JPH0679176A - 一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法 - Google Patents
一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法Info
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- JPH0679176A JPH0679176A JP4237114A JP23711492A JPH0679176A JP H0679176 A JPH0679176 A JP H0679176A JP 4237114 A JP4237114 A JP 4237114A JP 23711492 A JP23711492 A JP 23711492A JP H0679176 A JPH0679176 A JP H0679176A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】大気中の一酸化窒素を有効に除去処理できる一
酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒を提
供することを主な目的とする。 【構成】 １．活性炭素繊維を非酸化性雰囲気中６００〜１２００
℃で焼成し、次いで硫酸賦活処理することにより得た一
酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒。 ２．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニア還元反応用
活性炭素繊維触媒に、アンモニアと一酸化窒素含有ガス
とを接触させることによって該ガス中の一酸化窒素の除
去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含有ガスの一酸
化窒素除去処理方法。 ３．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニア還元反応用
活性炭素繊維触媒に、アンモニアを吸着させ、次いで一
酸化窒素含有ガスと接触させることにより該ガス中の一
酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含
有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒を提
供することを主な目的とする。 【構成】 １．活性炭素繊維を非酸化性雰囲気中６００〜１２００
℃で焼成し、次いで硫酸賦活処理することにより得た一
酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒。 ２．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニア還元反応用
活性炭素繊維触媒に、アンモニアと一酸化窒素含有ガス
とを接触させることによって該ガス中の一酸化窒素の除
去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含有ガスの一酸
化窒素除去処理方法。 ３．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニア還元反応用
活性炭素繊維触媒に、アンモニアを吸着させ、次いで一
酸化窒素含有ガスと接触させることにより該ガス中の一
酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含
有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、一酸化窒素−アンモニ
ア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガス
の一酸化窒素除去処理方法に関する。
ア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガス
の一酸化窒素除去処理方法に関する。
【０００２】
【従来技術とその課題】大気中の一酸化窒素（ＮＯ）
は、酸性雨、光化学スモッグ等のさまざまな公害の原因
となっており、その対策が要求されている。
は、酸性雨、光化学スモッグ等のさまざまな公害の原因
となっており、その対策が要求されている。
【０００３】ところで、硫酸で賦活した活性炭素繊維
（ＡＣＦ）がアンモニア吸着能を有していることが従来
から知られている（Mochida,Kawano,Fujitsu Chem,Let
t.,ＮＯ．９，１９９０，１６２７〜１６３０）。ま
た、上記の活性炭素繊維を再生させる方法として、ＮＨ
3 を吸着させた硫酸賦活活性炭素繊維にＮＯ含有ガスを
接触させることにより、該活性炭素繊維を再活性化する
方法が提案されている。そして、これらの技術を応用し
て大気中のＮＯガスの除去処理が試みられている。
（ＡＣＦ）がアンモニア吸着能を有していることが従来
から知られている（Mochida,Kawano,Fujitsu Chem,Let
t.,ＮＯ．９，１９９０，１６２７〜１６３０）。ま
た、上記の活性炭素繊維を再生させる方法として、ＮＨ
3 を吸着させた硫酸賦活活性炭素繊維にＮＯ含有ガスを
接触させることにより、該活性炭素繊維を再活性化する
方法が提案されている。そして、これらの技術を応用し
て大気中のＮＯガスの除去処理が試みられている。
【０００４】しかしながら、例えばトンネル道路等にお
ける大気中のＮＯ濃度は極めて低く、空気中の湿分によ
