JPH05501379A - 粒状ベッド中で触媒作用を行うための装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 拉伏ベヱ上中二蝕媒作用炙行ｉム衿の装置本発明は、化学工業に関し、特に粒状 ベッド中で触媒作用を行うための装置に関する。

美大な量の気体状および液状の流動体が、化学工業、石油化学工業、冶金工業お よび他の工業において、大きな動力資源の消費、および環境への多量の有毒物質 の排出などを伴う数多くの触媒作用を行って処理されている。概して、この様な 処理を行うために使用される装置は、扱いにくく重量のあるものが多い。

触媒作用およびこのような作用を行うための装置を改良しようとする試みが、少 ないエネルギーの消費と、効率的な投資並びに環境汚染を最小にするために数多 く提案されている。

異成分から成る触媒の作用は、通常、軸方向型または放射状型装置において行わ れる。

軸方向型装置は、例えばアンモニア合成反応器は、合成ガスを供給するためのパ イプであってケーシングの底部に固定されたものと、反応ガスを排出するための パイプ（イギリス国特許第１１９４２６９号明細書）を備えている垂直延長型シ リンダケーシングである。

ケーシングの内部にはシェルが設けられていて、その長手軸方向に、環状の空間 がその外側周辺とケーシングの内部表面との間に出来るように延びており、それ によってガス供給パイプど連通ずるようになっている。シェルの内部空間は環状 空間とは隔離されており、かつシェルに固着されている熱交換器の内筒の空間と 連通ずるようになっている。このシェルは、ケーシングの頂部に設置されている 。

シェルの内部空間は、細かいミシン目状の孔で４つの仕切り部分に分割されてい る。粒状触媒ベッドは、各仕切り部分に置がれている。１本のパイプがケーシン グの長手軸方向に沿って延びており、かつ一端部でシェルの内部空間と反応ガス 流の方向の最終部分の下方で連通しており、他端部は、熱交換器のチューブと連 通している。

冷却合成ガスを供給するためのパイプは、ケーシングの頂部に設けられており、 それぞれのパイプは、合成ガス流の方向における触媒の上方の部分と連通してい る。

供給バイブからの合成ガスの流れは、環状空間へ入り、熱交換器の内筒空間を通 り過ぎた後に、熱交換器の内筒空間を介して装置から排出する反応ガスによって 加熱される。加熱された合成ガスは、次に４つの仕切り部を上から下へ通り抜け る。そこで各仕切り部分において、アンモニア合成の発熱反応が触媒中に生ずる 。

反応ガス中において最大のアンモニアの含有量を得るために、反応熱を除かねば ならないが、これは、触媒の上方の領域における各部分〜くイブを介して冷却ガ スを供給することによって行われている。

製造や運搬等の制約によって決め゛られるケーシングの断面積の大きさを考慮し て、また装置の高い処理量に対応する合成ガスの流量に応するように、粒状ベッ ドを介して動く合成ガスの高速度であり、かつ粗い粒状の触媒が合成ガスととも に反応するための表面積が小さいものであるようにしなければならない。この装 置の構造は、反応ガスが冷却ガスによって薄められ、その結果、反応ガスの中の アンモニアの含有量が低下するので不十分なものである。

粒状触媒ベッドの水力学的抗力を低くするために、アンモニアの触媒合成のため に考えられた装置が開示されている（フランス国特許第１４０９１２０号明細書 ）。

この装置は垂直延長型シリンダケーシングの形状をなすものであり、そのケーシ ングの中に内部空間と、その長手軸方向に沿って延びている第１のシェルであっ て、かつ合成ガスを供給するための入口バイブに向いている底部を有するスリー ブを含むものとを有している。入口バイブは、ケーシングの頂部に設けられてい て、ケーシングの内表面と第１のシェルの外周辺との間の環状空間と連通してい る。ケーシングの底部には出口バイブが設けられている。

この装置の構造は、粒状触媒ベッドを通って流れるガスの直線的な速度を低める ことができるので、水力学的な抗力を低くする。従って、これによれば合成効率 を高めるように細かい粒状の触媒の使用が可能である。しかしながら、半径方向 における直線的な速度の分れ方が従来の装置においては一定でなく、かつ直線的 な速度がベッドの中心部で最高で周辺部で最低である。さらに、触媒ベッドの中 の温度の分布も適切でない。これらが原因で触媒使用の効果が損われ、かつ装置 のサイズも性能も全体として増大させなければならない。

