JPH06290802A - バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法 - Google Patents
バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法Info
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- JPH06290802A JPH06290802A JP5075526A JP7552693A JPH06290802A JP H06290802 A JPH06290802 A JP H06290802A JP 5075526 A JP5075526 A JP 5075526A JP 7552693 A JP7552693 A JP 7552693A JP H06290802 A JPH06290802 A JP H06290802A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明の起動方法と作動方法により、バリウ
ムセリウム型固体電解質を用いた固体電解質燃料電池の
安定な放電を得ることを目的とする。 【構成】 本発明は、起動状態、作動状態あるいは再起
動状態における温度上昇時に燃料・空気両極に供給する
ガス組成の炭酸ガス濃度を１０％以下にすることを特徴
とするバリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方
法である。
ムセリウム型固体電解質を用いた固体電解質燃料電池の
安定な放電を得ることを目的とする。 【構成】 本発明は、起動状態、作動状態あるいは再起
動状態における温度上昇時に燃料・空気両極に供給する
ガス組成の炭酸ガス濃度を１０％以下にすることを特徴
とするバリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方
法である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、バリウムセリウム型固
体電解質燃料電池の起動方法および作動方法に関するも
のである。
体電解質燃料電池の起動方法および作動方法に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】バリウムセリウム型固体電解質燃料電池
は、他の固体電解質型燃料電池、特にジルコニア系固体
電解質に比べ、高出力放電が可能、長期信頼性が望める
などの特徴を有している。またバリウムセリウム型固体
電解質燃料電池において、高イオン伝導性の固体電解質
の開発や、これらの電解質に最適の電極の開発が盛んに
行われている。バリウムセリウム型固体電解質燃料電池
においては、現在要素技術の確立段階であり、電池の起
動方法や作動方法の検討はなされていない。一方、ジル
コニア系固体電解質では、一般的な立上げ方法（起動方
法）としては、燃料ガス、酸化ガスを、各々の極に供給
し１０００℃まで昇温し、その後放電させている。立上
げ時の燃料ガスには、加湿された水素が一般的に用いら
れ、昇温後、都市ガスを改質したガスなどに切り換えら
れる。
は、他の固体電解質型燃料電池、特にジルコニア系固体
電解質に比べ、高出力放電が可能、長期信頼性が望める
などの特徴を有している。またバリウムセリウム型固体
電解質燃料電池において、高イオン伝導性の固体電解質
の開発や、これらの電解質に最適の電極の開発が盛んに
行われている。バリウムセリウム型固体電解質燃料電池
においては、現在要素技術の確立段階であり、電池の起
動方法や作動方法の検討はなされていない。一方、ジル
コニア系固体電解質では、一般的な立上げ方法（起動方
法）としては、燃料ガス、酸化ガスを、各々の極に供給
し１０００℃まで昇温し、その後放電させている。立上
げ時の燃料ガスには、加湿された水素が一般的に用いら
れ、昇温後、都市ガスを改質したガスなどに切り換えら
れる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら前記のよ
うにバリウムセリウム型固体電解質燃料電池において
は、現在要素技術の確立段階であり、電池の起動方法や
作動方法については、検討されていない。電池の起動時
において、工程の簡略化のためにも、好ましくは放電時
と同じガス組成で立上げることが好ましいが、バリウム
セリウム型固体電解質は、ある種の条件で炭酸ガスと反
応して電解質性能を下げてしまう。また、純粋な還元雰
囲気中では、バリウムセリウム型固体電解質は、還元、
