JP4441643B2 - 使用済核燃料から全アクチノイドを分離・貯蔵する方法 - Google Patents
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- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、核兵器への転用可能なＰｕの生産には結付かない、原子力発電炉から発生する使用済核燃料（ＳＦ）の再処理、廃棄物処理・処分に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
軽水炉からのＳＦ（使用済核燃料）の再処理工程においては、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を抽出剤に用いてウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）が製品として分離回収される。残りのアクチノイド、即ちネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）といったマイナーアクチノイド（ＭＡ）は高レベル廃液に混入する。但し、Ｎｐの一部はＰｕ製品などにも混入する。大部分の核分裂生成物と上記ＭＡを含む高レベル廃液は、脱硝・濃縮され、ガラス固化体として安定化した後、深地層処分場に処分する。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
地層処分される高レベル廃棄物固化体は、ＭＡを含むため、処分後１０００年以降においては、核分裂生成物（ＦＰ）の放射能毒性の１００〜１０００倍の毒性を有することとなる。従って、ＭＡを除去した処分固化体とすることが出来れば、地球環境に対する長期間の負荷（放射能毒性）を低減できる。
【０００４】
また、現在の再処理フローでは、核兵器となり得る核物質としてのＰｕが必然的に分離回収される。そのため、発電により発生し続けるＳＦの管理面からの要請に基づく再処理活動と、得られたＰｕの発電炉での消費とのバランスが崩れると、いわゆる余剰Ｐｕが発生し、国際的な疑念や非難を誘発している。
【０００５】
さらに、現行再処理施設においては、コスト高や廃棄物発生の問題が指摘されている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明における第１ステップは、放射能毒性がそれほど大きくなく、ＳＦの約９５ｗｔ．％を占めて後のアクチノイド分離に大きな負担となるＵのみを、第１ステップの抽出工程で分離する。そのため、Ｕ（ＶＩ）のみを選択的に分離する抽出剤などを用いる。例えば、通常のモノアミド化合物は、ＵとＰｕ（ＩＶ）の両者を抽出するが、モノアミド分子のアルキル鎖に枝分かれを導入すると、錯体形成において立体障害が現れ、（ＶＩ）価の金属イオンに比べ（ＩＶ）価の金属イオンの抽出分配比が大きく減少する。この効果を利用すれば、硝酸溶液系で安定に存在するＵ（ＶＩ）のみを抽出して、Ｐｕ（ＩＶ）をはじめＭＡを全て通過液中に残すことが出来る。分離されたＵは酸化物に転換して貯蔵する。
【０００７】
ところでＮｐは硝酸溶液中でＮｐ（Ｖ）とＮｐ（ＶＩ）として存在するので、Ｎｐ（ＶＩ）はＵ（ＶＩ）と共に抽出されてしまう。それを避けるためにここでは、還元剤を添加してＮｐは全て抽出されないＮｐ（Ｖ）に揃える。還元剤としてはロシアのＫｏｌｕｔｕｎｏｖらによって開発されたヒドラジン系化合物やヒドロキシルアミン系化合物がある。
【０００８】
第２ステップは、残り全てのアクチノイド（Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ）の共抽出である。例えば、三座のジグリコールアミド化合物（ＤＧＡ）を用いれば、硝酸濃度が１Ｍ以上の水溶液から全てのアクチノイドを効率良く抽出できる。ただし、ＤＧＡはランタノイド（ＩＩＩ）：Ｌｎ（ＩＩＩ）をも抽出するため、得られるプロダクト液中にはアクチノイドとＬｎが含まれる。この製品は、貯蔵のため硝酸溶液を仮焼して酸化物とする。その後の化学処理を考慮すれば、仮焼温度は低くして、酸化物の再溶解が容易にできるように考慮する。
【０００９】
以上の操作では、ＳＦ中に含まれる大部分のＦＰが廃液中に残されるので、これを安定化すれば、アクチノイドを含まない固体廃棄物として処分できる。上記２つのステップでは、ウラン（Ａｎ製品−Ｉ）とその他の全アクチノイド（−Ｌｎ）混合体（Ａｎ製品−ＩＩ）のみが得られるので、「ＳＦの廃棄物処理活動」と位置づけた本発明のプロセスを実行する事は、核兵器への転用可能なＰｕの生産には結びついていない。Ａｎ製品−ＩＩは、複雑な組成を有し、強い放射線源（ガンマ線、中性子線）である事から、貯蔵庫からの窃盗や核兵器への転用は非常に困難である。
