JPH0725671A - 炭素質材料のスポット溶接用接合剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 炭素質材料のスポット溶接時に高度の接合強
度を示し、複雑形状の接合面に対しても作業性よく接合
することができるスポット溶接用接合剤。 【構成】 ガラス転移温度３５０℃以下、粘度６０ポイ
ズ以下、不揮発分４５％以上の性状を有する液状の芳香
族ポリイミド樹脂に、平均粒径０．９μm 以下の黒鉛微
粉末を重量比で９８：２〜８５：１５の割合で均一分散
させた接合材。前記の接合材において、液状の芳香族ポ
リイミド樹脂に対し重量比で１：１以下のポリアミック
酸を配合した組成にすると一層接合強度が増大する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、炭素、黒鉛のような炭
素質材料相互を黒鉛溶接棒を用いてスポット加熱により
溶接する際に用いる炭素質材料のスポット溶接用接合剤
に関する。

【０００２】

【従来の技術】加工が困難な形状の炭素製品を製造する
場合に、炭素質材料の各部材を接合して製品化する方法
が従来から採られている。また、製造過程で例えば黒鉛
材と炭素材、緻密質黒鉛材と多孔質黒鉛材といった異質
の炭素質材料相互を接合するケースもある。

【０００３】通常、炭素質材料の接合は、例えばフェノ
ール樹脂、フラン樹脂またはジビニルベンゼンなど焼成
後における炭素残分の多い熱硬化性樹脂やタールピッ
チ、あるいは前記のバインダー成分に炭素質微粉末を混
合した炭素系の接合材を用い、これを接合面に塗布して
材料間を予め接着したのち加熱処理してバインダー成分
を焼成炭化する方法でおこなわれている。バインダー成
分を焼成炭化するための加熱処理としては、焼成加熱炉
を用いる方法あるいは接合する炭素質材料に直接通電し
て抵抗発熱する方法（特開昭53−133216号公報）などが
知られているが、これらの手段には高価で大型の加熱炉
や電気的装置を必要とする欠点がある。

【０００４】このような欠点を解消し、接合母材が大き
くても短時間内に接合することができる炭素質材料の接
合方法として、接合面に炭素系接合剤を介在させ、圧接
状態でその周縁部分を黒鉛溶接棒によりスポット加熱し
て樹脂成分を融解および焼成炭化する方法、および該ス
ポット溶接法に好適な接合剤として、ポリイミド樹脂と
平均粒径０．９μm 以下の黒鉛微粉末を重量比９８：２
〜８５：１５の割合で均一混合した組成が、本発明者ら
によって既に開発されている（特公平５−5787号公報)
。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】上記組成の炭素系接合
剤は、加熱時に揮発逸散する成分が少なく、低熱量で強
固な接合が得られる良熱伝導性をもち、スポット接合後
は１０００℃以上の高温に曝しても接合強度が劣化しな
い優れた性能を発揮する。しかしながら、接合強度その
ものが最大でも５０kg/cm²未満と低く、そのうえ接合剤
が固体粉末状を呈しているため傾斜のある接合面を接合
する際には均一な敷き詰めが難しく、特に垂直や屈曲面
を有する複雑形状の接合面の接合は著しく困難となる問
題点があった。

【０００６】本発明はかかる先行技術による接合剤の不
足面を改善するために開発されたもので、炭素質材料の
スポット溶接時に高度の接合強度を示し、複雑形状の接
合面に対しても作業性よく接合することができる組成性
状を有する接合剤の提供を目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めの本発明による炭素質材料のスポット溶接用接合剤
は、ガラス転移温度３５０℃以下、粘度６０ポイズ以
下、不揮発分４５％以上の性状を有する液状の芳香族ポ
リイミド樹脂に、平均粒径０．９μm 以下の黒鉛微粉末
を重量比で９８：２〜８５：１５の割合で均一分散して
なることを構成上の特徴とするものである。

【０００８】なお、本発明において用いる芳香族ポリイ
ミド樹脂液の粘度は、ＪＩＳ Ｋ７１１７に従い、ＳＢ
型粘度計を用いて温度２５℃、スピンドルＮｏ．ＳＢ２
号、回転数３〜１２の条件で測定された粘度値（ポイ
ズ）を指し、不揮発分とは、３５０℃の温度で３０分間
加熱保持後の残分比率（％）をいう。