る影響を受けるため、ＮＯを十分に処理することができ
ない。従って、湿ガス中であっても低濃度のＮＯを有効
に除去処理できる触媒の開発が切望されている。
ける大気中のＮＯ濃度は極めて低く、空気中の湿分によ
る影響を受けるため、ＮＯを十分に処理することができ
ない。従って、湿ガス中であっても低濃度のＮＯを有効
に除去処理できる触媒の開発が切望されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、大気中のＮ
Ｏを有効に除去処理することができる一酸化窒素−アン
モニア還元反応用活性炭素繊維触媒を提供することを主
な目的とする。
Ｏを有効に除去処理することができる一酸化窒素−アン
モニア還元反応用活性炭素繊維触媒を提供することを主
な目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記従来技
術の問題点に鑑み、鋭意検討を重ねたところ、通常の活
性炭素繊維を特定条件下で高温処理した後、硫酸賦活処
理することにより得られる活性炭素繊維触媒は、その疎
水性が高められる結果、湿度が高い場合であっても大気
中のＮＯを有効に除去処理できることを見出し、本発明
を完成するに至った。
術の問題点に鑑み、鋭意検討を重ねたところ、通常の活
性炭素繊維を特定条件下で高温処理した後、硫酸賦活処
理することにより得られる活性炭素繊維触媒は、その疎
水性が高められる結果、湿度が高い場合であっても大気
中のＮＯを有効に除去処理できることを見出し、本発明
を完成するに至った。
【０００７】即ち、本発明は、下記１〜３項に係る発明
を提供するものである。
を提供するものである。
【０００８】１．活性炭素繊維を非酸化性雰囲気中６０
０〜１２００℃で焼成し、次いで硫酸賦活処理すること
により得た一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素
繊維触媒。
０〜１２００℃で焼成し、次いで硫酸賦活処理すること
により得た一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素
繊維触媒。
【０００９】２．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニ
ア還元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアと一酸化
窒素含有ガスとを接触させることによって該ガス中の一
酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含
有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
ア還元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアと一酸化
窒素含有ガスとを接触させることによって該ガス中の一
酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含
有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
【００１０】３．上記１項記載の一酸化窒素−アンモニ
ア還元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアを吸着さ
せ、次いで一酸化窒素含有ガスと接触させることにより
該ガス中の一酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする
一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
ア還元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアを吸着さ
せ、次いで一酸化窒素含有ガスと接触させることにより
該ガス中の一酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする
一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
【００１１】以下、本発明について詳細に説明する。
【００１２】本発明活性炭素繊維において原材料として
用いる活性炭素繊維の種類は特に制限されず、ピッチ
系、フェノール樹脂系、ＰＡＮ系等の各種活性炭素繊維
を用いることができる。尚、これら活性炭素繊維は、繊
維、ウェッブ、布、紙等の任意の形態で使用できる。
用いる活性炭素繊維の種類は特に制限されず、ピッチ
系、フェノール樹脂系、ＰＡＮ系等の各種活性炭素繊維
を用いることができる。尚、これら活性炭素繊維は、繊
維、ウェッブ、布、紙等の任意の形態で使用できる。
【００１３】この原材料である活性炭素繊維に以下のよ
うな処理を施すことにより、本発明の活性炭素繊維触媒
が得られる。
うな処理を施すことにより、本発明の活性炭素繊維触媒
が得られる。
【００１４】まず、活性炭素繊維の高温処理を行なう。
この場合の処理条件は、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリ
ウムガス等の非酸化性雰囲気中で６００〜１２００℃、
好ましくは８００〜１０００℃の温度下で行なう。処理
温度が６００℃を下回ると不純物が残存し、１２００℃
を上回ると重量減少を生じる恐れがあるので好ましくな
い。
この場合の処理条件は、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリ
