燃料から
塩素を除去する手段を備えるのが好ましい。この塩素を
除去する手段は、活性アルミナを含むのが好ましい。
【0024】上記プレリフォーマは、炭化水素燃料から
硫黄を除去する手段を備えるのが好ましい。この硫黄を
除去する手段は、酸化亜鉛を含むのが好ましい。
【0025】上記プレリフォーマは、固体酸化物燃料電
池スタックに対して取り外し可能に設けられるのが好ま
しい。
【0026】上記プレリフォーマに供給される炭化水素
燃料によって、アノードチャンバからの使用済みのメタ
ン、水素、炭素酸化物、及び、水蒸気の一部を循環させ
る手段を設けるのが好ましい。
【0027】上記循環させる手段は、ジェットポンプを
備えるのが好ましい。
【0028】メタノール及び酸素含有ガスの混合物、あ
るいは、水素及び酸素含有ガスの混合物を上記プレリフ
ォーマに供給して固体酸化物燃料電池スタックを起動さ
せ、ゼロ出力又は所定の出力よりも低い出力での運転を
可能とする手段を設けるのが好ましい。
【0029】図面を参照して、以下に本発明の実施例を
詳細に説明する。
【0030】
【実施例】本発明の固体酸化物燃料電池スタック10
が、図1乃至図3に示されている。この固体酸化物燃料
電池スタック10は、固体酸化物燃料電池22のアレー
すなわち列を収容するコア領域12を備えている。コア
領域12は、燃料供給マニホールド14と、酸化剤供給
マニホールド16と、使用済燃料収集マニホールド18
と、使用済酸化剤収集マニホールド20とによって包囲
されている。
【0031】固体酸化物燃料電池22は、図4、図5、
図6、図7及び図8に示すように、1又はそれ以上の第
1のモジュール24に担持されており、該第1のモジュ
ールは、固体酸化物燃料電池スタック10のコア領域が
構成される基本ユニットの1つを形成している。コア領
域12はまた、1又はそれ以上の第2のモジュール26
を備えており、該第2のモジュールは、固体酸化物燃料
電池スタック10のコア領域の他の基本ユニットであ
る。
【0032】第1のモジュール24は各々、第1の反応
物質分配部材28を備えており、該反応物質分配部材
は、この第1の分配部材の長手方向に第1の反応物質を
供給するための、複数の平行な第1の通路30を形成し
ている。第1の通路30の軸線は、共通の平面にある。
第1の反応物質分配部材28は、2つの波形のセラミッ
クプレート32、34から形成されるのが好ましく、こ
の際に、各プレート32、34の波形は平行に配列さ
れ、一方のプレート32の谷部は、他方のプレート34
の山部に接合される。第1の通路の直径は、2mm程度
である。第1のサポート構造36が、第1の分配部材2
8を包囲して第1の分配部材28と交差する方向に伸長
し、プレート32の山部及びプレート34の谷部に接触
して、新しい第1の反応物質を分配すると共に固体酸化
物燃料電池22から第1の使用済反応物質を除去するた
めの、複数の平行な第2の通路38を形成している。第
2の通路38は、実際には、固体酸化物燃料電池スタッ
ク10のチャンバである、アノード又はカソードであ
る。波形のセラミックプレート32、34は、第1の通
路30の両端部のほぼ中央に開口55を有しており、こ
れにより、第1の反応物質を第1の通路30から第2の
通路38の中へ流し、第1の反応物質を固体酸化物燃料
電池のチャンバであるアノード又はカソードへ供給する
ことを許容している。
【0033】多孔質の基板36が、直列に接続された複
数の固体酸化物燃料電池22をその2つの平行な平坦面
上に担持している。
【0034】各々の固体酸化物燃料電池22は、図8に
示すように、多孔質の基板36に接触して該基板によっ
て担持されている第1の電極40であるアノード又はカ
ソードと、第1の電極40に接触している固体酸化物電
解質部材42と、固体酸化物電解質部材42の反対側の
面に接触している第2の電極44であるカソード又はア
ノードとを備えている。1つの固体酸化物燃料電池22
の第1の電極40は、インターコネクタすなわち相互接
続部48によって、隣接する固体酸化物燃料電池22の
第2の電極に電気的に接続されている。隣接する第1の
電極40は、絶縁体50によって分離されており、隣接
する第2の電極44は、絶縁体52によって分離されて
いる。絶縁体52を省き、絶縁体50を電解質部材42
の延長部として形成することができるようにするのが好
ましい。インターコネクタ48の下の電極40の隣接す
る領域に障壁層を設け、インターコネクタ48が燃料ガ
スによって侵されないようにするのが好ましい。インタ
ーコネクタ48は、ステンレス鋼、ニッケルクロム合金
の如き他の金属合金、酸化物コーティングあるいはドー
プされたランタンクロム酸化物及び密封フィルムで被覆
されたステンレス鋼であるのが好ましい。障壁層は、密
度の高いイットリア安定化されたジルコニアであるのが
好ましい。
【0035】第2のモジュール26は各々、図6に示す
ように、第2の反応物質分配部材54を備えており、該
第2の反応物質分配部材は、この第2の分配部材54の
長手方向に第2の反応物質を供給するための、複数の平
行な第3の通路56を形成している。第3の通路56の
軸線は、共通の平面にある。第2の反応物質分配部材5
4は、波形の2つのセラミックプレート58、60から
形成されるのが好ましく、その際に、プレート58、6
0の波形は平行に配列され、一方のプレート58の谷部
は、他方のプレート60の山部に接合される。第3の通
路56の直径も、2mm程度である。第2の分配部材5
4は、第1のモジュール24の第2の電極44に近接し
ており、第1のモジュール24の第2の電極44は、プ
レート58の山部に接触しており、隣接する第1のモジ
ュール24の第2の電極は、プレート60の谷部に接触
し、新しい第2の反応物質を分配すると共に固体酸化物
燃料電池22から第2の使用済反応物質を除去するため
の、複数の平行な第4の通路62を形成している。これ
ら第4の通路は、実際には、固体酸化物燃料電池スタッ
ク10のチャンバであるカソード又はアノードである。
波形のセラミックプレート58、60は、第3の通路5
6の両端部のほぼ中央にある開口64を有しており、こ
れにより、第2の反応物質を第3の通路56から第4の
通路62の中へ流し、第2の反応物質を固体酸化物燃料
電池のチャンバであるカソード又はアノードへ供給する
ことを許容している。
【0036】従って、図6から、第1のモジュール24
及び第2のモジュール26は、固体酸化物燃料電池スタ
ック10のコア領域12において、交互に積み重ねられ
ていることが分かる。第1及び第2のモジュール24、
26は、第1及び第2の通路30、38が第3及び第4
の通路56、62に対して直交して配列されるように、
積み重ねられるのが好ましいが、上記通路を互いに平行
に配列することが可能である。
【0037】図1乃至図3を参照すると、第1の反応物
質分配部材28の中の各々の第1の通路30の両端部に
は、第1の反応物質すなわち燃料が供給される。第1の
通路30の両端部には、対応する燃料供給マニホールド
14から燃料が供給される。各々の第1の通路38の両
端部は、第1の使用済反応物質すなわち使用済燃料を使
用済燃料収集マニホールド18の中へ排出する。第2の
通路38の両端部は、使用済燃料をそれぞれの別個の使
用済燃料収集マニホールド18の中へ排出する。使用済
燃料収集マニホールド18は、燃料供給マニホールド1
4とコア領域12との間に位置している。従って、第1
の分配部材28の両端部は、コア領域12へ伸長する途
中で、使用済燃料収集マニホールド18を通過する。同
様に、第2の反応物質分配部材54の中の各々の第3の
通路56の両端部には、酸化剤である第2の反応物質が
供給される。第3の通路56の両端部には、それぞれの
別個の酸化剤供給マニホールド16から酸化剤が供給さ
れる。各々の第4の通路62の両端部は、使用済酸化剤
である第2の使用済反応物質を使用済酸化剤収集マニホ
ールド20の中へ排出する。第4の通路62の両端部
は、使用済酸化剤をそれぞれ別個の使用済酸化剤収集マ
ニホールド20の中へ排出する。使用済酸化剤収集マニ
ホールド20は、酸化剤供給マニホールド16とコア領
域12との間に位置している。従って、第2の分配部材
54の両端部は、コア領域12へ伸長する途中で、使用
済酸化剤収集マニホールド20を通過する。この配列す
なわち構造は、熱い使用済反応物質の顕熱を新しい反応
物質の供給源へ戻すことを可能とする。
【0038】燃料供給マニホールド14には、燃料供給
源(図示せず)からパイプ64を介して燃料が供給され
る。燃料供給源は、水素の供給源又は炭化水素燃料の供
給源とすることができる。供給される燃料が水素である
場合には、燃料供給源は、水素貯蔵からの水素とするこ
とができ、あるいは、炭化水素燃料を水素及び他の生成
ガスに改質するリフォーマとすることができる。燃料供
給源は、この例のように炭化水素燃料であるのが好まし
く、燃料供給パイプ64は、炭化水素燃料をメタン、水
素、及び、炭素酸化物に低温水蒸気改質するのに適した
触媒68を保有するプレリフォーマ66を収容するのが
好ましい。プレリフォーマ66は、炭化水素燃料の約5
乃至20%をメタン、水素及び炭素酸化物に断熱的に水
蒸気改質する。プレリフォーマ66はまた、炭化水素燃