分解する。そこで、バリウムセリウム型固体電解質燃料
電池においては、電池性能を劣化させることのない、起
動方法と作動方法が必要とされている。
うにバリウムセリウム型固体電解質燃料電池において
は、現在要素技術の確立段階であり、電池の起動方法や
作動方法については、検討されていない。電池の起動時
において、工程の簡略化のためにも、好ましくは放電時
と同じガス組成で立上げることが好ましいが、バリウム
セリウム型固体電解質は、ある種の条件で炭酸ガスと反
応して電解質性能を下げてしまう。また、純粋な還元雰
囲気中では、バリウムセリウム型固体電解質は、還元、
分解する。そこで、バリウムセリウム型固体電解質燃料
電池においては、電池性能を劣化させることのない、起
動方法と作動方法が必要とされている。
【０００４】本発明は、上記課題に鑑み、炭酸ガスとバ
リウムセリウム型固体電解質との反応性を明らかにし、
安定に電池の起動させる方法と、長期に渡り安定した作
動する運転方法を提案することを目的とする。
リウムセリウム型固体電解質との反応性を明らかにし、
安定に電池の起動させる方法と、長期に渡り安定した作
動する運転方法を提案することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、燃料・空気両
極に供給するガス組成の炭酸ガス濃度を１０％以下にす
ることを特徴とする運転方法である。望ましくは、供給
するガス組成中水蒸気を含まないことを特徴とする電池
起動方法および作動方法である。また、１０％以上の炭
酸ガスを含む燃料ガスもしくは酸化ガスを電池に供給し
ている時、電池作動温度を８００℃以上に保つことを特
徴とする運転方法である。
極に供給するガス組成の炭酸ガス濃度を１０％以下にす
ることを特徴とする運転方法である。望ましくは、供給
するガス組成中水蒸気を含まないことを特徴とする電池
起動方法および作動方法である。また、１０％以上の炭
酸ガスを含む燃料ガスもしくは酸化ガスを電池に供給し
ている時、電池作動温度を８００℃以上に保つことを特
徴とする運転方法である。
【０００６】
【作用】上記解決手段においては、温度上昇過程におい
て炭酸ガス濃度を所定値以下にすると、バリウムセリウ
ム系酸化物が立方晶をとる。一旦立方晶をとると極めて
安定な構造になるので、雰囲気の影響を受けないように
なり、安定した電池放電が可能になる。
て炭酸ガス濃度を所定値以下にすると、バリウムセリウ
ム系酸化物が立方晶をとる。一旦立方晶をとると極めて
安定な構造になるので、雰囲気の影響を受けないように
なり、安定した電池放電が可能になる。
【０００７】
【実施例】バリウムセリウム系固体電解質と炭酸ガスの
反応性を、雰囲気制御高温Ｘ線回折および示差熱重量分
析により解明し、その結果から燃料電池の起動方法およ
び作動条件を見い出した。また、実際にその条件により
電池を起動させ、また作動させることにより実証した。
反応性を、雰囲気制御高温Ｘ線回折および示差熱重量分
析により解明し、その結果から燃料電池の起動方法およ
び作動条件を見い出した。また、実際にその条件により
電池を起動させ、また作動させることにより実証した。
【０００８】（実施例１） バリウムセリウム系固体電
解質と炭酸ガスの反応性を解析した。バリウムセリウム
酸化物のセリウムの２０％をガドリニウムで置換した固
体電解質を用い、炭酸ガス濃度０％〜１００％のヘリウ
ム混合ガスとの反応性を調べた。Ｘ線回折測定では、反
応生成物および相変化を室温から１１００℃までの温度
領域で２００℃おきに調べ、示差熱重量分析では、相変
化温度および炭酸ガス濃度と反応温度との関係を明らか
にした。図１に空気中昇温・降温のＸ線回折図を、図２
に１００％炭酸ガス中昇温した時の回折図を、図３に１
０％炭酸ガス中昇温した時の回折図を示す。図４に、示
差熱分析結果を、図５に熱重量分析結果を示す。昇温
時、炭酸ガス濃度が１０％以下の場合、固体電解質と炭
酸ガスとは反応しないことが分かった。また、同様に炭
酸ガス濃度２０％の時、反応することを確認している。
空気中では、５５０℃付近で斜方晶から正方晶へ、８０
０℃付近で立方晶に相変化した。空気中、一旦１１００
℃まで昇温し、１００％炭酸ガス雰囲気中で降温した時
の回折図を図６に示す。電解質が空気中昇温により安定
な立方晶になった場合、１００％炭酸ガスでも反応しな
いことが分かった。以上の結果を相図として図７に示
す。図中固体電解質をＢＣＧと表記している。炭酸ガス
濃度が、１０％以下の範囲では、固体電解質は温度によ
り可逆的な相変化をし、炭酸ガス濃度が２０％以上では
