JPH062791B2 - 液状変性エチレン系ランダム共重合体 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、新規な液状変性エチレン系ランダム共重合体
に関する。さらに詳細には樹脂または硅素含有ゴム状重
合体の改質剤、改質助剤、潤滑油添加剤、樹脂またはゴ
ム状重合体の水性分散液の分散助剤などの用途に優れた
性能を発揮することのできる液状変性エチレン系ランダ
ム共重合体に関する。

〔従来の技術〕

従来、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの高分子量の
オレフィン系重合体に種々の不飽和シラン化合物成分を
グラフト共重合した変性オレフィン系重合体が樹脂の改
質剤、接着性付与剤、その他の用途に利用されている。

しかし、これらの変性オレフィン系重合体は高分子量体
であって固体状であるために、利用分野によっては充分
な性能が得られない場合がある。また、ポリブテン、ポ
リイソブチレンなどのオレフィン系重合体に不飽和シラ
ン化合物成分をグラフト共重合した変性オレフィン系重
合体が特開昭53−144995号公報、特開昭54−83089号公
報、特開昭54−149741号公報、特開昭54−28386号公報
などに提案されているが、該変性低分子量オレフィン系
重合体をゴム状重合体、とくに硅素含有ゴム状重合体の
改質剤、改質助剤、潤滑油添加剤、樹脂またはゴム状重
合体の水性分散液の分散助剤などの分野の用途に利用し
ても優れた性能を示さない。とくに、ゴム状重合体の配
合技術の分野においては、エチレン・α−オレフィン系
またはエチレン・α−オレフィン系共重合弾性重合体を
硅素含有ゴム状重合体に配合することにより、耐候性、
耐老化性に優れかつ優れたゴム弾性を有するゴム状重合
体組成物を提供することが試みられているが、その際単
に両者を配合しただけでは得られる組成物の力学物性が
低下するという欠点があり、通常はこの欠点を改善する
ための改質助剤が配合されている。この改質助剤とし
て、従来から公知の前記変性低分子量オレフィン系重合
体を配合してもその改質効果は著しく小さい。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明者らは、種々の樹脂またはゴム状重合体の改質
剤、とくに硅素含有ゴム状重合体組成物の改質助剤とし
て優れた変性低分子量エチレン系共重合体を検討した結
果、特定の性状の液状変性エチレン系ランダム共重合体
が新規な高分子物質でありかつ前述の硅素含有ゴム状重
合体組成物の改質助剤として配合することにより、優れ
た力学物性の硅素含有ゴム状重合体組成物が得られるこ
とを見出し、本発明に到達したものである。また、本発
明の液状変性エチレン系ランダム共重合体は、その他
に、潤滑油添加剤、樹脂またはゴム状重合体の水性分散
液の分散助剤などの用途においても優れた性能を発揮す
る。

〔発明の概要〕

本発明は、エチレンと炭素原子数が３ないし２０のα−
オレフィンから構成されるエチレン系ランダム共重合体
に、炭素原子数が３ないし１０の不飽和シラン化合物成
分単位がグラフト共重合した液状変性エチレン系ランダ
ム共重合体であって、 (i)該エチレン系ランダム共重合体のエチレン成分が２
５ないし７５モル％およびα−オレフィン成分が２５な
いし７５モル％の範囲にあること、 (ii)該不飽和シラン化合物成分のグラフト割合が該エチ
レン系ランダム共重合体の100重量部に対して0.2ないし
３００重量部の範囲にあること、および、 (iii)該液状変性エチレン系ランダム共重合体の１３５
℃のデカリン中で測定した極限粘度〔η〕が0.01ないし
1.5ｄ／ｇの範囲であること、 によって特徴づけられる液状変性エチレン系ランダム共
重合体である。

〔問題点を解決するための手段および作用〕

本発明の液状変性エチレン系ランダム共重合体は、エチ
レンと炭素原子数が３ないし２０のα−オレフィンから
構成されるエチレン系ランダム共重合体に、炭素原子数
が３ないし１０の不飽和シラン化合物成分がグラフト共
重合した変性エチレン系ランダム共重合体である。