料の中の硫黄基準の不純物、塩素基準の不純物、及び、
他の不純物を除去あるいはトラップする(溜める)ガー
ド手段を備えることもできる。プレリフォーマ66は、
固体酸化物燃料電池スタック10に取り外し可能に取り
付けられている。塩素を除去するためのガード手段は、
活性アルミナを含んでいる。硫黄を除去するためのガー
ド手段は、酸化亜鉛を含んでいる。プレリフォーマ66
は、例えば、モリブデン酸ニッケル又はモリブデン酸コ
バルトの如き水素化脱硫触媒、例えば、活性の高いニッ
ケル触媒の如き低温水蒸気改質触媒、並びに、白金、ロ
ジウム又は他の貴金属、あるいは、貴金属の混合物の如
き低温における始動すなわち立ち上がりを促進する部分
酸化触媒を収容している。
【0039】また、ダクト70が、プレリフォーマ66
の上流側で、パイプ64によって使用済燃料収集マニホ
ールド18に接続されており、これにより、生成水蒸気
等を含む使用済燃料/アノードガスの流れの一部(約3
分の2)が循環され、炭化水素燃料の水蒸気改質を促進
する。炭化水素燃料で駆動されるジェットポンプ72又
は他のインジェクタが設けられ、使用済燃料/アノード
ガスの流れを循環させている。
【0040】また、第1の分配部材28の第1の通路3
0は、適宜な触媒で被覆されるか、あるいは、残りの炭
化水素燃料を水素及び他の生成ガスに水蒸気改質するた
めの適宜な触媒74を収容する。燃料の温度は、燃料電
池22から第1の分配管28を通る熱伝達によって、第
1の通路30の中で約700乃至800°Cまで上昇す
る。
【0041】使用済燃料/アノードガスの残りの部分
(約3分の1)は、使用済酸化剤収集マニホールド20
を通過し、該使用済酸化剤収集マニホールドにおいて、
使用済酸化剤の中で燃焼し、固体酸化物燃料電池22に
供給される酸化剤を更に加熱する。
【0042】燃料駆動型のジェットポンプ72の中へ空
気を供給するための空気供給管76が設けられ、プレリ
フォーマ66の中の炭化水素燃料を部分酸化改質するこ
とにより、固体酸化物燃料電池スタック10を始動させ
る。管すなわちパイプ76は、ジェットポンプ72の中
への空気の流量を制御するための弁78を有している。
水素又はメタノールが、管76を介して供給される空気
の中へ供給される。管76は、管76を介して供給され
る空気の中への水素又はメタノールの添加を制御する弁
80又は他の手段を有している。メタノールは、メタノ
ールで空気をバブリングする(空気の中へメタノールを
吹き込む)ことにより、あるいは、メタノールの微細な
スプレイ(噴霧)を空気の中へ吹き込むことにより、空
気に添加することができる。
【0043】酸化剤供給マニホールド16には、酸化剤
供給源(図示せず)から管82を介して酸化剤が供給さ
れる。酸化剤供給源は、酸素の供給源又は空気の供給源
とすることができる。
【0044】第1及び第2の分配部材28、54は、最
初に個々の波形のセラミックプレートを形成することに
より製造される。各々の波形のセラミックプレートは、
セラミックプレートをカレンダー加工又はテープ鋳造す
ることにより形成される。次に、セラミックプレートを
鋳型の中でプレス加工し、波形のセラミックプレートを
形成する。2つの波形のセラミックプレートは、生の状
態で、一緒に熱間プレス加工されるか、あるいは、一緒
に圧延され、生の分配部材が形成される。完成した分配
部材の開口を形成するために、生の分配部材の両端部の
中央部にスロットを切刻する。次に、総ての有機物を焼
失させた後に、生の分配部材を焼結し、完成された分配
部材28又は54を形成する(図7のA参照)。第1及
び第2の分配部材28、54は、完全に又は部分的に安
定化されたジルコニア(酸化ジルコン)、アルミナ(酸
化アルミニウム)、炭化ケイ素、又は、他の適宜なセラ
ミック材料から製造される。
【0045】第1の分配部材28は、図7のBに示すよ
うに、多孔質の基板36によって包囲されている。図7
のBに示す多孔質の基板36は、例えば、ポリウレタン
の如き適宜な有機物フォーム(有機物の発泡体)を、部
分的に又は完全に安定化されたジルコニア、アルミナ、
又は、他の適宜なセラミックを含むスラリの中に浸すこ
とにより、製造することができる。セラミックのスラリ
で含浸された有機物フォームは、その真の最終形状に近
くなるように適宜なフォーマの周囲に巻かれる前に、所
望の厚みまでプレス加工又は圧延加工される。多孔質の
基板は乾燥され、有機物フォームは、焼結の前に焼失さ
れる。次に、第1の分配部材28を多孔質の基板に押し
込み、図7のCに示すような未接合構造を形成する。ま
た、第1の生の分配部材の周囲に巻かれる前に、セラミ
ックのスラリによって含浸された有機物フォームを所望
の厚みまでプレス加工又は圧延加工する。2つを共に焼
結し、接合された構造を形成する。多孔質の基板36
は、適正な形状に成形されたセラミックペーパ又はファ
イバーボードから、あるいは、カレンダー加工又は押し
出し成形され且つ細孔形成要素を有するセラミックテー
プから製造されるのが好ましい。細孔形成要素は、焼成
時に燃えてなくなり多孔質の構造を残す有機物の固体か
ら成る小さな粒子である。セラミックテープは、焼成の
前に、第1の分配部材28又は適宜なフォーマの周囲に
巻かれる。別の選択枝は、細孔を形成する炭素粒子を含
むセラミックペーストを用いて、多孔質の基板を押し出
すことである。次に、押し出されたセラミックペースト
を焼成する。例えば、プラズマ溶射によって、多孔質の
ジルコニアの障壁層をそのうえに堆積させ、これによ
り、化学的な相互作用を防止することができる。
【0046】図7のEに示すように、固体酸化物燃料電
池の電解質部材42、及び、電極40、44は、スクリ
ーン印刷法、転写印刷法、電気泳動堆積法、熱スプレ法
又は蒸着法によって、多孔質の基板36の2つの平行な
平坦面上に堆積される。スクリーン印刷プロセスにおい
ては、最初に(第1の工程として)、電極40を多孔質
の基板36上に堆積させるが、電極40がアノードであ
る場合には、一般に、有機物のビヒクルの中に存在する
部分的にイットリア安定化されたジルコニア及び酸化ニ
ッケルの粉末から成るスクリーン印刷プロセス用のイン
クを用いる。次に(第2の工程として)、有機物のビヒ
クルの中に存在するイットリア安定化されたジルコニア
から成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、
電解質部材42を第1の電極40の上に堆積させる。更
に(第3の工程として))、一般に有機物のビヒクルの
中に存在するドープされた亜クロム酸ランタンから成る
スクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、インター
コネクタ48を第1の電極40の露出面上に堆積させ
る。最後に(最後の工程として))、電極44を電解質
部材42及びインターコネクタ48の上に堆積させる
が、電極44がカソードである場合には、一般に、有機
物のビヒクルの中に存在するドープされた亜マンガン酸
ランタンから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを
用いる。各々の堆積工程の間に、各層は室温で乾燥され
且つ加熱され、有機物のビヒクルとして使用された残留
溶媒を除去する。電極40及び電解質部材42は一緒
に、1400−1450°Cで1時間一緒に焼結され
る。インターコネクタ48は、その堆積の後に、インタ
ーコネクタ48を横断するレーザ光線又は電子ビームの
ラスター走査を用いて焼結され、1,300°C乃至
2,000°Cの局部的な温度を発生する。電極44
は、1,000°C乃至1,400°Cで1時間焼結さ
れる。
【0047】多孔質の基板36の湾曲した縁部は、図7
のEに示すように、適宜なガラス/セラミックのスラリ
のシール材84によってシールされ、上記シール材は、
毛細管作用によって、多孔質の基板36の微細な細孔を
充填する。上記シール材は、乾燥され且つ焼結され、永
続的なシールを形成する。上記縁部のシールは、電解質
部材42、並びに、多孔質の基板36の平坦面上の電極
40、44と共に、第1の分配部材28の周囲に気体密
の境界部を形成する。
【0048】多孔質の基板36の各々の面には、複数の
燃料電池22が設けられており、これら燃料電池は、電
気的に直列に接続されている。個々の燃料電池は、燃料
の流れの方向を横断する方向に配列され、これにより、
それぞれの電池に対する燃料濃度の変動は、多数の電池
の配列全体に対する燃料濃度の変化に対して僅かであ
る。これは、高いD.C.電圧(直流電圧)の発生、及
び、高い電池利用効率(燃料電池のピッチを十分に小さ
くした場合)を可能とし、更に、相互接続材料に対する
要件を少なくする。
【0049】図9乃至図14は、固体酸化物燃料電池ス
タック10に使用されるシールを示している。シール8
6は、使用済燃料マニホールド18と固体酸化物電解質
部材42の端部との間、及び、電極40と電極44との
間に設けられている。シール88は、燃料供給マニホー
ルド14と使用済燃料収集マニホールド18との間に設
けられており、シール90は、使用済酸化剤収集マニホ
ールド20と酸化剤供給マニホールド16との間に設け
られている。上記シールは、分配部材が貫通できるよう
