JPH05506475A - 高メルトフローのポリエーテルイミドホモポリマーを含むポリエーテルイミドシロキサン共重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 高メルトフローのポリエーテルイミドホモポリマーを含むポリエーテルイミドシ ロキサン共重合体組成物本発明は、ポリエーテルイミドホモポリマーシロキサン ポリエーテルイミド共重合体配合物に関し、更に詳細には、少量の高メルトフロ ーポリエーテルイミドホモポリマーを含むシロキサンポリエーテルイミド組成物 に関する。

関連技術の説明 耐燃性ポリエーテルイミドホモポリマー／シロキサンポリエーテルイミド共重合 体配合物は、＆ｂｌｅらによる１９８７年９月４日出願の米国特許出願番号第０ ９２．９４０号に対応するＥＰ第３０７６７０号、及び、１９８６年１１月３日 出願の米国特許出願番号第９２５．９１６号に対応するＥＰ第２６６５９５号に 発表されている。Ｍａｌｅらの米国特許出願番号第０９２．９４０号は、（ｉ） ポリエーテルイミドと、（ｉｉｌシロキサンポリエーテルイミド共重合体および ペルフルオロカーボンとを含んで成る配合物を開示しており、シロキサンポリエ ーテルイミド共重合体は衝撃強さを増強する濃度、例えば当該配合物の約２乃至 約９０重量％で使用され、ペルフルオロカーボンポリマーは難燃化量、典型的に は当該ポリマー配合物の約０２重量％乃至２０重量％で使用されることを開示し ている。１９８８年５月１１日公告のＥＰ第２６６９１５号および１９８６年１ １月３日出願の米国特許出願番号第９２５．９１６号は、（１）ポリエーテルイ ミド及び（１１）衝撃強さを増強する濃度、例えば当該配合物の約２乃至約９０ 重量％のシロキサンポリエーテルイミド共重合体を含んで成る配合物を開示して いる。上述文献はポリエーテルイミド組成物の衝撃強さを改善することを開示し ているが、シロキサン−ポリエーテルイミド共重合体組成物の衝撃強さ及び引張 り伸びを改善する必要がある。

したがって、本発明の一つの課題は、改善された衝撃強さ及び引張り伸び水準を 示すシロキサン−ポリエーテルイミド組成物を提供することである。

発明の要約 本発明は、当該組成物の衝撃強さ及び引張り伸びを改善する為に少量の高メルト フローポリエーテルイミドホモポリマーを含む、ポリエーテルイミド−シロキサ ン共重合体組成物を包含するものである。この組成物は、成型品、ワイヤの皮膜 、押出し部品を製造する為の成型樹脂として有用である。

発明の詳細な説明 当該ポリエーテルイミド樹脂は、６５０’　Ｆの温度に於て６７００グラムの重 量を使用し修正されたＡＳＴＭ　Ｄ１２３８での測定によると、好適には少なく とも１５ｇ／１０分、更に好適には１５乃至８０ｇ／ｌｏ分、最適には２０乃至 ６（Ｉｇ／１０分なる比較的高いメルトフローを有すると好適である。この高メ ルトフローポリエーテルイミド樹脂が当該配合物のノツチ付きアイジツト衝撃お よび引張り伸びの値を改善する。

本発明の配合物中に使用されるシロキサンポリエーテルイミド共重合体は、ポリ エーテルイミドに用いられるのと同様の方法で、但し有機ジアミン反応物の一部 または全てを次式のアミン末端オルガノシロキサン式に置き換えて、調製され得 る。上式中、ｎ及びｍは独立に１乃至約１ｆｌ、好適には１乃至約５、最適には 約３の整数であり、ｇは１乃至約４０、好適には約５乃至約２５、最適には８乃 至１２の整数である。

本発明の組成物中に使用されるシロキサンポリエーテルイミド共重合体は、まず 、酸無水物末端オリゴマーを形成する為に弐Ｘｌ＋の有機ジアミンを過剰のビス （エーテル−酸無水物）と反応させ、その後、式Ｉのアミン末端オルガノシロキ サ＝７を反応させることで合成される、後期添加（１ａｔｅ　ａｄｄｉｆｉｏｎ ｌ　シロキサンポリエーテルイミド共重合体と称されるものとする。