ウムガス等の非酸化性雰囲気中で６００〜１２００℃、
好ましくは８００〜１０００℃の温度下で行なう。処理
温度が６００℃を下回ると不純物が残存し、１２００℃
を上回ると重量減少を生じる恐れがあるので好ましくな
い。
【００１５】高温処理後、アンモニア吸着能を付与する
ために活性炭素繊維の硫酸賦活処理を行なえば、本発明
の活性炭素繊維触媒が得られる。硫酸賦活の方法及び条
件は、活性炭素繊維がアンモニア吸着能を発現する限り
特に制限されず、適宜選択できる。例えば、活性炭素繊
維を硫酸に浸漬する等により、硫酸を含浸させ、次いで
熱処理を行なえば硫酸賦活をすることができる。この場
合、使用する硫酸は濃硫酸（濃度３０〜４０ｗｔ％程
度）が好ましい。また含浸後の熱処理は、通常は非酸化
性雰囲気中２００〜３００℃程度で４〜６時間程度で行
なう。
ために活性炭素繊維の硫酸賦活処理を行なえば、本発明
の活性炭素繊維触媒が得られる。硫酸賦活の方法及び条
件は、活性炭素繊維がアンモニア吸着能を発現する限り
特に制限されず、適宜選択できる。例えば、活性炭素繊
維を硫酸に浸漬する等により、硫酸を含浸させ、次いで
熱処理を行なえば硫酸賦活をすることができる。この場
合、使用する硫酸は濃硫酸（濃度３０〜４０ｗｔ％程
度）が好ましい。また含浸後の熱処理は、通常は非酸化
性雰囲気中２００〜３００℃程度で４〜６時間程度で行
なう。
【００１６】このようにして得られる本発明活性炭素繊
維触媒に、アンモニアとＮＯ含有ガスとを接触させるこ
とによって、ＮＯ含有ガスからＮＯの除去を行なうこと
ができる。この場合、予めアンモニアだけを本発明触媒
に接触させて吸着させた後にＮＯ含有ガスを接触させて
も良い。
維触媒に、アンモニアとＮＯ含有ガスとを接触させるこ
とによって、ＮＯ含有ガスからＮＯの除去を行なうこと
ができる。この場合、予めアンモニアだけを本発明触媒
に接触させて吸着させた後にＮＯ含有ガスを接触させて
も良い。
【００１７】接触させるＮＯ＋ＮＨ3 含有ガス又はＮＯ
含有ガスは、通常はＮＯ濃度３００〜５００ｐｐｍ、Ｎ
Ｏ：ＮＨ3 ＝１：１〜１．５程度（ＮＯ＋ＮＨ3 含有ガ
スの場合）で、残部が空気からなる組成のものを用いる
のが好ましい。但し、これらの範囲外のＮＯ濃度又は組
成のガスであっても、ＮＯを有効に除去処理できること
は言うまでもない。
含有ガスは、通常はＮＯ濃度３００〜５００ｐｐｍ、Ｎ
Ｏ：ＮＨ3 ＝１：１〜１．５程度（ＮＯ＋ＮＨ3 含有ガ
スの場合）で、残部が空気からなる組成のものを用いる
のが好ましい。但し、これらの範囲外のＮＯ濃度又は組
成のガスであっても、ＮＯを有効に除去処理できること
は言うまでもない。
【００１８】また、ＮＯ＋ＮＨ3 含有ガス又はＮＯ含有
ガスの相対湿度は、６０％以下のものを用いると約７０
〜９０％という高いＮＯ転化率が得られるが、６０〜１
００％であっても約３０〜４０％のＮＯ転化率でＮＯを
有効に除去することが可能である。ＮＯ除去処理温度
は、通常１５〜３５℃程度とするのが好ましい。
ガスの相対湿度は、６０％以下のものを用いると約７０
〜９０％という高いＮＯ転化率が得られるが、６０〜１
００％であっても約３０〜４０％のＮＯ転化率でＮＯを
有効に除去することが可能である。ＮＯ除去処理温度
は、通常１５〜３５℃程度とするのが好ましい。
【００１９】本発明の活性炭素繊維触媒の使用形態は、
充填又は重積層であっても、又は繊維、ウェッブ、紙等
であっても良い。また、アンモニア、ＮＨ3 ＋ＮＯ含有
ガス又はＮＯ含有ガスと接触させる方法は、本発明活性
炭素繊維触媒の層を横切って、或いは平行に通過させる
等の任意の方法を採ることができる。かかる接触によっ
て、ＮＯはアンモニア及び酸素と反応することにより窒
素と水に転化される結果、ＮＯ含有ガス中からＮＯが除
去処理されることになる。
充填又は重積層であっても、又は繊維、ウェッブ、紙等
であっても良い。また、アンモニア、ＮＨ3 ＋ＮＯ含有
ガス又はＮＯ含有ガスと接触させる方法は、本発明活性
炭素繊維触媒の層を横切って、或いは平行に通過させる
等の任意の方法を採ることができる。かかる接触によっ
て、ＮＯはアンモニア及び酸素と反応することにより窒
素と水に転化される結果、ＮＯ含有ガス中からＮＯが除
去処理されることになる。
【００２０】
【発明の効果】本発明の活性炭素繊維触媒は、乾燥した
空気中はもとより、湿度の高い空気中であっても比較的
高いＮＯ転化率で一酸化窒素を窒素と水に転化できるの
で、大気中の一酸化窒素を有効に除去処理することがで
きる。
空気中はもとより、湿度の高い空気中であっても比較的
高いＮＯ転化率で一酸化窒素を窒素と水に転化できるの
で、大気中の一酸化窒素を有効に除去処理することがで
きる。
【００２１】
【実施例】以下に実施例及び比較例を示し、本発明の特
徴とするところをより一層明確にする。
徴とするところをより一層明確にする。
【００２２】実施例１ 活性炭素繊維としてピッチ系活性炭素繊維（「ＯＧ−５
Ａ」大阪ガス（株）製）を用い、これを窒素雰囲気下１
０００℃で３時間高温処理した。次いで、３倍重量の硫
酸（３７％）を含浸させた後、４００℃で４時間処理す
ることにより、硫酸賦活を行ない、本発明活性炭素繊維
触媒を得た。
Ａ」大阪ガス（株）製）を用い、これを窒素雰囲気下１
０００℃で３時間高温処理した。次いで、３倍重量の硫
酸（３７％）を含浸させた後、４００℃で４時間処理す
ることにより、硫酸賦活を行ない、本発明活性炭素繊維
触媒を得た。
【００２３】次に、この本発明活性炭素繊維触媒のＮＯ
転化性能について調べた。固定床流通式反応装置を用
