JPH07208743A - 発熱接触反応における発火温度を低減する方法 - Google Patents

発熱接触反応における発火温度を低減する方法

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JPH07208743A
JPH07208743A JP6229814A JP22981494A JPH07208743A JP H07208743 A JPH07208743 A JP H07208743A JP 6229814 A JP6229814 A JP 6229814A JP 22981494 A JP22981494 A JP 22981494A JP H07208743 A JPH07208743 A JP H07208743A
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gas
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JP6229814A
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Ivar Ivarsen Primdahl
イヴアール・イヴアルセン・プリームダール
Thomas Sandahl Christensen
トマース・サンダール・クリステンセン
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Haldor Topsoe AS
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 複数の小直径液圧流路および複数の大直径液
圧流路が設けられた一体型構成の触媒ユニットに通過さ
せるプロセスガス中のガス状反応体中での発熱接触反応
の際の発火温度を低減させる方法において、上記方法
が、第1の部分のプロセスガスを小液圧直径流路に通過
させ、そして第2のプロセスガスを大液圧直径流路に通
過させて、第1のガス部分を低流速でかつ高い反応速度
でユニット中に流れ、そして小直径流路中で高速で進行
する接触反応の際に発生する過剰の熱を第2の部分のプ
ロセスガスに移動して大直径流路中で進行する接触反応
の発火温度を減少させることからなる。 【目的】 触媒上で進行する反応の発火温度を低減させ
ることによって発熱反応の際のエネルギー消費を減少さ
せる一体型触媒において行われる発熱接触方法が提供さ
れる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、一体型触媒体に通過さ
せるガス状反応体中での発熱接触反応に関する。
【0002】
【従来技術】多孔質構造を有するペレット形態の触媒等
の従来使用されている燃焼または酸化触媒は、通常プロ
セスガスの高い圧力降下を示すという不利がある。従っ
て、多くの市販触媒燃焼装置においてはペレットよりも
一体型担持触媒を採用している。複数の流路を有する一
体型構造の触媒は、酸化または燃焼反応の際の圧力降下
は低い。
【0003】それらの反応は触媒上で発熱を伴い進行す
るが、触媒構造体の流路内で進行する反応を保持するた
めには発火温度以上のレベルまで供給ガスにおける温度
を上昇させることが必要である。従って、触媒燃焼装置
は、通常供給ガスを予備加熱するための補助燃料または
電気エネルギーのいずれかで操作する予備加熱機が設け
られている。供給ガスを圧縮してもガス温度が上昇し、
それによって部分的にまたは全部の必要な予備加熱を圧
縮ガスを与える。触媒法における予備加熱の主要な欠点
として、一般に、必要な熱を外部エネルギーから供給す
る結果、方法の経済性が乏しくなり、そして予備加熱装
置の投資費用が多くつくことである。更にまた、バーナ
ーによる予備加熱により窒素酸化物が生成し、また触媒
燃焼の環境的利点を著しく減少してしまう。このこと
は、特に高い発火点温度を有するガス、例えば莫大な予
備加熱を要求するメタンおよびその他の炭化水素の触媒
燃焼における問題点である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の一般
的目的は、触媒上で進行する反応の発火温度を低減させ
ることによってこれらの方法の際のエネルギー消費を減
少させる一体型触媒において行われる発熱接触方法の改
良に関する。
【0005】
【課題を解決するための手段】本明細書において使用さ
れる発火温度とは、発熱反応が開始しそしてガスを一体
型触媒体に続けて通過させうる最低温度と定義される。
【0006】発火温度に影響する臨界的パラメーター
は、プロセスガスにおける反応体の濃度および触媒を通
過する空間速度である。その他のパラメーターとして、
使用される触媒材料の濃度および種類があげられる。
【0007】空間速度について、接触酸化および接触燃
焼等の上記技術分野の触媒的方法は、空間速度が遅くな
ると滞留時間が長くなりそして反応体の転化率が増加す
ることを意味するのでこのパラメーターの関数である。
このことは、順に反応の発熱性により発生する熱により
発火温度を減少させる。
【0008】一体型構造の触媒ユニットにおいて、空間
速度は、主として一定の圧力降下でユニットを横切って
ガスを通過させるための流路の液圧直径により制御され
る。小液圧直径を有する流路は、大液圧直径流路よりも
高い面積対容積比率を有している。高い面積対容積比率
のため、ユニットの長さあたりの触媒表面積は、小直径
流路においては大直径流路におけるよりも大きい。定常
的なの圧力降下において、低い空間速度が小直径流路に
おいて得られ、従って流路中および触媒上の反応体の滞