このシロキサンポリエーテルイミド共重合体のジアミン成分は、約２０乃至５０ モル％の式Ｉのアミン末端オルガノシロキサン、及び、約５０乃至８０モル％の 式Ｉｌ＋の有機ジアミンを含むのが通例である。好適な共重合体では、該ジアミ ン成分は、約２５乃至約４０モル％、最適には約３５乃至４０モル％のアミン末 端オルガノシロキサンを含む。

本発明の配合物の調製に使用されるポリエーテルイミドは、次式の反復群成 を含む。上式中、“ａ”は１より大きな整数、例えば１ｏ乃至１０．０００或い はそれ以上であり、Ｔは一〇−或いは次式％式％（） なる群である。上式中、−〇−或いは一〇−２−０−なる群の二価の結合は、３ ．３′位、３．４′位、４，３′位、或いは、４，４′位にあり、Ｚは（Ａ）式 及び、（８１次の一般式 なる二価の有機基から成る種の一要素である。上式中、Ｘは次式 なる二価の基から成る群より選択される一要素であり、上式中、ｙは１乃至約５ の整数である。Ｒは（り６乃至約２０個の炭素原子を有する芳香族炭化水素基お よびその〕１０ゲン化誘導体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキ レン基および３乃至約２０４１の炭素原子を有するシクロアルキレン基、及び、 （ｃｌ　次の一般式 なる二価の基から成る群より選択される二価の有機基である。上式中、Ｑは、式 から成る群より選択される一要素であり、Ｘは１乃至約５の整数である。

一つの実施例では、当該ポリエーテルイミドは、上述のエーテルイミド単位に加 えて更に次式のポリイミド反復単位式 を含む共重合体であり得る。上式中、Ｒは上記で定義された基であり、Ｍは、式 から成る群より選択される。上式中、Ｂは−Ｓ−或いは式−Ｃ−である。これら のポリエーテルイミド共重合体およびその調製法は、Ｗｉｌｌｎ−寥らによる米 国特許第３．９８３．０９３号に記載されており、該特許は参照により本願中に 取り入れられる。

これらのポリエーテルイミドは次式の芳香族ビス（エーテル−酸無水物）式 と次式の有機ジアミン式 Ｈ２Ｎ−Ｒ−ＮＨ２（ＸＩＩ） との反応を含め、当業者に公知のあらゆる方法により調製され得る。上式中、Ｔ 及びＲは上述と同様に定義される。

式ＸＩのビス（エーテル−酸無水物）は、例えば、１．３−ビス（２，３−ジカ ルボキシフェノキシ）ベンゼン−酸二無水物、 １．４−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン−酸二無水物、 １．３−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン−酸二無水物、及び 、 １．４−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン−酸二無水物、 ４．４′−ビス（無水フタル酸）エーテル、を含む。

式ｘ１に含まれる芳香族ビス（エーテル−酸無水物）の好適な種は、以下の式Ｘ １ｌｌ、ＸＩＶ、　ＸＶの化合物、式及び、これらの混合物を含む。上式中、Ｙ は、式から成る群より選択される。

弐Ｘｌｌ＋の芳香族ビス（エーテル−酸無水物）は、例えば、２．２−ビス（４ −（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン−酸二無水物（ＢＰ ＡＤＡ）、４．４′−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエー テル−酸二無水物、 ４．４／−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド−酸 二無水物、 ４．４′−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン−酸二無水 物、 ４．４′−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン−酸二 無水物、及び、これらの混合物を含む。

弐ＸＩＶの芳香族ビス（エーテル−酸無水物）は、例えば、２．２−ビス（４− （２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン−酸二無水物、 ４．４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル−酸二 無水物、 ４．４′−ビス（２，３〜ジカルボキシフエノキシ）ジフェニルスルフィド−酸 二無水物、 ４．４′−ビス（２，３〜ジカルボキシフエノキシ）ベンゾフェノン−酸二無水 物、 ４．４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン−酸二 無水物、及び、これらの混合物を含む。

