JPH07104096A - 酸性溶液中のランタニド元素と超プルトニウム元素の溶媒抽出による相互分離法 - Google Patents
酸性溶液中のランタニド元素と超プルトニウム元素の溶媒抽出による相互分離法Info
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- JPH07104096A JPH07104096A JP24936893A JP24936893A JPH07104096A JP H07104096 A JPH07104096 A JP H07104096A JP 24936893 A JP24936893 A JP 24936893A JP 24936893 A JP24936893 A JP 24936893A JP H07104096 A JPH07104096 A JP H07104096A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 廃液を生じることなくＴＰＥを選択的に抽出
し、連続処理工程に適合し、しかも安価な薬品を使用す
るランタニド元素と超プルトニウム元素の相互分離法を
提供する。 【構成】 ランタニド元素と超プルトニウム元素とを含
む酸性水溶液に、Ｎ−ヘテロ環状化合物と疎水性陰イオ
ンとを含む有機溶媒を添加して、超プルトニウム元素を
有機相に抽出することから成る、ランタニド元素と超プ
ルトニウム元素とを分離する方法。
し、連続処理工程に適合し、しかも安価な薬品を使用す
るランタニド元素と超プルトニウム元素の相互分離法を
提供する。 【構成】 ランタニド元素と超プルトニウム元素とを含
む酸性水溶液に、Ｎ−ヘテロ環状化合物と疎水性陰イオ
ンとを含む有機溶媒を添加して、超プルトニウム元素を
有機相に抽出することから成る、ランタニド元素と超プ
ルトニウム元素とを分離する方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料サイクルにおい
て、使用済み燃料の再処理によって発生する高レベル廃
棄物の処理・処分法に関するものであり、更に詳しく
は、酸性溶液中のランタニド元素とＡｍやＣｍのような
超プルトニウム元素とを溶媒抽出により相互分離する方
法に関する。
て、使用済み燃料の再処理によって発生する高レベル廃
棄物の処理・処分法に関するものであり、更に詳しく
は、酸性溶液中のランタニド元素とＡｍやＣｍのような
超プルトニウム元素とを溶媒抽出により相互分離する方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】核燃料サイクルにおいて、使用済み燃料
の再処理によって発生する高レベル廃棄物には多種類の
放射性核種が含まれている。特に、半減期が極めて長く
α線放出核種であるＡｍやＣｍのような超プルトニウム
元素については、他の核種から分離して処分することが
必要である。この目的のために、消滅法や宇宙投棄とい
った安全且つ確実な処分法が探求されている。それらの
方法では、化学的に類似の挙動をとり且つ高レベル廃棄
物中に多量に含まれるランタニド元素から、少量の超プ
ルトニウム元素を分離する工程が必要である。
の再処理によって発生する高レベル廃棄物には多種類の
放射性核種が含まれている。特に、半減期が極めて長く
α線放出核種であるＡｍやＣｍのような超プルトニウム
元素については、他の核種から分離して処分することが
必要である。この目的のために、消滅法や宇宙投棄とい
った安全且つ確実な処分法が探求されている。それらの
方法では、化学的に類似の挙動をとり且つ高レベル廃棄
物中に多量に含まれるランタニド元素から、少量の超プ
ルトニウム元素を分離する工程が必要である。
【０００３】超プルトニウム元素（ＴＰＥともいう）と
ランタニド元素（ＲＥともいう）との相互分離法とし
て、以前から知られている方法では、溶液の中和処理を
要するか、又は高濃度の塩若しくはＳＣＮ-、Ｎ3-とい
った有害な錯イオンを利用する。
ランタニド元素（ＲＥともいう）との相互分離法とし
て、以前から知られている方法では、溶液の中和処理を
要するか、又は高濃度の塩若しくはＳＣＮ-、Ｎ3-とい
った有害な錯イオンを利用する。
【０００４】以前から知られている方法には、例えばジ
−２−エチルヘキシルリン酸とジエチレントリアミン五
