JPH0598090A - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】(a) 分子中にポリシロキサン成分を含むエチレ
ン−α−オレフィン共重合体および／またはエチレン−
α−オレフィン−非共役ジエン共重合体を５〜60重量
部、(b) ポリプロピレン系樹脂を95〜40重量部および
(c) 無機フィラーを上記(a) と(b) の総重量100 重量部
に対して1 〜100 重量部含有してなるポリプロピレン系
樹脂組成物ならびに前記(a) を5 〜65重量部、(b) を95
〜40重量部、(c) を上記(a) と(b) の総重量100 重量部
に対して1 〜100 重量部および(d) 両末端に水酸基を有
するポリシロキサンを上記(a) と(b) の総重量100 重量
部に対して0.1 〜10重量部含有してなるポリプロピレン
系樹脂組成物。 【効果】耐衝撃性と耐傷性のバランス、曲げ弾性と耐傷
性のバランスおよび塗装性に優れた成形体を得ることが
でき、自動車内外装材（特にバンパー、インパネ等）、
オートバイ用ヘルメット等の各種プラスチック工業用品
に特に有用である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はポリプロピレン系樹脂組
成物に関し、さらに詳しくは成形体表面の耐傷性と物性
バランス、特に耐衝撃性、塗装性および曲げ弾性に優れ
たポリプロピレン系樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、ポリプロピレン系樹脂の耐衝撃性
改良には、エチレン・プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチ
レン・プロピレン・非共役ジエンゴム（ＥＰＤＭ）等が
用いられている。しかしながら、このようなゴム成分の
添加により組成物が軟質となり耐傷性が著しく悪化する
ため、耐衝撃性と耐傷性を両立させるのが困難であっ
た。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、前記
従来技術の問題を解決し、耐衝撃性と耐傷性のバラン
ス、曲げ弾性と耐傷性のバランスおよび塗装性に優れた
成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物
を提供することにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記従来
の技術的課題に鑑み、鋭意研究した結果、分子中にポリ
シロキサン成分を含むエチレン−α−オレフィン共重合
体および／またはエチレン−α−オレフィン−非共役ジ
エン共重合体とポリプロピレン系樹脂を一定割合で混合
した混合物または該混合物に一定の量の無機フィラーも
しくは一定量の無機フィラーおよび両末端に水酸基を有
するポリシロキサンを添加することにより上記課題を解
決できることを見出し、本発明に到達した。

【０００５】本発明の第１は、（ａ）分子中にポリシロ
キサン成分を含むエチレン−α−オレフィン共重合体お
よび／またはエチレン−α−オレフィン−非共役ジエン
共重合体を５〜６０重量部、（ｂ）ポリプロピレン系樹
脂を９５〜４０重量部および（ｃ）無機フィラーを上記
（ａ）と（ｂ）の総重量１００重量部に対して１〜１０
０重量部含有してなるポリプロピレン系樹脂組成物に関
する。

【０００６】本発明の第２は、（ａ）分子中にポリシロ
キサン成分を含むエチレン−α−オレフィン共重合体お
よび／またはエチレン−α−オレフィン−非共役ジエン
共重合体を５〜６０重量部、（ｂ）ポリプロピレン系樹
脂を９５〜４０重量部、（ｃ）無機フィラーを上記
（ａ）と（ｂ）の総重量１００重量部に対して１〜１０
０重量部および（ｄ）両末端に水酸基を有するポリシロ
キサンを上記（ａ）と（ｂ）の総重量１００重量部に対
して０．１〜１０重量部含有してなるポリプロピレン系
樹脂組成物に関する。

【０００７】本発明の第１および第２に用いられる
（ａ）分子中にポリシロキサン成分を含むエチレン−α
−オレフィン共重合体および／またはエチレン−α−オ
レフィン−非共役ジエン共重合体は、遷移金属成分と有
機金属成分との組合わせからなる公知のチグラーナッタ
触媒を用いて例えば下記に示す方法で重合することによ
り得られる。

