JPH0691937B2 - 排ガス乾式脱硫法 - Google Patents
排ガス乾式脱硫法Info
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- JPH0691937B2 JPH0691937B2 JP1122375A JP12237589A JPH0691937B2 JP H0691937 B2 JPH0691937 B2 JP H0691937B2 JP 1122375 A JP1122375 A JP 1122375A JP 12237589 A JP12237589 A JP 12237589A JP H0691937 B2 JPH0691937 B2 JP H0691937B2
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- Japan
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- exhaust gas
- desulfurization
- rate
- lime
- reaction
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、各種のボイラ、各種加熱炉さらにはごみ焼
成炉などから排出される燃焼排ガス中の硫黄酸化物（SO
x）を乾式法にて効果的に除去し、以って大気環境汚染
の改善に資するものである。
成炉などから排出される燃焼排ガス中の硫黄酸化物（SO
x）を乾式法にて効果的に除去し、以って大気環境汚染
の改善に資するものである。
［従来技術およびその問題点］ 従来から、この種の燃焼排ガス中のSOxの除去法として
は、湿式法の石灰石こう法が完成された技術として知ら
れている。この方法は既に高度な技術として確立され、
多くの実績のあるプロセスである。
は、湿式法の石灰石こう法が完成された技術として知ら
れている。この方法は既に高度な技術として確立され、
多くの実績のあるプロセスである。
しかしこれは湿式法であるために、脱硫処理後の排ガス
の拡散および白煙の発生などの問題がある。なお、この
排ガスの拡散および白煙の発生は、排ガスを再加熱する
ことにより対処されており、技術的には解決されている
が、経済的には多大な負担となっている。また、この方
法は多量の水を必要とするので、水資源の少ない地方で
はその適用が制限される。そのため、湿式法に代わって
乾式脱硫法の開発に対する期待が大きい。
の拡散および白煙の発生などの問題がある。なお、この
排ガスの拡散および白煙の発生は、排ガスを再加熱する
ことにより対処されており、技術的には解決されている
が、経済的には多大な負担となっている。また、この方
法は多量の水を必要とするので、水資源の少ない地方で
はその適用が制限される。そのため、湿式法に代わって
乾式脱硫法の開発に対する期待が大きい。
乾式脱硫法として研究されている主要なプロセスとして
は、電子線照射法、活性炭法、石灰（炭酸カルシウム）
吹き込み法、それに半乾式法とも呼ぶべき石灰スラリー
噴霧法などがある。
は、電子線照射法、活性炭法、石灰（炭酸カルシウム）
吹き込み法、それに半乾式法とも呼ぶべき石灰スラリー
噴霧法などがある。
ここで、電子線照射法および活性炭法は装置的に複雑な
ものであり、比較的大きなパイロットプラントないしは
実証プラントが建設運転されてはいるが、実用のために
はまだ時間が必要であろう。
ものであり、比較的大きなパイロットプラントないしは
実証プラントが建設運転されてはいるが、実用のために
はまだ時間が必要であろう。
石灰吹き込み法は燃焼炉内もしくは炉外煙道の適当な場
所に炭酸カルシウム微粉末を吹き込み、排ガス中のSOx
を吸収除去する方法である。SOxを吸収して生成した硫
酸カルシウムは排ガス冷却後集塵器で除去される。すな
わち、本法はプロセス的には最も簡単であり、経済的に
もすぐれた方法である。しかし、問題は、気／固相反応
のため反応率が低く、脱硫率が低いことである。脱硫率
を上げるためには、この脱硫剤を大過剰に注入するか
（それでも脱硫率は十分でない）、脱硫剤を超微粒子に
してその表面積を大きくすることによって、反応率およ
び脱硫剤の有効利用率を上げることがなされている。し
かし、それでもその脱硫率は低く、実用出来るまでには
至っていない。
所に炭酸カルシウム微粉末を吹き込み、排ガス中のSOx
を吸収除去する方法である。SOxを吸収して生成した硫
酸カルシウムは排ガス冷却後集塵器で除去される。すな
わち、本法はプロセス的には最も簡単であり、経済的に
もすぐれた方法である。しかし、問題は、気／固相反応
のため反応率が低く、脱硫率が低いことである。脱硫率
を上げるためには、この脱硫剤を大過剰に注入するか
（それでも脱硫率は十分でない）、脱硫剤を超微粒子に