【００１０】
Ａｎ製品−ＩＩのその後の利用オプションには二つが考えられる。その第１は、国内情勢においてＰｕのエネルギー利用の必要（ブルサーマル利用や高速増殖炉での燃焼）が生じた時、Ａｎ製品−ＩＩから必要量のＰｕのみを分離回収してそれに当てる。そのための分離法としては、既存の溶媒抽出法（ＴＢＰ抽出、モノアミド抽出等）がある。その際も還元剤を添加してＮｐは全て抽出されないＮｐ（Ｖ）に揃える必要がある。
【００１１】
その第２は、将来的に廃棄物対策としてのアクチノイド核変換処理（加速器駆動炉や高速増殖炉での燃焼）が採用される時、Ａｎ製品−ＩＩ中にＬｎが含まれる際にはそれを除去する必要が生じる。その際は、窒素ドナー等のソフト配位子を用いて、要請に応じたＡｎとＬｎの分離操作を行う。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以上の処理フローを図１に基づいて説明する。使用済核燃料（ＳＦ）の硝酸溶解液から、「ウラン分離プロセス」においてＵ（ＶＩ）を分離回収し、酸化物に転換して「Ａｎ製品−Ｉ」（ＵＯ2）を得る。次に上記プロセスの抽出残液を「全アクチノイド回収プロセス」で処理して、Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ，（−Ｌｎｓ）を分離回収する。それらを固化体に転換して「Ａｎ製品−ＩＩ」を得る。ＦＰのみが含まれるこのプロセスからの抽出残液は、廃棄物として固化処理後、深地層処分場に処分される。
【００１３】
また、軽水炉でのプルサーマルあるいは高速増殖炉でのＰｕ利用の必要性が生じた時は、「Ａｎ製品−ＩＩ」を溶解し、ＴＢＰやモノアミドを用いる「Ｐｕ回収プロセス」によりＰｕを分離回収し、利用に供する。同様に、加速器駆動炉や高速炉により、アクチノイドの核変換処理を行う必要が生じたならば、「Ａｎ製品−ＩＩ」を溶解後、「Ｎ−ドナ−プロセス」においてアクチノイドのみを分離回収する。このプロセスは、マイナーアクチノイドに同伴しているランタノイド（Ｌｎｓ）の除去が主要な目的である。除去されたＬｎｓは、他のＦＰと同様に固化後、深地層処分される。
【００１４】
【実施例】
（実施例１）
１ｍｏｌ／ｄｍ3（以下Ｍと略す）ＤＨ２ＥＨＡ（Ｎ，Ｎ−ｄｉｈｅｘｙｌ−２−ｅｔｈｙｌｈｅｘａｎａｍｉｄｅ）のドデカン溶液５ｍｌとトレーサー量のＵ（ＶＩ），Ｐｕ（ＩＶ）を含む種々の濃度の硝酸水溶液５ｍｌをガラス容器内、２５℃で激しく撹拌し、分配平衡に達した時のそれぞれの分配比ＤM（各金属の有機相濃度と水相濃度の比）の硝酸濃度依存性を図２に示す。図から、ＵとＰｕの分離の程度を表す分離係数（ＤU／ＤPu）の値で、硝酸濃度１Ｍ前後では２桁、３Ｍでは１桁という結果がわかる。これは１回の平衡であるので、多段抽出においては十分な分離が可能となる。
【００１５】
（実施例２）
０．１ＭＴＯＤＧＡ（Ｎ，Ｎ’−ｔｅｔｒａｏｃｔｙ−３−ｏｘａｐｅｎｔａｎｅｄｉａｍｉｄｅ）のドデカン溶液５ｍｌとトレーサー量の各種アクチノイドイオンを含む種々の濃度の硝酸水溶液５ｍｌをガラス容器内、２５℃で激しく撹拌し、分配平衡に達した時のそれぞれの分配比ＤMの硝酸濃度依存性を図３に示す。この結果から、ＴＯＤＧＡにより、ほとんど全てのアクチノイドが抽出される事がわかる。
【００１６】
（実施例３）
実施例２と同様の系における各種核分裂生成物元素の分配比ＤMの硝酸濃度依存性を図４に示す。この結果から、核分裂生成物の中ではＥｕ（ＩＩＩ）とＺｒ（ＩＶ）がＴＯＤＧＡによく抽出される事がわかる。そこで、水溶液に０．２Ｍシュウ酸を添加したところ、Ｚｒ（ＩＶ）の分配比のみがは約１０-3に減少し、１以下となった。従って、ランタノイドのみがアクチノイドに同伴して抽出される。
【００１７】
【発明の効果】
使用済み核燃料が廃棄物として適切に処理され、核不拡散政策に沿った形でアクチノイドの分離・貯蔵・利用を進めることが出来る。即ち、保障措置上重要な核物質の単離や余剰プルトニウムの発生は起きない。さらに、発生する高レベル廃棄物はアクチノイドを含まないので、より合理的な処分が出来る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明における使用済み核燃料（ＳＦ）の処理フローを示す図である。
【図２】２５℃における１Ｍモノアミド（ＤＨ２ＥＨＡ）−ｎ−ドデカンによるＵ（ＶＩ），Ｐｕ（ＩＶ）の分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示し、両者の分離が可能であることを示す図である。