【０００８】（１）エチレンと、α−オレフィン（また
はα−オレフィンと非共役ジエン）と、少なくとも１つ
のＳｉ−Ｘ（ただし、Ｘは塩素原子または臭素原子）結
合を持つ不飽和シラン化合物とを共重合して得られる共
重合体に、両末端に水酸基を有するポリシロキサンを添
加し、グラフト反応させる方法。 （２）少なくとも１つのＳｉ−Ｘ（ただし、Ｘは塩素原
子または臭素原子）結合を持つ不飽和シラン化合物と両
末端に水酸基を有するポリシロキサンを反応させて得ら
れた反応生成物を用い、該反応生成物とエチレンおよび
α−オレフィン（またはα−オレフィンと非共役ジエ
ン）を共重合する方法。

【０００９】α−オレフィンとしては、通常炭素数３〜
２０のα−オレフィンが用いられる。具体的にはプロピ
レン、ブテン−１、ペンテン−１、３−メチルブテン−
１、ヘキセン−１、４−メチルペンテン−１、４，４−
ジメチルペンテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デ
セン−１、ウンデセン−１、ドデセン−１、テトラデセ
ン−１、ヘキサデセン−１、オクタデセン−１、エイコ
セン−１などが挙げられ、これらのうちプロピレン−１
およびブテン−１が好ましい。

【００１０】非共役ジエンとしては、例えば５−エチリ
デン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、ジシ
クロペンタジエンなどが用いられる。少なくとも１つの
Ｓｉ−Ｘ結合を持つ不飽和シラン化合物としては、例え
ば一般式（Ｉ）

【００１１】

【化１】 （式中、ｎは１〜３の整数、ｍは０〜１２の整数、Ｒ¹
は炭素数１〜６のアルキル基、Ｒ² およびＲ³ は互いに
同一もしくは異なり水素原子または炭素数１〜６のアル
キル基、Ｘは塩素原子または臭素原子を示す）で表され
るシラン化合物および一般式(II)

【００１２】

【化２】 ＣＨ₂ ＝ＣＨ−（ＣＨ₂)_l ＳｉＸ_k Ｒ⁴ _3-k （II） （式中、ｋは１〜３の整数、L は２〜１２の整数、Ｒ⁴
は炭素数１〜６のアルキル基、Ｘは塩素原子または臭素
原子を示す）で表されるシラン化合物を例示することが
できる。

【００１３】一般式 (Ｉ) で表されるシラン化合物とし
ては、例えば５−メチルジクロルシリルノルボルネン、
５−ジメチルクロルシリルノルボルネン、２−（５−ノ
ルボルネニル）エチルメチルジクロルシラン、２−（５
−ノルボルネニル）エチルジメチルクロルシラン、２−
（５−ノルボルネニル）プロピルメチルジクロルシラ
ン、２−（５−ノルボルネニル）プロピルジメチルクロ
ルシラン、２−（５−ノルボルネニル）ブチルメチルジ
クロルシラン、２−（５−ノルボルネニル）ブチルジメ
チルクロルシランなどが挙げられる。

【００１４】一般式(II)で表されるシラン化合物として
は、例えば（３−ブテニル）ジメチルクロルシラン、
（４−ペンテニル）ジメチルクロルシラン、（５−ヘキ
セニル）ジメチルクロルシラン、（６−ヘプテニル）ジ
メチルクロルシラン、（７−オクテニル）ジメチルクロ
ルシラン、（３−ブテニル）メチルジクロルシラン、
（４−ペンテニル）メチルジクロルシラン、（５−ヘキ
セニル）メチルジクロルシラン、（６−ヘプテニル）メ
チルジクロルシラン、（７−オクテニル）メチルジクロ
ルシランなどが挙げられる。

【００１５】これらのシラン化合物は１種または２種以
上併用して用いることができる。両末端に水酸基を有す
るポリシロキサンとしては、例えば一般式(III)