式ｘｖの芳香族ビス（エーテル−酸無水物）は、例えば、４−（２，３−ジカル ボキシフェノキシ）−４’　−（３゜４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニル −２，２−プロパン−酸二無水物、 ４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ−４’　−（３゜４−ジカルボキシフェ ノキシ）ジフェニルエーテル−酸二無水物、 ４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）　−４’　−（３゜４−ジカルボキシ フェノキシ）ジフェニルスルフィド−酸二無水物、 ４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’　−（３゜４−ジカルボキシフ ェノキシ）ベンゾフェノン−酸二無水物、 ４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’　−（３゜４−ジカルボキシフ ェノキシ）ジフェニルスルホン−酸二無水物、及び、これらの混合物であり得る 。

ポリエーテルイミド／ポリイミド共重合体が使用される際には、ピロメリト酸無 水物等の酸二無水物がビス（エーテル−酸無水物）（！：共に使用される。

式Ｘ１の芳香族ビス（エーテル−酸無水物）の数種が米国特許第３．９７２．９ ０２号（Ｄｘ＋ｒｅｌ　Ｈｅａｔｈ及びＩｏｓｅｐｈ　Ｗｉｄｔｈ）に示されて いる。そこに記載された如く、ビス（エーテル−酸無水物）は、ニトロ置換フェ ニルジニトリルと二価フェノール化合物の金属塩との極性非プロトン性溶媒の存 在下での反応生成物を、加水分解に引き続き脱水することで調製され得る。

上述の式ＸＩに含まれるその他の芳香族ビス（エーテル−酸無水物）についても 、Ｋｏｔｏｎ、　Ｍ、Ｍ、　、ドＩｕｉｎｓｋｉ、Ｆ、Ｓ、　。

Ｂｅ＋ｔｏｎｏｖ、　１Ｍ、１、及び、Ｒｕｄａｋｏｖ、　Ａ、Ｐ、（ソ連科学 アヵデミー［Ａｃ５ｄｅｔｙ　ｏｌ　５ｃｔｅｎｃｅ、　Ｕ、Ｓ、Ｓ、Ｒ，］、 ヘテロ有機化合物学会（Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ａｔ　Ｈｅ１ｅｒｏｏｒｌｓｎｉ ｃ　Ｃｏｍｐｎｎｄｓ））による１９６７年５月３日出願、１９６９年１１月ｌ １日付のソ連特許第２５７，０１ａ号、及び、ＭＭ、にｏｆｏＩＩ、　Ｆ、Ｓ、 　ＦＩｏ＋１ｍ５ｋｉによる［有機化学雑誌（Ｘｈ、　ＯｔＨ，Ｋｈｉｎ、　Ｉ Ｊ第４巻、第５号、第７７４頁（１９６８年）に発表されている。

式ＩＩ＋の有機ジアミンは、例えば、 ｍ−フ二二レンジアミン（ＭＰＤ）、 ｐ−フ二二レンジアミン、 ４．４′　−ジアミノジフェニルプロパン、４．４′−ジアミノジフェニルメタ ン（慣用名、４．４′　−メチレンジアニリン）、 ４．４′−ジアミノジフェニルスルフィド、４．４′　−ジアミノジフェニルス ルホン、４．４′−ジアミノジフェニルエーテル（慣Ｊ’Ｍ名、４゜４′　−オ キシジアニリン）、 １．５−ジアミノナフタレン、 ３．３−ジメチルベンジジン、 ３．３−ジメトキシベンジジン、 ２．４−ビス（ベーターアミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−ベーターア ミノ−ｔ−ブチルフェニル）エーテル、 ビス（ｐ〜ベーターメチル−〇−アミノフェニル）ベンゼン、 １．３−ジアミノ−４−イソプロピルベンゼン、１．２−ビス（３−アミノプロ ポキシ）エタン、ベンジジン、 ｍ−キシレンジアミン、 ２．４−ジアミノトルエン、 ２．６−ジアミノトルエン、 ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、３−メチルへブタメチレンジアミン 、 ４．４−ジメチルへブタメチレンジアミン、２．１１−ドデカンジアミン、 ２．２−ジメチルプロピレンジアミン、オクタメチレンジアミン、 ３−メトキシヘキサメチレンジアミン、２．５−ジメチルへキサメチレンジアミ ン、２．５−ジメチルへブタメチレンジアミン、３−メチルへブタメチレンジア ミン、 ５−メチルノナメチレンジアミン、 １．４−シクロヘキサンジアミン、 １．１２−オクタデカンジアミン、 ビス（３−アミノプロピル）スルフィド、Ｎ−メチル−ビス（３−アミノプロピ ル）アミン、ヘキサメチレンジアミン、 ヘプタメチレンジアミン、 ノナメチレンジアミン、 デカメチレンジアミン、及び、斯かるジアミンの混合物を含む。