【図３】２５℃における０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ−ｎ−ドデカンによる様々なアクチノイドイオンの分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示す図である。
【図４】２５℃における０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ−ｎ−ドデカンによる様々な核分裂生成物金属イオンの分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示す図である。
【発明の属する技術分野】
本発明は、核兵器への転用可能なＰｕの生産には結付かない、原子力発電炉から発生する使用済核燃料（ＳＦ）の再処理、廃棄物処理・処分に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
軽水炉からのＳＦ（使用済核燃料）の再処理工程においては、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を抽出剤に用いてウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）が製品として分離回収される。残りのアクチノイド、即ちネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）といったマイナーアクチノイド（ＭＡ）は高レベル廃液に混入する。但し、Ｎｐの一部はＰｕ製品などにも混入する。大部分の核分裂生成物と上記ＭＡを含む高レベル廃液は、脱硝・濃縮され、ガラス固化体として安定化した後、深地層処分場に処分する。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
地層処分される高レベル廃棄物固化体は、ＭＡを含むため、処分後１０００年以降においては、核分裂生成物（ＦＰ）の放射能毒性の１００〜１０００倍の毒性を有することとなる。従って、ＭＡを除去した処分固化体とすることが出来れば、地球環境に対する長期間の負荷（放射能毒性）を低減できる。
【０００４】
また、現在の再処理フローでは、核兵器となり得る核物質としてのＰｕが必然的に分離回収される。そのため、発電により発生し続けるＳＦの管理面からの要請に基づく再処理活動と、得られたＰｕの発電炉での消費とのバランスが崩れると、いわゆる余剰Ｐｕが発生し、国際的な疑念や非難を誘発している。
【０００５】
さらに、現行再処理施設においては、コスト高や廃棄物発生の問題が指摘されている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明における第１ステップは、放射能毒性がそれほど大きくなく、ＳＦの約９５ｗｔ．％を占めて後のアクチノイド分離に大きな負担となるＵのみを、第１ステップの抽出工程で分離する。そのため、Ｕ（ＶＩ）のみを選択的に分離する抽出剤などを用いる。例えば、通常のモノアミド化合物は、ＵとＰｕ（ＩＶ）の両者を抽出するが、モノアミド分子のアルキル鎖に枝分かれを導入すると、錯体形成において立体障害が現れ、（ＶＩ）価の金属イオンに比べ（ＩＶ）価の金属イオンの抽出分配比が大きく減少する。この効果を利用すれば、硝酸溶液系で安定に存在するＵ（ＶＩ）のみを抽出して、Ｐｕ（ＩＶ）をはじめＭＡを全て通過液中に残すことが出来る。分離されたＵは酸化物に転換して貯蔵する。
【０００７】
ところでＮｐは硝酸溶液中でＮｐ（Ｖ）とＮｐ（ＶＩ）として存在するので、Ｎｐ（ＶＩ）はＵ（ＶＩ）と共に抽出されてしまう。それを避けるためにここでは、還元剤を添加してＮｐは全て抽出されないＮｐ（Ｖ）に揃える。還元剤としてはロシアのＫｏｌｕｔｕｎｏｖらによって開発されたヒドラジン系化合物やヒドロキシルアミン系化合物がある。
【０００８】
第２ステップは、残り全てのアクチノイド（Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ）の共抽出である。例えば、三座のジグリコールアミド化合物（ＤＧＡ）を用いれば、硝酸濃度が１Ｍ以上の水溶液から全てのアクチノイドを効率良く抽出できる。ただし、ＤＧＡはランタノイド（ＩＩＩ）：Ｌｎ（ＩＩＩ）をも抽出するため、得られるプロダクト液中にはアクチノイドとＬｎが含まれる。この製品は、貯蔵のため硝酸溶液を仮焼して酸化物とする。その後の化学処理を考慮すれば、仮焼温度は低くして、酸化物の再溶解が容易にできるように考慮する。
【０００９】