冷却ガスによって反応ガスを薄めることは、装置の排出口における反応ガス中の アンモニアの含有量を低くするので、装置の出力は低下する。

粒状ベッド、例えばアンモニア合成における触媒作用を行うための装置の効率ン モニア合成作用、第３図参照）。

この装置は垂直に延びているシリンダ状のケーシングの形状をしているものであ り、合成ガスの主流の入り込むための１本のパイプと、バイパスガスを供給する ためのパイプと、反応ガスを排出するためのパイプを備えている。スリーブ形状 のシェルが装置のケーシングの中でその長手軸方向に沿って延びており、かつ合 成ガスの主な流れを供給するパイプに向って面している底部を有している。この 様にして装置のケーシングの壁が加熱されるのを防いでいる。ケーシングの壁の 内面とスリーブ状のシェルの外周辺との間に環状の第１空間が形成されている。

スリーブ状のシェルは、合成ガスの主流を供給するためのパイプおよび当該シェ ルの中の開口端部の側面に設けられている第１の筒状熱交換器と連通している。

筒状の熱交換器の領域は、シェルの内面に固着されている仕切りによって触媒を 加えるために作られた空間から分離されている。触媒を加えるための空間は、他 の仕切りによって２つの部分に分割されている。それぞれの部分は、外方にミシ ン目のような細孔が空けられているシェルと内方に同じ様な細孔を有するシェル が互いに同心的に収容されている。第１の部分、すなわち、合成ガスの主流の上 流において、シェル同士の間の環状の空間が仕切りによって軸方向に画定されで ある。これらの仕切りの１つは、環状空間を形成するために外方にミシン目状の 細孔を有するシェルを囲んでいるブラインド壁を有するシェルに固定されており 、他の仕切りは、外方に細孔を有するシェルに固着されている。第２の筒状の熱 交換器は、装置の長手軸方向に沿って延びている細孔を有するシェルの内部空間 に設けられている。第２の熱交換器の筒状の空間は、環状空間を形成している仕 切りの開口部を介して延びているバイブラインによってバイパスガスを供給する ためのパイプと連通している。第２の熱交換器の内筒空間は、スリーブ形状のシ ェルの内壁とブラインド壁を有しているシェルの外周辺との間の環状空間に接続 されている内方に細孔を有しているシェルの内部空間と連通している。外方に細 孔を有するシェルと内方に細孔を有するシェルとの間の空間は、仕切りによって 制限されていて、粒状の触媒で充たされる。第１の熱交換器の筒状空間は、第２ の部分の内方に細孔を有するシェルの内部空間および反応ガスを排出するための パイプと連通している。装置の稼動時中、合成ガスは、第１の熱交換器の内筒空 間に入り込むように第１の環状空間を通る。この熱交換器の内筒において排出さ れる反応ガスの熱で加熱される。第１の熱交換器中で加熱される合成ガスは、バ イパスガスと混合され、かつパイプラインを通って第１の部分へ導入される。バ イパスガスもまた加熱されるため、および合成ガスの主流と混合されるように第 ２の熱交換器の筒状空間へ導かれる。混合ガス流は、粒状の触媒のベッドを介し てその周辺から中心部に向って放射状に流れ、かつ第２の熱交換器の内筒空間に 入り込む。そこで熱交換器の筒体を介して流れるバイパスガスによって加熱され る。

冷却された反応ガスは、第１の部分から出て第２の部分における粒状触媒のベッ ドの中へ入り込む。反応ガスは、触媒ベッドを通って周辺から半径方向に中心部 へ流れ、かつ第１の熱交換器の筒状空間へ入り込む。そこから反応ガスは、装置 の外へ排出される。半径方向におけるガス流の直線的な速度の分れ状態は、上述 している装置においては一様でなく、その速度が、ベッドの中心部において最高 であり、周辺部において最低であり、触媒空間の利用の度合を低くしている。粒 状の触媒ベッドから熱を除かないと、ベッドの出口における温度が上昇し、反応 ガス中のアンモニアの含有率を下げることになる。

発明要約 本発明の目的は、粒状ベッドにおける流体流の直線的な速度を確実に所定のパタ ーンにし、触媒ベッドの低水力学的な抗力を保持し、さらに細い粒状の触媒の使 用が可能な触媒作用を行うための装置を提供することである。

この目的は、流入および排出する流体用のパイプを有する円筒状のケーシングと 、前記ケーシングの内部に設けられていてその長手軸に沿って外周辺と内面との 間に第１の環状空間を画定するように延びている第１のミシン目状の細孔を有す るスリーブと、ケーシングの内部空間を流体流入領域と排出領域とに分割してい る１対の仕切りであってその１つがケーシングに固着されており、他の１つは第 １のミシン目状の細孔を有する第１のシェルに取付けられているブラインドの仕 切りであるもの、から成っている粒状ベッド中において触媒作用を行うための装 置によって達成される。

第２のミシン目状の細孔を有するシェルは、第１の細孔を有するシェルの内部に 関して同心的に設けられており、かつ第２の細孔を有するシェルの外周面と粒状 材料を形成しているベッドで充さね、かつ軸方向に制限されている第１の細孔を 有するシェルとの間の第２の環状空間を画定するように、第１の仕切り部に接続 されている。