該液状変性エチレン系ランダム共重合体の不飽和シラン
化合物成分のグラフト割合は該エチレン系ランダム共重
合体100重量部に対して0.2ないし３００重量部、好まし
くは１ないし200重量部の範囲である。不飽和シラン化
合物成分のグラフト割合が0.2重量部より少なくなって
も、また300重量部より多くなっても、硅素含有ゴム状
重合体組成物の改質助剤として配合した場合には組成物
の力学的物性の改善効果が劣るようになる。

該液状変性エチレン系ランダム共重合体のグラフト共重
合成分である炭素原子数が２ないし２０の不飽和シラン
化合物成分単位として具体的には、トリメトキシビニル
シラン、トリエトキシビニルシラン、トリメチルビニル
シラン、ジエチルメチルビニルシラン、ジアセトキシエ
チルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、エ
トキシジメチルビニルシラン、トリアセトキシビニルシ
ラン、トリス（２−メトキシエトキシ）ビニルシラン、
トリフエニルビニルシラン、トリフエノキシビニルシラ
ンなどのモノビニルシラン、ジフエニルジビニルシラ
ン、アリロキシジメチルビニルシランなどのようなポリ
ビニルシランなどを例示することができる。

該液状変性エチレン系ランダム共重合体の１３５℃のデ
カリン中で測定した極限粘度〔η〕は0.01ないし1.5ｄ
／ｇ、好ましくは0.02ないし1.0ｄ／ｇの範囲であ
る。該液状変性エチレン系ランダム共重合体の極限粘度
〔η〕が0.01ｄ／ｇより小さくなっても1.5ｄ／ｇ
より大きくなっても、硅素含有ゴム状重合体組成物の改
質助剤として配合した場合には組成物の力学的物性の改
善効果が劣るようになる。また、該液状変性エチレン系
ランダム共重合体の数平均分子量は通常300ないし1000
0、好ましくは500ないし8000の範囲である。

該液状変性エチレン系ランダム共重合体を構成するエチ
レン系ランダム共重合体はエチレンと炭素原子数が３な
いし２０のα−オレフィンから形成される液状エチレン
系ランダム共重合体であり、そのエチレン成分(a)は２
５ないし７５モル％、好ましくは３０ないし７０モル％
の範囲であり、そのα−オレフィン成分(b)は２５ない
し７５モル％、好ましくは３０ないし７０モル％の範囲
である 〔ここで、(a)成分と(b)成分の合計は100モル％であ
る〕。該液状エチレン系ランダム共重合体の１３５℃の
デカリン中で測定した極限粘度〔η〕は通常は0.01ない
し1.5ｄ／ｇ、好ましくは0.02ないし1.0ｄ／ｇの範
囲にあり、数平均分子量は通常は200ないし10000、好ま
しくは400ないし8000の範囲にあり、GPC法によって測定
した分子量分布（ｗ／ｎは通常は1.2ないし４、好
ましくは1.2ないし３の範囲にある。該液状エチレン系
ランダム共重合体は大部分の場合が常温で液状であり、
エチレン成分の含有率が高くかつ極限粘度〔η〕が大き
いときには常温で半固体状である場合もある。その場合
の該エチレン系ランダム共重合体のＸ線回折法で測定し
た結晶化度は通常５％以下、好ましくは２％以下であ
る。該液状エチレン系ランダム共重合体のエチレン成分
の含有率が２５モル％より小さくなりα−オレフィン成
分の含有率が７５モル％より大きくなっても、またエチ
レン成分の含有率が７５モル％より大きくなりα−オレ
フィン成分の含有率が２５モル％より小さくなっても、
該液状変性エチレン系ランダム共重合体を硅素含有ゴム
状重合体組成物の改質剤または改質助剤として配合した
場合には組成物の力学的物性の改善効果が劣るようにな
る。該液状エチレン系ランダム共重合体の構成成分であ
る炭素原子数が３ないし２０のα−オレフィン成分とし
て具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセ
ン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペン
テン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−
テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、
１−エイコセンなどを例示することができる。該液状エ
チレン系ランダム共重合体は本出願人が特開昭57−1232
05号公報に提案した方法により調整することができる。

