JPH0710351B2 - ペロブスカイト型酸化触媒 - Google Patents
ペロブスカイト型酸化触媒Info
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- JPH0710351B2 JPH0710351B2 JP61066332A JP6633286A JPH0710351B2 JP H0710351 B2 JPH0710351 B2 JP H0710351B2 JP 61066332 A JP61066332 A JP 61066332A JP 6633286 A JP6633286 A JP 6633286A JP H0710351 B2 JPH0710351 B2 JP H0710351B2
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は各種燃焼器から排出される未燃の炭化水素、一
酸化炭素を完全燃焼し炭酸ガスと水にする酸化触媒に関
するものである。
酸化炭素を完全燃焼し炭酸ガスと水にする酸化触媒に関
するものである。
従来の技術 一般に未燃の炭化水素を空気の存在下、炭酸ガスと水蒸
気に完全酸化させる酸化触媒については白金、パラジウ
ム、ロジウム等の白金族が最も活性が高い。このためア
ルミナ、シリカ等の各種担体に担持させた白金族系触媒
が酸化触媒として各種燃焼器に広く使用されている。一
方、コバルト、ニッケル、鉄等のいわゆる卑金属につい
ては単独の金属酸化物としてよりも、最近では各種複合
酸化物が検討されている。特にペロブスカイト型の結晶
構造をもったものが活性が高いとされ注目されている。
気に完全酸化させる酸化触媒については白金、パラジウ
ム、ロジウム等の白金族が最も活性が高い。このためア
ルミナ、シリカ等の各種担体に担持させた白金族系触媒
が酸化触媒として各種燃焼器に広く使用されている。一
方、コバルト、ニッケル、鉄等のいわゆる卑金属につい
ては単独の金属酸化物としてよりも、最近では各種複合
酸化物が検討されている。特にペロブスカイト型の結晶
構造をもったものが活性が高いとされ注目されている。
（例えば中村、御園生ら、日化、1980、1679） 発明が解決しようとする問題点 白金、パラジウム、ロジウム等の白金族はそれ自体、酸
化活性が高く、500℃以下の温度での使用では問題がな
いが、500℃以上の温度、特に700〜800℃以上の温度で
使用すると、シンタリングと称している担持金属の粒子
径が大きくなり、活性が低下するという熱的劣化の問題
がある。このため耐熱性を上げる各種の方法が提案され
ているが十分な結果は得られていない。さらに白金族は
コストが高いと共に価格変動の巾が大きく安定供給の面
でも問題がある。一方、ニッケル、コバルト、鉄等のい
わゆる卑金属単独の酸化物では酸化活性が低い。さらに
耐熱性が低く実使用には至っていない。最近結晶構造式
ABO3で表わされるペロブスカイト型構造を有する複合酸
化物が酸化活性が高く、耐熱性が高いことが報告され注
目を集めている。特にＡサイトをランタン、ネオジウム
等の希土類でＢサイトをコバルト、ニッケル、鉄等の遷
移金属で構成したものが酸化活性が高いとされ各種研究
されている。これらはいづれも、酢酸塩、硝酸塩等の各
種塩を量論比で混合した溶液を蒸発あるいは沈澱させた
後焼成しペロブスカイト型構造を有する触媒粉末を作製
したものである。実使用にはこの触媒粉末をアルミナゾ
ル、シリカゾル等と一諸に混合したものをコージライ
ト、アルミナ、シリカ、ムライト等の耐熱材料をハニカ
ム等に成型したものに担持し、触媒としていた。この為
触媒としては常に剥離の問題があると共に触媒活性の点
からもバインダとして添加したアルミナゾル、シリカゾ
ルが触媒粉末を遮蔽し活性が低下するという問題あるい
は粉末法では触媒担体の表面積が有効に利用出来ず比表
面積が小さいものしか得られないという問題があった。
この為、これらの問題を解決する為触媒担体上で溶液か
ら直接比表面積の高い微粒子のペロブスカイト型結晶構
造を作製する検討を行った結果次のような問題点が明ら
かとなった。即ちペロブスカイト構造を作るには少くと
も700℃以上の温度で焼成することが必要であるがこの
ような温度条件ではむしろ担体と担持金属の成分が反応
し望みのペロブスカイト型構造が得られないという問題
がある。例えばＢサイトの遷移金属としてコバルト、あ
るいはニッケルを用いた場合、担体としてアルミナを用
いた場合にはアルミナ酸コバルト（CoAI2O4）、アルミ
ナ酸ニッケル（NiAI2O4）を生成し、目的とするペロブ
スカイトが生成しないという問題がある。本発明はこの
ように直接担持法により高活性なペロブスカイト型触媒
を作製する際の問題点を解決しようとするものである。
化活性が高く、500℃以下の温度での使用では問題がな
いが、500℃以上の温度、特に700〜800℃以上の温度で
使用すると、シンタリングと称している担持金属の粒子
径が大きくなり、活性が低下するという熱的劣化の問題