い、ＮＯ：ＮＨ3 ＝１：１（１０ ppm）で残部が空気か
らなる乾ガス（相対湿度６０％）を流量５×１０-3ｇ・
ｍｉｎ・ｍｌ-1でこの触媒に２５℃で流通させ、装置の
出口ガス中のＮＯ濃度をＮＯx メーター（「ＥＣＬ−７
７Ａ」柳本製作所製）にて連続計測し、ＮＯ転化率を算
定した。また、上記乾ガスと同様の組成の湿ガス（相対
湿度９０％）中でのＮＯ転化性能についても同様の方法
で調べた。尚、加湿は、ＮＯ（Ｎ2 バランス）＋空気か
らなる混合ガスを水中バブリングにて行なった。ＮＯ転
化率を図１のＡ（乾ガス中）及びａ（湿ガス中）にそれ
ぞれ示す。乾ガス中及び湿ガス中における１５時間後の
ＮＯ転化率は、それぞれ７７．５％及び３９．２％であ
った。
転化性能について調べた。固定床流通式反応装置を用
い、ＮＯ：ＮＨ3 ＝１：１（１０ ppm）で残部が空気か
らなる乾ガス（相対湿度６０％）を流量５×１０-3ｇ・
ｍｉｎ・ｍｌ-1でこの触媒に２５℃で流通させ、装置の
出口ガス中のＮＯ濃度をＮＯx メーター（「ＥＣＬ−７
７Ａ」柳本製作所製）にて連続計測し、ＮＯ転化率を算
定した。また、上記乾ガスと同様の組成の湿ガス（相対
湿度９０％）中でのＮＯ転化性能についても同様の方法
で調べた。尚、加湿は、ＮＯ（Ｎ2 バランス）＋空気か
らなる混合ガスを水中バブリングにて行なった。ＮＯ転
化率を図１のＡ（乾ガス中）及びａ（湿ガス中）にそれ
ぞれ示す。乾ガス中及び湿ガス中における１５時間後の
ＮＯ転化率は、それぞれ７７．５％及び３９．２％であ
った。
【００２４】比較例１ 硫酸賦活処理後の熱処理を行なわない以外は、実施例１
と同様にして活性炭素繊維の処理を行ない、そのＮＯ転
化性能について調べた。その結果を図１のＢ（乾ガス
中）及びｂ（湿ガス中）にそれぞれ示す。ガス中及び湿
ガス中における１５時間後のＮＯ転化率は、それぞれ５
８．０％及び１３．０％であった。
と同様にして活性炭素繊維の処理を行ない、そのＮＯ転
化性能について調べた。その結果を図１のＢ（乾ガス
中）及びｂ（湿ガス中）にそれぞれ示す。ガス中及び湿
ガス中における１５時間後のＮＯ転化率は、それぞれ５
８．０％及び１３．０％であった。
【００２５】比較例２ 実施例１と同じ活性炭素繊維を用いて、高温処理は行な
わず、これを３倍重量の硫酸（３７％）に煮沸含浸させ
た後、４００℃で４時間処理することにより、硫酸賦活
処理を行ない、活性炭素繊維触媒を得た。実施例１と同
様にして、ＮＯ転化性能について調べた。その結果を図
１のＣ（乾ガス中）及びｃ（湿ガス中）にそれぞれ示
す。乾ガス中及び湿ガス中における１５時間後のＮＯ転
化率は、それぞれ６１．７％及び１９．７％であった。
わず、これを３倍重量の硫酸（３７％）に煮沸含浸させ
た後、４００℃で４時間処理することにより、硫酸賦活
処理を行ない、活性炭素繊維触媒を得た。実施例１と同
様にして、ＮＯ転化性能について調べた。その結果を図
１のＣ（乾ガス中）及びｃ（湿ガス中）にそれぞれ示
す。乾ガス中及び湿ガス中における１５時間後のＮＯ転
化率は、それぞれ６１．７％及び１９．７％であった。
【図１】乾ガス及び湿ガス中におけるそれぞれのＮＯ転
化率の１５時間の時間的変化を示すグラフである。
化率の１５時間の時間的変化を示すグラフである。
Claims (3)
- 【請求項１】活性炭素繊維を非酸化性雰囲気中６００〜
１２００℃で焼成し、次いで硫酸賦活処理することによ
り得た一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維
触媒。 - 【請求項２】請求項１記載の一酸化窒素−アンモニア還
元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアと一酸化窒素
含有ガスとを接触させることによって該ガス中の一酸化
窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸化窒素含有ガ
スの一酸化窒素除去処理方法。 - 【請求項３】請求項１記載の一酸化窒素−アンモニア還
元反応用活性炭素繊維触媒に、アンモニアを吸着させ、
次いで一酸化窒素含有ガスと接触させることにより該ガ
ス中の一酸化窒素の除去を行なうことを特徴とする一酸
化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23711492A JP3234919B2 (ja) | 1992-09-04 | 1992-09-04 | 一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23711492A JP3234919B2 (ja) | 1992-09-04 | 1992-09-04 | 一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0679176A true JPH0679176A (ja) | 1994-03-22 |
| JP3234919B2 JP3234919B2 (ja) | 2001-12-04 |
Family
ID=17010623