酢酸（ＤＴＰＡ）の抽出系を用いる方法（ＴＡＬＳＰＥ
ＡＫ法）があるが、そこでは、抽出操作の前に、溶液の
ｐＨをおおよそ３前後に中和しなければならない。ま
た、この場合に抽出されるのはＲＥの方である。通常、
高レベル廃棄物（ＨＬＷともいう）中にはＴＰＥの１０
倍以上のＲＥが含まれているので、そのＲＥを抽出しな
ければならず好ましい方法とはいい難い。更に、この方
法では、残ったＴＰＥ水溶液の後処理が面倒であるとい
う問題もある。
−２−エチルヘキシルリン酸とジエチレントリアミン五
酢酸（ＤＴＰＡ）の抽出系を用いる方法（ＴＡＬＳＰＥ
ＡＫ法）があるが、そこでは、抽出操作の前に、溶液の
ｐＨをおおよそ３前後に中和しなければならない。ま
た、この場合に抽出されるのはＲＥの方である。通常、
高レベル廃棄物（ＨＬＷともいう）中にはＴＰＥの１０
倍以上のＲＥが含まれているので、そのＲＥを抽出しな
ければならず好ましい方法とはいい難い。更に、この方
法では、残ったＴＰＥ水溶液の後処理が面倒であるとい
う問題もある。
【０００５】最近の例では、フランスのＭｕｓｉｋａｓ
が導入したソフトな錯形成剤である、硫黄（Ｓ）や窒素
原子（Ｎ）を含むヘテロ環状化合物又はクラウンエーテ
ルの利用が有望視されている。例えば以下のような値が
報告されている。
が導入したソフトな錯形成剤である、硫黄（Ｓ）や窒素
原子（Ｎ）を含むヘテロ環状化合物又はクラウンエーテ
ルの利用が有望視されている。例えば以下のような値が
報告されている。
【０００６】初期濃度０．００３７〜０．００６７Ｍ
ＨＮＯ3 − ０．２５Ｍ オルトフェナントロリン ＋
０．２５Ｍ ｎｏｎａｎｏｉｃ ａｃｉｄ − ニトロベ
ンゼン溶媒系では、分離係数ＤAm／ＤEu＝β＝１６．５
〜１８．５が得られている。
ＨＮＯ3 − ０．２５Ｍ オルトフェナントロリン ＋
０．２５Ｍ ｎｏｎａｎｏｉｃ ａｃｉｄ − ニトロベ
ンゼン溶媒系では、分離係数ＤAm／ＤEu＝β＝１６．５
〜１８．５が得られている。
【０００７】また、０．１Ｍ ＨＮＯ3 − ０．５Ｍ オ
ルトフェナントロリン − ジブチルリン酸（ＨＤＢＰ）
− ニトロベンゼン系では、０．１Ｍ ＨＤＢＰの場
合、分配比ＤAm＝１３８０、ＤEu＝８９１（即ち分離係
数β＝１．５５）が得られており、０．００１Ｍ ＨＤ
ＢＰの場合、ＤAm＝０．３３１、ＤEu＝０．０６７６
（β＝４．９０）が得られている。
ルトフェナントロリン − ジブチルリン酸（ＨＤＢＰ）
− ニトロベンゼン系では、０．１Ｍ ＨＤＢＰの場
合、分配比ＤAm＝１３８０、ＤEu＝８９１（即ち分離係
数β＝１．５５）が得られており、０．００１Ｍ ＨＤ
ＢＰの場合、ＤAm＝０．３３１、ＤEu＝０．０６７６
（β＝４．９０）が得られている。
【０００８】更に、トリス（２，４，６−（２−ピリジ
ル））１，３，５−トリアジン（ＴＰＴＺともいう）
と、ジノニルナフタレンスルホン酸（ＨＤＮＮＳともい
う）の系では、β＝約１０が得られている。しかし、Ｔ
ＰＴＺの分配比（ＤTPTZ）は約１０でありＴＰＴＺの水
相への損失が大きく、またＨＤＮＮＳは界面活性である
ので相分離が非常に悪い。但し、これの最大の利点は
０．１２５Ｍ ＨＮＯ3溶液からでも分離ができることで
ある。
ル））１，３，５−トリアジン（ＴＰＴＺともいう）
と、ジノニルナフタレンスルホン酸（ＨＤＮＮＳともい
う）の系では、β＝約１０が得られている。しかし、Ｔ
ＰＴＺの分配比（ＤTPTZ）は約１０でありＴＰＴＺの水
相への損失が大きく、またＨＤＮＮＳは界面活性である
ので相分離が非常に悪い。但し、これの最大の利点は
０．１２５Ｍ ＨＮＯ3溶液からでも分離ができることで
ある。
【０００９】一方、クラウン化合物と六塩素化−コバル
ト−ジカルボリド（ＣＣＤともいう）による分離系はロ
シアで開発された。１８−ｃｒｏｗｎ−６とＣＣＤ系で
は、Ａｍ／Ｅｕの場合、分離係数β＝約３．２が得られ
ており、もし、Ｅｕの初期濃度を０．５Ｍとすれば、β
＝約６．０となり、０．５Ｍ ＨＮＯ3 − ０．２Ｍ１８
−ｃｒｏｗｎ−６ ＋ ０．３Ｍ ＣＣＤ − ニトロベン
ゼン系で分離ができる。この抽出系における１８−ｃｒ
ｏｗｎ−６の水相への損失は報告されていない。ロシア
では、実規模で実施されたが、β＝３〜４はそれほど満
足できる程には大きくはない。
ト−ジカルボリド（ＣＣＤともいう）による分離系はロ