本発明によれば、粒状ベッドの中に少なくとも１つの通路を形成する手段は、仕 切りの間の第２の環状空間中に設けられており、流体の流れが、その流れの方向 に関して直角であるあらゆる部分において所定の速度を有するようにすることが 可能である。

粒状ベッド中において触媒作用を行うための装置のこの構造は、流体の流れの直 線的な速度を確実に所定のものにするものである。流体の流れの方向に関して直 角に引かれた通路のいかなる部分においても一定の流体速度を与えることは、粒 状ベッド中の流体の均一な分配をもたらし、それによって粒状べ・ノド利用の効 率を高めることになる。この結果、装置の処理能力を高めるか、又は粒状べ・ノ ドの量を少なくすることも可能である。もし流体の流れの方向に関して直角に引 かれた部分が速度の変化の予かしめ定められている法則を保証するように通路が 作られるならば、触媒作用は、流体の直線的な速度の変化の予かしめ設定された 法則によって、不安定な条件下でも、本願発明による装置によって実行すること ができる。

通路の側壁の形状は、螺旋形状で作られた通路であり、その中において、流体の 流れの所定の速度が粒状ベッドの厚さ全体に亘って保証される。通路が螺旋形状 であることによって、粒状材料の全体の量が効果的に利用される。第２の環状空 間における螺旋形状の複数の通路を形成したことにより、装置の活用部分が、通 路の断面積が全体的に増大したことにより非常に増加している。流体の流れの方 向において螺旋形状の通路は一定の断面積を有するので、粒状ベッドに亘つて実 質的に一定の流体速度が保証される。

この装置の構造は、通路の入口における条件が同一であり、かつ１つの通路から 他の通路への溢れが妨げられるので、粒状ベッドに関する流体の均一の分布が確 実に行われる。各通路の壁は、平らなシート材料で作ることができる。装置の構 造は、断熱的触媒作用、例えば、硫酸生産（第２相）における亜硫酸ガスの還元 、吸着処理、例えば、空気からの窒素の吸着、濾過作用、例えば水の濾過等々を 実行する時に便利である。

各通路の壁が、熱供給体へ接続されている入口マニホルドへ接続されている入口 部および熱供給体用の出口マニホルドへ接続されている出口部を有している筒状 部材によって形成された熱交換器の形状をなしている。入口および出口熱供給体 はケーシングに接続されている。

通路の壁のこの構造は、発熱反応の熱の取除きまたは、発熱反応による熱の供給 によって達成される触媒作用の最適温度条件を確実に保証するものである。通路 の壁を形成している筒状部材の水平位置によって、流体の流れの逆または正の動 きが左右さね、かつ熱供給体が、処理作用の温度条件を最適にするように作られ ている。もし触媒作用が一定の温度で行われるならば、通路の壁の筒状部材は垂 直に延びる。処理作用の一定温度は、筒状部材の中の熱供給体の蒸発によって保 たれる。

通路の壁のこの構造は、筒状部材を介して動いている熱供給体と通路を介して動 いている流体との間の大きな圧力差によることが望ましい。

熱供給体と粒状ベッドを介して流れている流体との間の小さい圧力差によって、 装置の長手軸方向に平行な壁の曲率半径を介して引かれている面の中の箱状部分 の熱交換表面の形状をし、かつ入口および出口マニホルドと連通していることが 、６壁に望ましい条件である。また、各マニホルドが、装置の長手軸方向に平行 に延びている２つの仕切りのうちの１つに固着されていることが望ましい。

通路の壁の構造は、製造が楽であり、かつ熱供給体と粒状ベッドを介して流れる 流体との間の熱が高い伝導係数で熱供給体に流れるように水力学的な抗力を確実 に低くするようになっている。

各通路は、少なくとも２個のスペーサ部材を内蔵しており、それぞれが通路の一 定の断面積を保持し、かつ壁の曲率半径に沿って延びている。スペーサ部材は、 装置の中で壁を作る場合及び、粒状材料で充される前に所定の間隔を確実に保つ ために役立っている。

スペーサ部材は、箱状の部分の大きい側の間に設けられており、かつ少なくとも 箱状部分の大きい側の１つに固着されている。これらの部材は、粒状べ・ノドに 加わる圧力によって作用する壁の剛性を保持するために必要である。壁の凹所の 中のスペーサ部材を設けることは、熱供給体と粒状べ・ノドを通って流れている 流体との間の熱の伝導を高めるように熱供給体（熱キャリア）の流れをチューブ 状にするものである。

第１の細孔を有するシェルの展開面は、交互にミシン目状の孔を有する長方形状 であることが望ましく、かつシェルに沿って延びているブライントストリ・ノブ を備えていることも望ましい。ブライントストリ・ツブを備えているシェルの領 域は、通路の壁に隣接しており、他の側は、壁の曲率半径が増大する方向に面し ており、ブラインドストリップの数は、通路の壁の数に等しい。