に穴が空けられた多孔質のセラミックプレートである。
これらプレートの細孔は、分配手段に設けられた時に、
セラミックスラリでシールされ、上記シールは焼結され
る。
【0050】図4及び図10に示されているのは、第1
の分配部材28の端部に設けられるターミナルリング、
第2の分配部材54の縁部に設けられるシール、及び、
モジュール間接続部91である。各々のモジュールの一
端部に設けられるターミナルリングは、アノード電極の
延長部であり、また、その他端部に設けられるターミナ
ルリングは、カソード電極の延長部である。
【0051】作動の際には、炭化水素燃料は、パイプす
なわち管64を介して、固体酸化物燃料電池スタック1
0に供給され、また、空気又は酸素は、パイプ80を介
して、固体酸化物燃料電池スタック10に供給される。
炭化水素燃料は、ガス化石炭、天然ガス、プロパン、ナ
フサ又は他の軽質炭化水素とすることができる。ケロシ
ン(石油)、ジーゼル油及び重油の如きより重質の炭化
水素燃料も、二段階式の間接改質装置において使用する
ことができ、その理由は、プレリフォーマに設けられる
高活性低温の水蒸気改質触媒が、より重いすなわち重質
の炭化水素成分を、メタン、水素及び炭素酸化物に分解
するからである。固体酸化物燃料電池スタック10の中
へ入った炭化水素燃料は、使用済燃料/アノードガスと
混合され、ジェットポンプ72を通過して使用済燃料収
集マニホールド18からパイプ70を介してジェットポ
ンプ72の下流側のパイプ64の中へ使用済燃料/アノ
ードガスを引き込む炭化水素燃料の作用により、水蒸気
及び顕熱が与えられる。炭化水素燃料及び循環される使
用済燃料/アノードガスの混合物は、断熱式の触媒プレ
リフォーマ66の中へ流れ、該プレリフォーマの中で
は、炭化水素燃料の一部が、メタン、水素及び二酸化炭
素に水蒸気改質される。循環される使用済燃料/アノー
ドガスの顕熱は、炭化水素燃料を予熱するために使用さ
れる。上記予備改質(プレリフォーム)作用は、メタン
及び低分子量の炭化水素に関しては、吸熱反応である
が、ケロシンの如きより高い分子量の炭化水素に関して
は、発熱反応であり、その理由は、発熱式のメタン化反
応は、吸熱式の改質反応よりも優勢であるからでる。プ
レリフォーマ66においては、低温改質触媒68が用い
られ、これにより、炭化水素燃料を周囲温度で固体酸化
物燃料電池10に供給することを可能とする。ジェット
ポンプ72においては、炭化水素燃料が、循環する熱い
(一般には、500乃至700°C)使用済燃料/アノ
ードガスと混合し、プレリフォーマの触媒の温度に適合
する約400乃至600°Cの温度の混合ガスを形成す
る。プレリフォーマ66は、炭化水素燃料の約5乃至2
0%を改質する。プレリフォーマの触媒68は、プレリ
フォーマ66へ循環される使用済燃料/アノードガス中
の比較的高い二酸化炭素のレベルを許容する。プレリフ
ォーマは、炭化水素燃料中の硫黄、塩素及び他の汚染物
を処理して除去するためのガード手段を含むのが好まし
い。これは、特に効力を失い易い低温改質触媒を保護す
るために必要である。従って、断熱式のプレリフォーマ
66は、硫黄及び塩素を含む不純物を炭化水素燃料から
除去し、エタン、及び、より分子量の大きい炭化水素燃
料をメタン、水素及び炭素酸化物に転化し、水素及び炭
素酸化物へのある程度のメタンの予備改質を達成し、燃
料電池スタックをコールド状態(温度の低い状態)から
起動させるための手段を提供する。プレリフォーマの触
媒68は、そのガード手段と共に、汚染が臨界レベルに
到達する度に、定期的に交換される。
【0052】部分的に改質された炭化水素燃料は、プレ
リフォーマ66から、燃料供給マニホールド14を介し
て、第1の分配部材28へ供給される。炭化水素燃料
は、第1の通路30を通過して、水蒸気改質触媒74を
保有する第1の分配部材28に入り、その炭化水素燃料
は、上記触媒74によって、水素及び炭素酸化物に水蒸
気改質される。第1の分配部材28の第1の通路30に
おける水蒸気改質プロセスの吸熱加熱の要件は、固体酸
化物燃料電池22から第1の分配部材28を介して廃熱
を伝達することにより、満足される。炭化水素燃料を完
全に改質するためには、固体酸化物燃料電池22からの
熱伝達によって、第1の分配部材28の第1の通路30
の中のガス温度を700乃至800°Cまで上昇させる
必要がある。
【0053】二段式の間接改質は、周囲温度の炭化水素
燃料のガスを固体酸化物燃料電池スタックに供給するこ
とを可能とする。プレリフォーマは、第1の分配部材の
中の高温水蒸気改質触媒、及び、燃料電池のアノードに
害を与えることのある炭化水素燃料ガス中の不純物を捕
捉する。アノード電極の表面における水蒸気改質を防止
することにより、微妙な厚みのフィルム電極部材及び電
極アセンブリの熱衝撃が阻止され、また、電極チャンバ
における炭素の形成、並びに、これに伴う直列に接続さ
れた燃料電池の短絡が阻止される。分子量がより高い炭
化水素の改質は、炭素を形成する傾向が小さい低温プレ
リフォーマにおいて行われる。従って、このプレリフォ
ーマは、第1の反応物質分配部材の通路における第2の
改質段階に対して、清浄な合成ガスを与える。
【0054】固体酸化物燃料電池10をコールド状態か
ら起動させ、また、低パワーすなわち低出力運転を容易
にするために、プレリフォーマ66を用いて部分的な酸
化改質を行う。プレリフォーマの触媒68には、上流側
の領域69が設けられており、この上流側の領域は、炭
化水素燃料の部分酸化改質及び水蒸気改質触媒に適した
触媒を保持している。この触媒は、周囲条件からの部分
酸化反応の立ち上がり(light−off)を容易に
する、例えば、白金又はロジウムの如き貴金属を含むこ
とができる。最初に、メタノール蒸気を含む周囲温度の
空気の流れが、パイプ76及びジェットポンプ72を介
して、プレリフォーマ66に供給される。同時に、空気
が、パイプ82を介して、第1の分配部材54の第3の
通路56へ供給される。プレリフォーマ66の領域69
に貴金属の触媒がある場合には、メタノールに対する部
分酸化改質反応が室温で起こる。メタノール蒸気の発熱
式の部分酸化によって放出される熱により、プレリフォ
ーマ66のウォームアップが開始する。プレリフォーマ
66の領域69の温度が、約500°Cの温度に達した
時に、炭化水素燃料がパイプ64に供給される。例え
ば、メタンに関する部分酸化改質反応により、メタノー
ルよりも大きな熱放出速度が生ずる。次に、パイプ76
を介するメタノールの供給が停止される。
【0055】固体酸化物燃料電池スタック10のウォー
ムアップのプロセスの早い段階の間には、燃料電池にお
ける炭化水素燃料の転化は、殆ど又は全く起こらない。
燃料電池の温度は極めて低い。従って、使用済燃料収集
マニホールド18から使用済空気収集マニホールド20
へ流れる使用済燃料/アノードガスは、実質的に、水
素、二酸化炭素及び窒素の混合物である。使用済燃料/
アノードガスの中の水素は、使用済空気収集ヘッダ20
の中で燃焼し、その結果、第3の通路56を通って第2
の分配部材54へ流れる空気流を加熱する。従って、起
動の間に、炭化水素燃料の全発熱量が使用され、固体酸
化物燃料電池スタック10を暖める(ウォームアップす
る)。また、燃料電池は、スタックのウォームアップを
助けるために、短絡することができる。部分酸化起動操
作の利点は、アノードに形成された酸化ニッケルが還元
されてニッケルになり、また、第1の分配部材28の第
1の通路30の中の水蒸気改質触媒が、部分酸化改質に
より生成した水素によって再活性化されることである。
【0056】固体酸化物燃料電池スタックが起動する
と、使用済燃料収集マニホールド18の中の使用済燃料
/アノードガスの一部が、ジェットポンプ72によっ
て、プレリフォーマ66へ再循環される。燃料電池にお
ける燃料転化速度が増加するに連れて、生成水が、使用
済燃料/アノードガスの割合を増大する。従って、スタ
ックが加熱し、水蒸気を含む使用済燃料/アノードガス
が熱くなるに連れて、パイプ76を通る起動空気の供給
が減少し、水蒸気改質が、全体的な改質プロセスの大き
な割合を占めることを許容する。部分酸化と水蒸気改質
との間の中間段階において、改質反応は名目的に以下の
式で表される。
【0057】CH4 + (1−y/2)O2 + yH2
= CO2 + (2+y)H2 上式において、yは、改質されたメタン1モル当たりの
反応した水蒸気の変動するモル数である。このオートサ
ーマル(autothermal)改質反応は、以下の
式で表される。
【0058】H25 = −318.7 + 241.8y
kJ/モル CH4 この反応は、y<1.318で吸熱反応であり、y>
1.318で発熱反応である。
【0059】パイプ76を介する空気の供給が弁78に
よって遮断される時点は、スタックのサイズ、及び、ウ
ォームアップの後の運転出力レベルに依存する。パイプ
76を介する起動空気の供給の遮断が早過ぎる場合、又
は、運転出力レベルが低過ぎる場合、あるいはその両方
の場合には、スタックからの熱損失に見合うべき十分な
廃熱が生じない。従って、スタックの確実な運転温度を
維持することは不可能となる。また、循環する使用済燃
料/アノードガスは、水蒸気改質の吸熱要件に見合うに
十分な熱を保有せず、運転温度を更に低下させる。反対