非可逆的に炭酸ガスと固体電解質とが反応する。
解質と炭酸ガスの反応性を解析した。バリウムセリウム
酸化物のセリウムの２０％をガドリニウムで置換した固
体電解質を用い、炭酸ガス濃度０％〜１００％のヘリウ
ム混合ガスとの反応性を調べた。Ｘ線回折測定では、反
応生成物および相変化を室温から１１００℃までの温度
領域で２００℃おきに調べ、示差熱重量分析では、相変
化温度および炭酸ガス濃度と反応温度との関係を明らか
にした。図１に空気中昇温・降温のＸ線回折図を、図２
に１００％炭酸ガス中昇温した時の回折図を、図３に１
０％炭酸ガス中昇温した時の回折図を示す。図４に、示
差熱分析結果を、図５に熱重量分析結果を示す。昇温
時、炭酸ガス濃度が１０％以下の場合、固体電解質と炭
酸ガスとは反応しないことが分かった。また、同様に炭
酸ガス濃度２０％の時、反応することを確認している。
空気中では、５５０℃付近で斜方晶から正方晶へ、８０
０℃付近で立方晶に相変化した。空気中、一旦１１００
℃まで昇温し、１００％炭酸ガス雰囲気中で降温した時
の回折図を図６に示す。電解質が空気中昇温により安定
な立方晶になった場合、１００％炭酸ガスでも反応しな
いことが分かった。以上の結果を相図として図７に示
す。図中固体電解質をＢＣＧと表記している。炭酸ガス
濃度が、１０％以下の範囲では、固体電解質は温度によ
り可逆的な相変化をし、炭酸ガス濃度が２０％以上では
非可逆的に炭酸ガスと固体電解質とが反応する。
【０００９】（実施例２） 上記実施例と同様に、バリ
ウムセリウム系固体電解質として、ディスプロニウムを
２５％添加した酸化物について調べた結果、炭酸ガス濃
度が、１８％以下の範囲では、この酸化物は温度により
可逆的な相変化をし、炭酸ガス濃度が２０％以上では非
可逆的に炭酸ガスと反応することが分かった。（表１）
にバリウムセリウム系酸化物と炭酸ガスの反応濃度限界
を示す。バリウムセリウム系酸化物では、セリウムの一
部を希土類元素で置換することによりイオン導電率を高
めたりすることができる。しかしながら、置換量が３０
％以下の範囲では、骨格となるバリウムセリウム酸化物
の反応性とあまり相違がないことが分かる。炭酸ガス濃
度が１０％以下の範囲では、バリウムセリウム系酸化物
は温度により可逆的な相変化をし８００℃付近で安定に
存在し、炭酸ガス濃度が２０％以上では非可逆的に炭酸
ガスと反応し、電解質性能を劣化させてしまう。
ウムセリウム系固体電解質として、ディスプロニウムを
２５％添加した酸化物について調べた結果、炭酸ガス濃
度が、１８％以下の範囲では、この酸化物は温度により
可逆的な相変化をし、炭酸ガス濃度が２０％以上では非
可逆的に炭酸ガスと反応することが分かった。（表１）
にバリウムセリウム系酸化物と炭酸ガスの反応濃度限界
を示す。バリウムセリウム系酸化物では、セリウムの一
部を希土類元素で置換することによりイオン導電率を高
めたりすることができる。しかしながら、置換量が３０
％以下の範囲では、骨格となるバリウムセリウム酸化物
の反応性とあまり相違がないことが分かる。炭酸ガス濃
度が１０％以下の範囲では、バリウムセリウム系酸化物
は温度により可逆的な相変化をし８００℃付近で安定に
存在し、炭酸ガス濃度が２０％以上では非可逆的に炭酸
ガスと反応し、電解質性能を劣化させてしまう。
【００１０】
【表１】 （実施例３） 上記実施例と同様に、バリウムセリウム
酸化物のセリウムの２０％をガドリニウムで置換した固
体電解質と、白金電極を用い燃料電池を構成し、空気中
２０℃／ｍｉｎの速度で８００℃まで昇温し起動させ
た。起動後、酸化ガスとして空気、燃料ガスとしてメタ
ン改質模擬ガス（２０％炭酸ガスと８０％水素ガス）を
供給し８００℃で保持した。電流密度１００ｍＡ／ｃｍ
2で連続放電させた時の電圧の経時変化を図８に示す。
また、一度放電５００ｈ後にヒ−トダウンさせて再起動
させた。その際、両極に空気を供給し８００℃まで昇温
した。その後、燃料極に改質模擬ガスを導入し放電させ
た。再起動させた後も安定に作動することが分かった。
本発明の運転方法が有効であり、電池が安定に作動する
ことが確認された。
酸化物のセリウムの２０％をガドリニウムで置換した固
体電解質と、白金電極を用い燃料電池を構成し、空気中
２０℃／ｍｉｎの速度で８００℃まで昇温し起動させ
た。起動後、酸化ガスとして空気、燃料ガスとしてメタ
ン改質模擬ガス（２０％炭酸ガスと８０％水素ガス）を
供給し８００℃で保持した。電流密度１００ｍＡ／ｃｍ
2で連続放電させた時の電圧の経時変化を図８に示す。