第１の細孔を有するシェルの構造は、流体が第２の細孔を有するシェルと第１の シェルとの間を流体が動くための通路が増加した事によって、粒状べ・ノドの中 に流体がより長い時間存在することにより、粒状材料の利用の程度を高めること ができる。

螺旋形状の鋤形部材が、仕切りの１つに通路に沿って剛固に取り付けられており 、かつ通路の壁や迷路状シールを有していることが望ましい。

装置のこの構造は、流体の入口から６壁と仕切り部との間の流体の出口領域へ半 径方向に溢れるのを防ぐことに依って、通路の全長に沿って粒状べ・ノドを効果 的に利用することが可能である。

触媒作用、例えばアンモニア合成等を実施するための本発明による装置は、同じ 出力を持つものの約半分のサイズであり、かつアンモニアの条件においては殆ど ２倍の能力を呈するものである。

触媒作用を実施するための本願による装置は、粒径が２ｍｍから５ｍｍの間の細 かい粒状の触媒を使用することによって、蒸気または空気および実行されるべき 炭化水素の蒸気変換を可能にする。また、約５分の１の投資額で環境への有毒物 質の放出を１０分の１から２０分の１にまで減することが可能である。

本発明による触媒作用を実施するための装置は、粒径が１．０ｍｍから１０ｍｍ で、ガスの酸化の程度が９９．９％までの細かい粒の触媒の存在で、硫酸生産中 で二酸化炭素を酸化することが可能である。

図面の簡単な説明 本発明の他の目的と利点については、添付図面に基づく以下の説明より明らかに する。

図１は、粒状台中の触媒工程、即ち本発明により、硫酸中の二酸化硫黄の酸化の 第２段階を実施するための装置の縦断面図。

図２は、図１の■−■線による断面図。

図３は、図２の矢印Ａより見た図。

図４は、粒状台の触媒工程即ち本発明によるアンモニア合成を実施する装置の一 部破断した斜視図。

図５は、アンモニア合成用の本発明による装置の縦断面図。

図６は、図５においてＶＩ−ＶＩ線による断面図。

図７は、図６の■−■線による拡大断面図。

図８は、図６の矢印Ｂに沿う展開図。

図９は、粒状台における触媒工程、即ち、二酸化炭素の蒸発を実施するための本 発明による装置の縦断面図。

図１０は、図９のＸ−Ｘ線による断面図。

図１１は、図１Ｏの矢印Ｃに沿う展開図。

図１２は、図１１のＸＩ−ＸＩ線による拡大断面図である。

粒状台中の触媒工程、即ち本発明による硫酸製造中の二酸化硫黄の酸化の第２段 階を実施するための装置は、楕円形の底部（２）と楕円形の底部（４）を有し、 直立する円筒ケーシング（１）（図１）を備えている。この底部（２）に、流体 例えば亜硫酸ガスを供給する管（３）が取り付けられ、底部（４）には反応ガス のような流体を排出するための管（５）が取り付けられている。円心円状に長手 方向に沿って延びる内部ケーシング（１）には、第１多孔性シエル（６）と第２ 多孔性シエル（７）が取り付けられている。第１環状空部（８）が、ケーシング （１）の内周面とシェル（６）の外周面との間に設けられている。

第１多孔性シエル（６）の内面と第２多孔性シエル（７）の間に、第２環状空部 （９）が設けられ、二酸化硫黄の酸化触媒のような粒状物が満たされている。触 媒粒状物の大きさは、１．Ｏｍｍから１ｂｍである。第１環状空部（８）が、仕 切壁（１０）により管（５）の側部に軸方向に形成され、第２環状空部（９）が 、仕切壁（１１）により、管（３）の側部に形成されている。仕切壁（１０）と 底部（４）の間に形成された空部（１３）と連通ずる環状空部（１２）が第２多 孔性シエル（７）の内側に形成されている。環状空部（８）が、仕切壁（１１） と底部（２）の間に形成された空部（Ｉ４）と連通している。

第２環状空部（９）内の通路（１６）を形成するための装置（１５）　（図２） が第２環状空部（９）内に設けられている。流体の流れの方向と垂直方向に向（ 通路のどの部分においても、流体の流れは所定の速度を有している。各通路（Ｉ ６）の壁（１７）は、装置の長手方向の軸（ｏｌ　０＋）に対して直交方向に延 びる平面において、平らな螺旋形である。装置は、軸（Ｏｘ　Ｏｉ）に設けた点 の回りに延びている。壁は、それぞれ、第１及び第２多孔性シエル（６）（７） の円よりなっている。そこで、触媒で満たされた螺旋形通路（１６）が第２環状 空部（９）内に形成されている。第２酸化段階における二酸化硫黄から三酸化硫 黄への酸化反応は強い発熱とともに生じる。