本発明の液状変性エチレン系ランダム共重合体は、前記
液状エチレン系ランダム共重合体と前記不飽和シラン化
合物成分をラジカル開始剤の存在下に反応させることに
より製造することができる。反応は溶媒の存在下に実施
することもできるし、溶媒の不存在下に実施することも
できる。反応方法としては、たとえば加熱した液状エチ
レン系ランダム共重合体に撹拌下に該不飽和シラン化合
物およびラジカル開始剤を連続的にまたは間欠的に供給
することにより反応させる方法を例示することができ
る。グラフト反応に供給される不飽和シラン化合物の割
合は該液状エチレン系ランダム共重合体の100重量部に
対して通常は0.2ないし３００重量部、好ましくは１な
いし200重量部の範囲であり、ラジカル開始剤の割合は
該液状エチレン系ランダム共重合体の100重量部に対し
て通常は0.04ないし１５重量部、好ましくは0.1ないし1
0重量部の範囲である。反応の際の温度は120ないし200
℃、好ましくは130ないし180℃の範囲であり、反応に要
する時間は通常は３０分ないし８０時間、好ましくは１
ないし５０時間である。該グラフト反応に使用されるラ
ジカル開始剤として通常は有機過酸化物が使用され、と
くにその半減期が１分となる分解温度が150ないし270℃
の範囲のものが好ましく、具体的には有機ペルオキシ
ド、有機ペルエステル、例えばベンゾイルペルオキシ
ド、ジクロルベンゾイルペルオキシド、ジクミルペルオ
キシド、ジ−tert−ブチルペルオキシド、2,5−ジメチ
ル−2,5−ジ（ペルオキシベンゾエート）ヘキシン−
３、1,4−ビス（tert−ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼン、ラウロイペルオキシド、tert−ブチルペ
ルアセテート、2,5−ジメチル−2,5−ジ（tert−ブチル
ペルオキシ）ヘキシン−３、2,5−ジメチル−2,5−ジ
（tert−ブチルペルオキシ）ヘキサン、tert−ブチルペ
ルベンゾエート、tert−ブチルペルフエニルアセテー
ト、tert−ブチルペルイソブチレート、tert−ブチルペ
ル−sec−オクトエート、tert−ブチルペルピバレー
ト、クミルペルピパレートおよびtert−ブチルペルジエ
チルアセテートが挙げられる。

本発明の液状変性エチレン系ランダム共重合体のゴム状
重合体組成物の改質助剤としての用途へ利用について説
明する。

該ゴム状重合体組成物には、エチレン・α−オレフィン
系またはエチレン・α−オレフィン・ジエン系弾性重合
体(A)、硅素含有ゴム状重合体(B)、該液状変性エチレン
系ランダム共重合体(C)およびその他の成分(D)から構成
されている。該弾性共重合体(A)の100重量部に対する該
ゴム状重合体(B)の配合割合は通常は２ないし５０重量
部、好ましくは５ないし４０重量部の範囲であり、該液
状変性エチレン系ランダム共重合体(C)の配合割合は通
常は１ないし３０重量部、好ましくは２ないし２０重量
部の範囲である。

該ゴム状重合体組成物に配合される弾性共重合体(A)と
しては、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・１
−ブテン共重合体、エチレン・４−メチル−１−ペンテ
ン共重合体、エチレン・１−ヘキセン共重合体、エチレ
ン・１−デセン共重合体などの結晶化度が０ないし１０
％のエチレン・α−オレフィン系弾性共重合体、エチレ
ン・プロピレン・ジシクロペンタジエン共重合体、エチ
レン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネン
共重合体、エチレン・プロピレン・1,4−ヘキサジエン
共重合体、エチレン・１−ブテン・ジシクロペンタジエ
ン共重合体、エチレン・１−ブテン・５−エチリデン−
２−ノルボルネン共重合体などのジエン成分含有量が通
常0.5ないし１０モル％の範囲にあるエチレン・α−オ
レフィン・ジエン系弾性重合体を例示することができ
る。

該ゴム状重合体組成物に配合されるその他の成分(D)と
して具体的には、架橋剤、架橋促進剤、耐熱安定剤、酸
化安定剤、老化防止剤などの安定剤、および充填剤など
が挙げることができる。これらの成分の配合割合は任意
である。