に、スタックの内部損失が、水蒸気改質の熱損失及び吸
熱の全熱要件を満たすに不十分である時の低出力運転条
件においては、熱の不足を補うに十分な空気を供給する
ことにより、例えば、0<y<2(1−y/2=モルO
2/モルCH4)のオートサーマル改質モードでスタック
を運転することによって、スタックの温度を維持するこ
とができる。
【0060】図7のDには、第1の分配部材28の第1
の通路30が、固体酸化物燃料電池スタック10に酸化
剤を供給するために使用される、ある変形例を示してい
る。この場合には、多孔質のサポート構造36にある電
極40は、カソードであり、また、電解質部材42の反
対側の面にある電極44は、アノードである。第2の分
配部材54の第3の通路56は、固体酸化物燃料電池ス
タック10に燃料を供給するために使用される。この場
合には、電極40及び44は、第1の分配部材28に対
して長手方向に且つ第2の分配部材54に対して直交す
る方向に伸長する。
【0061】図15は、酸化剤供給源が、空気ブロア又
はコンプレッサ100である固体酸化物燃料電池スタッ
クを示しており、上記空気ブロア又はコンプレッサは、
使用済酸化剤収集マニホールド20の使用済酸化剤の中
の使用済燃料の燃焼により生ずる熱い排気ガスにより、
往復動型又はターボ型のガスエキスパンダ102によっ
て駆動される。
【0062】図16は、使用済酸化剤収集マニホールド
20から使用済酸化剤の一部を取り出し、その使用済酸
化剤を酸化剤供給マニホールド16へ循環するためのダ
クト104が設けられている、固体酸化物燃料電池スタ
ック10を示している。使用済酸化剤の流れを酸化剤供
給マニホールドの中へ誘導するジェットポンプ106が
設けられており、該ジェットポンプは、パイプ82を介
して酸化剤供給マニホールドの中へ供給される酸化剤の
圧力によって、駆動される。この場合においては、使用
済燃料/アノードガスは、外部燃焼器108の中の使用
済酸化剤の中で燃焼する。燃焼器108からの熱いガス
は、空気ブロア又はコンプレッサ110を駆動する往復
動型又はターボ型のエキスパンダ112を駆動するため
に使用される。エアコンプレッサ110は、酸化剤供給
マニホールド16に空気を供給する。排気ガスはまた、
外部熱交換器(図示せず)の酸化剤供給マニホールド1
6へ供給される空気を予熱するために使用することもで
きる。
【0063】図17は、複合型の固体酸化物燃料電池及
びガスタービンプラント120を示している。ガスター
ビンは、シャフト126を介してタービン124によっ
て駆動されるコンプレッサ122を備えている。使用済
燃料収集マニホールド18からの使用済燃料/アノード
ガス、及び、使用済酸化剤収集マニホールド20からの
使用済酸化剤が、外部燃焼器128へ供給される。使用
済燃料は、燃焼器128の中の使用済酸化剤の中で燃焼
し、タービン124を駆動する熱いガスを発生する。コ
ンプレッサ122は、酸化剤供給マニホールド16へ空
気を供給し、タービン124は、シャフト132を介し
て、第2のコンプレッサ130も駆動する。第2のコン
プレッサ130は、燃料供給マニホールド14へ炭化水
素燃料を供給する。タービン124はまた、シャフト1
36を介して、オルタネータすなわち交流発電機も駆動
する。
【0064】図18には、複合型の水素及び電力コジェ
ネレーション装置が示されており、この装置において
は、固体酸化物燃料電池スタック10に供給された過剰
燃料が、プレリフォーマ66及びリフォーマ74の二段
階の間接改質装置の中で水蒸気改質され、これにより、
固体酸化物燃料電池スタック10から廃熱を吸収し、発
熱量の高い合成ガスの副生物を発生する。過剰の合成ガ
スは、水性ガス転化及び水素除去サブ装置138へ通さ
れ、該装置においては、一酸化炭素及び水が水素に転化
され、また、二酸化炭素を主とした酸性ガスが除去され
る。水素は、パイプ148を介して、水性ガス転化及び
水素除去サブ装置138を去り、また、酸性ガスは、パ
イプ146を介して、サブ装置138を去る。蒸気発生
器142が、水性ガス転化及び水素除去サブ装置138
に設けられており、この蒸気発生器142には、パイプ
140を介して水が供給され、該蒸気発生器は、過剰燃
料を改質するために必要な追加の水蒸気を、パイプ14
4を介して、プレリフォーマ66へ供給する。蒸気発生
器144は、水性ガス転化反応にとって好ましい低温ま
で、合成ガスを冷却する。予冷却された水蒸気は、ジェ
ットポンプ72へ供給される。
【0065】本発明の別の固体酸化物燃料電池スタック
210が、図19、図20及び図21に示されている。
この固体酸化物燃料電池スタック210は、固体酸化物
燃料電池222の列すなわちアレーを収容するコア領域
212を備えている。コア領域212は、一次燃料供給
マニホールド214と、酸化剤供給マニホールド216
と、使用済燃料収集マニホールド218と、使用済酸化
剤収集マニホールド220とによって、包囲されてい
る。
【0066】固体酸化物燃料電池222は、図22乃至
図26に示すように、1又はそれ以上の第1のモジュー
ル224に担持されており、該モジュールは、固体酸化
物燃料電池スタック210のコア領域212が形成され
る一方の基本ユニットを構成している。コア領域212
はまた、1又はそれ以上の第2のモジュール226を備
えており、これらモジュールは、固体酸化物燃料電池ス
タック210のコア領域212が形成される他方の基本
ユニットである。
【0067】各々の第1のモジュール224は、図22
乃至図26により明瞭に示すように、第1の反応物質分
配部材228を備えており、該第1の反応物質分配部材
は、第1の反応物質を第1の反応物質分配部材228の
長手方向に供給するための複数の平行な通路230を形
成している。第1の通路の軸線は、共通の平面にある。
第1の反応物質分配部材228は、粘性のあるセラミッ
ク生地を適宜な形状のダイス型を通して押し出すことに
より、セラミック材料から形成するのが最も好ましく、
上記ダイス型は、一体型のセラミックの間隔部材234
すなわちウエブによって互いに隔置された平行な管状の
セラミック部材232を形成し、次に、第1の反応物質
分配部材を乾燥させて焼結する。第1の通路230の直
径は、最大10mmであるが、これよりも大きな直径の
通路を製造することができる。第1の反応物質分配部材
228は、その幅が100mmあるいはそれ以上、例え
ば、150mmであり、その長さが1mあるいはそれ以
上のものとして製造することができる。多孔質のサポー
ト構造336は、第1の反応物質分配部材228を包囲
すると共に該第1の反応物質分配部材228と交差する
方向に伸長して、管状のセラミック部材232に接触す
るが、間隔部材234から隔置され、これにより、新し
い第1の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池
222から第1の使用済反応物質を除去するための、複
数の平行な第2の通路238を形成する。第2の通路2
38は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック210
のチャンバである、アノード又はカソードである。管状
のセラミック部材232は、第1の通路230の両端部
の間のほぼ中央に開口255を有しており、これによ
り、第1の反応物質を第1の通路230から第2の通路
238へ流し、固体酸化物燃料電池222のチャンバで
あるアノード又はカソードへ第1の反応物質を供給する
ことが可能となる。
【0068】多孔質のサポート構造236は、直列に接
続された複数の固体酸化物燃料電池222をその2つの
平行な平坦面上に担持している。各々の固体酸化物燃料
電池222は、多孔質のサポート構造236に接触して
該サポート構造によって支持された第1の電極(アノー
ド又はカソード)240と、該第1の電極240に接触
する固体酸化物電解質部材242と、該固体酸化物電解
質部材242に接触する第2の電極(カソード又はアノ
ード)244とを備えている。1つの固体酸化物燃料電
池222の第1の電極240は、インターコネクタ24
8によって、隣接する固体酸化物燃料電池222の第2
の電極244に電気的に接続されている。隣接する第1
の電極240は、絶縁体すなわち固体酸化物電解質部材
242によって、分離されている。各々の固体酸化物電
解質部材242の厚みは、約1乃至50ミクロンであ
り、第1及び第2の電極の厚みは、25乃至250ミク
ロンである。多孔質のサポート構造の厚みは、約100
乃至1,000ミクロンである。
【0069】各々の第2のモジュール226は、図1
9、図20及び図21に示すように、第2の反応物質分
配部材254を備えており、該第2の反応物質分配部材
は、第2の反応物質をこの第2の反応物質分配部材25
4の長手方向に供給するための、複数の平行な第3の通
路256を形成している。第3の通路256の軸線は、
共通の平面にある。第2の反応物質分配部材254も、
粘性のあるセラミック生地を適宜な形状のダイス型を通
して押し出すことにより、セラミックから製造されるの
が好ましく、上記ダイス型は、一体型のセラミックの間
隔部材又はウエブによって隔置された平行で管状のセラ
ミック部材を形成し、次に、第2の反応物質分配部材は