してその表面積を大きくすることによって、反応率およ
び脱硫剤の有効利用率を上げることがなされている。し
かし、それでもその脱硫率は低く、実用出来るまでには
至っていない。
この反応率の低さを改良する手段の一つとして案出され
たのが、石灰スラリー噴霧法である。この方法では石灰
スラリーを微粒子として噴霧するために反応率が上昇す
ると同時に、スラリー中の水分は排ガスの顕熱によって
蒸発させられ、回収は硫酸カルシウムの微粉として行な
われる。この方法は主として西独、米国において多く実
用に供されているが、なお、脱硫率が湿式法ほど高くな
らず、またスラリー調製のための水を要するなどの基本
的な問題を残してしる。
たのが、石灰スラリー噴霧法である。この方法では石灰
スラリーを微粒子として噴霧するために反応率が上昇す
ると同時に、スラリー中の水分は排ガスの顕熱によって
蒸発させられ、回収は硫酸カルシウムの微粉として行な
われる。この方法は主として西独、米国において多く実
用に供されているが、なお、脱硫率が湿式法ほど高くな
らず、またスラリー調製のための水を要するなどの基本
的な問題を残してしる。
以上、乾式法の研究開発の概要を述べたが、理想的な乾
式脱硫法は、石灰吹き込み法であってその脱硫率が向上
したものであろう。
式脱硫法は、石灰吹き込み法であってその脱硫率が向上
したものであろう。
［問題点の解決手段］ この発明は上記状況に鑑みてなされたものであり、石灰
吹き込み法の改良に関するものである。前述のように石
灰吹き込み法は簡単で安価な方法であるが、反応率が低
い欠点を有している。この発明による方法は、この問題
点を極めて簡単にしかも効果的に解決したものである。
すなわち、その方法は上記石灰吹き込み脱硫法を実施す
るに当り、その燃料中に予め臭素化合物を添加しておく
ことを特徴とするものである。ここで、その臭素化合物
とは臭化アンモニウム、臭化メタン（メタンの水素を１
または複数の臭素により置換した化合物）などの臭素を
含む化合物である。
吹き込み法の改良に関するものである。前述のように石
灰吹き込み法は簡単で安価な方法であるが、反応率が低
い欠点を有している。この発明による方法は、この問題
点を極めて簡単にしかも効果的に解決したものである。
すなわち、その方法は上記石灰吹き込み脱硫法を実施す
るに当り、その燃料中に予め臭素化合物を添加しておく
ことを特徴とするものである。ここで、その臭素化合物
とは臭化アンモニウム、臭化メタン（メタンの水素を１
または複数の臭素により置換した化合物）などの臭素を
含む化合物である。
本発明による方法は、技術的困難さは格別なく、たとえ
ばその燃料が石炭の場合にはその石炭に前述の臭素化合
物の微粉を混入するか、水溶液として含浸させることに
よって達成される。燃料が液体の場合はこれに臭素化合
物を溶解添加し、気体の場合にはその微粉を燃料に混入
すれば良い。すなわち、このようにして予め臭素を添加
した燃料を燃焼した排ガスに、従来の研究開発中の石灰
吹き込み法を適用するだけで、大幅な脱硫率の向上が認
められる。
ばその燃料が石炭の場合にはその石炭に前述の臭素化合
物の微粉を混入するか、水溶液として含浸させることに
よって達成される。燃料が液体の場合はこれに臭素化合
物を溶解添加し、気体の場合にはその微粉を燃料に混入
すれば良い。すなわち、このようにして予め臭素を添加
した燃料を燃焼した排ガスに、従来の研究開発中の石灰
吹き込み法を適用するだけで、大幅な脱硫率の向上が認
められる。
この種の臭素化合物の作用機構については十分な解明は
なされていないが、ほぼ次のように考えられる。石灰吹
き込み法における脱硫反応のうち律速段階は石灰表面で
のSO2の酸化吸収反応と、特に表面に生成した硫化カル
シウムの殻（皮膜）中のSOxの拡散と言われている。す
なわち、一旦硫酸カルシウムの殻が生成するとSOxは中
心部へ到達することが出来ず、反応はストップする。し
たがって、SOxの除去率も低く、石灰の利用率も低い。
この問題は石灰粒子を小さくすればある程度解決出来よ
うが、限界がある。この反応において、SO2が予めSO3へ
酸化されていたにしても、この固体内の拡散の問題は解
決できるとは思えない。つまり、臭素化合物がSO2の酸
化の触媒作用という考え方は成り立ち難い。現実に、燃
料中に臭素化合物が存在した場合と存在しない場合との
燃焼炉出口のSO2濃度は等しく、SO2の酸化が促進された
証拠は得られなかった。（本確認は石灰専焼炉で実施し
たもので、ダストが多い系でのSO3の分析は容易でない
ためSO2赤外分析計の計測値で比較した。もしSO3への酸
化が大きければ赤外分析計ではSO3は計測されないの
で、SO2濃度は低く測定される。）したがって、本発明
の場合の臭素化合物の効果は、脱硫剤すなわち炭酸カル
シウム、ないしは生成した硫酸カルシウム層の物理的な