該ゴム状重合体組成物に配合される架橋剤として具体的
には過酸化物、硫黄、一塩化イオウ、二塩化イオウ、モ
ルホリンジスルフイド、アルキルフエノールジスルフイ
ド、テトラメチルチウラムジスルフイド、ジメチルジチ
オカルバミン酸セレンなどのイオウ化合物、酸化マグネ
シウム、亜鉛華、鉛丹などの金属化合物を挙げることが
できる。硫黄は通常は前記(A)成分および(B)成分からな
るゴム成分100重量部に対して0.05ないし10重量部、好
ましくは0.1ないし５重量部の割合で使用される。又、
必要に応じて架橋促進剤を使用できる。架橋促進剤とし
ては、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾール−ス
ルフエンアミド、Ｎ−オキシジエチレン−２−ベンゾチ
アゾール−スルフエンアミド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピル
−２−ベンゾチアゾール−スルフエンアミド、２−メル
カプトベンゾチアゾール、２−（2,4−ジニトロフエニ
ル）メルカプトベンゾチアゾール、２−（2,6−ジエチ
ル−４−モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、ベンゾチ
アジル−ジスルフイドなどのチアゾール系；ジフエニル
グアニジン、トリフエニルグアニジン、ジ−オルソート
リルグアニジン、オルソートリルバイグアナイド、ジフ
エニルグアニジンフタレートなどのグアニジン系；アセ
トアルデヒド−アニリン反応物；ブチルアルデヒド−ア
ニリン縮合物；ヘキサメチレンテトラミン、アセトアル
デヒドアンモニアなどのアルデヒドアミン、又はアルデ
ヒド−アンモニア系；２−メルカプトイミダゾリンなど
のイミダゾリン系；チオカルバニリド、ジエチルチオユ
リアジブチルチオユリア、トリメチルチオユリア、ジ−
オルソートリルチオユリアなどのチオユリア系；テトラ
メチルチウラムモノスルフイド、テトラメチルチウラム
ジスルフイド、テトラエチルチウラムジスルフイド、テ
トラブチルチウラムジスルフイド、ジペンタメチレンチ
ウラムテトラスルフイドなどのチウラム系；ジメチルジ
チオカルバミン酸亜鉛、ジエチルチオカルバミン酸亜
鉛、ジ−ｎ−ブチルジチオカルバミン酸亜鉛、エチルフ
エニルジチオカルバミン酸亜鉛、ブチルフエニルジチオ
カルバミン酸亜鉛、ジメチルジチオカルバミン酸ナトリ
ウム、ジメチルジチオカルバミン酸セレン、ジエチルジ
チオカルバミン酸テルルなどのジチオ酸塩系；ジブチル
キサントゲン酸亜鉛などのザンテート系；などを挙げる
ことができる。

これらの架橋促進剤は前記(A)成分および(B)成分からな
るゴム成分100重量部に対して通常0.1ないし20重量部、
好ましくは0.2ないし１０重量部の割合で使用される。

ペルオキシド架橋に使用されるペルオキシドとして、ジ
クミルペルオキシド、1,1′−ジ（ｔ−ブチルペルオキ
シ）−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、ジ（ｔ−ブ
チルペルオキシ）ジイソプロピルベンゼン、2,5−ジメ
チル−2,5−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン、2,5
−ジメチル−2,5−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシ
ンなどが例示される。

またその際の架橋助剤として、硫黄、ジペンタメチレン
チウラムテトラスルフイドのような硫黄化合物、エチレ
ンジメタクレート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレ
ート、メタフエニレンビスマレイミド、トルイレンビス
マレイミドのような多官能性モノマー、ｐ−キノンジオ
キシム、p,p′−ジベンゾイルキノンオキシムなどのオ
キシム化合物などを単独でもしくは混合して用いること
ができる。

該ゴム状重合体用組成物にはその他必要に応じ活性剤、
分散剤、充填剤、可塑剤、粘着付与剤、着色剤、発泡
剤、発泡助剤、滑剤、老化防止剤、その他添加剤を併用
することができる。