留時間は、更に長く、このことは大きな触媒面積での燃
焼において触媒ユニットの入り口における一定の圧力降
下において大直径流路におけるよりもより高い反応速度
となる。
【0009】上記の考慮に基づいて、本発明は、複数の
小直径液圧流路および複数の大直径液圧流路が設けられ
た一体型構成の触媒ユニットに通過させるプロセスガス
中のガス状反応体中での発熱接触反応の際の発火温度を
低減させる方法において、上記方法が、第1の部分のプ
ロセスガスを小液圧直径流路に通過させ、そして第2の
プロセスガスを大液圧直径流路に通過させて、第1のガ
ス部分を低い流速(flow velocity)でか
つ高い反応速度でユニット中に流れ、そして小直径流路
中で高速で進行する接触反応の際に発生する過剰の熱を
第2の部分のプロセスガスに移動して大直径流路中で進
行する接触反応の発火温度を減少させることからなる方
法を提供する。
【0010】小直径流路における熱プロセス流からの熱
を大直径流路における反応に移動させるのは、直接また
は間接熱移動により達成できる。すなわち、直接または
間接熱移動の使用は、主として一体型体の熱伝導性に依
存する。
【0011】本発明方法に使用するための触媒体は、通
例例えば金属箔または耐熱性材料を波形作製機(corruga
ting machine) 中で波形状に処理することによってまた
はセラミック材料を押し出し成形することによって製造
できる。波形処理体または押し出し成形体についで触媒
活性材料を当該技術分野に公知の方法、例えば上記波形
処理体または押し出し成形体を活性材料またはその先駆
体を含有する溶液で含浸またはウォッシュ・コーティン
グ等により担持させる。
【0012】流路壁に対して熱伝導性が乏しいセラミッ
ク担体材料を使用する場合、異なる部分間の熱の移動を
直接行うのが好ましい。従って、本発明の特定の態様に
おいて、熱移動は、小直径流路から出てくる熱ガス部分
とプロセスガスの別の部分とを混合ガス部分が大直径流
路を通過するのに先立って混合することによって達成さ
れる。本発明は更に上記方法を行うのに有効な一体型触
媒体(図1)を提供する。この触媒体は、小直径を有す
る断面2および大直径流路を有する断面4からなる。低
い熱伝導性を有する材料を使用する特定の態様におい
て、断面2および4は、直列に接続され、そして両断面
間の混合室6により分離されている。通常の静止型混合
機が搭載されていてもよい混合室中で、小直径流路2か
らの熱ガス部分8は、プロセスガスにおける圧力降下を
減少させるために小直径流路をバイパスされた残留プロ
セスガス10と混合される。ガス部分の容量および小直
径流路の液圧直径を適正に調整することによって、混合
ガス部分12の温度は、大直径流路4において反応に必
要な発火温度またはそれより若干高い温度となる。
【0013】上記種類の一体型触媒ユニットは、例えば
適当な流路サイズおよび長さを有する押し出し成形触媒
体を上記触媒体間に設立された混合ユニットを有する反
応管中に配置することによって製造することができる。
金属箔等の熱伝導性材料から製造された触媒ユニット
において、小流路における反応により発生した熱を流路
壁を通じた間接的交換により移動することができる。
【0014】従って、本発明の別の特定の態様におい
て、一体型触媒ユニットには、複数の小液圧直径流路お
よび複数の大液圧直径流路が少なくとも各小直径流路が
大直径流路に接するように並行に設けられている。 こ
のような触媒ユニットは、好適な材料のシートを異なる
波の高さで波形付けし、シートを、場合によりシート間
にライナ−が設けられた円筒形またはサンドイッチ体に
積み重ねるか巻くことによって製造することができる。
【0015】先に記載した断面分割触媒ユニットのよう
に、液圧の直径の寸法、大小の直径流路の分布および比
例数は、該ユニットにおいて行われる反応のガス組成お
よび実際の発火温度に対して決定される。
【0016】
【実施例】本発明の上記および他の利点は、異なる液圧
直径を有する流路を有する一体型構造触媒をメタンの接
触燃焼(式1)において試験した下記の実施例により明
らかになるであろう。
【0017】例 本例は、ガスタービン用天然ガスの接触燃焼に関する計
算モデルである。接触燃焼を行う利点は、非常にNOx
の生成が少ないことであるが、触媒がエア・コンプレッ
サーから出る条件が代表的にはT=300〜400℃お
よび P=10〜15気圧(絶対) CH4 + 2CO2 → 2H2 O (式1) で空気/メタン混合物を発火することができることが必
要である。
【0018】この反応のための発火温度は、滞留時間、
従って触媒を通過するガス線速度および空間速度に依存
する。固定圧力降下に関して、空間速度は、モノリス(m
onolith)の液圧直径が減少することによって減少する。
発火温度および流路入り口から発火温度が得られる流
路における点までの距離は、各々2mm、3.5mmお
よび5mmの異なる点液圧直径(Dh)関して計算す
る。流路間の偶発的熱移動は、本例において無視した。
【0019】計算を行った一体型触媒は、外形150m
m、上記液圧直径を有する並行流路を含めて長さ100
0mmおよび壁厚0.5mmを有する螺旋状担体から構
成される。
【0020】3.5モル%CH4 を有する空気からなる
供給系を触媒に下記の条件で通過させた。 入口
圧力=12.0kg/cm2 g 出口圧力=11.8kg/cm2 g 入口温度=300/325/350/400℃ 流れ= 2300Nm3 /h(Dh=2.0mm) 5000Nm3 /h(Dh=2.0mm) 8000Nm3 /h(Dh=2.0mm) 比較のため、発火温度をメタン転化率5%により規定す