状態の変化に寄与しているのではないかと考えられる。
たとえば臭化カルシウムは、分解温度730℃、融点810℃
で、殻を生成し難くかつSO2の吸着、拡散などが起り易
い状況を呈しているのではないかと思われる。
なされていないが、ほぼ次のように考えられる。石灰吹
き込み法における脱硫反応のうち律速段階は石灰表面で
のSO2の酸化吸収反応と、特に表面に生成した硫化カル
シウムの殻（皮膜）中のSOxの拡散と言われている。す
なわち、一旦硫酸カルシウムの殻が生成するとSOxは中
心部へ到達することが出来ず、反応はストップする。し
たがって、SOxの除去率も低く、石灰の利用率も低い。
この問題は石灰粒子を小さくすればある程度解決出来よ
うが、限界がある。この反応において、SO2が予めSO3へ
酸化されていたにしても、この固体内の拡散の問題は解
決できるとは思えない。つまり、臭素化合物がSO2の酸
化の触媒作用という考え方は成り立ち難い。現実に、燃
料中に臭素化合物が存在した場合と存在しない場合との
燃焼炉出口のSO2濃度は等しく、SO2の酸化が促進された
証拠は得られなかった。（本確認は石灰専焼炉で実施し
たもので、ダストが多い系でのSO3の分析は容易でない
ためSO2赤外分析計の計測値で比較した。もしSO3への酸
化が大きければ赤外分析計ではSO3は計測されないの
で、SO2濃度は低く測定される。）したがって、本発明
の場合の臭素化合物の効果は、脱硫剤すなわち炭酸カル
シウム、ないしは生成した硫酸カルシウム層の物理的な
状態の変化に寄与しているのではないかと考えられる。
たとえば臭化カルシウムは、分解温度730℃、融点810℃
で、殻を生成し難くかつSO2の吸着、拡散などが起り易
い状況を呈しているのではないかと思われる。
［発明の効果］ 本発明の石灰吹き込み法の改良法によれば、従来の石灰
吹き込み法では達成出来なかった高脱硫率が得られる。
また、排ガス中のSO2と脱硫剤の炭酸カルシウムの比
率、Ca/Sも小さくてすむため、脱硫剤の有効利用が図れ
る。
吹き込み法では達成出来なかった高脱硫率が得られる。
また、排ガス中のSO2と脱硫剤の炭酸カルシウムの比
率、Ca/Sも小さくてすむため、脱硫剤の有効利用が図れ
る。
すなわち、この方法は、従来の乾式脱硫法として最も簡
単な方法である石灰吹き込み法とほとんど装置的には変
らないもので、燃料中に臭素化合物を添加するという簡
単な方法で、湿式石灰石こう法に匹敵する脱硫率が達成
され、経済的に有利に大気環境汚染の改善に資すること
が出来る。
単な方法である石灰吹き込み法とほとんど装置的には変
らないもので、燃料中に臭素化合物を添加するという簡
単な方法で、湿式石灰石こう法に匹敵する脱硫率が達成
され、経済的に有利に大気環境汚染の改善に資すること
が出来る。
［実施例］ 本発明を実施例および比較例を以って具体的に説明す
る。
る。
比較例１ 本比較例では従来技術である石灰吹き込み法における脱
硫率の測定結果の例を示し、以下に述べる実施例の特長
が明確になるようにする。
硫率の測定結果の例を示し、以下に述べる実施例の特長
が明確になるようにする。
添付の図面は本比較例および以下の実施例におけるテス
トを実施するための装置の概略を示すフローシートであ
る。本装置は微粉炭焚き燃焼室（６）とこれの後流側の
反応室（１）を主体とする。燃焼量は10kg/時で、助燃
用プロパンの燃焼による燃焼温度の制御、およびSO2ガ
スの注入による排ガス中のSO2濃度の調整が可能なよう
になっている。燃焼室（６）は内径350mm×高さ450mmの
大きさを有する。脱硫のための反応室（１）は内径330m
m×高さ4mのステンレス管で構成されている。反応室
（１）はその外面に設けられた電気ヒーター（２）で所
定温度に制御できるようになっている。脱硫剤である炭
酸カルシウムの微粉は、空気流にのせて反応室（１）へ
吹き込まれる。排ガス中のO2およびSO2の濃度は、反応
室（１）の出口とバグフィルター（３）の出口に設置し
た分析計（７）（８）でそれぞれ測定される。排ガスは
エアヒーター（４）およびガスクーラー（５）で冷却さ
れ、バグフィルター（３）で除塵され、大気へ放出され
る。同図中、（９）は温度計、（10）は流量計を示す。
トを実施するための装置の概略を示すフローシートであ
る。本装置は微粉炭焚き燃焼室（６）とこれの後流側の
反応室（１）を主体とする。燃焼量は10kg/時で、助燃
用プロパンの燃焼による燃焼温度の制御、およびSO2ガ
スの注入による排ガス中のSO2濃度の調整が可能なよう
になっている。燃焼室（６）は内径350mm×高さ450mmの
大きさを有する。脱硫のための反応室（１）は内径330m
m×高さ4mのステンレス管で構成されている。反応室
（１）はその外面に設けられた電気ヒーター（２）で所