【化３】 （式中、ｏおよびｒはゼロまたは１、ｐおよびｑは１〜
１００，０００の整数、Ｒ⁵ 、Ｒ⁶ 、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は
互いに同一もしくは異なり水素原子または炭素数１〜５
のアルキル基、Ｒ⁷ 、Ｒ⁸ 、Ｒ⁹ 、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹およびＲ
¹²は互いに同一もしくは異なり炭素数１〜６のアルキル
基、フェニル基またはビニル基を示す）で表される化合
物が用いられる。

【００１６】一般式(III) で表される化合物としては、
市販の水酸基変性シリコーンオイルが使用でき、例えば
ポリジフェニルシロキサン末端シラノール、ポリジメチ
ルシロキサン末端シラノール、ポリジメチルジフェニル
シロキサン末端シラノール、ポリジメチルメチルビニル
シロキサン末端シラノール、ポリジメチルポリシロキサ
ン末端カルビノールなどが挙げられる。また、片末端が
アルキル基のものも使用でき、これらを併用して用いる
ことができる。

【００１７】遷移金属成分としては、例えばチタン、ジ
ルコニウム、バナジウム、クロム等の化合物、好ましく
はチタン、バナジウムの化合物が用いられる。これらの
遷移金属成分は、ＭｇＣｌ₂ 等の金属塩化物、シリカ、
アルミナなどにより担持されたもの、また担持の際に電
子供与性化合物を使用したものなどを用いることもでき
る。例えば次の遷移金属成分が例示される。

【００１８】（イ）三塩化チタン、四塩化チタンおよび
その組成物（例えばＴｉＣｌ₃ ・ＡｌＣｌ₃ ）、（ロ）
四塩化チタン、三塩化エトキシチタン、三塩化チタン、
テトラブトキシチタン等のチタン化合物を各種担体に、
場合により有機酸エステル、水、アミン類、アミド類、
エーテル類、アルコール類等の電子供与性化合物ととも
に担持させた担持触媒成分、（ハ）オキシ三塩化バナジ
ウム、四塩化バナジウム、三塩化バナジウム、バナジウ
ムアセチルアセトナート、バナジールアセチルアセトナ
ート、バナジウムオクタネートおよびその組成物、
（ニ）三塩化バナジウム、四塩化バナジウムを各種担体
に場合により有機酸エステル、水、アミン類、アミド
類、エーテル類、アルコール類等の電子供与性化合物と
ともに担持させた担持触媒成分、および（ホ）ビスシク
ロペンタジエニルジメチルジルコニウム、ビスシクロペ
ンタジエニルジルコニウムジクロライドで代表されるジ
ルコノセン化合物。

【００１９】上記の担体としては、シリカ、アルミナ、
シリカ・アルミナ、チタニア、マグネシア、塩化マグネ
シウムおよびその組成物（例えば塩化マグネシウムとル
イス酸とからなる組成物等）、オキシ塩化マグネシウ
ム、オキシ塩化マグネシウムとアルキルアルミニウムジ
クロリドとの反応生成物などが用いられる。有機金属成
分としては、例えばアルミニウム、マグネシウム、リチ
ウム等の金属のアルキル化合物またはハロアルキル化合
物が用いられ、これらのうち特に有機アルミニウム化合
物が好ましい。

【００２０】有機アルミニウム化合物としては、例えば
トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ト
リイソブチルアルミニウム、トリノルマルブチルアルミ
ニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジエチルアルミ
ニウムクロライド、ジ−ｎ−プロピルアルミニウムクロ
ライド、ジイソプロピルアルミニウムクロライド等のジ
アルキルアルミニウムクロライド、メチルアルミニウム
セスキクロライド、エチルアルミニウムセスキクロライ
ド、ｎ−プロピルアルミニウムセスキクロライド、イソ
ブチルアルミニウムセスキクロライド等のアルキルアル
ミニウムセスキクロライド、ジエチルアルミニウムヒド
リド、ジイソブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキ
ルアルミニウムヒドリド、メチルアルミニウムジクロラ
イド、エチルアルミニウムジクロライド、イソプロピル
アルミニウムジクロライド等のアルキルアルミニウムジ
クロライド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジノル
マルプロピルアルミニウムエトキシド等のジアルキルア
ルミニウムアルコキシド、メチルアルミノキサン、エチ
ルアルミノキサン等の環状有機アルミニウムなどが用い
られる。これらの有機アルミニウム化合物は２種以上を
併用することもでき、また電子供与性化合物と併用する
こともできる。