これは、亜硫酸ガスが少量の二酸化硫黄を含むからである。この工程は、反応部 分からの反応熱の損失なしに起きる。そこで６壁（１７）は、連続シート材料で 作られている。多孔性シェル（６）の内面近くに設けた触媒（１８）をより効果 的に使用するために、シェル（６）は展開図で四角形で、多孔性ストリップ（６ ａ）とブラインドストリップ（６ｂ）とを交互に有している。（図３）ブライン ドストリップ（６ｂ）を有するシェルの部分は、通路（１６）の壁に隣接して設 けられ、流体の流れの方向に、壁の延長部を形成している。

二酸化硫黄の酸化の第２段階における方法は、本発明による装置で実施される場 合に、加熱された亜硫酸ガスが、管（３）を介して装置の頂部より流し込まれ、 螺旋形通路（１６）で触媒の台に流し込まれる。二酸化硫黄の酸化は、触媒（１ ８）内で起きる。亜硫酸ガスの流れは、はぼ一定の速度で触媒（１８）中を動き 、そこで触媒はより効果的に使用される。

二酸化硫黄の酸化反応の結果得られた反応ガスは、通路（１６）から多孔性シェ ル（７）を介して流れ、円筒形空部（１２）と空部（工３）に流され、管（５） を介して装置から排出される。このような装置の構成により、亜硫酸ガスの酸化 度を９８％に、また二酸化硫黄の全酸化度を９９．９０〜９９．９５％に確保す る。

触媒は２．４關の大きさの粒体よりなり、約４０ｍｍＨｔＯの床に、含水薬剤を 提供する。このような装置は、従来の同じ型の装置に比べ、約２倍縮少させるこ とが可能である。

例えばアンモニアを合成するために、粒状台中で触媒工程を実施するための装置 は、球状底部（２０）と平らな蓋（２２）を有し、直立する高圧円筒ケーシング （１９）を備えている。（図５）この底部（２０）に、反応ガスのような流体を 排出するための管（２１）が取り付けられ、蓋（２２）には、流体供給用の管、 例えば合成ガスの主流体を供給するための管（２３）と、合成ガスのバイパス流 体を供給するための管（２４）が取り付けられている。高圧ケーシング（１９） 内には、長手方向に延びるケーシング（２５）が設けられ、「バスケット」とよ ばれるアンモニア合成用の部分を定めている。ケーシング（２５）は、高圧ケー シング（１９）の底部の環状突起（２７）により支持された円筒シェル（２６） よりなっている。シェル（２６）の周面には、等間隔に孔（２８）が設けられて いる。シェルは、環状突起（２７）により支持されている。高圧ケーシング（１ ９）の内周面とシェル（２６）の外周面との間に、環状通路（２９）が設けられ ている。

フランジ（３１）を有する蓋（３０）により合成ガスの主流を供給するために、 シェル（２６）は、管（２３）の側部で閉塞されている。フランジ（３１）は、 電気ヒータ（３２）を支持し、アンモニア合成の触媒反応を開始するための必要 温度を確保している。

シェル（２６）は、反応ガスを排出するための管（２１）の側において底部（３ ３）を有している。底部（３３）は孔（２８）の上で、シェルの壁面に取り付け られている。管（３４）は底部（３３）に取り付けられ、管（２１）の通路と連 通している。第１多孔性シエル（３５）と第２多孔性シエル（３６）は、内部ケ ーシング（２５）内で同円心状に取り付けられ、長手方向の軸に沿って延びてい る。第１多孔性シエル（３５）の外周面と、円筒シェル（２６）の内周面との間 、第１環状空部（３７）が形成されている。１〜５ｍｍの粒状サイズの触媒のよ うな粒状物で満たされる第２環状空部（３８）が、第２多孔性シエル（３６）の 外周面と、多孔性シェル（３５）の内周面との間に形成されている。この空部（ ３８）軸方向においては、２個の仕切壁（３９）（４０）で囲まれている。第２ 環状空部（３８）で通路（４２）を形成するための装置（４１）が、第２環状空 部に設けられている。