乾燥されて焼結される。第3の通路256の直径は最大
10mmであるが、他の直径を有する第3の通路を形成
することもできる。第2の反応物質分配部材254は、
その幅が100mmあるいはそれ以上、例えば、150
mmで、その長さが1mmあるいはそれ以上のものとし
て製造することができる。第2の反応物質分配部材25
4は、第1のモジュール224の第2の電極244に近
接しており、1つの第1のモジュール224の第2の電
極244は、管状のセラミック部材に接触しているが、
上記間隔部材から隔置され、第2の新しい反応物質を分
配すると共に固体酸化物燃料電池222から第2の使用
済反応物質を除去するための複数の平行な第4の通路2
62を形成している。第4の通路238は、実際には、
固体酸化物燃料電池スタック210のチャンバであるカ
ソード又はアノードである。第2の反応物質分配部材2
54の管状のセラミック部材は、第3の通路256の両
端部のほぼ中央に開口を有しておらず、その代わりに、
第2の反応物質は、第3の通路256の全長を流れ、次
に、その方向を反転して第4の通路262の中へ流れ、
これにより、固体酸化物燃料電池222のチャンバであ
るカソード又はアノードへ第2の反応物質を供給する。
【0070】従って、図19、図20及び図21から、
第1のモジュール224は、固体酸化物燃料電池スタッ
ク210のコア領域212において、2つの第2のモジ
ュール226と交互に積み重ねられていることが分か
る。従って、例えば、10の第1のモジュール224
と、22の第2のモジュール226が設けられる。第1
及び第2のモジュール224、226は、第1及び第2
の通路230、238が第3及び第4の通路256、2
62に対して直交して配列されるように、積み重ねられ
ている。また、隣接する一対の第1のモジュール224
の間の2つの第2のモジュール226は、固体酸化物燃
料電池スタック210を横断する経路のほぼ半分にわた
ってだけ伸長しており、また、2つの第2のモジュール
226の第3の通路256の軸線は、ほぼ同じ平面にあ
ることが分かる。また、第2のモジュール226の内方
端260の間にはデバイダすなわち仕切り板258が設
けられ、それぞれの第2のモジュール226の第2の反
応物質分配部材254の外側面上に、第2の反応物質を
戻している。固体酸化物燃料電池スタック210を横断
する経路の半分だけ伸長する第2の反応物質分配部材2
54を用いることは、図1乃至図6に示す第2の反応物
質分配部材に比較して、幾つかの利点を有する。固体酸
化物燃料電池スタック210の両側から第2の反応物質
分配部材254を導くことにより、固体酸化物燃料電池
スタック210のケーシングの中で、総ての第1のモジ
ュール224を最初にユニットとして積み重ねることが
可能となる。次に、第2のモジュール226が、隣接す
る第1のモジュール224の対の間のスタック210の
両側とは関係無く、固体酸化物燃料電池スタック210
の中へ導入される。第2の反応物質分配部材254は、
一端部だけで保持されており、これにより、第2の反応
物質分配部材254は、自由に熱膨張/収縮を行うこと
ができ、従って、第2の反応物質分配部材254の応力
が低減する。
【0071】第1の反応物質分配部材228の中の各々
の第1の通路230の各々の両端部には、第1の反応物
質すなわち燃料が供給されることが分かる。第1の通路
230の両端部には、それぞれ別個の第2の燃料供給マ
ニホールド215から燃料が供給される。各々の第2の
通路238の両端部は、第1の使用済反応物質を使用済
燃料収集マニホールド218へ排出する。使用済燃料収
集マニホールド218は、一次燃料供給マニホールド2
14とコア領域212との間に設けられている。二次燃
料供給マニホールド215は、使用済燃料収集マニホー
ルド218の中に設けられている。第1の反応物質分配
部材228は、平行な管状のセラミック部材232を残
すようにそれぞれの端部が切り取られた間隔部材234
を有しており、これら間隔部材は、二次燃料供給マニホ
ールド215に穿孔された円形の穴から成る対応する列
すなわちアレーの中に容易に位置することができる。第
1の反応物質分配部材228の端部で間隔部材234を
除去することにより、その構造の応力が低減する。各々
の二次燃料供給マニホールド215には、2つの一次燃
料供給マニホールド214A、214Bの一方から燃料
が供給される。従って、各々の第1の反応物質分配部材
228の一端部にある二次燃料供給マニホールド215
には、一方の一次燃料供給マニホールド214Aから燃
料が供給され、また、各々の第1の反応物質分配部材2
28の他端部にある二次燃料供給マニホールド215に
は、他方の一次燃料供給マニホールド214Bから燃料
が供給される。二次燃料供給マニホールド215は、温
度差による膨張/収縮を許容する接続部によって、一次
燃料供給マニホールド214A、214Bに接続されて
いる。すなわち、各々の二次燃料供給マニホールド21
5は、追従部分219を有するパイプ217を備えてい
る。パイプ217の追従部分219は、管状のベローズ
であるのが好ましいが、環状のパイプ又は他の適宜な接
続部を用いることができる。二次燃料供給マニホールド
215は、ジルコニア、アルミン酸マグネシウム、及
び、第1の反応物質分配部材228の熱膨張係数と同様
な熱膨張係数を有する適宜なセラミック、あるいは、第
1の反応物質分配部材228の熱膨張係数に合致する熱
膨張係数を有するフェライト鋼又はマルテンサイト鋼か
ら形成される。一次燃料供給マニホールド214A、2
14Bと二次燃料供給マニホールド215との間の追従
接続部は、各々の第1のモジュール224を独立して取
り付け、これにより、各々の第1のモジュール224、
これらに隣接する第1のモジュール224、並びに、固
体酸化物燃料電池スタック210のケーシングの間の温
度差による膨張/収縮が、第1のモジュール224又は
その構成部品に過剰な負荷を与えないようにするために
設けられている。パイプ217の端部は、一次燃料供給
マニホールド214A、214Bの隔壁223の開口2
21に嵌合する。パイプ217の端部は、接合されたシ
ール、あるいは、Oリングシール又はガスケットを有す
るか又は有しない一時的な乾式シールによって、隔壁2
23にシールされる。パイプ217の端部は、スナップ
リング、ネジ及びナット、又は他の適宜な手段によっ
て、隔壁223に固定される。
【0072】第2の反応物質分配部材254の中の各々
の第3の通路256の一端部259だけに、2つの酸化
剤供給マニホールド216A、216Bの一方から、第
1の反応物質すなわち酸化剤が供給される。各々の第3
の通路256の他端部260は開放されており、これに
より、酸化剤は、第3の通路256から出て第2の反応
物質分配部材254へ戻り、第4の通路262を通って
使用済酸化剤収集マニホールド220へ流れる。第2の
反応物質分配部材254の端部259は、コア領域21
2へ伸長する途中で、使用済酸化剤収集マニホールド2
20A、220Bを通過する。これにより、使用済反応
物質から新しい反応物質供給源へ顕熱を回収することが
できる。酸化剤供給マニホールド216は、2つのプレ
ート231、233を備えており、第1のプレート23
1は、調和する開口235のパターンに接合された第2
の反応物質分配部材254を有しており、第2の反応物
質分配部材254の端部の間隔部材は、穴235の中に
嵌合する平行な管状のセラミック部材だけを残すように
取り除かれている。第2のプレート233は、第2の反
応物質分配部材254に接続される酸化剤分配ギャラリ
ー(通路)237のパターンを有している。上記ギャラ
リー237には、その周囲のより大きな通路239から
酸化剤が供給される。また、使用済酸化剤収集マニホー
ルド220には、使用済酸化剤の中の使用済燃料を燃や
すための廃ガス燃焼触媒241が設けられている。使用
済燃料の燃焼を促進するために、一連の燃料散布管24
3が、固体酸化物燃料電池スタック210の両側にある
使用済燃料収集マニホールド218の間に伸長し、使用
済燃料を使用済酸化剤収集マニホールド220へ搬送す
る。燃料散布管243には、使用済酸化剤収集マニホー
ルド220を横断して隔置された開口のパターンが設け
られており、これにより、酸化剤との混合を均一にする
と共に、使用済燃料の流れに背圧を与えている。燃料散
布管243は、金属又はセラミックである。使用済酸化
剤の中の使用済燃料の燃焼により生ずる排気ガスは、排
気ガス燃焼触媒241から、第1のプレート231の一
連の開口245、並びに、第2のプレート233の相互
接続開口247を介して、排気ガス収集マニホールド2
49の中へ排出され、そこから、ダクト251を通って
大気へ排出される。
【0073】上記構成は、固体酸化物燃料電池スタック
210のコア領域212のシール数を極めて少なくする
と共に、対称的な流路の分布を形成し、これにより、第
2の反応物質分配部材254を通過する酸化剤と使用済
燃料との間に向流の関係を確立し、また、固体酸化物燃
料電池スタック210に対称的な温度分布をもたらす。
【0074】固体酸化物燃料電池スタック210のシー
ル要素の減少は、組み立て手順を簡単にする。第2の反
応物質分配部材254は、セラミック基材のセメント