充填剤としては、カーボンブラック、ホワイトカーボン
（ケイ酸化合物）、炭酸カルシウム、タルク、クレーな
どの無機充填剤；ハイスチレン樹脂、クマロンインデン
樹脂、フェノール樹脂、リグニン、変性メラミン樹脂、
石油樹脂などの有機充填剤を挙げることができる。この
うち特に無機充填剤が好ましく使用される。

軟化剤としては、プロセス油、潤滑油、パラフィン、流
動パラフィン、石油アスファルト、ワセリンなどの石油
系軟化剤；コールタール、コールタールピッチなどのコ
ールタール系軟化剤；ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、
ヤシ油などの脂肪油系軟化剤；トール油；サブ；密ロ
ウ、カルナウバロウ、ラノリンなどのロウ類；リシノー
ル酸、パルミチン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリ
ン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛などの脂肪酸および脂
肪酸塩；石油樹脂などの合成高分子物質；を挙げること
ができる。

可塑剤としては、フタール酸エステル系、アジピン酸エ
ステル系、セバシン酸エステル系、リン酸系など、粘着
付与剤としては、クマロンインデン樹脂、テルペン・フ
ェノール樹脂、キシレン・ホルマリン樹脂など、着色剤
としては、無機および有機顔料など、発泡剤としては、
重炭酸ナトリウム、炭酸アンモニウム、Ｎ，Ｎ′−ジニ
トロソペンタメチレンテトラミン、アゾカルボンアミ
ド、アゾビスイソブチロニトリル、ベンゼンスルホニル
ヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、カルシウ
ムアミド、パラトルエンスルホニルアジドなど、発泡助
剤としては、サリチル酸、フタル酸、尿素など使用する
ことができる。

又、配合物の製造はオープンロールミル、バンバリーミ
キサー、ニーダーなどを用いる公知の方法を採用でき
る。

架橋方法は通常１００℃〜２５０℃、好ましくは１２０
℃〜２００℃の温度で、架橋時間通常１０分〜６０分、
好ましくは２０分〜４０分の条件で行うことができる。
特にペルオキシド架橋を行う場合は、架橋時間はペルオ
キシドの半減期の４倍程度とするのが好ましい。

〔発明の効果〕

本発明の変性液状エチレン系ランダム共重合体は樹脂ま
たはゴム状重合体の改質剤、改質助剤、潤滑油添加剤、
樹脂またはゴム状重合体の水性分散液の分散助剤として
優れた性能を発揮する。とくにエチレン・α−オレフィ
ン・ジエン系弾性共重合体(A)および硅素含有ゴム状重
合体(B)からなるゴム状重合体組成物に改質助剤として
配合することにより、ゴム弾性、とくに永久伸び(PS)お
よび耐熱老化性が著しく改善されるという特徴を有して
いる。

〔実施例〕

次に本発明の液状変性エチレン系ランダム共重合体を実
施例によって具体的に説明する。

実施例１ 窒素吹込管、水冷コンデンサー、温度計および滴下ロー
ト２個を装着した攪拌機付ガラス製２入反応器に、エ
チレン組成４０モル％、数平均分子量1600、ｗ／ｎ
2.05、〔η〕0.11ｄ／ｇ、100℃における動粘度300cs
tのエチレン・プロピレン共重合体800ｇを入れ、２時間
窒素置換を行い、溶存酸素を追い出す。そののち、フラ
スコ内温を160℃に昇温し、２個の滴下ロートに各々予
め装入しておいたトリメトキシビニルシラン320ｇおよ
びジ−tert−ブチルペルオキシド60ｇを４時間かけて滴
下する。滴下完了後更に４時間後反応を行ったのちフラ
スコ内温が180℃になるように昇温し、0.5mmHgの減圧下
に未反応トリメトキシビニルシランおよびジ−tert−ブ
チルペルオキシドの分解物を除去する。

生成物の変性エチレン・プロピレン共重合体は、〔η〕
0.41ｄ／ｇの無色透明液体であり、トリメトキシビニ
ルシラン成分のグラフト割合は、エチレン・プロピレン
共重合体100重量部に対し、２５重量部であった。