る。転化率5%を得るための距離を表1に列挙する。 表1 Dh (mm) 2.0 3.5 5.0 入口温度 発火温度 (℃) (℃) 300.0 344.3 16mm 67mm 160mm 325.0 369.0 14mm 58mm 138mm 350.0 393.7 13mm 51mm 128mm 400.0 443.2 11mm 41mm 95mm SV(Nm3/m3 /時間) 130000. 280000. 450000. 計算により、モノリスの必要長さ、すなわち寸法は有利
に5mmの代わりに2mmの直径の因子10だけ減少し
た。一方小流路を通ずる流れはほんの因子3だけ減少し
たことが示された。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の方法を行うのに有効な一体型触媒ユニ
ットである。 2・・・・ 小直径流路を有する断面2 4・・・・ 大直径流路を有する断面 6・・・・ 混合室6 8・・・・ 熱ガス部分 10・・・ 残留プロセスガス 12・・・ 混合ガス部分
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成6年11月15日
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 複数の小直径液圧流路および複数の大直
    径液圧流路が設けられた一体型構成の触媒ユニットに通
    過させるプロセスガス中のガス状反応体中での発熱接触
    反応の際の発火温度を低減させる方法において、上記方
    法が、第1の部分のプロセスガスを小液圧直径流路に通
    過させ、そして第2のプロセスガスを大液圧直径流路に
    通過させて、第1のガス部分を低粘度でかつ高い反応速
    度でユニット中に流れ、そして小直径流路中で高速で進
    行する接触反応の際に発生する過剰の熱を第2の部分の
    プロセスガスに移動して大直径流路中で進行する接触反
    応の発火温度を減少させることからなる、上記方法。
  2. 【請求項2】 第2の部分のプロセスガスを小直径流路
    から出てくる第1のガス部分と混合することによって第
    2の部分のプロセスガスに直接移動させる請求項1の方
    法。
  3. 【請求項3】 熱伝導関係にある第1および第2の部分
    のガスを流路にバイパスさせて第2の部分のプロセスガ
    スに間接的に移動させる請求項1の方法。
  4. 【請求項4】 小液圧直径流路を有する断面と大液圧直
    径流路を有する断面と直列に接続されかつ該断面間の混
    合室により分離されている断面からなる触媒ユニットに
    通過させるプロセスガス中のガス状反応体中での発熱接
    触反応の際の発火温度を低減させる一体型触媒ユニッ
    ト。
  5. 【請求項5】 触媒ユニットに通過させるプロセスガス
    中のガス状反応体中での発熱接触反応の際の発火温度を
    低減させる一体型触媒ユニットにおいて、複数の小液圧
    直径流路および複数の大液圧直径流路が少なくとも各小
    直径流路が大直径流路に接するように並行に設けられた
    一体型触媒ユニット。
  6. 【請求項6】 更に小直径流路を有する断面に内部およ
    び/または外部配置されたバイパス流路が設けられた請
    求項4のユニット。
JP6229814A 1993-09-27 1994-09-26 発熱接触反応における発火温度を低減する方法 Pending JPH07208743A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DK931089A DK108993D0 (da) 1993-09-27 1993-09-27 Fremgangsmaade til reduktion af taendingstemperatur
DK1089/93 1993-09-27

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JPH07208743A true JPH07208743A (ja) 1995-08-11

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ID=8100874

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JP6229814A Pending JPH07208743A (ja) 1993-09-27 1994-09-26 発熱接触反応における発火温度を低減する方法

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EP (1) EP0645527B1 (ja)
JP (1) JPH07208743A (ja)
DE (1) DE69404104T2 (ja)
DK (1) DK108993D0 (ja)
ES (1) ES2105452T3 (ja)

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ES2105452T3 (es) 1997-10-16
EP0645527A1 (en) 1995-03-29
EP0645527B1 (en) 1997-07-09
DE69404104D1 (de) 1997-08-14
DK108993D0 (da) 1993-09-27
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