(接合剤)を用いて直接接合することにより、酸化剤供
給マニホールドに接続されるか、あるいは、第2の反応
物質分配部材254の端部が金属化され、酸化剤供給マ
ニホールド216にろう付けされる。変更されたガスの
流路は、図1乃至図6の斜交状の半対称に比較して、4
分の1対称の温度分布をもたらす。これは、固体酸化物
燃料電池スタック210の中の熱的な膨張/収縮の不釣
り合いにより生ずるバランスした構造的な小さな荷重を
もたらす。廃ガス燃焼触媒241における向流の構成
は、より効率的な熱伝達及び一次元的な温度プロフィル
(温度分布)をもたらす。
【0075】また、2つの酸化剤制限プレート253も
設けられており、これら酸化剤制限プレートは、廃ガス
燃焼触媒241に対する使用済酸化剤の流れを制御し、
これにより、燃料電池222を横断する酸化剤の流れに
背圧を与え、従って、酸化剤は均一に分布し、よって、
固体酸化物燃料電池スタック210のコア212の中へ
循環する排気ガスはまったく存在しないことになる。酸
化剤制限プレート253は、繊維状のパッキングすなわ
ち充填物、又は、多孔板、あるいは、適宜な多孔質構造
から形成される。
【0076】固体酸化物燃料電池スタック210に使用
されるシール286は、第1のモジュール224に作用
する横方向及び長手方向の荷重を共に極力小さくし、ま
た、第4の通路256から使用済燃料収集マニホールド
218の中への酸化剤の漏洩を減少させるように、配列
されている。上記荷重は、追従シールを用い、第1のモ
ジュール224が、上記シールを通って長手方向に動
き、温度変化により、過度に拘束されることなく膨張/
収縮できるようにすることによって、極めて小さくされ
る。好ましいシール286は、グランドタイプ(グラン
ドパッキン型)のシールすなわちグランドシールであ
る。そのようなシール286は、使用済燃料収集マニホ
ールド218と第1のモジュール224の端部との間に
設けられている。グランドシールは、圧縮されたファイ
バー紙のグランドシールであって、このグランドシール
は、ファイバー紙の空隙を閉じるために導入された充填
材料を有している。充填材料は、加熱時に固化して上記
空隙を充填する液体/溶液として導入される。結合され
たシールを形成しようとするものではない。グランドシ
ールは、保守すなわちメンテナンスのために固体酸化物
燃料電池スタック210を容易に取り外すことができる
ように、乾式の一時的(非永続的)なものであるのが好
ましい。第1のモジュール224の端部は、上記グラン
ドシールと協働する金属の端部ピース213を有してお
り、これら金属の端部ピースは、ターミナルリング又は
端部シールとすることができる。充填材が金属の端部ピ
ース213に接着するのを防止するために、非接着性の
バリアが、金属の端部ピース213に設けられている。
グランドシールは、第1のモジュール224の端部の金
属の端部ピース213の周囲に設けられている。シール
286は、図示のように、完全な壁部を形成するような
一列のシール部分287を備えるのが好ましく、これら
シール部分287は、セラミックであって電気絶縁性を
有し、第1のモジュール224の間に嵌合するような適
宜な形状を有している。2つの隣接する第1のモジュー
ル224の間に設けられたシール部分287は、それぞ
れの長手方向の両縁部が、各々の第1のモジュール22
4の各端部の周囲の半分に嵌合するような、形状を有し
ている。1つの第1のモジュール224に隣接して設け
られるシール部分287は、それぞれの長手方向の縁部
の一方が、第1のモジュール224の各々の端部の周囲
の半分に嵌合するような、形状を有している。一列のシ
ール部分287は、金属のフレーム288によって、そ
れぞれの端部の周囲を一緒に保持されている。部分28
7及び第1のモジュール224を金属フレーム288の
中へ取り付ける取付具が、グランドシールを圧縮した状
態に保持する。金属フレーム288を取り除くと、第1
のモジュール224を取り除いて、固体酸化物燃料電池
スタック210の保守及び整備を行うことができる。金
属フレーム288は、剛性のあるストラットによって隔
置され、これにより、第1のモジュール224及び金属
フレーム288は独立したユニットになる。第1のモジ
ュール224及び金属フレーム288から成る1又はそ
れ以上のユニットが、スタック210に組み込まれる。
シール286は、使用済酸化剤収集マニホールド22
0、排気ガス収集マニホールド249、又は、廃ガス燃
焼触媒241に接続された介在通路を有する複数のシー
ルを備えることができる。スタックにおける圧力降下
は、使用済燃料マニホールド218からシール通路へ、
また、第4の通路256からシール通路へ、更に、シー
ル通路から使用済酸化剤マニホールド220へ漏洩が起
こるように、設定されている。
【0077】プレリフォーマ226は、ボルト及びナッ
トの接続部265、267によって、隔壁223に対し
て取り外し可能に固定されており、シール269は、プ
レリフォーマのケーシング271と隔壁223との間に
設けられている。従って、プレリフォーマ266及び隔
壁223は一緒になって、一次燃料マニホールド214
A、214Bを形成する。
【0078】スタック210は、図1乃至図6に示すス
タックと同様な態様で作動する。
【0079】本固体酸化物燃料電池スタックを単に水素
燃料と共に使用することも可能であろう。そのような状
況においては、使用済水素の循環は必要ではなく、プレ
リフォーマ、及び、水素分配部材における改質は必要と
されない。
【0080】第1及び第2の反応物質分配部材の各々
は、ほぼ卵ケースの形状になるように2つの直交する平
面において波形形状になされた2つのセラミックプレー
トを用い、一方のプレートの山部を他方のプレートの谷
部に接合することにより、形成することも可能であろ
う。別の実施例として、スペーサによって隔置された平
行な複数の管状のセラミック部材から、第1及び第2の
反応物質分配部材を形成することも可能であろう。
【0081】固体酸化物燃料電池スタックの作動温度す
なわち運転温度を低下させることのできる材料であれ
ば、第1及び第2の反応物質分配部材を金属材料から形
成することも可能であろう。
【0082】固体酸化物燃料電池スタック10のコア領
域12は、燃料電池22を担持する同一の第1のモジュ
ール24から構成される。これらの第1のモジュール2
4は、構造的には独立しており、隣接する第1のモジュ
ール24上で微妙に支持されている厚いフィルム燃料電
池の間に交叉型のカップリングを必要としない、スタッ
ク用のサポートをもたらす。この構成は、起動時及び運
転時の間のスタックの前後の全体的な温度差を大幅に許
容する。スタック10のコア領域12のデカップリング
すなわち減結合が、出力定格の可変性を可能とする。第
1及び第2のモジュール24、26は、テープカレンダ
リング技術及びスクリーン印刷技術の如き低コストセラ
ミック製造技術によって、製造することができる。隣接
する酸化剤及び燃料ガスの流れは全く存在せず、燃料通
路及び酸化剤通路の間にシールは必要とされない。運転
の間の固体酸化物燃料電池スタック10の中の熱回収は
極めて高く、外部の燃料改質及び反応物質の予熱を必要
とせず、従って、単にプラントのバランスだけを必要と
する。スタックは、燃料電池のアノード表面においてで
はなく、燃料分配部材の燃料供給管の中における間接型
の内部水蒸気改質を用いる。これにより、ニッケルサー
メットのアノードに比較して、コーキング(カーボン付
着)の発生が少ない改質触媒を用いることを可能とし、
これにより、過剰な水蒸気、及び、アノードガスを循環
させる必要性を減少させる。また、水蒸気改質の高い吸
熱要件による熱衝撃効果も緩和する。発熱式の部分酸化
改質を用いてスタックを起動する。起動の間の部分酸化
改質により生じた水素は、アノードのニッケル/イット
リア安定化されたジルコニアサーメット、及び、燃料分
配部材の中の蒸気改質触媒を再活性化する。プレリフォ
ーマの使用は、燃料を周囲温度の固体酸化物燃料電池ス
タックに供給することを可能とすると共に、燃料からの
不純物の除去を可能とし、これにより、高温の触媒及び
燃料電池のアノード電極の寿命を延ばす。
【0083】第1の反応物質分配部材は、この第1の反
応物質分配部材の対向する2つの表面に担持された電解
質/電極から成る2つのアセンブリ用の構造的なサポー
トを提供する。第1の反応物質分配部材の一方の表面に
だけ電解質/電極から成る単一のアセンブリを設けるこ
とも可能である。
【0084】第1及び第2の反応物質分配部材が、実質
的に平坦であること、すなわち、内部通路の軸線が1つ
の平面にあり、電解質/電極から成るアセンブリが平坦
であって且つ第1及び第2の反応物質分配部材の間に配
列され、これにより、第1の反応物質分配部材、第2の
反応物質分配部材、及び、電解質/電極から成るアセン
ブリが、互いに実質的に平行に配列されることは明らか
であろう。
【0085】上の記載及び図面では、燃料分配部材が、
アノードチャンバによって完全に包囲されているが、燃
料分配部材を燃料電池スタックの内部に設け、これによ
り、燃料分配部材が、アノードチャンバによって完全に
包囲されるのではなく、1又は複数のアノードチャンバ