【０００９】本発明の接合剤を構成する液状の芳香族ポ
リイミド樹脂は、ガラス転移温度が３５０℃以下、粘度
が６０ポイズ以下で、不揮発分が４５％以上の性状を有
するものが選択的に用いられる。これらの性状要件は、
高度の接合強度と接合操作を容易にするために有効に機
能する。すなわち、ガラス転移温度が３５０℃を上廻る
と均一な溶液の作製が困難となり、また接合時に適度の
軟化性が保持されなくなって接合強度が著しく減退す
る。粘度が６０ポイズを越えると、黒鉛微粉末の均一分
散ならびに接合面への均質な塗布が困難となり、接合面
の湿潤化が不十分となって有効接合面積の減少と接合強
度の低下を招く。不揮発分が４５％未満になると、接合
層に多数の気泡が生じて有効接合面積率が減少し、さら
に残炭率が低くなるため接合強度の向上が図れなくな
る。

【００１０】液状の芳香族ポリイミド樹脂は、上記の性
状範囲に合致するように芳香族ポリイミド樹脂を適宜な
有機溶媒に溶解し、液状化する過程で性状調整をおこな
い使用に供する。好適な有機溶媒として、アセトン、ク
ロロホルム、ベンゼン、テトラヒドロフラン、N-メチル
ピロリドン、N,N-ジメチルホルムアマイド等の汎用低沸
点有機溶剤を挙げることができる。

【００１１】上記の芳香族ポリイミド樹脂液に、予め所
定量のポリアミック酸を配合しておくと、ポリアミック
酸重合体がアーク溶接時に溶融することなく接合面を固
定するため一層接着強度を向上させることができる。芳
香族ポリアミド樹脂に対するポリアミック酸の配合量
は、重量比で１：１以下に設定することが好ましい。

【００１２】黒鉛微粉末としては、平均粒径が０．９μ
m 以下、好ましくは０．５μm 以下のサブミクロン粒度
範囲のものが使用される。平均粒径が０．９μm を越え
ると高度な接合強度の付与ができなくなる。この黒鉛微
粉末は上記した性状の芳香族ポリイミド樹脂液またはこ
れにポリアミック酸を配合した樹脂液に対し、重量比で
９８：２〜８５：１５の割合で均一分散される。黒鉛微
粉末の配合量が前記の範囲を外れると、高水準の接合強
度を得ることが困難となる。樹脂成分と黒鉛微粉末の混
合は、適宜な固液撹拌混合装置を用いてペースト状の均
一分散相が形成されるまで十分におこなう。

【００１３】本発明の接合剤による炭素質材料の接合操
作は、次のようにおこなわれる。まず、必要に応じて接
合面を研磨したのちペースト状の接合剤を均質に塗布
し、接合面を当接する。ポリアミック酸を含む芳香族ポ
リイミド樹脂液を用いた接合剤の場合には、溶接前に２
５〜４００℃の温度でポリアミック酸の硬化をおこなう
と接合剤は接合母材に強く接着し、接合母材に匹敵する
ほどの高い接合強度が得られる。ついで接合面の周縁部
分を黒鉛溶接棒を用いてアーク放電によりスポット加熱
する。この処理は接合面の周縁を１乃至数カ所にわたり
スポット加熱すれば良く、この状態で接合剤中の樹脂混
合物は焼成炭化して強固な炭素質接合層が形成される。

【００１４】

【作用】芳香族ポリイミド樹脂は、単体で６８％の残炭
分（１０００℃加熱時）を有する高炭化収率性の樹脂で
ある。本発明による接合剤の組成は、バインダー成分と
なる芳香族ポリイミド樹脂としてガラス転移温度３５０
℃以下、粘度６０ポイズ以下、不揮発分４５％以上の性
状をもつ液状樹脂を選択的に使用することに特徴づけら
れ、接合剤を液状としたことにより複雑形状の接合面に
対しても塗布による円滑な接合操作と濡れ性改善に伴う
均質な接合が可能となり、同時に選択された樹脂性状が
接合強度を大幅に増大するために寄与する。これらの機
能は、均一分散された所定配合量の黒鉛微粉末による接
合層の高熱伝導化作用と相俟って接合強度を十分に強固
なものとする。

【００１５】とくに液状の芳香族ポリイミド樹脂に予め
ポリアミック酸を配合した組成系にした場合には、ポリ
アミック酸重合体の作用で溶接時に溶融することなく接
合面を強固に固定するため接合強度は著しく増大し、接
合対象となる炭素質材料の材質強度と同等以上の接合強
度を発現する。

【００１６】

【実施例】以下、本発明の実施例を比較例と対比しなが
ら具体的に説明する。

【００１７】実施例１ (1) 接合剤の調製 芳香族ポリイミド樹脂をN-メチルピロリドンに溶解した
ガラス転移温度２３０〜２３５℃、粘度５８ポイズ、不
揮発分７０％の樹脂液９７．５重量部に、平均粒径０．
５μm の黒鉛部粉末２．５重量部を配合した。この配合
物を、撹拌混合機を用いて均質な分散ペーストとなるま
で撹拌混合し、接合剤を得た。