定温度に制御できるようになっている。脱硫剤である炭
酸カルシウムの微粉は、空気流にのせて反応室（１）へ
吹き込まれる。排ガス中のO2およびSO2の濃度は、反応
室（１）の出口とバグフィルター（３）の出口に設置し
た分析計（７）（８）でそれぞれ測定される。排ガスは
エアヒーター（４）およびガスクーラー（５）で冷却さ
れ、バグフィルター（３）で除塵され、大気へ放出され
る。同図中、（９）は温度計、（10）は流量計を示す。
上記構成の装置を用いて、石炭専焼により発生した排ガ
スに、脱硫剤として微粉砕した炭酸カルシウムを吹き込
んだ。このテストの場合の脱硫率を表１に示す。ここ
で、反応温度は1300℃、SO2濃度は約900ppmになるよう
に調整した。酸素濃度は6.1％であった。また、反応時
間は３秒であった。
スに、脱硫剤として微粉砕した炭酸カルシウムを吹き込
んだ。このテストの場合の脱硫率を表１に示す。ここ
で、反応温度は1300℃、SO2濃度は約900ppmになるよう
に調整した。酸素濃度は6.1％であった。また、反応時
間は３秒であった。
実施例１ 比較例１で記載した石灰吹き込み法において、石炭中に
微粉砕した臭化メタンを混入した燃料を用いて脱硫テス
トを実施した。燃料として臭化メタン3.4％を含む微粉
炭と、臭化メタン0.34％を含む微粉炭とを用意し、これ
らを順次燃焼させた。
微粉砕した臭化メタンを混入した燃料を用いて脱硫テス
トを実施した。燃料として臭化メタン3.4％を含む微粉
炭と、臭化メタン0.34％を含む微粉炭とを用意し、これ
らを順次燃焼させた。
この実施例における装置の運転条件は以下のとおりであ
る。
る。
燃料供給速度:8.92kg/時 空気比:1.41 排ガス量:94.0Nm3／時 脱硫剤供給速度（CaCO3）:0.66kg/時 反応時間:3.3秒 反応温度:1340℃ SO2濃度:830ppm O2濃度:6.1％ Ca/Sモル比:1.89 テストの結果、臭化メタン3.4％含有石炭の使用の場
合、脱硫率として99.0％が得られ、0.34％含有石炭の使
用の場合、脱硫率として93.2％が得られた。この結果
は、前述の比較例１の相当テストの脱硫率54％に比較す
ると、大幅な脱硫率の向上を示す。
合、脱硫率として99.0％が得られ、0.34％含有石炭の使
用の場合、脱硫率として93.2％が得られた。この結果
は、前述の比較例１の相当テストの脱硫率54％に比較す
ると、大幅な脱硫率の向上を示す。
実施例２ 比較例１で記載した石灰吹き込み法において、石炭中に
微粉砕した臭化アンモニアムを混入した燃料を用いて脱
硫テストを実施した。燃料として臭化アンモニウム4.2
％を含む微粉炭と、臭化アンモニウム0.42％を含む微粉
炭を用意し、これらを順次燃焼させた。
微粉砕した臭化アンモニアムを混入した燃料を用いて脱
硫テストを実施した。燃料として臭化アンモニウム4.2
％を含む微粉炭と、臭化アンモニウム0.42％を含む微粉
炭を用意し、これらを順次燃焼させた。
この実施例における装置の運転条件は以下のとおりであ
る。
る。
燃料供給速度 :8.12kg/時 空気比 :1.41 排ガス量 :85.3Nm3／時 脱硫剤供給速度（CaCO3） :0.57kg/時 反応時間 :3.7秒 反応温度 :1260℃ SO2温度 :830ppm O2濃度 :6.1％ Ca/Sモル比 :1.81 テストの結果、臭化アンモニアム4.2％含有石炭の使用
の場合、脱硫率として98.8％が得られ、0.42％含有石炭
の使用の場合、脱硫率として94.2％が得られた。この結
果は、前述の比較例１の相当テストの脱硫率54％に比較
すればもちろんのこと、他の条件のいかなる結果よりも
高い脱硫率を示す。
の場合、脱硫率として98.8％が得られ、0.42％含有石炭
の使用の場合、脱硫率として94.2％が得られた。この結
果は、前述の比較例１の相当テストの脱硫率54％に比較
すればもちろんのこと、他の条件のいかなる結果よりも
高い脱硫率を示す。
実施例３ 実施例２と全く同じ条件（0.42％臭化アンモニウム含有
石炭燃焼）で脱硫剤供給速度（CaCO3）を0.44kg/時（Ca
/Sモル比:1.40）に落とし、脱硫率を測定した。その結
果、脱硫率として90.3％を得た。
石炭燃焼）で脱硫剤供給速度（CaCO3）を0.44kg/時（Ca
/Sモル比:1.40）に落とし、脱硫率を測定した。その結
果、脱硫率として90.3％を得た。
図面はテスト方法を示すフローシートである。
フロントページの続き (72)発明者 荻野 悦生 大阪府大阪市西区江戸堀１丁目６番14号 日立造船株式会社内 (72)発明者 広常 晃生 大阪府大阪市西区江戸堀１丁目６番14号 日立造船株式会社内 (72)発明者 小林 利治 大阪府大阪市西区江戸堀１丁目６番14号 日立造船株式会社内 (56)参考文献 特公 昭62−49097（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭62−49096（ＪＰ，Ｂ２)