また、一度放電５００ｈ後にヒ−トダウンさせて再起動
させた。その際、両極に空気を供給し８００℃まで昇温
した。その後、燃料極に改質模擬ガスを導入し放電させ
た。再起動させた後も安定に作動することが分かった。
本発明の運転方法が有効であり、電池が安定に作動する
ことが確認された。
【００１１】（実施例４） 実際の燃料電池運転により
本発明の運転方法を実証した。バリウムセリウム酸化物
のセリウムの２０％をユウロピウムで置換した固体電解
質と、白金電極を用い燃料電池を構成し、空気極に空気
を、燃料極に８％炭酸ガスを含むメタン改質ガスを供給
し、２０℃／ｍｉｎの速度で８００℃まで昇温し起動さ
せた。起動後、８００℃で保持し、電流密度１５０ｍＡ
／ｃｍ2で連続放電させた。その時の電圧の経時変化を
図９に示す。また、一度放電１１００ｈ後にヒ−トダウ
ンさせて再起動させた。その際、燃料極に加湿（水蒸気
２％）した２０％炭酸ガスを含む改質模擬ガスを導入し
８００℃まで昇温した時、電解質は劣化し、放電を続け
ることがこんなんであった。
本発明の運転方法を実証した。バリウムセリウム酸化物
のセリウムの２０％をユウロピウムで置換した固体電解
質と、白金電極を用い燃料電池を構成し、空気極に空気
を、燃料極に８％炭酸ガスを含むメタン改質ガスを供給
し、２０℃／ｍｉｎの速度で８００℃まで昇温し起動さ
せた。起動後、８００℃で保持し、電流密度１５０ｍＡ
／ｃｍ2で連続放電させた。その時の電圧の経時変化を
図９に示す。また、一度放電１１００ｈ後にヒ−トダウ
ンさせて再起動させた。その際、燃料極に加湿（水蒸気
２％）した２０％炭酸ガスを含む改質模擬ガスを導入し
８００℃まで昇温した時、電解質は劣化し、放電を続け
ることがこんなんであった。
【００１２】上記実施例では起動および作動時の温度と
して８００℃の例を示したが起動温度ならびに作動温度
は電池が作動する温度であれば他の温度でもよい。ま
た、実施例では、作動時の燃料ガス組成で炭酸ガス濃度
が２０％までのものを用いているが、１５％以下の炭酸
ガス濃度で起動させた場合、その後の両極にどのような
組成のガス、例えば５０％炭酸ガスを含む混合ガスを導
入してもよい。また、（表１）のバリウムセリウム系酸
化物に限らず、他のバリウムセリウム系酸化物であって
もよい。さらに、作動状態とは所定温度で変動はあるも
のの平均的な温度がほぼ一定の状態をいう。また、ある
作動温度から異なる作動温度にシフトする過程は再起動
と考える。
して８００℃の例を示したが起動温度ならびに作動温度
は電池が作動する温度であれば他の温度でもよい。ま
た、実施例では、作動時の燃料ガス組成で炭酸ガス濃度
が２０％までのものを用いているが、１５％以下の炭酸
ガス濃度で起動させた場合、その後の両極にどのような
組成のガス、例えば５０％炭酸ガスを含む混合ガスを導
入してもよい。また、（表１）のバリウムセリウム系酸
化物に限らず、他のバリウムセリウム系酸化物であって
もよい。さらに、作動状態とは所定温度で変動はあるも
のの平均的な温度がほぼ一定の状態をいう。また、ある
作動温度から異なる作動温度にシフトする過程は再起動
と考える。
【００１３】
【発明の効果】以上のように、本発明の運転方法によ
り、バリウムセリウム型固体電解質を用いた固体電解質
燃料電池の安定な放電と、電解質の劣化を抑制すること
による長期に渡る電池運転を可能にし得る。
り、バリウムセリウム型固体電解質を用いた固体電解質
燃料電池の安定な放電と、電解質の劣化を抑制すること
による長期に渡る電池運転を可能にし得る。
【図１】空気中で昇温・降温した時の固体電解質の高温
Ｘ線回折図。
Ｘ線回折図。
【図２】１００％炭酸ガス中で昇温した時の固体電解質
の高温Ｘ線回折図。
の高温Ｘ線回折図。
【図３】１０％炭酸ガス中で昇温した時の固体電解質の
高温Ｘ線回折図。
高温Ｘ線回折図。
【図４】固体電解質の示差熱分析結果を示す図。
【図５】固体電解質の熱重量分析結果を示す図。
【図６】空気中で１１００℃まで昇温した後１００％炭
酸ガス雰囲気中で降温した時の固体電解質のＸ線回折
図。
酸ガス雰囲気中で降温した時の固体電解質のＸ線回折
図。
【図７】固体電解質の模擬的な相図。
【図８】電流密度１００ｍＡ／ｃｍ2で連続放電させた
時の電圧の経時変化の特性図。
時の電圧の経時変化の特性図。
【図９】電流密度１５０ｍＡ／ｃｍ2で連続放電させた
時の電圧の経時変化の特性図。
時の電圧の経時変化の特性図。
Claims (4)
- 【請求項１】 起動状態、作動状態あるいは再起動状態
における温度上昇時に燃料・空気両極に供給するガス組