（図６）流体の流速は、流体の流れる方向に対して直交する通路のどの部分にお いても所定値である。装置の長手方向の軸（０１−０１）に対して直交する平面 における各通路（４２）の壁（４３）は、軸（０２０＋）上の１点の周りに延び る平坦な螺旋状で、それぞれ、第１及び第２多孔性シエル（３５）　（３６）の 円により定められている。そこで、触媒のような粒状物で満たされた１２個の螺 旋状通路が、第２環状空部（３８）に形成されている。アンモニアの合成は熱の 解放とともに生じる。熱は反応部における最適温度を維持するために除去され、 反応ガス中のアンモニアを最適濃度に保つ。そのために、６壁（４３）は中空で 、装置の長手方向の軸（Ｏｓ　Ｏｓ）と平行に、壁（４３）の曲率半径に沿う平 面内で、箱型部（ａ）（図７）の熱交換表面の形状で作られる。壁（４３）の内 側空部（４５）は、入口マニホルド（４６）　（図５）及び合成ガスの出口マニ ホルド（４７）と連通している。各入口マニホルド（４６）は仕切壁（３９）と 、シェル（２７）の底部に取り付けられ、球状底部（２０）の内面と、底部（３ ３）と管（３４）の外面により形成された装置内の空部と連通している。各出口 マニホルド（４７）は仕切壁（４０）に取り付けられ、仕切壁（４０）と蓋（３ ０）により囲まれた空部（４９）と連通している。空部（４９）は第２多孔性シ エル（３６）の内債控部（５０）と連通している。内側空部（５０）は電気ヒー タ（３２）と管（５１）を備え、バイパス合成ガスを供給するための管（２４） と連通している。各螺旋状通路（４２）を介してのガスの流れを一定速度にする ために、通路（４２）は例えば１対のスペーサ部材（５２）　（図７）を備えて いる。このスペーサ部材（５２）はＵ字形構造で、それぞれは、螺旋状通路（４ ２）を囲む壁（４５）の１つに取り付けられている。

粒状台の部分に圧縮力を与える壁（４３）の、強度を確保するために、箱形部（ ａ）のより大きな側部の間に、例えば打ち抜くことにより、互い違いにスペーサ 部材（５３）が設けられている。壁（４３）の内側空部（４５）にスペーサ部材 （５３）を設けることにより、その中で動く熱キャリヤー例えば冷たい合成ガス を渦状化する。このような装置により、ガスから粒状台を介して冷却合成ガスの 流れまで、６壁（４３）の内側空部（４５）を通って移動する熱伝達を高める。

空部（５０）から触媒（４４）の台にバイパスする空部（３７）に、合成ガスが あふれないように螺旋状部（５４）が、各通路（４２）内の仕切壁（３９）の表 面に沿って延びている。この螺旋状部は、仕切壁（３９）に、通路（４２）の長 さ方向に沿って固く取り付けられ、通路（４２）壁（４３）とともに、迷路シー ルを定めている。装置の操作中に、粒状物が定着する。

空部（５０）から、触媒（４４）の台にバイパスする空部（３７）に合成ガスが あふれないように、仕切壁（４０）の表面に沿い、各通路（４２）に螺旋状部（ ５５）が設けられている。

通路（４２）の長さに沿って、螺旋状部は、仕切壁（４０）に固く連結され、通 路（４２）の壁（４３）とともに迷路シールを定めている。

本発明により装置において、アンモニア合成を実施するために、管（５）を介し て、装置の頂部に合成ガスが流し込まれ、ケーシング（１９）の平らな蓋（３２ ）とケーシング（２５）の蓋（３０）との間の空部に送られる。そこから、環状 空部（２９）にガスはあふれ、次に孔（２８）に送られ、ケーシング（１９）の 底部（２０）とケーシング（２５）の底部（３３）により形成された空部（４８ ）に送られる。１２個の入口マニホルド（４６）を介して、合成ガスが流れ、壁 （４３）の熱交換表面の内側空部（４５）を満たし加熱される。

（図７）次にガスは出口マニホルド（４７）を介して、仕切壁（４のとシェル（ ２６）の蓋（３０）の間に形成された空部（４９）へ送られ、そこから内側空部 （５０）にあふれ出し、そこで、電気ヒータ（３２）の熱により加熱される。

加熱された合成ガスは、多孔性シェル（３６）の孔を介して、粒状触媒（４４ン の台に送られ、アンモニア合成の始まる温度に加熱され、次に電気ヒータが切ら れる。

アンモニア合成の反応は、熱解放の後に生じ、この熱は、壁（４３）の熱交換表 面の空部（４５）内を流れる合成ガスを加熱することにより除去される。

反応部即ち粒状触媒舎内を最適温度に維持するために、バイパスガスが、管（２ ４）（５１）を介して、空部（５０）に送られ、そこで、バイパスガスが合成ガ スと混合される。空部（５０）から、多孔性シェル（３６）を介して粒状触媒（ ４４）で満たした通路（４２）まで、合成ガスが動く。合成ガスの流れは通路（ ４２）内で、はぼ一定速度で触媒（４４）を通り抜ける。そこで、触媒が効果的 に使用される。アンモニア合成の結果得られた反応ガスは通路（４２）を離ね、 多孔性シェル（３５）を通過し、環状空部（３７）に送られ、更に、仕切壁（３ ９）と底部（３３）と、シェル（２６）の内面により形成された空部（３９）に 送られる。そこから、管（３４）　（２１）を介して装置より排出される。

