JPH05346493A

JPH05346493A - 放射性廃棄物の処理方法

Info

Publication number: JPH05346493A
Application number: JP4156822A
Authority: JP
Inventors: Naomi Toyohara; 原尚実豊; Michitaka Mikura; 倉通孝三; Mikio Wada; 田幹雄和; Nobuhiko Aiba; 羽伸彦相; Tomohisa Iinuma; 沼知久飯; Hideki Kato; 藤秀樹加
Original assignee: Toshiba Corp; Toagosei Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp; Toagosei Co Ltd
Priority date: 1992-06-16
Filing date: 1992-06-16
Publication date: 1993-12-27
Anticipated expiration: 2015-03-06
Also published as: JP3015593B2

Abstract

(57)【要約】【目的】原子力施設より排出される廃棄物中の放射性
核種のうち少なくともヨウ素および／またはテクネチウ
ム系イオンを選択的に吸着し、固定化すること。【構成】放射性核種としてヨウ素および／またはテク
ネチウム系イオンを含有する原子力施設より排出される
廃棄物を無機イオン交換体と接触させると同時にまたは
接触後固化剤と混合して固化する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、放射性核種含有物の処
理方法に関し、特に原子力発電所や核燃料再処理工場等
の原子力施設より排出される廃棄物の処理に有効であ
り、放射性核種であるヨウ素および／またはテクネチウ
ムを構成原子として有するイオンを無機イオン交換体に
よって効果的に吸着し、これらのイオンを無機イオン交
換体に固定化する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子力施設から発生する気体あるいは液
体廃棄物中には、燃料中のウランやプルトニウムの核分
裂生成物であるＩ−１２９が含まれていることが知られ
ている。Ｉ−１２９の半減期は１．６×１０^７年にもな
るため、Ｉ−１２９を含有する気体廃棄物の場合は、シ
リカやゼオライトの表面に銀を付着させた粒子を充填し
た充填槽を通すことにより、Ｉ−１２９をヨウ化銀の形
態で粒子表面に固定化することにより気体廃棄物中から
除去した後、環境中に放出されている。この処理により
発生する固体廃棄物は、現状では、原子力施設内の保管
庫に未処理のまま貯蔵されており、貯蔵スペースの問題
から、最終処分するための技術開発が進められている。

【０００３】現状では、気体廃棄物の処理により発生す
る銀付着シリカ粒子などの廃棄物については、緻密な容
器やガラス中に封じ込める方法が考えられている。しか
し、容器を用いた処理方法の場合、Ｉ−１２９の半減期
が非常に長いため容器の健全性が担保できない問題点が
あった。

【０００４】一方、ガラス中に封じ込める技術は、１０
００℃前後に加熱された溶融ガラス中にこれら廃棄物を
封入するプロセスのため、ヨウ化銀の形態で固定化され
ていたＩ−１２９を再び気体中に移行させてしまうとい
う問題点があった。

【０００５】また、液体廃棄物中のＩ−１２９は、液体
廃棄物中に共存する硫酸イオン、燐酸イオン、塩化物イ
オン、ほう酸イオンなどのため、選択的に分離すること
が出来ず、このためセメントやアスファルト中に固化す
ることにより封じ込める方法がとられている。しかしな
がら、容器やガラス、あるいは液体廃棄物の処理により
発生するセメントやアスファルト等の固化体を処分した
場合、Ｉ−１２９はこれら固化体から容易に地下水中に
放出される事が知られている。さらに、放出されたＩ−
１２９は地下水と接触する天然鉱物と反応性が無いた
め、地下水から除去される事なく、生活環境へ容易に移
行するという問題があった。