成の炭酸ガス濃度を１０％以下にすることを特徴とする
バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法。 - 【請求項２】 燃料・空気両極に供給するガス組成中に
水蒸気を含まないことを特徴とする請求項１記載のバリ
ウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法 - 【請求項３】 燃料・空気両極に供給するガスが、空気
であることを特徴とする請求項１記載のバリウムセリウ
ム型固体電解質燃料電池の運転方法。 - 【請求項４】 １０％以上の炭酸ガスを含む燃料ガスも
しくは酸化ガスを電池に供給するとき電池作動温度を８
００℃以上に保持することを特徴とするバリウムセリウ
ム型固体電解質燃料電池の運転方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5075526A JP3055350B2 (ja) | 1993-04-01 | 1993-04-01 | バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5075526A JP3055350B2 (ja) | 1993-04-01 | 1993-04-01 | バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06290802A true JPH06290802A (ja) | 1994-10-18 |
| JP3055350B2 JP3055350B2 (ja) | 2000-06-26 |
Family
ID=13578766
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5075526A Expired - Fee Related JP3055350B2 (ja) | 1993-04-01 | 1993-04-01 | バリウムセリウム型固体電解質燃料電池の運転方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3055350B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5922494A (en) * | 1997-04-14 | 1999-07-13 | Valence Technology, Inc. | Stabilized electrolyte for electrochemical cells and batteries |
| US6528195B1 (en) | 1999-02-17 | 2003-03-04 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Mixed ionic conductor and device using the same |
-
1993
- 1993-04-01 JP JP5075526A patent/JP3055350B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5922494A (en) * | 1997-04-14 | 1999-07-13 | Valence Technology, Inc. | Stabilized electrolyte for electrochemical cells and batteries |
| US6528195B1 (en) | 1999-02-17 | 2003-03-04 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Mixed ionic conductor and device using the same |
| US7491461B2 (en) | 1999-02-17 | 2009-02-17 | Panasonic Corporation | Mixed ionic conductor and device using the same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3055350B2 (ja) | 2000-06-26 |
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|---|---|---|---|
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