シアで開発された。１８−ｃｒｏｗｎ−６とＣＣＤ系で
は、Ａｍ／Ｅｕの場合、分離係数β＝約３．２が得られ
ており、もし、Ｅｕの初期濃度を０．５Ｍとすれば、β
＝約６．０となり、０．５Ｍ ＨＮＯ3 − ０．２Ｍ１８
−ｃｒｏｗｎ−６ ＋ ０．３Ｍ ＣＣＤ − ニトロベン
ゼン系で分離ができる。この抽出系における１８−ｃｒ
ｏｗｎ−６の水相への損失は報告されていない。ロシア
では、実規模で実施されたが、β＝３〜４はそれほど満
足できる程には大きくはない。
【００１０】ＨＬＷ中に多量に存在するＲＥを有機相に
抽出する方法は、目的とする微量のＴＰＥが他の不純物
と共に水相に残されるので、ＴＰＥを抽出分離する別の
工程が必要となる。また、中和前処理操作を必要とする
場合には多量のアルカリを溶液に添加する結果として、
大量の塩を含む廃液が生じるので好ましくない。
抽出する方法は、目的とする微量のＴＰＥが他の不純物
と共に水相に残されるので、ＴＰＥを抽出分離する別の
工程が必要となる。また、中和前処理操作を必要とする
場合には多量のアルカリを溶液に添加する結果として、
大量の塩を含む廃液が生じるので好ましくない。
【００１１】また、これまでに報告されているソフトな
錯形成剤やクラウン化合物を用いる抽出系では、ＴＰＥ
が選択的に抽出されるが、ＲＥとＴＰＥとの分離係数
（β）は十分に大きくない。ＴＰＴＺは水相にも良く溶
け、損失が大きいので連続処理工程には適合しない。ま
た、クラウン化合物やＴＰＴＺは非常に高価な化学薬品
である。
錯形成剤やクラウン化合物を用いる抽出系では、ＴＰＥ
が選択的に抽出されるが、ＲＥとＴＰＥとの分離係数
（β）は十分に大きくない。ＴＰＴＺは水相にも良く溶
け、損失が大きいので連続処理工程には適合しない。ま
た、クラウン化合物やＴＰＴＺは非常に高価な化学薬品
である。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】上記問題点に鑑み、本
発明は廃液を生じることなくＴＰＥを選択的に抽出し、
連続処理工程に適合し、しかも安価な薬品を使用するラ
ンタニド元素と超プルトニウム元素の相互分離法を提供
することを目的とする。
発明は廃液を生じることなくＴＰＥを選択的に抽出し、
連続処理工程に適合し、しかも安価な薬品を使用するラ
ンタニド元素と超プルトニウム元素の相互分離法を提供
することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決すべく、
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、Ｎ−ヘテロ環状
化合物と疎水性の大きな陰イオンとを組み合わせて抽出
溶媒として用いることにより、酸性溶液からでもＴＰＥ
のみを十分に高い分離度でイオン対抽出し得ることを見
い出し、本発明を完成するに至った。
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、Ｎ−ヘテロ環状
化合物と疎水性の大きな陰イオンとを組み合わせて抽出
溶媒として用いることにより、酸性溶液からでもＴＰＥ
のみを十分に高い分離度でイオン対抽出し得ることを見
い出し、本発明を完成するに至った。
【００１４】従って、本発明によれば、ランタニド元素
と超プルトニウム元素とを含む酸性水溶液に、Ｎ−ヘテ
ロ環状化合物と疎水性陰イオンとを含む有機溶媒を添加
して、超プルトニウム元素を有機相に抽出することから
成る、ランタニド元素と超プルトニウム元素とを分離す
る方法が提供される。
と超プルトニウム元素とを含む酸性水溶液に、Ｎ−ヘテ
ロ環状化合物と疎水性陰イオンとを含む有機溶媒を添加
して、超プルトニウム元素を有機相に抽出することから
成る、ランタニド元素と超プルトニウム元素とを分離す
る方法が提供される。
【００１５】本発明においては、Ｎ−ヘテロ環状化合物
と疎水性陰イオンとを有機溶媒に溶かし、これをランタ
ニド元素と超プルトニウム元素とを含む酸性水溶液に接
触撹拌せしめる。その結果、超プルトニウム元素のみが
有機相に抽出され、大部分のランタニド元素は水相に残
る。
と疎水性陰イオンとを有機溶媒に溶かし、これをランタ
ニド元素と超プルトニウム元素とを含む酸性水溶液に接
触撹拌せしめる。その結果、超プルトニウム元素のみが