【００２１】前記遷移金属成分と有機金属成分の組成比
には特に制約がないが、通常遷移金属原子１モルに対し
て０．１〜５０００モル、好ましくは０．５〜２０００
モル、特に好ましくは１〜５００モルの割合で用いられ
る。共重合体の重合の条件は、重合温度が−８０〜２０
０℃、特に１０〜１５０℃、重合圧力が０〜１５０kg／
cm² ・Ｇ、特に０〜５０kg／cm² ・Ｇ、重合時間が０．
１〜３時間、特に０．２〜２時間が好ましい。重合方法
には特に制限はなく、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ｎ
−オクタン等の不活性溶媒を用いる溶液重合法、実質的
に溶媒を加えずモノマ自身が溶媒の役割を果たすスラリ
重合法などが用いられる。また共重合の分子量調節剤と
して水素および／またはアルキル亜鉛化合物を用いるこ
ともできる。

【００２２】本発明における分子中にポリシロキサン成
分を含むエチレン−α−オレフィン共重合体および分子
中にポリシロキサン成分を含むエチレン−α−オレフィ
ン−非共役ジエン共重合体（ａ）中のエチレンとα−オ
レフィンの割合（エチレン／α−オレフィン）は、重量
比で０．２５〜４の範囲が耐衝撃性の点で好ましい。ま
た非共役ジエンの共重合体中の含量は、沃素価が２０以
下のものが耐候性、耐熱性の点から適当である。共重合
体中のムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄ １００℃）は、耐衝撃
性、成形性および外観の点から、通常５〜４００、好ま
しくは１０〜１００である。

【００２３】また上記共重合体（ａ）中の少なくとも１
つのＳｉ−Ｘ結合を持つ不飽和シラン化合物に由来する
成分の含量は、共重合体（ａ）の０．１〜５重量％が好
ましい。該シラン化合物の含量が少なすぎると両末端に
水酸基を含有するポリシロキサンのグラフト度が低下
し、耐衝撃性、塗装性に対する効果が不充分であり、多
すぎるとグラフト度が上昇し過ぎ、その結果、加工性が
低下する場合がある。また両末端に水酸基を有するポリ
シロキサンの共重合体（ａ）中の含量は、共重合体
（ａ）中の上記シラン化合物の含量に対して相対的に決
定され、シラン化合物の含量に対して１／２倍モル以下
の範囲が好ましく、耐傷性、ポリプロピレン系樹脂との
相溶性および耐衝撃性の点から０．１〜１０重量％の範
囲がより好ましい。

【００２４】本発明の第１および第２に用いられる
（ｂ）ポリプロピレン系樹脂としては、市販のポリプロ
ピレンホモポリマー、エチレンとプロピレンのランダム
コポリマー、エチレンとプロピレンのブロックコポリマ
ーなどが挙げられるが、これらのうちエチレンとプロピ
レンのブロックコポリマーが好ましく、耐傷性の点から
結晶性のコポリマーがより好ましい。またアイソタクチ
ックインデックス（II）が高いものが好ましい。該成分
のＭＦＲ（ＪＩＳ−Ｋ ７２１０、２３０℃、２．１６
kg荷重）は、成形性、外観および耐衝撃性の点から、通
常０．０１〜２００ｇ／１０分、好ましくは０．１〜１
００ｇ／１０分である。