の一部を形成するようにすることもできる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の固体酸化物燃料電池スタックの概略的
な断面図である。
【図2】図1の矢印B−Bの方向に見た断面図である。
【図3】図1の矢印A−Aの方向に見た断面図である。
【図4】図1、図2及び図3に示す固体酸化物燃料電池
スタックの一部を形成するモジュールの斜視図である。
【図5】図4に示すモジュールの断面図である。
【図6】固体酸化物燃料電池スタックを組み立てる手順
を順に示す斜視図である。
【図7】モジュールの断面図であって、A、B、C及び
Eは、図4に示すモジュールの断面を示し、Dは、別の
実施例のモジュールの断面を示している。
【図8】図7のD及びEの一部を拡大して示す断面図で
ある。
【図9】固体酸化物燃料電池スタックのコア領域の断面
図であって、シールを示している。
【図10】図9に直交する方向のコア領域の断面図であ
って、シール及びインターコネクタ(相互接続部)を示
している。
【図11】図10の矢印CーCの方向に見た断面図であ
る。
【図12】図10の矢印D−Dの方向に見た断面図であ
る。
【図13】図9に直交する方向のコア領域の断面図であ
って、シール及びインターコネクタを示している。
【図14】図13の矢印E−Eの方向に見た断面図であ
る。
【図15】電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃
料電池スタックを示している。
【図16】別の電源系統に設けられた本発明の固体酸化
物燃料電池スタックを示している。
【図17】複合型の固体酸化物燃料電池スタック及びガ
スタービンサイクル電源系統に設けられた本発明の固体
酸化物燃料電池スタックを示している。
【図18】固体酸化物燃料電池スタック複合型の水素及
び電力コジェネレーション装置に設けられた本発明の固
体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図19】本発明の別の固体酸化物燃料電池スタックの
断面図である。
【図20】図19の矢印F−Fの方向に見た断面図であ
る。
【図21】図19の矢印G−Gの方向に見た断面図であ
る。
【図22】図19、図20及び図21に示す固体酸化物
燃料電池スタックの一部を形成する第1のモジュールの
平面図である。
【図23】図22の矢印Hの方向に見た図である。
【図24】図22の矢印Iの方向に見た図である。
【図25】図24の矢印J−Jの方向に見た断面図であ
る。
【図26】図22の矢印K−Kの方向に見た拡大断面図
である。
【符号の説明】
10 固体酸化物燃料電池スタック 12 コア領域 14 燃料供給マニホールド 16 酸化剤供給マニホールド 18 使用済燃料収集マニホールド 20 使用済酸化剤収集マニホールド 22 燃料電池 24 第1のモジュール 26 第2のモジュール 28 第1の分配部材 30 内部通路 36 多孔質のサポート構造 38 第2の通路 40 アノード電極(第1の電極) 42 固体酸化物電解質部材 44 カソード電極(第2の電極) 48 インターコネクタ(相互接続部) 54 第2の分配部材 56 内部通路 58、60 波形プレート(セラミックプレート) 66 プレリフォーマ 72 ジェットポンプ 74 触媒
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マイケル・ジョン・デイ イギリス国ダービー ディーイー22・1デ ィーエヌ,ダーリー・アヴェイ,ウエス ト・ロウ 8 (72)発明者 ナイジェル・ピーター・ブランドン イギリス国レスターシャー エルイー65・ 1ビーキュー,アシュビー・デ・ラ・ゾウ チ,サウス・ストリート 15 (72)発明者 ジョン・バリー・ブラウネル イギリス国ダービーシャー ディーイー 56・2ジーエフ,ベルパー,アンバーゲイ ト,ウエスト・バンク 1

Claims (25)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 固体酸化物燃料電池スタックにおいて、 第1の表面及び該第1の表面とは反対側の第2の表面を
    各々有する複数の固体酸化物電解質部材であって、各々
    の固体酸化物電解質部材の第1の表面に設けられるアノ
    ード電極、及び、各々の固体酸化物電解質部材の第2の
    表面に設けられるカソード電極を有していて、これによ
    り燃料電池を形成し、更に、各々のアノード電極が、ア
    ノードチャンバを部分的に形成し、また、各々のカソー
    ド電極が、カソードチャンバを部分的に形成している、
    複数の固体酸化物電解質部材と、 水素を前記アノードチャンバに供給すると共に、炭化水
    素燃料を水素及び他の生成ガスに水蒸気改質するに適し
    た触媒を保持する通路を、当該固体酸化物燃料電池スタ
    ックの内部に形成する通路形成手段であって、前記固体
    酸化物燃料電池に熱的に緊密に接触し、これにより、固
    体酸化物燃料電池からの廃熱が、水蒸気改質反応に必要
    とされる吸熱量をもたらすようにする、通路形成手段
    と、 より重質の炭化水素燃料を、メタン、水素、及び、炭素
    酸化物に転化し、これら、メタン、水素、及び、炭素酸
    化物を前記通路に供給する断熱式のプレリフォーマと、 酸化剤を前記カソードチャンバに供給する手段と、 炭化水素燃料を前記プレリフォーマに供給する手段とを
    備えることを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  2. 【請求項2】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記通路形成手段が、前記アノードチャンバ
    を部分的に形成し、前記通路が、前記通路形成手段によ
    って、前記アノードチャンバから分離されていることを
    特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  3. 【請求項3】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記通路形成手段が、前記アノードチャンバ
    の中に設けられ、前記通路が、前記通路形成手段によっ
    て、前記アノードチャンバから分離されていることを特
    徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  4. 【請求項4】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタック
    において、少なくとも1つの第1のモジュール、及び、
    少なくとも1つの第2のモジュールを備え、 各々の第1のモジュールは、複数の第1の通路を形成す
    る第1の分配部材を有し、前記第1の通路は、前記第1
    の分配部材に対して長手方向に第1の反応物質を供給す
    るようになされ、 前記第1の分配部材の一側部に担持されるように配列さ
    れた複数の電解質/電極アセンブリが設けられ、これら
    電解質/電極アセンブリ及び第1の分配部材は、複数の
    第2の通路をその間に形成し、前記第2の通路は、前記
    第1の分配部材に対して長手方向に伸長して、第1の反
    応物質を分配すると共に第1の使用済反応物質を除去す
    るようになされており、 各々の電解質/電極アセンブリは、複数の第1の電極、
    複数の固体酸化物電解質部材、及び、複数の第2の電極
    を有しており、 各々の固体酸化物電解質部材は、第1の電極の対応する
    ものと第2の電極の対応するものとの間に設けられ、こ
    れら対応する第1の電極及び第2の電極に接触して燃料
    電池を形成しており、 1つの燃料電池の第1の電極を隣接する燃料電池の第2
    の電極に接続するための少なくとも1つのインターコネ
    クタが設けられ、 前記電解質/電極アセンブリの第1の電極は、前記第1
    の分配部材の方を向いており、 各々の第2のモジュールは、複数の第3の通路を形成す
    る第2の分配部材を有しており、前記第3の通路は、前
    記第2の分配部材に対して長手方向に第2の反応物質を
    供給するようになされており、 少なくとも1つの第1のモジュールは、少なくとも1つ
    の第2のモジュールに近接して設けられ、これにより、
    前記電解質/電極アセンブリ及び第2の分配部材は、複
    数の第4の通路をその間に形成し、これら第4の通路
    は、前記第2の分配部材に対して長手方向に伸長して、
    第2の反応物質を分配すると共に、第2の使用済反応物
    質を除去するようになされており、 前記電解質/電極アセンブリの前記第2の電極は、前記
    第2の分配部材の方を向いており、 前記第1通路の又は第3の通路は、前記第1の通路又は
    第2の電極に水素をそれぞれ供給し、前記第1の通路又
    は第3の通路はそれぞれ、炭化水素燃料を水素及び他の
    生成ガスに水蒸気改質するに適した触媒を収容し、前記
    第1の分配部材又は第2の分配部材は、前記固体酸化物