以上の操作では、ＳＦ中に含まれる大部分のＦＰが廃液中に残されるので、これを安定化すれば、アクチノイドを含まない固体廃棄物として処分できる。上記２つのステップでは、ウラン（Ａｎ製品−Ｉ）とその他の全アクチノイド（−Ｌｎ）混合体（Ａｎ製品−ＩＩ）のみが得られるので、「ＳＦの廃棄物処理活動」と位置づけた本発明のプロセスを実行する事は、核兵器への転用可能なＰｕの生産には結びついていない。Ａｎ製品−ＩＩは、複雑な組成を有し、強い放射線源（ガンマ線、中性子線）である事から、貯蔵庫からの窃盗や核兵器への転用は非常に困難である。
【００１０】
Ａｎ製品−ＩＩのその後の利用オプションには二つが考えられる。その第１は、国内情勢においてＰｕのエネルギー利用の必要（ブルサーマル利用や高速増殖炉での燃焼）が生じた時、Ａｎ製品−ＩＩから必要量のＰｕのみを分離回収してそれに当てる。そのための分離法としては、既存の溶媒抽出法（ＴＢＰ抽出、モノアミド抽出等）がある。その際も還元剤を添加してＮｐは全て抽出されないＮｐ（Ｖ）に揃える必要がある。
【００１１】
その第２は、将来的に廃棄物対策としてのアクチノイド核変換処理（加速器駆動炉や高速増殖炉での燃焼）が採用される時、Ａｎ製品−ＩＩ中にＬｎが含まれる際にはそれを除去する必要が生じる。その際は、窒素ドナー等のソフト配位子を用いて、要請に応じたＡｎとＬｎの分離操作を行う。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以上の処理フローを図１に基づいて説明する。使用済核燃料（ＳＦ）の硝酸溶解液から、「ウラン分離プロセス」においてＵ（ＶＩ）を分離回収し、酸化物に転換して「Ａｎ製品−Ｉ」（ＵＯ2）を得る。次に上記プロセスの抽出残液を「全アクチノイド回収プロセス」で処理して、Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ，（−Ｌｎｓ）を分離回収する。それらを固化体に転換して「Ａｎ製品−ＩＩ」を得る。ＦＰのみが含まれるこのプロセスからの抽出残液は、廃棄物として固化処理後、深地層処分場に処分される。
【００１３】
また、軽水炉でのプルサーマルあるいは高速増殖炉でのＰｕ利用の必要性が生じた時は、「Ａｎ製品−ＩＩ」を溶解し、ＴＢＰやモノアミドを用いる「Ｐｕ回収プロセス」によりＰｕを分離回収し、利用に供する。同様に、加速器駆動炉や高速炉により、アクチノイドの核変換処理を行う必要が生じたならば、「Ａｎ製品−ＩＩ」を溶解後、「Ｎ−ドナ−プロセス」においてアクチノイドのみを分離回収する。このプロセスは、マイナーアクチノイドに同伴しているランタノイド（Ｌｎｓ）の除去が主要な目的である。除去されたＬｎｓは、他のＦＰと同様に固化後、深地層処分される。
【００１４】
【実施例】
（実施例１）
１ｍｏｌ／ｄｍ3（以下Ｍと略す）ＤＨ２ＥＨＡ（Ｎ，Ｎ−ｄｉｈｅｘｙｌ−２−ｅｔｈｙｌｈｅｘａｎａｍｉｄｅ）のドデカン溶液５ｍｌとトレーサー量のＵ（ＶＩ），Ｐｕ（ＩＶ）を含む種々の濃度の硝酸水溶液５ｍｌをガラス容器内、２５℃で激しく撹拌し、分配平衡に達した時のそれぞれの分配比ＤM（各金属の有機相濃度と水相濃度の比）の硝酸濃度依存性を図２に示す。図から、ＵとＰｕの分離の程度を表す分離係数（ＤU／ＤPu）の値で、硝酸濃度１Ｍ前後では２桁、３Ｍでは１桁という結果がわかる。これは１回の平衡であるので、多段抽出においては十分な分離が可能となる。
【００１５】
（実施例２）
０．１ＭＴＯＤＧＡ（Ｎ，Ｎ’−ｔｅｔｒａｏｃｔｙ−３−ｏｘａｐｅｎｔａｎｅｄｉａｍｉｄｅ）のドデカン溶液５ｍｌとトレーサー量の各種アクチノイドイオンを含む種々の濃度の硝酸水溶液５ｍｌをガラス容器内、２５℃で激しく撹拌し、分配平衡に達した時のそれぞれの分配比ＤMの硝酸濃度依存性を図３に示す。この結果から、ＴＯＤＧＡにより、ほとんど全てのアクチノイドが抽出される事がわかる。
【００１６】
（実施例３）
実施例２と同様の系における各種核分裂生成物元素の分配比ＤMの硝酸濃度依存性を図４に示す。この結果から、核分裂生成物の中ではＥｕ（ＩＩＩ）とＺｒ（ＩＶ）がＴＯＤＧＡによく抽出される事がわかる。そこで、水溶液に０．２Ｍシュウ酸を添加したところ、Ｚｒ（ＩＶ）の分配比のみがは約１０-3に減少し、１以下となった。従って、ランタノイドのみがアクチノイドに同伴して抽出される。
【００１７】
【発明の効果】
使用済み核燃料が廃棄物として適切に処理され、核不拡散政策に沿った形でアクチノイドの分離・貯蔵・利用を進めることが出来る。即ち、保障措置上重要な核物質の単離や余剰プルトニウムの発生は起きない。さらに、発生する高レベル廃棄物はアクチノイドを含まないので、より合理的な処分が出来る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明における使用済み核燃料（ＳＦ）の処理フローを示す図である。