がある。このため耐熱性を上げる各種の方法が提案され
ているが十分な結果は得られていない。さらに白金族は
コストが高いと共に価格変動の巾が大きく安定供給の面
でも問題がある。一方、ニッケル、コバルト、鉄等のい
わゆる卑金属単独の酸化物では酸化活性が低い。さらに
耐熱性が低く実使用には至っていない。最近結晶構造式
ABO3で表わされるペロブスカイト型構造を有する複合酸
化物が酸化活性が高く、耐熱性が高いことが報告され注
目を集めている。特にＡサイトをランタン、ネオジウム
等の希土類でＢサイトをコバルト、ニッケル、鉄等の遷
移金属で構成したものが酸化活性が高いとされ各種研究
されている。これらはいづれも、酢酸塩、硝酸塩等の各
種塩を量論比で混合した溶液を蒸発あるいは沈澱させた
後焼成しペロブスカイト型構造を有する触媒粉末を作製
したものである。実使用にはこの触媒粉末をアルミナゾ
ル、シリカゾル等と一諸に混合したものをコージライ
ト、アルミナ、シリカ、ムライト等の耐熱材料をハニカ
ム等に成型したものに担持し、触媒としていた。この為
触媒としては常に剥離の問題があると共に触媒活性の点
からもバインダとして添加したアルミナゾル、シリカゾ
ルが触媒粉末を遮蔽し活性が低下するという問題あるい
は粉末法では触媒担体の表面積が有効に利用出来ず比表
面積が小さいものしか得られないという問題があった。
この為、これらの問題を解決する為触媒担体上で溶液か
ら直接比表面積の高い微粒子のペロブスカイト型結晶構
造を作製する検討を行った結果次のような問題点が明ら
かとなった。即ちペロブスカイト構造を作るには少くと
も700℃以上の温度で焼成することが必要であるがこの
ような温度条件ではむしろ担体と担持金属の成分が反応
し望みのペロブスカイト型構造が得られないという問題
がある。例えばＢサイトの遷移金属としてコバルト、あ
るいはニッケルを用いた場合、担体としてアルミナを用
いた場合にはアルミナ酸コバルト（CoAI2O4）、アルミ
ナ酸ニッケル（NiAI2O4）を生成し、目的とするペロブ
スカイトが生成しないという問題がある。本発明はこの
ように直接担持法により高活性なペロブスカイト型触媒
を作製する際の問題点を解決しようとするものである。
問題点を解決するための手段 このように直接担持にまつわる問題を解決する為に、ア
ルミナ、シリカ、コージライト等の無機耐熱材料を母材
とする触媒担体に鉄酸化物をプレコートし、その上にペ
ロブスカイト型構造を有する複合酸化物を担持するとい
う構成を採用した。
ルミナ、シリカ、コージライト等の無機耐熱材料を母材
とする触媒担体に鉄酸化物をプレコートし、その上にペ
ロブスカイト型構造を有する複合酸化物を担持するとい
う構成を採用した。
作用 アルミナ、シリカ、コージライト等の無機耐熱材料を母
材とする触媒担体上に鉄の酸化物をプレコートするとペ
ロブスカイト構造を構成しようとする遷移金属元素と担
体との相互作用がなく活性の高いペロブスカイト型複合
酸化物を触媒担体上に作製することが出来た。
材とする触媒担体上に鉄の酸化物をプレコートするとペ
ロブスカイト構造を構成しようとする遷移金属元素と担
体との相互作用がなく活性の高いペロブスカイト型複合
酸化物を触媒担体上に作製することが出来た。
実施例 以下本発明を用いて調製した触媒の実施例について述べ
る。
る。
（実施例１） コージライト1gに硝酸鉄の水溶液（0.2g/100ml）を25ml
注入し、一昼夜放置した後、湯浴により乾燥した。乾燥
後、400℃で分解後、900℃で１時間焼成した。焼成後Sr
とCoのモル比が1:1になるように混合した硝酸塩溶液に
含浸、乾燥を繰り返しSrCoO3の複合酸化物として8W％担
持した後、空気中850℃５時間焼成し触媒とした。
注入し、一昼夜放置した後、湯浴により乾燥した。乾燥
後、400℃で分解後、900℃で１時間焼成した。焼成後Sr
とCoのモル比が1:1になるように混合した硝酸塩溶液に
含浸、乾燥を繰り返しSrCoO3の複合酸化物として8W％担
持した後、空気中850℃５時間焼成し触媒とした。
（実施例２） 実施例１と同様にコージライト担体の上に鉄の酸化物を
7W％担持した後、MgとCoのモル比が1:1になるように混
合した硝酸塩溶液に含浸、乾燥を繰り返しMgCoO3の複合
酸化物として8W％担持した後、空気中850℃５時間焼成
し触媒とした。
7W％担持した後、MgとCoのモル比が1:1になるように混
合した硝酸塩溶液に含浸、乾燥を繰り返しMgCoO3の複合
酸化物として8W％担持した後、空気中850℃５時間焼成
し触媒とした。
上記実施例１の触媒を用いてプロパンの酸化活性の検討
を行った所、プレコートしなかった触媒に比較し重量当
りの反応速度で約２倍の活性が得られた。
を行った所、プレコートしなかった触媒に比較し重量当
りの反応速度で約２倍の活性が得られた。
発明の効果 以上のように本発明によりコージライト、アルミナ、シ
リカ等無機耐熱材料を母材とする触媒担体にプレコート
として鉄の酸化物を担持後プロブスカイト型複合酸化物
を合成するように量論比を調節した酢酸塩、硝酸塩等の