有機相に抽出され、大部分のランタニド元素は水相に残
る。
【００１６】本発明において「ランタニド元素」とは、
５８番元素であるセリウム（Ｃｅ）から７１番元素であ
るルテチウム（Ｌｕ）に至る１４元素をいい、ＨＬＷ中
の代表的な元素としてユーロピウム（Ｅｕ）やネオジム
（Ｎｄ）がある。
５８番元素であるセリウム（Ｃｅ）から７１番元素であ
るルテチウム（Ｌｕ）に至る１４元素をいい、ＨＬＷ中
の代表的な元素としてユーロピウム（Ｅｕ）やネオジム
（Ｎｄ）がある。
【００１７】本発明において「超プルトニウム元素」と
は、プルトニウムの原子番号である９４よりも大きな原
子番号を有する元素をいい、ＨＬＷ中の代表的な元素と
してはアメリシウム（Ａｍ）やキュリウム（Ｃｍ）があ
る。
は、プルトニウムの原子番号である９４よりも大きな原
子番号を有する元素をいい、ＨＬＷ中の代表的な元素と
してはアメリシウム（Ａｍ）やキュリウム（Ｃｍ）があ
る。
【００１８】本発明においては、酸性水溶液中に含まれ
るランタニド元素は単独でもよく、または２種以上でも
よい。同様に、酸性水溶液中に含まれる超プルトニウム
元素は単独でもよく、または２種以上でもよい。
るランタニド元素は単独でもよく、または２種以上でも
よい。同様に、酸性水溶液中に含まれる超プルトニウム
元素は単独でもよく、または２種以上でもよい。
【００１９】本発明において「酸性水溶液」とは、ラン
タニド元素及び超プルトニウム元素を溶解し得る酸の水
溶液をいい、その種類は問わない。従って、無機酸及び
有機酸の双方を含む。本発明においては、中和操作をす
ることなく、直接に酸性水溶液から溶媒抽出できること
が大きな特徴である。溶媒抽出の観点からは有機酸より
も無機酸を使用することが好ましく、例えば硝酸を使用
することが特に好ましい。酸の濃度に特に制限はない
が、約０．０１〜約４Ｍ、特に約０．０１〜約３Ｍの溶
液を用いることが好ましい。
タニド元素及び超プルトニウム元素を溶解し得る酸の水
溶液をいい、その種類は問わない。従って、無機酸及び
有機酸の双方を含む。本発明においては、中和操作をす
ることなく、直接に酸性水溶液から溶媒抽出できること
が大きな特徴である。溶媒抽出の観点からは有機酸より
も無機酸を使用することが好ましく、例えば硝酸を使用
することが特に好ましい。酸の濃度に特に制限はない
が、約０．０１〜約４Ｍ、特に約０．０１〜約３Ｍの溶
液を用いることが好ましい。
【００２０】酸性溶液中の超プルトニウム元素の好まし
い濃度範囲は、疎水性陰イオンの濃度にも依存するが、
一般にトレース量から約１０-2Ｍであることが好まし
い。一方、ランタニド元素の濃度には特に制限はなく、
超プルトニウム元素に対して相当多量に酸性溶液中に存
在していてもよい。
い濃度範囲は、疎水性陰イオンの濃度にも依存するが、
一般にトレース量から約１０-2Ｍであることが好まし
い。一方、ランタニド元素の濃度には特に制限はなく、
超プルトニウム元素に対して相当多量に酸性溶液中に存
在していてもよい。
【００２１】本発明において「Ｎ−ヘテロ環状化合物」
とは、少なくとも１個の窒素原子と炭素原子から構成さ
れる環から成る化合物及びその誘導体をいう。例えば、
ピロール、イミダソール、ピラゾール、３−ピロリン、
ピロリジン、ピリジン、ピリジミン、プリン、キノリ
ン、イソキノリン、カルバゾール、インドール、ビピリ
ジン、オルトフェナントロリン及びパラフェナントロリ
ン、並びにこれらの化合物のアルキル置換体等を使用す
ることができる。特に好ましいＮ−ヘテロ環状化合物
は、ピリジン、ビピリジン、オルトフェナントロリン及
びパラフェナントロリンからなる群から選択される。特
に、オルトフェナントロリンを使用することが好まし
い。
とは、少なくとも１個の窒素原子と炭素原子から構成さ
れる環から成る化合物及びその誘導体をいう。例えば、
ピロール、イミダソール、ピラゾール、３−ピロリン、
ピロリジン、ピリジン、ピリジミン、プリン、キノリ
ン、イソキノリン、カルバゾール、インドール、ビピリ
ジン、オルトフェナントロリン及びパラフェナントロリ
ン、並びにこれらの化合物のアルキル置換体等を使用す
ることができる。特に好ましいＮ−ヘテロ環状化合物
は、ピリジン、ビピリジン、オルトフェナントロリン及
びパラフェナントロリンからなる群から選択される。特
に、オルトフェナントロリンを使用することが好まし