【図２】２５℃における１Ｍモノアミド（ＤＨ２ＥＨＡ）−ｎ−ドデカンによるＵ（ＶＩ），Ｐｕ（ＩＶ）の分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示し、両者の分離が可能であることを示す図である。
【図３】２５℃における０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ−ｎ−ドデカンによる様々なアクチノイドイオンの分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示す図である。
【図４】２５℃における０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ−ｎ−ドデカンによる様々な核分裂生成物金属イオンの分配比（ＤM）の硝酸濃度依存性を示す図である。
Claims (4)
- 発電炉からの使用済核燃料（ＳＦ）の硝酸溶解液に、ヒドラジン系化合物及びヒドロキシルアミン系化合物から選択される還元剤を添加して、Ｎｐ（ＶＩ）をＮｐ（Ｖ）に還元し、
得られたＮｐ（Ｖ）を含む使用済核燃料（ＳＦ）の硝酸溶解液に、第１分離段において、枝分かれしたアルキル基を有するアミド系化合物を添加して、Ｕ（ＶＩ）のみを抽出してウラン溶液として回収し、
第１分離段でＵ（ＶＩ）を分離した当該使用済核燃料（ＳＦ）の硝酸溶解液に、第２分離段において、三座のジグリコールアミド化合物を添加して、ネプツニウム、プルトニウム、アメリシウム及びキュリウムを含む残り全てのアクチノイドを抽出してアクチノイド混合溶液として回収し、
回収したウラン溶液及びアクチノイド混合溶液を別々に脱硝処理して、溶解性のよいウラン酸化物固体及びアクチノイド酸化物固体に変換して貯蔵し、その後の需要に備えることを特徴とする、使用済み核燃料から全アクチノイドを分離して貯蔵する方法。 - 前記第１分離段において、Ｎ，Ｎ−ジヘキシル−２−エチルヘキサンアミドを添加する、請求項１に記載の方法。
- 前記第２分離段において、Ｎ，Ｎ−テトラオクチル−３−オキサペンタンジアミドを添加する、請求項１又は２に記載の方法。
- 前記第２分離段において回収されるアクチノイド混合溶液にはランタノイド（Ｌｎｓ）が含まれる、請求項１に記載の方法。
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|---|---|---|---|
| JP2001042639A JP4441643B2 (ja) | 2001-02-20 | 2001-02-20 | 使用済核燃料から全アクチノイドを分離・貯蔵する方法 |
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|---|---|---|---|
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| JP2001042639A Expired - Fee Related JP4441643B2 (ja) | 2001-02-20 | 2001-02-20 | 使用済核燃料から全アクチノイドを分離・貯蔵する方法 |
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| FR3015760B1 (fr) * | 2013-12-20 | 2016-01-29 | Commissariat Energie Atomique | Procede de traitement d'un combustible nucleaire use comprenant une etape de decontamination de l'uranium(vi) en au moins un actinide(iv) par complexation de cet actinide(iv) |
| JP7155031B2 (ja) * | 2019-02-05 | 2022-10-18 | 三菱重工業株式会社 | 高レベル放射性廃棄物の処分負荷の低減方法 |
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2001
- 2001-02-20 JP JP2001042639A patent/JP4441643B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|
| JP2002243890A (ja) | 2002-08-28 |
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