溶液を含浸、焼成して酸化触媒を調製した結果、次のよ
うな効果が得られた。
リカ等無機耐熱材料を母材とする触媒担体にプレコート
として鉄の酸化物を担持後プロブスカイト型複合酸化物
を合成するように量論比を調節した酢酸塩、硝酸塩等の
溶液を含浸、焼成して酸化触媒を調製した結果、次のよ
うな効果が得られた。
プレコートとしての鉄元素はコージライト、アルミナと
反応し一部スピネル化合物を作っているものと思われる
が、大部分は鉄の酸化物として存在する。この結果、そ
の上にアルカリ土類金属と遷移金属により完全なペロブ
スカイト構造を作ることが出来る。さらに担体としてシ
リカを用いた場合にはプレコートしないとアルカリ土類
金属と反応しケイ素化物を作るが、鉄をプレコートする
とそのようなことがなくペロブスカイト構造を得ること
が出来る。このように直接担持法により作製することに
より従来の粉末法のように剥離の問題もなく、あるいは
助材として使用していたアルミナゾル、シリカゾルによ
る触媒粉末の遮蔽という問題もなく高活性な触媒を得る
ことが出来た。さらに鉄酸化物は助触媒としての効果も
あり、酸化活性を向上させることが出来た。
反応し一部スピネル化合物を作っているものと思われる
が、大部分は鉄の酸化物として存在する。この結果、そ
の上にアルカリ土類金属と遷移金属により完全なペロブ
スカイト構造を作ることが出来る。さらに担体としてシ
リカを用いた場合にはプレコートしないとアルカリ土類
金属と反応しケイ素化物を作るが、鉄をプレコートする
とそのようなことがなくペロブスカイト構造を得ること
が出来る。このように直接担持法により作製することに
より従来の粉末法のように剥離の問題もなく、あるいは
助材として使用していたアルミナゾル、シリカゾルによ
る触媒粉末の遮蔽という問題もなく高活性な触媒を得る
ことが出来た。さらに鉄酸化物は助触媒としての効果も
あり、酸化活性を向上させることが出来た。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 37/02 ＺＡＢ 8017−4Ｇ １０１ Ｄ 8017−4Ｇ
Claims (1)
- 【請求項１】アルミナ、シリカ、コージライト等の無機
耐熱材料をハニカム状、発泡セラミック状あるいは布状
に構成したものを触媒担体とし、前記担体上に鉄酸化物
を１〜15重量パーセントの範囲で担持した後、結晶構造
式ABO3であらわされるペロブスカイト型複合酸化物をＡ
サイトをアルカリ土類金属から少なくとも一種の元素を
選択し、Ｂサイトをコバルト元素で構成し、ペロブスカ
イト型複合酸化物としての担持量が１〜15重量パーセン
トの範囲で担持する構成としたペロブスカイト型酸化触
媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61066332A JPH0710351B2 (ja) | 1986-03-25 | 1986-03-25 | ペロブスカイト型酸化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61066332A JPH0710351B2 (ja) | 1986-03-25 | 1986-03-25 | ペロブスカイト型酸化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62225247A JPS62225247A (ja) | 1987-10-03 |
| JPH0710351B2 true JPH0710351B2 (ja) | 1995-02-08 |
Family
ID=13312786
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61066332A Expired - Fee Related JPH0710351B2 (ja) | 1986-03-25 | 1986-03-25 | ペロブスカイト型酸化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0710351B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103962142B (zh) * | 2014-04-27 | 2016-09-07 | 东北石油大学 | 用于甲烷制甲醇的核壳钙钛矿型催化剂制备方法 |
| CN103933991B (zh) * | 2014-04-27 | 2016-10-26 | 东北石油大学 | 用于生产可调控合成气的钙钛矿型复合氧化物催化剂 |
-
1986
- 1986-03-25 JP JP61066332A patent/JPH0710351B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62225247A (ja) | 1987-10-03 |
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