【００２５】第１および第２の発明において、成分
（ａ）の配合量は５〜６０重量部、好ましくは１０〜４
０重量部であり、成分（ｂ）の配合量は９５〜４０重量
部、好ましくは９０〜６０重量部である。成分（ａ）が
５重量部未満では得られる成形体の耐衝撃性が劣り、ま
た耐傷性向上の効果が少ない。また６０重量部を超える
と得られる成形体の強度が低くなる。

【００２６】本発明の第１および第２に用いられる
（ｃ）無機フィラーとしては、タルク、シリカ、ガラス
繊維、マイカ、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、珪酸カ
ルシウムなどが挙げられるが、これらのうちタルク、シ
リカおよびガラス繊維が特に好ましい。第１および第２
の発明における成分（ｃ）の配合量は、成分（ａ）およ
び（ｂ）の総重量１００重量部に対して１〜１００重量
部、好ましくは５〜７０重量部である。成分（ｃ）の量
が１重量％未満では曲げ弾性と耐傷性のバランスが劣
り、１００重量部を超えると得られる成形体が脆くな
る。

【００２７】本発明の第２に用いられる（ｄ）両末端に
水酸基を有するポリシロキサンとしては、上記した一般
式(III) で表される化合物を用いることができる。該
（ｄ）成分は、（ａ）、（ｂ）および（ｃ）成分の混合
時に添加することもできるが、（ａ）成分の重合時の未
反応ポリシロキサンをそのまま残存させて用いることも
できる。成分（ｄ）の配合量は、成分（ａ）および
（ｂ）の総重量１００重量部に対して０．１〜１０重量
部、好ましくは０．３〜７重量部である。また成分
（ｄ）の配合量と成分（ａ）中に含まれるポリシロキサ
ンの総含量が、成分（ａ）中に含有するシラン化合物の
含量に対して１／２倍モル以下の範囲となるようにする
のが好ましい。（ｄ）の配合量が０．１重量部では耐衝
撃性と耐傷性のバランスが劣り、１０重量部を超えると
ポリプロピレン系樹脂との相溶性が悪化し、耐衝撃性が
劣る。

【００２８】本発明の第１または第２においては、必要
に応じて結晶性エチレン重合体を０〜１００重量部の範
囲で用いることができる。該成分の量が１００重量部を
超えると成形体の耐熱性が劣ることがある。該結晶性エ
チレン重合体の密度は０．９１５ｇ／cm³ 以上のものが
耐傷性および耐衝撃性の点で好ましい。また該重合体の
ＭＦＲ（ＪＩＳ−Ｋ ７２１０、１９０℃、２．１６kg
荷重）は、成形性、外観および耐衝撃性の点から、通常
０．０１〜２００ｇ／１０分、好ましくは０．１〜５０
ｇ／１０分とされる。

【００２９】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製
造に当たっては、耐衝撃性と耐傷性のバランスを大幅に
変化させない範囲において、顔料、カーボンブラック、
熱安定剤、紫外線吸収剤などを使用することもできる。
また有機パーオキサイド等の架橋剤を加えて部分架橋さ
せてもよい。さらに本発明の組成物に対し必要に応じて
ジエン系ゴムまたはその水添物を添加することもでき
る。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、例えばバ
ンバリーミキサー、ニーダーブレンダー、インターミキ
サー、連続混練機、押出機等により混練することにより
製造される。本発明の組成物の成形加工法には特に限定
されないが、射出成形法が特に適している。

【００３０】

【実施例】以下、本発明を実施例により詳細に説明す
る。なお、例中の部および％は特に断らない限り重量部
および重量％を意味する。また例中の各種測定は下記の
ようにして行った。 （１）耐傷性 ＪＩＳ−Ｋ ５４０１に示される鉛筆引かき試験方法に
準拠した。ただし先を丸めた鉛筆を使用して測定した。
１２０mm×１００mm×２mm（厚）の試験片シート上を上
記鉛筆で擦過し、その跡を目視で観察して擦過跡が艶消
しに変化したところで傷が入ったと判定した。測定温度
は２３℃である。Ｈの数が多いほど耐傷性に優れ、Ｂの
数が多いほど耐傷性に劣ることを示す。 （２）アイゾット衝撃強度 ＪＩＳ−Ｋ ７１１０（ノッチ付）に準拠して−２０℃
および−４０℃で測定した。 （３）塗装性ピール強度 下記のようにして塗装を行った後、試料と塗膜との接着
強度（ピール強度）を剥離速度５０mm／min でＴ剥離に
より測定した。