本発明の配合物中に使用されるポリエーテルイミド及びシロキサンポリエーテル イミド共重合体は何れもポリエーテルイミドの調製に習用されるあらゆる手法に より調製され得る。現時点での好適な調製法は米国特許第４．４１７．０４４号 に記載されており、該特許は参照により本願中に取り入れられる。

ポリエーテルイミド樹脂をポリエーテルイミド−シロキサン共重合体と共に本発 明による量に於て配合すると、ポリエーテルイミド−シロキサン共重合体を主成 分とす乍らポリエーテルイミド−シロキサン共重合体あるいはポリエーテルイミ ド樹脂何れを単独とした場合よりも改善された幾つかの特性を示す配合物が得ら れる。

当該配合物は、ポリマー成分に加え、充填剤、添加物、強化剤、顔料等の他の材 料をも含み得る。これらの配合物は非常に低い易燃性を示す。

本発明の配合物に於ては、ポリエーテルイミド樹脂は当該組成物の衝撃強さ及び 引張り伸びを増強する少量が使用される。ポリエーテルイミドホモポリマーの斯 かる濃度は、当該組成物の総重量を基準として１乃至１０重量％、更に好適には ２５乃至７５重量％、最適には５乃至７５重量％に亙り得る。またポリエーテル イミド−シロキサン共重合体は、好適には当該組成物の９９，０乃至９０重量％ 、更に好適には９７．５乃至９２５重量％、最適には当該組成物の９２゜５乃至 ９５重量％の水準で存在する。

以下の実施例は、本発明を例証はするが限定するものではない。

以下の実施例は、本発明を例証はするがその範囲を限定するものではない。

実施例Ａ、Ｂ、Ｃ，Ｄ、Ｅは比較実施例である。実施例Ａは１００重量％のポリ エーテルイミドシロキサン共重合体であり、実施例Ｂは１００重量％のポリエー テルイミドである。実施例１．２．３．４．５．６は、比較的高いメルトフロー のポリエーテルイミドを少量と、後期添加ポリエーテルイミドシロキサンを比較 的多量に配合することにより得られた、向上した諸特性を例証する。

表１では以下の省略記号が用いられた。

ＬＡ　ＰＥＩ／Ｓｉは、ＢＰＡＤＡ、ＭＰＤ、及び、弐（１）のアミン末端オル ガノシロキサンでｇ＝９、ｎ＝３、ｍ＝３のものを反応させることで合成された 、後期添加ポリエーテルイミドシロキサン共重合体である。上記のアミン末端オ ルガノシロキサン（ＡＴＯ）は、アミン末端オルガノシロキサン及び有機ジアミ ンの合計モル数を基準として約４０モルパーセントの水準で存在していた。使用 されたＢＰＡＤＡのモル数は、ＭＰＤ及びＡＴＯの合計モル数と実質的に等しか った。