い。
【００２２】本発明において「疎水性陰イオン」とは、
疎水性が大きい負の電荷をもつイオンをいう。疎水性陰
イオンを有機溶媒に溶解せしめる場合には、例えば、ナ
トリウム塩やカリウム塩等の疎水性陰イオンの金属塩又
は遊離酸を用いる。本発明においては、疎水性陰イオン
として六塩素化−コバルト−ジカルボリド（ＣＣＤ）並
びにテトラフェニルボラン及びその派生物を用いること
が好ましい。特に、ＣＣＤを用いることが好ましい。
疎水性が大きい負の電荷をもつイオンをいう。疎水性陰
イオンを有機溶媒に溶解せしめる場合には、例えば、ナ
トリウム塩やカリウム塩等の疎水性陰イオンの金属塩又
は遊離酸を用いる。本発明においては、疎水性陰イオン
として六塩素化−コバルト−ジカルボリド（ＣＣＤ）並
びにテトラフェニルボラン及びその派生物を用いること
が好ましい。特に、ＣＣＤを用いることが好ましい。
【００２３】本発明において用いられる有機溶媒は、Ｎ
−ヘテロ環状化合物及び疎水性陰イオンを溶解すること
ができ、且つ溶媒抽出に適したものであればその種類は
問わない。本発明においては、例えばニトロベンゼン、
四塩化炭素、ジエチルベンゼン又はイソプロピルベンゼ
ンを使用することが好ましい。
−ヘテロ環状化合物及び疎水性陰イオンを溶解すること
ができ、且つ溶媒抽出に適したものであればその種類は
問わない。本発明においては、例えばニトロベンゼン、
四塩化炭素、ジエチルベンゼン又はイソプロピルベンゼ
ンを使用することが好ましい。
【００２４】有機溶媒中のＮ−ヘテロ環状化合物の濃度
は、約０．０５Ｍ〜約０．２５Ｍであることが好まし
く、疎水性陰イオンの濃度は約０．０１Ｍ〜約０．２Ｍ
であることが好ましい。
は、約０．０５Ｍ〜約０．２５Ｍであることが好まし
く、疎水性陰イオンの濃度は約０．０１Ｍ〜約０．２Ｍ
であることが好ましい。
【００２５】超プルトニウム元素を溶媒抽出する際に
は、水相と有機相との容量比には特に制限はない。容量
比は好ましくはＯ／Ａ＝約１０〜約０．１である。水相
と有機相とを混合した後に数分間、例えば５分間攬拌又
は振盪し、その後静置して両相を分離する。
は、水相と有機相との容量比には特に制限はない。容量
比は好ましくはＯ／Ａ＝約１０〜約０．１である。水相
と有機相とを混合した後に数分間、例えば５分間攬拌又
は振盪し、その後静置して両相を分離する。
【００２６】本発明の方法を、核燃料サイクルにおける
高レベル廃棄物の処理に利用する場合には、まず、３価
のＲＥとＴＰＥのみをトランス・ウラニウム・エクスト
ラクション（ＴＲＵＥＸ）法のような抽出工程によって
共抽出−逆抽出し、しかる後に本発明の方法を用いて向
流多段抽出器による連続抽出工程を行う。
高レベル廃棄物の処理に利用する場合には、まず、３価
のＲＥとＴＰＥのみをトランス・ウラニウム・エクスト
ラクション（ＴＲＵＥＸ）法のような抽出工程によって
共抽出−逆抽出し、しかる後に本発明の方法を用いて向
流多段抽出器による連続抽出工程を行う。
【００２７】以下、実施例によって本発明を更に詳細に
説明する。
説明する。
【００２８】
【実施例１】241Ａｍと152Ｅｕとを１Ｍの硝酸に溶解
し、次いで水で希釈して０．１Ｍの硝酸溶液を１００ｍ
ｌ調製した。硝酸溶液中のＡｍの濃度はトレーサー量で
あり、Ｅｕの濃度は１０-3Ｍであった。
し、次いで水で希釈して０．１Ｍの硝酸溶液を１００ｍ
ｌ調製した。硝酸溶液中のＡｍの濃度はトレーサー量で
あり、Ｅｕの濃度は１０-3Ｍであった。
【００２９】ニトロベンゼンにオルトフェナントロリン
及びナトリウム型ＣＣＤを溶解し、１００ｍｌのニトロ
ベンゼン溶液を調製した。オルトフェナントロリンの濃
度は０．２５Ｍであり、ナトリウム型ＣＣＤの濃度は
０．１Ｍであった。両溶液を分液漏斗に入れ５分間振盪
後、静置して水相と有機相とを分離した。両相のそれぞ
れのγ線放射能測定からＡｍとＥｕとの分配比を求め
た。その結果、ＤAm＝１０６．８であり、ＤEu＝２．７
１であった。従って、分離係数β＝３９．４が得られ
た。
及びナトリウム型ＣＣＤを溶解し、１００ｍｌのニトロ
ベンゼン溶液を調製した。オルトフェナントロリンの濃
度は０．２５Ｍであり、ナトリウム型ＣＣＤの濃度は
０．１Ｍであった。両溶液を分液漏斗に入れ５分間振盪
後、静置して水相と有機相とを分離した。両相のそれぞ