【０００６】また、原子力施設から発生する液体廃棄物
中には、ウランやプルトニウムの核分裂生成物である半
減期が２．１×１０^５年のＴｃ−９９が含まれている。
この放射性核種を含む廃液は、Ｉ−１２９の場合と同様
共存するイオンの妨害により選択的にＴｃ−９９を分離
することが出来ないため、現状ではセメント固化法やア
スファルト固化法、プラスチック固化法等により固化さ
れている。しかし、Ｔｃ−９９もこれらの固化体から浸
出するおそれがあり、仮にＴｃ−９９を固化体内に固定
化できたとしても、その半減期がやはり長いため、減衰
前に固化体が劣化するという問題がある。さらにＩ−１
２９と同様に、Ｔｃ−９９は天然鉱物との反応性が小さ
いため、地下水から生活環境中へ容易に移行するという
問題もある。

【０００７】原子力施設から発生する廃棄物中の放射性
ヨウ素やテクネチウムのような長半減期の放射性核種の
処理ないし処分に際しては、ヨウ素やテクネチウムを種
々の共存物質が存在する廃棄物中から選択的に分離し、
かつ分離された放射性核種を含有する二次廃棄物は長期
にわたり安定であり、選択分離した放射性核種を処分環
境中で地下中に容易に再放出させないような方法が要求
される。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、放射性核種
であるヨウ素を構成原子として有するイオンおよび／ま
たは放射性核種であるテクネチウムを構成原子として有
するイオンを含有する放射性核種含有物中からこれらの
イオンを選択的に吸着することにより、吸着剤に固定化
し、その後は吸着剤が地下水等の液体と接触した場合に
おいても、放射性核種の再溶出を長期にわたり抑止する
ことができる放射性核種含有物の処理方法を提供するも
のである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者等は鋭意検討し
た結果、強放射線下での安定性に優れていることが知ら
れている無機イオン交換体を吸着剤とし、また無機イオ
ン交換体として含水酸化ビスマス（III)、含水酸化硝酸
ビスマス（III)、アルミニウム‐マグネシウム複合酸化
物および含水酸化ジルコニウムのうち少なくとも１つを
含むこと、またはこれらのうち少なくとも１つと含水五
酸化アンチモンを併用してなる交換体を用いることによ
り、例えば原子力施設より排出する放射性核種であるヨ
ウ素および／またはテクネチウムを構成原子として有す
るイオン（以下、単に放射性イオンということがあ
る。）、硫酸イオン、硝酸イオン、燐酸イオン、塩化物
イオン、ホウ酸イオンといった種々の陰イオンを含む廃
棄物中の少なくとも放射性イオンを選択的に吸着しかつ
長期的に固定化することができることを見出し、本発明
を完成するに至ったものである。

【００１０】即ち、本発明による放射性核種含有物の処
理方法は、放射性核種であるよう素および／またはテク
ネチウムを構成原子として有するイオンを含有する放射
性核種含有物を無機イオン交換体からなる吸着処理剤と
接触させることを特徴とするものである。

【００１１】無機イオン交換体として、含水酸化ビスマ
ス（III)、下記組成式（１）で表される含水酸化硝酸ビ
スマス（III)、下記組成式（２）で表されるアルミニウ
ム‐マグネシウム複合酸化物および含水酸化ジルコニウ
ムの少なくとも１つを含むか、またはこれらの少なくと
も１つと含水五酸化アンチモンを併用して含有してなる
ものが好ましく用いられる。

【００１２】Ｂｉ_６Ｏ_６（ＯＨ）_ｘ（ＮＯ_３）_6-x・ｎＨ_２Ｏ（１）（ここで、３．５≦ｘ≦５．５、ｎ：０または正の数）ＭｇＡｌ_ｘＯ_(2+3x)/2・ｎＨ_２Ｏ（２）（ここで、ｘ：１以下の正数、ｎ：０以上かつ１．５以下の数）以下、本発明について詳細に説明する。無機イオン交換体本発明において用いる好ましい無機イオン交換体として
は、含水酸化ビスマス（III)、含水酸化硝酸ビスマス
（III)、アルミニウム‐マグネシウム複合酸化物及び含
水酸化ジルコニウムの少なくとも１つを含むが、これら
の少なくとも１つと含水五酸化アンチモンを併用するこ
ともできる。