実施例１〜４に関し、ＰＥＩは、ＢＰＡＤＡ、ＭＰＤを反応させることで合成さ れ、約２０ｇ／Ｈ分のメルトフロー値を有するポリエーテルイミドである。

Ｔ　Ｓ　＝ＡＳＴＭ　Ｄ６３８に従い決定された、ポンド毎平方インチでの引張 り強さ。

Ｔ　Ｅ　＝ＡＳＴＩｉ　０６３ｇに従い決定された、％での引張り伸び。

ＦＭ＝＾ＳＴＭ　ｌ１７Ｈに従い決定された、Ｍｐｇｔでの曲げ弾性率。

ＮＩ＝＾Ｓ’ｌｌひ２５６に従い決定された、ｆｌ−Ｉｂ／ｉｎでのノツチ付き アイゾツト。

ＭＩ＝３４３．３℃（６５０°Ｆ）の温度に於て６７００グラムの重量を使用し 修正された＾Ｓ丁Ｍ　０１２３ｇに従い決定された、２７１０分でのメルトイン デクス。

ＬＡＰＥＩ／Ｓｉ　１００　９７．５　９５　９２．５　９１１　−ＰＨ−２， ５５７，５１０１００ ７Ｓ　５５００　５８００　５８００　５８００　５９００　１５．２００ＴＥ 　４７　６７　６５　８２　７２　６０ＦＭ　−２０５，２０４，２１１，２２ １４８０ＦＳ　ｌ８００　８３００　８４ＨＨＱＱ　９１θＱ　２２．Ｇｔｌｌ ｌ旧　３．９　５．＋　６．１　７．７　７．３　０．６上記のＬＡ　ＰＥＩ／ Ｓｉは、まず、酸無水物末端オリゴマーを形成する為に過剰なりＰＡ−酸二無水 物をメタフェニレンジアミンと反応させ、その後、後期添加ポリエーテルイミド シロキサンを形成する為にシリコーンジアミン（但しｇは９）を上記と反応させ ることで合成された後期添加ポリエーテルイミドシロキサンである。上記のＰＥ Ｉは、ＢＰＡ−酸二無水物と、２０ｇ／１０分のＭｌを有するメタフェニレンジ アミンとの反応生成物である。実施Ｎ３は最大の引張り伸び及びノツチ付きアイ ゾツト値を提供することに注目されたい。実施例Ｂ（１６乃至２０ｇ／Ｉｎ分の メルトフロー）に関して表示された値は実際の値ではなく、実施例１〜４中で使 用されたＰＥＩ類に典型的な値である。

ＬＡ　ＰＥＩ／Ｓｉ　（重量％）　９２．５　９２．５　９２．５ＰＥＩ　（重 量％）　？、５　７．５　７．５ＰＥＩ　Ｍｌ　（ｇ／Ｉｆ１分）　８．５　３ ０　６４７Ｓ　（ｐｓｉ）　ｒ６Ｑ０　５９００　５９００７Ｅ　（％）　２９ 　７０　７０ ＦＭ　（ｋｐｇｉ）　２１１．７　２１３．６　２１７．２ＦＳ　（ｐｓｉ）　 ８４００　８５００　８４００）ＩＤＴ（℃）　８０　１１０　８０ 旧（ＩＩ　ｌｂ／ｉｎ）　５．６　６．７　７上記のＰＥＩ／Ｓｉは、表１の後 期添加ポリエーテルイミドシロキサンであった。実施例Ｃ，５，６の各ＰＥｒは 異なるメルトフロー値を有する。Ｃ，５，６の各ポリエーテルイミドは、ＭＰＤ をＢＰＡＤＡと反応させることで合成される。

表　３ ＱＢＰＨ／Ｓｉ　（重量％）　１００　９２．５　０ＰＥＩ　（重量％）　０　 ７．５　１０１００ＰＥＩ　−３０１６〜２０ ＴＳ　（ｐｓｉ）　４１００　４ＳＯＧ　Ｉｓ、２００７Ｅ（％）　４０　２９ 　６０ ＦＭ　（ｋｐｓｉ）　１２４Ｊ　１３５．３　４８０ＦＳ　（ｐｓｉｌ　４８０ ０　５１００２２．（ＩＯＧ＋１ＤＴｆ℃）　６１１　７２　− 旧（ｌｔ　Ｉｂ／ｉｎ）　６．２　６．５　０．６実施例り、ＥのＱＢポリエー テルイミドシロキサンは、（ｉ）　シロキサンジアミン（ｇ＝９、ｎ＝３、ｍ＝ ３）を実質的に等モルのＢＰＡ−酸二無水物と反応させ、（ｉｉ）メタフェニレ ンジアミンを実質的に等モルのＢＰＡ−酸二無水物と反応させ、その後、ＱＢ　 ＰＥＩ／Ｓｔを形成する為に、（Ｄ　の生成物を（目）の生成物と反応させるこ とで合成された。Ｅ及びＢのＰＥＩは、ＢＰＡＤＡとＭＰＤとの反応生成物であ る。