上述した本発明の装置の構造は、同じ寸法の装置であること及び装置に使用する 金属量を２５％程度低めることの２つのファクターのいずれか１つの要因によっ て、容量全体を確実に増大させる。

粒状ベッドにおける触媒プロセスを遂行するための装置、例えば触媒による炭素 酸化物の蒸気コンバージョンを随行するために、楕円形の底部（５７）を有する 垂直方向に伸びる円筒形のケーシング（５６）　（第９図示）から成る装置であ り、かつ、前記楕円形ケーシング（５７）に対して流体、例えば、蒸気を形成す べく転換されるガスとか炭素酸化物を含むガス混合物を供給するためのパイプ（ ５８）が取り付けられており、かつ又、放出流体例えば、転換された反動ガス用 のパイプ（６０）が取付けられている。外被された内部ケーシング（５６）は、 それと同心円的かつ、第１穿孔シエル（６１）と第２穿孔シエル（６２）が備わ るその長手方向の軸上に沿って設けられている。第１環状スペース（６３）は、 ケーシング（５６）の内側の周縁部と穿孔シェル（６１）の外側の周縁部との間 に設けられている。第２環状スペース（６４）は、粒状物質例えば炭素酸化物の 蒸気コンバージョンの触媒で満たされており、第１穿孔シエル（６１）と第２穿 孔シエルの外周縁部との間に設けられている。前記粒状触媒の寸法は１〜５ｍｍ である。第１環状スペース（６３）と第２環状スペース（６４）は、隔壁（６５ ）によって、軸方向に設けられており、かつ第２環状スペース（６４）は、隔壁 （６６）によってパイプ（５８）の側面に軸方向に設けられている。円筒形スペ ース（６７）は、隔壁（６５）と底部（５９）との間に設けたスペース（６８） と通じており、かつ第２穿孔シエルの内部に設けられており、かつ環状スペース （６３）は、隔壁（６６）と底部（５７）との間に設けられたスペース（６９） と通じている。前記スペース通路（７１）内に形成するための手段（７０）　（ 第１０図示）は、第２環状スペース（６４）内に設けられており、かつ流体の流 れる速度は、その流れる方向に関しては、垂直に設けた各通路の各部分における 規定の数値から決められる。本発明の長手方向の軸（０１０ｔ）に関して、垂直 に設けた平面における各通路（７１）の複数の壁面（７２）は、前記軸（ｏ＋− ０ｔ）上に置かれたポイントの周囲に向って伸びる螺旋形の平面となっており、 かつ第１及び第２穿孔シエル（６１）　（６２）の環状体の近くに設けられてい る。しかしながら、螺旋形通路（７１）（第１０図示）は、粒状物質（７３）も しくは触媒で満たされており、第２環状スペース（６４）（第９図示）内に設け られている。前記触媒に関して、炭素酸化物の触媒的コンバージョンのプロセス は、熱放射を伴う。コンバージョンのために使用する触媒は、熱感度が非常に高 いので、その結果前記プロセスは、非常に限定された方法で、かつ等温状態すな わち一定の温度下で熱変化を伴う状態で遂行される。そのために、各壁面（７２ ）は、例えば溶接（第１１図示）によってその全長に沿ってパイプ（７４）に固 定された垂直なフィン（７５）及びそれと交互に配置されている垂直方向に伸び るパイプ（７４）とから成っている。各面部（７２）の垂直なパイプ（７４）の はめ込み口は、隔壁（６５）の側面上で多岐管（７６）と通じている。多岐管（ ７６）の全ては、隔壁（６５）に取り付けられており、かつ例えば、熱キャリヤ ーを供給するためのパイプ（７８）と通じる通常の多岐管（７６）と連結してい る。

各面部（７２）の縦方向のパイプ（７４）のはめ込み口は、隔壁（６６）の側面 上で、多岐管（７８）と通じている。全ての多岐管（７８）は隔壁（６６）に取 り付けられており、かつ例えば本発明の装置から、蒸気と液体混合物が発生する ように、熱キャリヤーを放出するためのパイプ（８０）と通じる通常の多岐管（ ７９）と連結している。

本発明によると、本装置における炭素酸化物の蒸気コンバージョンが作用してい る間、コンバージョンのためのガスは、底部（５７）と隔壁（６６）との間を開 くためにパイプ（５８）を通って装置の頂部へ向い、さらにその場所から穿孔シ ェル（６１）の孔部を通うて第１環状スペース（６３）に向い、さらに螺旋形通 路（７１）に設けられた粒状触媒（７３）のベッドに向って流れる。