【００３１】塗 装：１，１，１−トリクロロエタン蒸
気中で試験片を６０秒間エッチング処理し、その後プラ
イマー塗料を噴霧塗布（膜厚１０μｍ程度）する。さら
に上塗り塗料を噴霧塗布（膜厚５０μｍ程度）した後、
８０℃で１時間焼付けした。使用した塗料を以下に示
す。 プライマー塗料…日本油脂社製プライマック No.１５０
０を日本油脂社製シンナーＴ３０１で希釈し、イワタカ
ップ粘度計で１０〜１１秒となるように調合した。 上塗り塗料………日本油脂社製プライマック No.４００
０と日本油脂社製硬化剤ＰＢを４：１（重量比）で混合
し、上記混合物に日本油脂社製シンナーＴ３０１で希釈
し、イワタカップ粘度計で１５秒となるように調合し
た。 （４）曲げ弾性率 ＪＩＳ−Ｋ ７２０３に準拠し、２３℃にて測定した。

【００３２】実施例１−１ Ａ．分子中にポリシロキサン成分を含むエチレンプロピ
レン共重合体（ＰＥＳ−１）の合成 あらかじめ窒素置換した５Ｌセパラブルフラスコに脱水
精製したｎ−ヘキサン３Ｌを仕込み、エチレン／プロピ
レン／水素＝９／６／３（モル比）の混合ガスを２０℃
で１０分間溶解させたのち、ＡｌＥｔ_1.5 Ｃｌ_1.5 ９ミ
リモルを加えた。次いで２−（５−ノルボルネニル）エ
チルジメチルクロルシラン９．０ミリモルおよびＶＯＣ
ｌ₃ ０．９ミリモルを順次仕込み、２０℃で混合ガスを
吹込みながら３０分間重合させた。３０分反応後、モノ
マーパージをしながら両末端水酸基変性シリコーンオイ
ル（東芝シリコーン社製、分子量２２００）４．５ミリ
モルを仕込み、２５℃で３０分攪拌したのち、メタノー
ル７．５mlを仕込んで重合反応を停止した。次いで大過
剰のメタノール添加し、ポリマーを析出させたのち、１
００℃の熱ロールで生成ポリマーを乾燥した。生成ポリ
マーの収量は１１０ｇ、ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄ １００
℃）は３０、プロピレン含量は４１％、トルエン−メチ
ルエチルケトン再沈精製後のポリシロキサン含量は２．
１％であった（この重合体をＥＰＳ−１と称する）。

【００３３】Ｂ．組成物の物性測定 （ａ）成分としてＥＰＳ−１および（ｂ）成分として三
菱ポリプロＢＣＯ３ＧＳ（三菱油化社製、エチレン・プ
ロピレンブロックコポリマー、ＭＦＲ３０ｇ／１０分）
および（ｃ）成分としてタルク（富士タルク工業社製、
ＬＭＳ^# １００）を用い、表１に示す配合でバンバリー
型ラボプラストミル機にて１８０℃で６分間混練りし、
組成物を調製した。該組成物を冷ロールでシーティング
し、得られたシートを角ペレット化してスクリュインラ
イン射出成形機で、２４０℃で試験片を成形し、成形体
の物性を測定した。その結果を表１に示したが、耐傷付
性と耐衝撃性のバランス、曲げ弾性率と耐傷性のバラン
スがよく、さらに塗装性も良好であった。