実施例２ 実施例１において、数平均分子量390、Mw/Mn 1.15、
〔η〕0.03ｄ／ｇ、100℃における動粘度4.5cstのエ
チレン・プロピレン共重合体を用い、トリメトキシビニ
ルシランの代りに、トリエトキシビニルシランを465
ｇ、ジ−tert−ブチルペルオキシド90ｇを添加した他は
同様に行った。生成物の変性エチレン・プロピレン共重
合体は〔η〕0.28ｄ／ｇの無色透明液体であり、トリ
エトキシビニルシラン成分のグラフト割合はエチレン・
プロピレン共重合体100重量部に対し34重量部であっ
た。

実施例３ 実施例１において、エチレン組成50モル％、数平均分子
量810、Mw/Mn 1.40、〔η〕0.04ｄ／ｇ、100℃におけ
る動粘度22.8cstのエチレン・プロピレン共重合体を用
い、トリメトキシビニルシランおよびジ−tert−ブチル
ペルオキシドの添加量を各々230ｇおよび40ｇとした他
は同様に行った。生成物の変性エチレン・プロピレン共
重合体は〔η〕0.16ｄ／ｇの無色透明液体であり、ト
リメトキシビニルシラン成分のグラフト割合はエチレン
・プロピレン共重合体100重量部に対し25重量部であっ
た。

実施例４ 実施例１において、エチレン組成50モル％、数平均分子
量810、〔η〕0.04 ｄ／ｇのエチレン・プロピレン
共重合体を用い、トリメトキシビニルシランおよびジ−
tert−ブチルペルオキシドの添加量を各々1200ｇおよび
240ｇとした他は同様に行った。生成物の変性エチレン
・プロピレン共重合体は〔η〕0.32ｄ／ｇの無色透明
液体であり、トリメトキシビニルシラン成分のグラフト
割合はエチレン・プロピレン共重合体100重量部に対し1
27重量部であった。

実施例５ 実施例１において、エチレン・プロピレン共重合体の代
りにエチレン52モル％、〔η〕0.04ｄ／ｇ、のエチレ
ン・１−ヘキセン共重合体を用い、トリメトキシビニル
シランおよびジ−tert−ブチルペルオキシドの添加量を
各々230ｇおよび40ｇとした他は同様に行った。生成物
の変性エチレン・プロピレン共重合体は〔η〕0.15ｄ
／ｇの無色透明液体であり、トリメトキシビニルシラン
成分のグラフト割合は、エチレン・プロピレン共重合体
100重量部に対し25重量部であった。

評価例１〜２ 実施例１および実施例２で得られた生成物をシリコンゴ
ムとEPDMとをブレンドする時の改質剤として評価した。
配合処分を表１に、また評価結果を表２に示した。

評価比較例１ 評価例１において、実施例１で得られた生成物の代りに
実施例１で用いた未変性エチレン・プロピレン共重合体
を用いた他は同様に行った。評価結果を表２に示した。

評価比較例２ 評価例１において、実施例１で得られた生成物を配合し
なかった他は同様に行った。評価結果を表２に示した。

評価比較例３ 評価例１において、実施例１で得られた生成物の代りに
実施例１で用いた未変性エチレン・プロピレン共重合体
を用い、シリコンゴムは配合しなかった他は同様に行っ
た。評価結果を表２に示した。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】エチレンと炭素原子数が３ないし２０のα
   −オレフィンから構成されるエチレン系ランダム共重合
   体に、炭素原子数が２ないし２０の不飽和シラン化合物
   成分がグラフト共重合した液状変性エチレン系ランダム
   共重合体であって、 (i)該エチレン系ランダム共重合体のエチレン成分が２
   ５ないし７５モル％およびα−オレフィン成分が２５な
   いし７５モル％の範囲にあること、 (ii)該不飽和シラン化合物成分のグラフト割合が該エチ
   レン系ランダム共重合体の100重量部に対して0.2ないし
   ３００重量部の範囲にあること、および、 (iii)該液状変性エチレン系ランダム共重合体の１３５
   ℃のデカリン中で測定した極限粘度〔η〕が0.01ないし
   1.5ｄ／ｇの範囲にあること、 によって特徴づけられる液状変性エチレン系ランダム共
   重合体。