要　約　書 若干量の高メルトフローのポリエーテルイミドホモポリマーを含むポリエーテル イミドシロキサン共重合体組成物が提供される。該組成物は向上した衝撃強さ及 び引張り伸びを示す。該組成物は、成型品の製造に有用である。

悶瞥膿審磐失 国際調査報告 ｕｓ　９１０６１００ Ｓ＾　５０９３９

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．（ａ）（ｉ）酸無水物末端オリゴマーを形成する為に芳香族ジアミンを過剰 なビス（エーテル−酸無水物）と反応させる段階と、 （ｉｉ）上記酸無水物末端オリゴマーをシロキサンジアミンと反応させる段階と 、 により調製されるポリエーテルイミド−シロキサン共重合体と、 （ｂ）当該組成物の総重量を基準として１乃至１０重量％の水準で存在する、引 張り伸びを改善する量の高メルトフローポリエーテルイミドホモポリマーと、を 含んで成る熱可塑性組成物。 ２．前記ポリエーテルイミド樹脂は当該組成物の総重量を基準として２．５乃至 ７．５重量％の量で存在する、請求項１の組成物。 ３．前記ポリエーテルイミド樹脂は、６５０°Ｆの温度に於て６７００グラムの 重量を使用し修正されたＡＳＴＭ　Ｄ１２３８での測定によると少なくとも１５ ｇ／１０分のメルトフロー値を有する、請求項２の組成物。 ４．前記ポリエーテルイミド−シロキサン共重合体は当該組成物の総重量を基準 として９２．５乃至９７．５重量％の量で存在する、請求項３の組成物。 ５．前記ポリエーテルイミドホモポリマーは次式の反復単位▲数式、化学式、表 等があります▼ から成り、上式中、Ｔは−Ｏ−或いは式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−なる群であって、−Ｏ− 或いは−Ｏ−Ｚ−Ｏ−群なる二価の結合は、３，３′位、３，４′位、４，３′ 位、或いは、４，４′位にあり、Ｚは（Ａ） ▲数式、化学式、表等があります▼，▲数式、化学式、表等があります▼，▲数 式、化学式、表等があります▼，▲数式、化学式、表等があります▼，▲数式、 化学式、表等があります▼，▲数式、化学式、表等があります▼，及び▲数式、 化学式、表等があります▼ 及び、（Ｂ）次の一般式 ▲数式、化学式、表等があります▼ なる二価の有機基から成る種の一要素であって、上式中、Ｘは次式 ▲数式、化学式、表等があります▼，▲数式、化学式、表等があります▼，▲数 式、化学式、表等があります▼，▲数式、化学式、表等があります▼及び−Ｓ− なる二価の基から成る群より選択される一要素であって、上式中、ｙは１乃至約 ５の整数であり、且つ、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原子を有する芳香族炭 化水素基およびそのハロゲン化誘導体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有す るアルキレン基および３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロアルキレン基、 及び、（ｃ）次の一般式▲数式、化学式、表等があります▼ なる二価の基から成る群より選択される二価の有機基であって、上式中、Ｑは、 −Ｓ−，−Ｏ−，▲数式、化学式、表等があります▼▲数式、化学式、表等があ ります▼及び▲数式、化学式、表等があります▼から成る群より選択される一要 素であって、ｘは１乃至約５の整数である、請求項４の組成物。 ６．前記ポリエーテルイミド−シロキサン共重合体は、次式の反復単位 ▲数式、化学式、表等があります▼ を有する、請求項５の組成物。 ７．前記ポリエーテルイミド樹脂は、６５０°Ｆの温度に於て６７００グラムの 重量を使用し修正されたＡＳＴＭ　Ｄ１２３８での測定によると２０乃至６０ｇ ／１０分のメルトフロー値を有する、請求項６の組成物。