【００３４】実施例１−２ 実施例１−１Ｂにおいて、（ｃ）成分として１５重量部
を３０重量部に変量した以外は実施例１−１Ｂと同様に
して試験片を成形し、その物性を測定した。結果を表１
に示したが、耐傷性に優れ、耐衝撃性とのバランスがよ
く、また曲げ弾性率と耐傷性のバランスもよく、さらに
塗装性も良好であった。 実施例１−３ 実施例１−１Ｂにおいて、その他の成分として三菱ポリ
エチＵＦ２４０（三菱油化社製、ＬＬＤＰＥ）を１５重
量部を加えた以外は実施例１−１Ｂと同様にして試験片
を成形し、その物性を測定した。結果を表１に示した
が、耐傷付性と耐衝撃性のバランス、曲げ弾性率と耐傷
性のバランスがよく、さらに塗装性も良好であった。

【００３５】比較例１−１ Ａ．ポリシロキサンを含まないエチレンプロピレン共重
合体（ＥＰＭ）の合成実施例１−１Ａにおいて、２−
（５−ノルボルネニル）エチルジメチルクロルシランお
よび両末端水酸基変性シリコーンオイルを除いた以外は
実施例１−１Ａと同様にして共重合体の合成した。精製
ポリマーの収量は１１０ｇ、ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄ １
００℃）は３２、プロピレン含量は４２％であった（こ
の重合体をＥＰＭと称する）。 Ｂ．組成物の物性測定 実施例１−１Ｂにおいて、ＥＰＳ−１をＥＰＭに替えた
以外は実施例１−１Ｂと同様にして試験片を成形し、そ
の物性を測定した。結果を表１に示したが、耐傷性に劣
り、また塗装性にも劣っていた。

【００３６】比較例１−２〜１−７ 比較例１−１Ｂにおいて、それぞれ表１に示す配合とし
た以外は比較例１−１Ｂと同様にして試験片をそれぞれ
成形し、それらの物性を測定し、結果を表１に示した。
両末端水酸基変性シリコーンオイルを単純にブレンドし
た比較例１−２では耐傷性の向上がみられず、塗装性に
も劣っていた。（ｂ）成分の配合量が多すぎる比較例１
−３では耐傷性は良好となるが、耐衝撃性が著しく低下
し、塗装性も劣っていた。（Ｃ）成分を増量した比較例
１−４では実施例１−２に対し、耐傷性と耐衝撃性のバ
ランスが劣り、塗装性も劣っていた。また曲げ弾性率と
耐傷性のバランスも劣っていた。またその他の成分とし
てＰＥ ＵＦ２４０を添加した比較例１−５も耐傷性が
劣っていた。さらにＥＰＳ−１と（ｂ）成分の配合割合
において（ｂ）成分の量が多すぎる比較例１−６では耐
衝撃性に劣り、またＥＰＳ−１の量が多すぎる比較例１
−７ではペレット化することができなかった。

【００３７】

【表１】

【００３８】実施例２−１ 実施例１−１Ｂにおいて、組成物の配合を表２に示す配
合とした以外は実施例１−１Ｂと同様にして試験片を成
形し、その物性を測定した。なお、その他の成分とし
て、三菱ポリエチＪＸ２０（三菱油化社製、高密度ポリ
エチレン）を用いた。結果を表２に示したが、耐傷性と
耐衝撃性のバランスおよび剛性と耐衝撃性のバランスに
優れていた。

【００３９】実施例２−２ 実施例１−１Ａにおいて、重合反応を停止した後、スチ
ームストリッピングし、１００℃の熱ロールで生成ポリ
マーを乾燥した以外は実施例１−１Ａと同様にして分子
中にポリシロキサン成分を含むエチレンプロピレン共重
合体を合成した。生成ポリマーの収量は１１３ｇ、ムー
ニー粘度（ＭＬ₁₊₄ １００℃）は３２、プロピレン含量
は４１％、トルエン−メチルエチルケトン再沈精製後の
ポリシロキサン含量は２．２％であった。また生成ポリ
マーを処理せずにポリシロキサン含量を測定したところ
ポリシロキサン含量は５．０％であった。これからグラ
フトしていないポリシロキサンの含量は２．８％である
ことがわかった（この共重合体をＥＰＳ−２と称す
る）。