Claims (1)
- 【請求項１】ボイラ、加熱炉等各種燃焼炉およびごみ焼
成炉などの排ガス中に炭酸カルシウムを吹き込み硫黄酸
化物を除去する方法において、予め燃料中に臭素化合物
を添加しておくことを特徴とする排ガス乾式脱硫法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1122375A JPH0691937B2 (ja) | 1989-05-16 | 1989-05-16 | 排ガス乾式脱硫法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1122375A JPH0691937B2 (ja) | 1989-05-16 | 1989-05-16 | 排ガス乾式脱硫法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02303519A JPH02303519A (ja) | 1990-12-17 |
| JPH0691937B2 true JPH0691937B2 (ja) | 1994-11-16 |
Family
ID=14834285
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1122375A Expired - Lifetime JPH0691937B2 (ja) | 1989-05-16 | 1989-05-16 | 排ガス乾式脱硫法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0691937B2 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9321002B2 (en) | 2003-06-03 | 2016-04-26 | Alstom Technology Ltd | Removal of mercury emissions |
| AU2006225140B2 (en) | 2005-03-17 | 2012-01-19 | Douglas C. Comrie | Reducing mercury emissions from the burning of coal |
| ES2698259T5 (es) | 2005-03-17 | 2022-06-21 | Nox Ii Int Ltd | Reducción de emisiones de mercurio de la combustión de carbón |
| US11298657B2 (en) | 2010-10-25 | 2022-04-12 | ADA-ES, Inc. | Hot-side method and system |
| US8496894B2 (en) | 2010-02-04 | 2013-07-30 | ADA-ES, Inc. | Method and system for controlling mercury emissions from coal-fired thermal processes |
| US8951487B2 (en) | 2010-10-25 | 2015-02-10 | ADA-ES, Inc. | Hot-side method and system |
| US8845986B2 (en) | 2011-05-13 | 2014-09-30 | ADA-ES, Inc. | Process to reduce emissions of nitrogen oxides and mercury from coal-fired boilers |
| US8883099B2 (en) | 2012-04-11 | 2014-11-11 | ADA-ES, Inc. | Control of wet scrubber oxidation inhibitor and byproduct recovery |
| US9957454B2 (en) | 2012-08-10 | 2018-05-01 | ADA-ES, Inc. | Method and additive for controlling nitrogen oxide emissions |
-
1989
- 1989-05-16 JP JP1122375A patent/JPH0691937B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02303519A (ja) | 1990-12-17 |
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