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23711492A Expired - Lifetime JP3234919B2 (ja) | 1992-09-04 | 1992-09-04 | 一酸化窒素−アンモニア還元反応用活性炭素繊維触媒及び一酸化窒素含有ガスの一酸化窒素除去処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3234919B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997001388A1 (fr) * | 1995-06-28 | 1997-01-16 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Systeme de traitement des gaz de combustion |
| WO1997012671A1 (fr) * | 1995-10-02 | 1997-04-10 | Osaka Gas Company Limited | Charbon actif traite thermiquement servant a l'elimination de l'azote, procede de preparation dudit charbon actif, procede et systeme d'elimination d'azote au moyen dudit charbon actif |
| EP0847699A1 (en) * | 1996-12-13 | 1998-06-17 | Ajinomoto General Foods Inc. | Method for modifying aroma-containing gas |
| US6106791A (en) * | 1995-06-28 | 2000-08-22 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Exhaust gas treating systems |
| US6814948B1 (en) | 1995-06-28 | 2004-11-09 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Exhaust gas treating systems |
-
1992
- 1992-09-04 JP JP23711492A patent/JP3234919B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997001388A1 (fr) * | 1995-06-28 | 1997-01-16 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Systeme de traitement des gaz de combustion |
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| CN1126594C (zh) * | 1995-06-28 | 2003-11-05 | 三菱重工业株式会社 | 用于脱硫和脱硝的活性炭纤维、其用途和废气处理系统 |
| US6814948B1 (en) | 1995-06-28 | 2004-11-09 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Exhaust gas treating systems |
| WO1997012671A1 (fr) * | 1995-10-02 | 1997-04-10 | Osaka Gas Company Limited | Charbon actif traite thermiquement servant a l'elimination de l'azote, procede de preparation dudit charbon actif, procede et systeme d'elimination d'azote au moyen dudit charbon actif |
| US6127312A (en) * | 1995-10-02 | 2000-10-03 | Osaka Gas Company Ltd. | Heat-treated active carbons for use in denitration, processes for producing same denitration method using same, and denitration systems using same |
| CN1086310C (zh) * | 1995-10-02 | 2002-06-19 | 大阪瓦斯株式会社 | 脱硝用的热处理过的活性炭和生产方法和脱硝方法及系统 |
| US7465429B2 (en) | 1995-10-02 | 2008-12-16 | Osaka Gas Company Limited | Heat-treated active carbons for use in denitration, processes for producing same, denitration method using same, and denitration system using same |
| EP0847699A1 (en) * | 1996-12-13 | 1998-06-17 | Ajinomoto General Foods Inc. | Method for modifying aroma-containing gas |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3234919B2 (ja) | 2001-12-04 |
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