れのγ線放射能測定からＡｍとＥｕとの分配比を求め
た。その結果、ＤAm＝１０６．８であり、ＤEu＝２．７
１であった。従って、分離係数β＝３９．４が得られ
た。
【００３０】
【実施例２】有機相のナトリウム型ＣＣＤの濃度を０．
０５Ｍとした以外は、実施例１と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤAm＝２．４７であり、ＤEu＝０．０９
５３であった。従って、分離係数β＝２５．９が得られ
た。
０５Ｍとした以外は、実施例１と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤAm＝２．４７であり、ＤEu＝０．０９
５３であった。従って、分離係数β＝２５．９が得られ
た。
【００３１】
【実施例３】Ｅｕに代えて、１×１０-4ＭのＣｅ（Ｉ
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７４８であった。従って、
分離係数β＝３３．０が得られた。
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７４８であった。従って、
分離係数β＝３３．０が得られた。
【００３２】
【実施例４】Ｅｕに代えて、１×１０-4ＭのＧｄ（Ｉ
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７６８であった。従って、
分離係数β＝３２．２が得られた。
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７６８であった。従って、
分離係数β＝３２．２が得られた。
【００３３】
【実施例５】有機相のナトリウム型ＣＣＤに代えてＨ型
ＣＣＤを用い（濃度０．１Ｍ）、オルトフェナントロリ
ンの濃度を０．０６２５Ｍとした以外は、実施例１と同
様の手順を繰り返した。その結果、ＤAm＝１．７０であ
り、ＤEu＝１．２５であった。従って、分離係数β＝
１．３６が得られた。
ＣＣＤを用い（濃度０．１Ｍ）、オルトフェナントロリ
ンの濃度を０．０６２５Ｍとした以外は、実施例１と同
様の手順を繰り返した。その結果、ＤAm＝１．７０であ
り、ＤEu＝１．２５であった。従って、分離係数β＝
１．３６が得られた。
【００３４】
【発明の効果】本発明によれば、ＴＰＥとＲＥとの定量
的な分離が可能であるβ＞２０が得られる。また、ＨＤ
ＮＮＳにおいて観察される様な相分離の困難性やＴＰＴ
Ｚにおいて観察される様な水相への損失はない。従っ
て、向流多段抽出器による連続抽出工程によりＴＰＥの
高純度、高収率での分離回収が可能となる。
的な分離が可能であるβ＞２０が得られる。また、ＨＤ
ＮＮＳにおいて観察される様な相分離の困難性やＴＰＴ
Ｚにおいて観察される様な水相への損失はない。従っ
て、向流多段抽出器による連続抽出工程によりＴＰＥの
高純度、高収率での分離回収が可能となる。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成５年１０月２５日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００３】超プルトニウム元素（ＴＰＥともいう）と
ランタニド元素（ＲＥともいう）との相互分離法とし
て、以前から知られている方法では、溶液の中和処理を
要するか、又は高濃度の塩若しくはＳＣＮ-、Ｎ3 -とい
った有害な錯イオンを利用する。
ランタニド元素（ＲＥともいう）との相互分離法とし
て、以前から知られている方法では、溶液の中和処理を
要するか、又は高濃度の塩若しくはＳＣＮ-、Ｎ3 -とい
った有害な錯イオンを利用する。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３１】
【実施例３】Ｅｕに代えて、１×１０-4ＭのＣｅ（ＩＩ
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７４８であった。従って、
分離係数β＝３３．０が得られた。
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤCe＝０．０７４８であった。従って、