【００１８】(2) 接合試験 接合対象物として嵩比重１．８０g/cm³ 、引張り強さ１
７０kg/cm²の緻密質黒鉛板（巾１５mm、長さ６０mm、厚
さ４mm）の２枚を用い、接合面を炭化珪素研磨材（粒度
４０００# ）により鏡面研磨した。ついで、接合面（巾
１５mm、長さ７mmの部分）に接合剤約０．０１ｇを均一
に塗布し、この部分に片方の接合部分を重ねて樹脂成分
を硬化させた。接合面の一箇所の周縁を黒鉛溶接棒によ
り３０秒間スポット加熱し、局部接合をおこなった。形
成された接合部分は炭素質層に転化していた。

【００１９】(3) 接合部の評価 形成された接合部の接合層厚、有効接合面積率および接
合強度を測定し、その結果を用いた芳香族ポリイミド樹
脂液の性状と対比させて表１に示した。なお、接合強度
は引張り速度１mm/minにおける引張り剪断強度の値とし
て示し、また有効接合面積率は金属顕微鏡写真により測
定された接合面における接合剤面積と気泡面積の和に対
する接合剤面積の百分率として示した。

【００２０】実施例２ 芳香族ポリイミド樹脂液に対する黒鉛微粉末の配合比率
を重量比９０：１０に変え、その他の条件は実施例１と
同一条件により接合剤を調製した。この接合剤につき、
実施例１と同様に接合試験および接合部を評価をおこな
い、結果を表１に併せて示した。

【００２１】比較例１〜４ 芳香族ポリイミド樹脂をアセトンに溶解してガラス転移
温度、粘度および不揮発分の全部またはいずれかが本発
明の範囲を外れる性状の樹脂液を調製した。これらの芳
香族ポリイミド樹脂液を用い、その他は実施例１と同一
条件で接合剤を作製した。得られた各接合剤につき、実
施例１と同様に接合試験および接合部の評価をおこな
い、結果を用いた樹脂液の性状と対比させて表１に併載
した。

【００２２】比較例５ ポリアミック酸をN-メチルピロリドンに溶解して樹脂液
成分とし、その他の条件は実施例１と同一にして接合剤
を調製した。この接合剤につき、実施例１と同様に接合
試験および接合部の評価をおこない、結果を樹脂液の性
状と対比させて表１に示した。

【００２３】実施例３〜６ 実施例１の芳香族ポリイミド樹脂液に配合量を変えてポ
リアミック酸〔宇部興産（株）製、Ｕワニス−Ａ〕を配
合した混合樹脂液を用い、その他は実施例１と同一条件
により接合剤を調製した。各接合剤を実施例１と同様に
接合部に塗布し接合部を固定した状態で１００℃の乾燥
器に１時間保持してポリアミック酸の予備重合をおこな
った。以後の操作は実施例１と同様にして接合試験およ
び接合部の評価をおこない、その結果を用いた樹脂液の
性状と対比させて表１に示した。

【００２４】

【表１】 〔表注〕Ａ：Ｂ配合比の、Ａは芳香族ポリイミド樹脂、
Ｂはポリアミック酸。

【００２５】表１の結果から、本発明の接合剤を用いた
各実施例は比較例に比べて有効接合面積率が高く、接合
強度が著しく高水準にあることが認められる。とくに芳
香族ポリイミド樹脂液にポリアミック酸を配合した実施
例４、５の接合品は母材の黒鉛材料の材質強度よりも高
い接合強度を示し、接合部が剥離する前に母材が破断し
た。

【００２６】

【発明の効果】以上のとおり、本発明に係る炭素質材料
のスポット溶接用接合剤によれば接合面の形状に関わり
なく常に円滑に正常な接合操作をおこなうことができ、
かつ高水準の接合強度を付与することができる。したが
って、高い応力がかかる炭素質部材相互を作業性よく強
固に接合することが可能となるから、実用面での効果は
頗る大である。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ガラス転移温度３５０℃以下、粘度６０
   ポイズ以下、不揮発分４５％以上の性状を有する液状の
   芳香族ポリイミド樹脂に、平均粒径０．９μm 以下の黒
   鉛微粉末を重量比で９８：２〜８５：１５の割合で均一
   分散してなることを特徴とする炭素質材料のスポット溶
   接用接合剤。
2. 【請求項２】 液状の芳香族ポリイミド樹脂に対し、ポ
   リアミック酸を重量比１：１以下の比率で配合する請求
   項１記載の炭素質材料のスポット溶接用接合剤。