二酸化炭素の蒸気変換の反応の結果として得られた反応ガスは、通路（７１）か ら出て、細孔を有するシェル（６２）を通り、シリンダ空間（６７）と（６８） へ入り、続いて装置からパイプ（６０）を通って排出される。水の流れがパイプ （７８）と共通のマニホルド（７７）へ入り、各螺旋形状の壁（７２）のマニホ ルド（７６）の間に均一に分布され、それからパイプ（７４）に沿って上方に動 く。パイプ（７４）の中において、一部は蒸発して反応中に熱を吸収する。その 後、蒸気と流体の混合物は、合壁（７２）のマニホルド（７８）へ集められ、そ れから共通のマニホルドへ導入さね、そこからパイプ（８０）を介して装置から 排出される。もしパイプ（７４）の中で一定の圧力が保持されるならば、実質的 に一定の温度の二酸化炭素の変換反応、即ち、等温処理の反応が生ずる。

この装置の構造は、従来のこの種の装置に比較して約５分の１の費用で約２分の １のサイズで触媒の低水力学的抗力による二酸化炭素の変換中に、細かい粒の平 成４年１０月２６日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．供給及び排出流体用の管（３）（５）（２３）（２１）（８５）（６０）を 有する円筒ケーシング（１）（２５）（５６）と、このケーシングと同心円状に 設けた内側ケーシング（１）（２５）（５６）内に設けられ、ケーシングの長手 方向の軸（０１−０１）に沿って延びる第１及び第２多孔性円筒シェル（６）（ ７）（３５）（３６）（６１）（６２）を備え、第１多孔性シェル（６）（３５ ）（６１）の外周面とケーシング（１）（２５）（５６）の内面との間に、第１ 環状空部（８）（３７）（６３）が形成され、第１多孔性シェル（６）（３５） （６１）の内面と第２多孔性シェル（７）（３６）（６２）の外周面との間に第 ２環状空部（９）（３８）（６４）が形成され、粒状物（１８）（４４）（７４ ）で満たされるようになっており、空部は軸方向には、２個の仕切壁（１０）（ １１）（３９）（４０）（６５）（６６）で定められ、１個の仕切壁は、供給さ れた流体の部分（１４）（４９）（６９）を形成し、他の仕切壁は、排出された 流体の部分（１３）（３９ａ）（６８）を形成してなる粒状台で触媒工程を実施 するための装置であって、 仕切壁（１０）（１１）（３９）（４０）（６５）（６６）の間の第２環状空部 （９）（３８）（６４）に、少なくとも１つの通路（１６）（４２）（７１）を 形成するための装置（１５）（４１）（７０）が設けられ、流体の流れは、この 流れ方向に対し直交する方向に延びる通路の各断面において所定の速度を有して いることを特徴とする装置。 ２．長手方向の軸（０１−０１）に対して直交する平面内の通路（１６）（４２ ）（７１）の各壁（１７）（４３）（７２）が、軸（０１−０２）に設けた点の 回りに延びる平坦な螺旋状の形状であり、第１及び第２多孔性シェル（６）（７ ）（３５）（３６）（６１）（６２）の円により定められている請求項１の装置 。 ３．通路（１６）の各壁（７）が平らなシート材料よりなる請求項２の装置。 ４．各壁（７２）が、入口マニホルド（７６）に連結された入口を有する円筒部 材（７４）により形成された熟交換表面の形状であり、入口マニホルド（７６） が、熱キャリヤーとこの熱キャリヤーのための出口マニホルド（７８）に連結さ れた出口と連通し、各マニホルド（７６）（７８）が２個の仕切壁（６５）（６ ６）の１つに取り付けられている請求項２の装置。 ５．各壁（４３）が、長手方向の軸（０１−０１）に平行にかつ壁（４３）の曲 率半径に沿う平面における箱型断面（ａ）を有する熱交換表面の形状であり、か つ入口及び出口マニホルド（４６）（４７）と連通し、各々は、長手方向の軸（ ０１−０１）と平行に延びるように、前記２個の仕切壁（３９）（４０）の１つ に取り付けられている請求項２の装置。 ６．各通路（４２）が少なくとも２個のスペーサ部材（５２）を備え、各々が通 路（４２）の一定断面部を確保するとともに、それに取り付けた壁（４３）の曲 率半径に沿って延びる請求項２、３若しくは２、４若しくは２、５の装置。 ７．箱形部（ａ）のより大きな側部の間で、この側部の少なくとも１つに取り付 けた請求項５の装置。 ８．第１多孔性シェル（６）の表面は、展開図で四角形であり、シェル（６）に 沿って延びる多孔性ストリップ（６ａ）とブラインドストリップ（６ｂ）を交互 に有し、ブラインドストリップを有するシェル（６）の部分が、通路（１６）の 壁（１７）に隣接して設けられ、流体の流れ方向に壁（１７）の延長部を形成し ている請求項２と４又は２と５の装置。 ９．螺旋状部（５４）（５５）が各通路に設けられ、仕切壁（３）（４０）の１ つに長手方向に固く取り付けられ、通路（４２）の壁（４３）とともに迷路シー ルを形成している請求項２の装置。