【００４０】次に、実施例２−１Ｂにおいて、（ａ）成
分としてＥＰＳ−２を３０．８７重量部（グラフトされ
たポリシロキサン含量２．２％、グラフトされていない
ポリシロキサン含量２．８％）を用いて（ｄ）成分を加
えなかった以外は実施例２−１Ｂと同様にして試験片を
成形し、その物性を測定した。その結果を表２に示した
が、実施例２−１と同様に優れた結果が得られた。この
結果から、（ａ）成分の重合反応におけるポリシロキサ
ンの未反応物を（ｄ）成分として用いれば、組成物調製
時に新たにポリシロキサンを添加しなくても優れた物性
が得られることがわかった。

【００４１】実施例２−３ 実施例２−１Ｂにおいて、（Ｃ）成分を３０重量％に増
量し、その他の成分としてＰＥＪＸ２０を加えなかった
以外は実施例２−１Ｂと同様にして試験片を成形し、そ
の特性を測定した。その結果を表２に示したが、実施例
２−１と同様に優れた結果が得られた。また表１の実施
例１−２と比較すると耐傷性と耐衝撃性のバランスがさ
らに優れていることがわかった。

【００４２】比較例２−１〜比較例２−５ 実施例２−１において、それぞれ表２に示す配合とした
以外は実施例２−１と同様にしてそれぞれの試験片を成
形し、それらの物性を測定して結果を表２に示した。
（ｃ）および（ｄ）成分を添加しない比較例２−１では
耐傷性が劣り、また曲げ弾性率が低く、耐傷性と耐衝撃
性のバランスが劣っていた。（ｃ）成分を添加しない比
較例２−２および（ｄ）成分の添加量が多すぎる比較例
２−３では混練時にすべりが生じ、組成物の混合ができ
なかった。またＥＰＳ−１の配合量が多すぎる比較例２
−４ではペレット化が不可能であった。さらに（ａ）成
分としてＥＰＭを用いた比較例２−５では実施例２−１
および２−２に較べて耐衝撃性と耐傷性のバランスが大
幅に劣り、また塗装性にも劣っていた。

【００４３】

【表２】

【００４４】

【発明の効果】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物
は、特定量の分子中にポリシロキサン成分を含むエチレ
ン−α−オレフィン（−非共役ジエン）共重合体、無機
フィラーおよび両末端に水酸基を有するポリシロキサン
を添加することにより、耐傷性と耐衝撃性のバランス、
曲げ弾性と耐傷性のバランスおよび塗装性に優れた成形
体を得ることができるため、自動車内外装材（特にバン
パー、インパネ等）、オートバイ用ヘルメット等の各種
プラスチック工業用品に特に有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23:10 83:04） (72)発明者 牧野 健哉 東京都中央区築地二丁目11番24号 日本合 成ゴム株式会社内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （ａ）分子中にポリシロキサン成分を含
   むエチレン−α−オレフィン共重合体および／またはエ
   チレン−α−オレフィン−非共役ジエン共重合体を５〜
   ６０重量部、 （ｂ）ポリプロピレン系樹脂を９５〜４０重量部および （ｃ）無機フィラーを上記（ａ）と（ｂ）の総重量１０
   ０重量部に対して１〜１００重量部含有してなるポリプ
   ロピレン系樹脂組成物。
2. 【請求項２】 （ａ）分子中にポリシロキサン成分を含
   むエチレン−α−オレフィン共重合体および／またはエ
   チレン−α−オレフィン−非共役ジエン共重合体を５〜
   ６０重量部、 （ｂ）ポリプロピレン系樹脂を９５〜４０重量部、 （ｃ）無機フィラーを上記（ａ）と（ｂ）の総重量１０
   ０重量部に対して１〜１００重量部および （ｄ）両末端に水酸基を有するポリシロキサンを上記
   （ａ）と（ｂ）の総重量１００重量部に対して０．１〜
   １０重量部含有してなるポリプロピレン系樹脂組成物。