分離係数β＝３３．０が得られた。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３２】
【実施例４】Ｅｕに代えて、１×１０-4ＭのＧｄ（ＩＩ
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤGd＝０．０７６８であった。従って、
分離係数β＝３２．２が得られた。
Ｉ）を用いた以外は、実施例２と同様の手順を繰り返し
た。その結果、ＤGd＝０．０７６８であった。従って、
分離係数β＝３２．２が得られた。
Claims (4)
- 【請求項１】 ランタニド元素と超プルトニウム元素と
を含む酸性水溶液に、Ｎ−ヘテロ環状化合物と疎水性陰
イオンとを含む有機溶媒を添加して、超プルトニウム元
素を有機相に抽出することから成る、ランタニド元素と
超プルトニウム元素とを分離する方法。 - 【請求項２】 Ｎ−ヘテロ環状化合物が、ピリジン、ビ
ピリジン、オルトフェナントロリン及びパラフェナント
ロリンからなる群から選択される、請求項１に記載の方
法。 - 【請求項３】 疎水性陰イオンが六塩素化−コバルト−
ジカルボリド又はテトラフェニルボランである、請求項
１に記載の方法。 - 【請求項４】 酸性溶液が０．０１〜３Ｍの硝酸水溶液
である、請求項１に記載の方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24936893A JPH07104096A (ja) | 1993-10-05 | 1993-10-05 | 酸性溶液中のランタニド元素と超プルトニウム元素の溶媒抽出による相互分離法 |
| US08/318,262 US5510091A (en) | 1993-01-05 | 1994-10-05 | Method of separating transplutonium elements from lanthanides in acidic solutions by solvent extraction |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24936893A JPH07104096A (ja) | 1993-10-05 | 1993-10-05 | 酸性溶液中のランタニド元素と超プルトニウム元素の溶媒抽出による相互分離法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07104096A true JPH07104096A (ja) | 1995-04-21 |
Family
ID=17191989
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24936893A Pending JPH07104096A (ja) | 1993-01-05 | 1993-10-05 | 酸性溶液中のランタニド元素と超プルトニウム元素の溶媒抽出による相互分離法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5510091A (ja) |
| JP (1) | JPH07104096A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007114195A (ja) * | 2005-09-26 | 2007-05-10 | National Univ Corp Shizuoka Univ | 抽出分離方法 |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2296917B (en) * | 1994-12-21 | 1998-08-26 | Univ Reading | Separation of actinides from lanthanides using 1,3,5-triazine derivatives |
| DE19810895C1 (de) * | 1998-03-13 | 2000-05-11 | Karlsruhe Forschzent | Verfahren zur Trennung der Transpultoniden von den Spaltlanthaniden durch selektive Extraktion |