    燃料電池に熱的に近接して接触し、これにより、前記固
    体酸化物燃料電池からの廃熱が、水蒸気改質反応に必要
    とされる吸熱量をもたらし、 前記プレリフォーマが、メタン、水素、及び、炭素酸化
    物を前記第1の通路又は第2の通路に供給するように構
    成されることを特徴とする固体酸化物燃料電池スタッ
    ク。
  5. 【請求項5】 請求項4の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記第1の分配部材又は第2の分配部材が、
    第1及び第2の波形プレートによって形成され、前記第
    1及び第2の波形プレートは、山部及び谷部を有してお
    り、前記第1の波形プレートの谷部は、前記第2の波形
    プレートの山部に接合されて、第1の通路又は第3の通
    路をそれぞれ形成し、前記波形プレートの少なくとも一
    方は、該波形プレートを貫通する開口を有しており、こ
    れら開口は、前記第1の通路又は第3の通路から対応す
    る電極に反応物質を供給することを特徴とする固体酸化
    物燃料電池スタック。
  6. 【請求項6】 請求項4の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記第1の分配部材又は第2の分配部材は、
    複数の平行な管によって形成されて、前記第1の通路又
    は第3の通路をそれぞれ形成し、前記管は、間隔部材に
    よって相互に接続されていることを特徴とする固体酸化
    物燃料電池スタック。
  7. 【請求項7】 請求項4の固体酸化物燃料電池スタック
    において、各々の第1のモジュールは、前記第1の分配
    部材の周囲で横方向に伸長する多孔質のサポート構造を
    有しており、該多孔質のサポート構造は、前記第1の分
    配部材の横方向に隔置された箇所において、前記第1の
    分配部材に接触し、これにより、前記第1の分配部材と
    前記多孔質のサポート構造との間に複数の第2の通路を
    形成し、前記多孔質のサポート構造は、前記電解質/電
    極アセンブリを担持し、前記第1の電極は、前記多孔質
    のサポート構造に設けられて該多孔質のサポート構造に
    接触していることを特徴とする固体酸化物燃料電池スタ
    ック。
  8. 【請求項8】 請求項7の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記第1の電極は、前記多孔質のサポート構
    造の実質的に平行な表面に設けられ、前記多孔質のサポ
    ート構造の各々の平行な表面に設けられる第1の電極
    は、隣接する燃料電池の第2の電極に対して電気的に直
    列に接続されていることを特徴とする固体酸化物燃料電
    池スタック。
  9. 【請求項9】 請求項8の固体酸化物燃料電池スタック
    において、前記第1の電極、前記固体酸化物電解質部
    材、及び、前記第2の電極は、前記第1の分配部材と交
    差する方向に伸長し、隣接する第1の電極は、前記第1
    の分配部材の長手方向に隔置されていることを特徴とす
    る固体酸化物燃料電池スタック。
  10. 【請求項10】 請求項8の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記第1の電極、前記固体酸化物電解質部
    材、及び、前記第2の電極は、前記第1の分配部材の長
    手方向に伸長し、隣接する第1の電極は、前記第1の分
    配部材と交差する方向において隔置されていることを特
    徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  11. 【請求項11】 請求項4の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記第1及び第2の分配部材は、前記第1
    の通路及び前記第3の通路が直交して伸長するように、
    配列されていることを特徴とする固体酸化物燃料電池ス
    タック。
  12. 【請求項12】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマの触媒が、低温水蒸気
    改質触媒を含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池ス
    タック。
  13. 【請求項13】 請求項12の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記水蒸気改質触媒が、ニッケル触媒を
    含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  14. 【請求項14】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマの触媒が、部分酸化改
    質触媒を含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタ
    ック。
  15. 【請求項15】 請求項14の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記部分酸化改質触媒が、白金、ロジウ
    ム、他の貴金属、あるいは、貴金属の混合物を含むこと
    を特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  16. 【請求項16】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマの触媒が、水素化脱硫
    触媒を含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタッ
    ク。
  17. 【請求項17】 請求項16の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記水素化脱硫触媒が、モリブデン酸ニ
    ッケル又はモリブデン酸コバルトを含むことを特徴とす
    る固体酸化物燃料電池スタック。
  18. 【請求項18】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマが、炭化水素燃料から
    塩素を除去する手段を備えることを特徴とする固体酸化
    物燃料電池スタック。
  19. 【請求項19】 請求項18の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記塩素を除去する手段が、活性アルミ
    ナを含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタッ
    ク。
  20. 【請求項20】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマが、炭化水素燃料から
    硫黄を除去する手段を備えることを特徴とする固体酸化
    物燃料電池スタック。
  21. 【請求項21】 請求項20の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記硫黄を除去する手段が、酸化亜鉛を
    含むことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  22. 【請求項22】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマが、当該固体酸化物燃
    料電池スタックに対して取り外し可能に設けられている
    ことを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  23. 【請求項23】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、前記プレリフォーマに供給される炭化水素
    燃料によって、前記アノードチャンバから、使用済みの
    メタン、水素、炭素酸化物、及び、蒸気の一部を循環さ
    せる循環手段を備えることを特徴とする固体酸化物燃料
    電池スタック。
  24. 【請求項24】 請求項23の固体酸化物燃料電池スタ
    ックにおいて、前記循環手段が、ジェットポンプを備え
    ることを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
  25. 【請求項25】 請求項1の固体酸化物燃料電池スタッ
    クにおいて、メタノール及び酸素含有ガスの混合物、又
    は、水素及び酸素含有ガスの混合物を、前記プレリフォ
    ーマに供給して、当該固体酸化物燃料電池スタックを起
    動させ、ゼロ出力又は所定の出力よりも低い出力におい
    て当該固体酸化物燃料電池スタックを運転することを可
    能とする手段を備えることを特徴とする固体酸化物燃料
    電池スタック。
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