JPH0653211B2 - 排ガス中の窒素酸化物の除去方法 - Google Patents

排ガス中の窒素酸化物の除去方法

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JPH0653211B2
JPH0653211B2 JP61004336A JP433686A JPH0653211B2 JP H0653211 B2 JPH0653211 B2 JP H0653211B2 JP 61004336 A JP61004336 A JP 61004336A JP 433686 A JP433686 A JP 433686A JP H0653211 B2 JPH0653211 B2 JP H0653211B2
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Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は排ガス中の窒素酸化物を除去して、無害化する
方法に関する。
（従来の技術） 重油や石炭焚ボイラ，各種化学装置に付設する燃焼炉，
製鉄プラント，デイーゼルエンジンやタービンの如き内
燃機関からの排ガス中の窒素酸化物（以下NOxという）
の無害化処理方法としては、吸着法，酸化吸収法，固体
化捕集法，接触還元法などが知られている。その中でも
後処理不要の接触還元法が経済的にも技術的にも優れて
いる。
接触還元法においても排ガス中の酸素の有無に影響され
ない選択的接触還元法が脱硝操作を容易にし技術的に優
れている。その１つに、アンモニアを添加し接触還元し
て排ガス中のNOxを無害な窒素と水に分解する方法も知
られている。
本発明の除去対象となるNOxはNOとNO2の合量であること
から、本発明者らは、酸化チタン系触媒上でのNOとNH3
の反応，NOとNO2の混合ガスとNH3さらにNO2とNH3との反
応について詳細な研究を行つた結果、NH3を還元剤とす
る選択的接触還元法におけるNOxのNH3による還元反応は
下記の(1)〜(3)式により進行することが判つた。
４NO＋４NH3＋O2→４N2＋６H2O・・・・・(1) NO＋NO2＋２NH3→２N2＋３H2O・・・・・(2) ６NO2＋８NH3→７N2＋12H2O・・・・・(3) しかし、(2)式に示すNOxの除去効率は(1)式に比べ混合
ガス中のNO／NO2モル比が1.0以上では若干上回るもの
の、NO／NO2モル比が1.0以下ではNO／NO2比が小さくな
ると共に徐々に低下していき、(3)式に示すNO2単独では
著しく低下することが判つた。第１図にNO−NO2混合系
の脱硝率をグラフで示す。
以上の如く、従来技術ではNO／NO2モル比が1.0以下ある
いはNO2単独の場合にNOx除去効率が著しく低下するとい
う欠点がある。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は従来の、排ガス中の窒素酸化物の除去方法の欠
点を解消し、特にNO／NO2モル比が1.0以下に片寄つた場
合においても高い除去率を維持することを可能にした排
ガス中の窒素酸化物の除去方法を提供しようとするもの
である。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、排ガス中の窒素酸化物を除去する方法におい
て、該排ガス中に含酸炭化水素を添加し、排ガス中の二
酸化窒素の少なくとも一部を一酸化窒素（NO）に還元し
た後触媒と接触させて、窒素酸化物をアンモニアにより
窒素と水に分解することを特徴とする排ガス中の窒素酸
化物の除去方法である。
なお、含酸素炭化水素とはメタノール，ギ酸，ホルムア
ルデヒド等を指す。
また、触媒はアンモニア接触還元脱硝触媒であれば触媒
の種類，形状に関係なく使用することができる。
（作用） 本発明による窒素酸化物の除去は、第１段階として、つ
ぎのような還元反応が進行するものと考えられる。
CH3OH＋３NO2→３NO＋CO2＋２H2O・・・・・(4) HCOOH＋NO2→NO＋CO2＋H2O・・・・・(5) HCHO＋２NO2→２NO＋CO2＋H2O・・・・・(6) その結果、ガス中の窒素酸化物のNO／NO2モル比が向上
し、主に前記(1)及び(2)のアンモニア接触還元脱硝反応
が進行し、第１図でみるように高い除去率を得ることが
できる。
（実施例１） 本実施例ではNO2とNH3の反応およびNO2に含酸素炭化水
素を添加し、NO2の一部をNOに還元したガスとNH3の反応
によるNOx除去率を比較した。
TiO2−V2O5系触媒（TiO2：95.0％，V2O5：5.0％）２０
ｍを内径16.5mmの石英製反応管に充填し、添加物，NH
3の順番で試料ガス中に注入し表１に示す試験条件に
て、反応管入口および出口のNOx濃度をケミルミネツセ
ンス分析計により測定し、NOx除去率を求めた。
なお表１中NO2，SO2，O2，CO2，N2は標準ボンベより供
給し、残りのCH3OH，HCOOHおよびHCHOは、それぞれ所定
温度の水溶液を満たしたグラスフイルター付洗気ピンを
一定温度に保ち、その中をキヤリアガスであるN2を所定
量通気することにより、それぞれのその温度における蒸
気圧に相当する分を得て、それを反応管に供給した。表
２中におけるCH3OH，HCCOHおよびHCHO値は蒸気圧よりの
計算値である。実験結果を表２に示す。なお、添加物を
加えない場合及びCO，CH4を加える場合を比較実験結果
として、併記した。
表２の実験結果から明らかなように、含酸素炭化水素を
加えて、予め還元処理をすると、９０％前後のNOx除去
率を示すのに対して、還元処理を行わない場合は大変低
いNOx除去率しか得られなかつた。また、CO，CH4を添加
する場合も無添加と同様の値を示すに過ぎなかつた。
（実施例２） 本実施例は硫黄酸化物を含有する反応ガスでTiO2−WO3
−V2O5系触媒（TiO2：89.5％，WO3：10.0％，V2O5：0.5
％）を用い、実施例１と同様に試験した。表３に示す条
件で試験を行い、結果を表４に示す。
（発明の効果） 本発明は、上記構成を採用することによつて窒素酸化物
の大半が二酸化窒素として含有する排ガス中の窒素酸化
物を、硫黄酸化物の共存の有無にかかわらず高い除去率
を得ることができた。
【図面の簡単な説明】
第１図はNO−NO2混合系での脱硝率を示すグラフであ
る。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】排ガス中の窒素酸化物を除去する方法にお
    いて、該排ガス中に含酸素炭化水素を添加し、排ガス中
    の二酸化窒素の少なくとも一部を一酸化窒素（NO）に還
    元した後触媒と接触させて、窒素酸化物をアンモニアに
    より窒素と水に分解することを特徴とする排ガス中の窒
    素酸化物の除去方法。
JP61004336A 1986-01-14 1986-01-14 排ガス中の窒素酸化物の除去方法 Expired - Fee Related JPH0653211B2 (ja)

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