| RU2163403C2 (ru) | 1999-02-23 | 2001-02-20 | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" | Экстракционная смесь для одновременного выделения радионуклидов из жидких радиоактивных отходов (варианты) |
| WO2002101101A2 (en) * | 2001-06-13 | 2002-12-19 | Billiton Sa Limited | Solvent extraction mixture comprising substituted imidazole or benzimidazole for the purification of base metals |
| AU2002316765B2 (en) * | 2001-06-13 | 2007-04-05 | Bhp Billiton Sa Limited | Solvent extraction mixture comprising substituted imidazole or benzimidazole for the separation of groups of base metals |
| CN103451427B (zh) * | 2013-09-24 | 2014-11-26 | 兰州大学 | 一种重稀土与轻稀土金属的分离方法及分离萃取剂 |
| WO2018048812A1 (en) | 2016-09-06 | 2018-03-15 | The Regents Of The University Of California | Formulations of hydroxypyridonate actinide/lanthanide decorporation agents |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CA955066A (en) * | 1970-05-28 | 1974-09-24 | Neil G. Siviour | Extraction of metals from solution |
| FR2509282A1 (fr) * | 1981-07-09 | 1983-01-14 | Commissariat Energie Atomique | Procede de separation des actinides et des lanthanides presents a l'etat trivalent, dans une solution aqueuse acide |
| US4876232A (en) * | 1987-09-28 | 1989-10-24 | Pedro B. Macedo | Supported heteropolycyclic compounds in the separation and removal of late transition metals |
| US4867951A (en) * | 1988-03-31 | 1989-09-19 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Separation of actinides from lanthanides |
-
1993
- 1993-10-05 JP JP24936893A patent/JPH07104096A/ja active Pending
-
1994
- 1994-10-05 US US08/318,262 patent/US5510091A/en not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007114195A (ja) * | 2005-09-26 | 2007-05-10 | National Univ Corp Shizuoka Univ | 抽出分離方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5510091A (en) | 1996-04-23 |
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