【００１３】含水酸化ビスマス（III)、含水酸化ジルコ
ニウム及び含水五酸化アンチモンは、無機イオン交換体
として知られており、これらは下記一般式で表される。

【００１４】含水酸化ビスマス（III)：Ｂｉ_２Ｏ_３・ｎＨ_２Ｏ含水酸化ジルコニウム：ＺｒＯ_２・ｎＨ_２Ｏ含水五酸化アンチモン：Ｓｂ_２Ｏ_５・ｎＨ_２Ｏ（こ
こで、ｎ：正の数）また、本発明において用いる含水酸化硝酸ビスマス物と
しては、特開昭６３−６０１１２号に記載された下記組
成式で表されるものが好ましく用いられ得る。

【００１５】Ｂｉ_６Ｏ_６（ＯＨ）_ｘ（ＮＯ_３）_6-x・ｎＨ_２Ｏ（ここで、３．５≦ｘ≦５．５、ｎ：０または正の数）また、本発明において用いるアルミニウム‐マグネシウ
ム複合酸化物は、次の組成式で表される。組成に幅があ
るのは、この化合物は含水酸化マグネシウムに含水酸化
アルミニウムが固溶した構造となっているからである。

【００１６】ＭｇＡｌ_ｘＯ_(2+3x)/2・ｎＨ_２Ｏ上式中、ｘは１以下の正数であり、ｎは０以上でありか
つ１．５以下の数である。

【００１７】上記のアルミニウム‐マグネシウム複合酸
化物は、アルミニウム化合物、例えば炭酸アルミニウム
または水酸化アルミニウムと、マグネシウム化合物、例
えば炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムを、１
以下のＡｌ／Ｍｇ原子比になるように混合し、好ましく
は４００〜９００℃、より好ましくは５００〜７００℃
で焼成することにより得られる。また、特公昭４７−３
２１９８号公報、特公昭４８−２９４７７号公報、及び
特公昭４８−２９４７８号公報、等に記載され、下記一
般式で表されるハイドロタルサイトと呼ばれる化合物
を、好ましくは４００〜９００℃、より好ましくは５０
０〜７００℃で焼成することによっても得られる。

【００１８】Ｍｇ_1-xＡｌ_ｘ（ＯＨ）_２Ａ^p- _x/p・ｗＨ_２Ｏ上式中、Ａ^p-はＣＯ_３ ^2-またはＨＣＯ_３ ^-等のアニオン
を示し、ｐは１または２の整数を示し、ｘ及びｗはそれ
ぞれ下式を満足する数である。

【００１９】０＜ｘ≦０．５、０≦ｗ＜１無機イオン交換体として、含水酸化ビスマス（III)、含
水酸化硝酸ビスマス（III)、アルミニウム‐マグネシウ
ム複合酸化物及び含水酸化ジルコニウムの少なくとも１
つと含水五酸化アンチモンを併用する場合、含水五酸化
アンチモンの割合は、無機イオン交換体の全量１００重
量部に対し３〜７０部が好ましく、１０〜６０部が更に
好ましい。

【００２０】この場合、中でも、含水酸化硝酸ビスマス
（III)または含水酸化ビスマス（III)と含水五酸化アン
チモンを併用し、含水五酸化アンチモンの割合を無機イ
オン交換体の全量１００重量部に対し５０部としたもの
は特に、ヨウ素、テクネチウム系イオンを選択的に除去
する効果が優れているので好ましい。

【００２１】本発明で用いる無機イオン交換体の形状に
は、特に限定はなく、粉末状であってもよいが、本発明
による処理を容易にするため、即ち放射性イオンを含有
する放射性核種含有物との接触後の分離や、カラム通液
をしやすくするため、結合剤等を用いて粉末状の無機イ
オン交換体を粒状やペレット状に成形したもの、あるい
は粉末状の無機イオン交換体を担体に担持したものであ
ってもよい。放射性核種含有物中の放射性イオンの処理方法放射性核種含有物中の放射性イオンを選択的に吸着する
には、本発明における無機イオン交換体を、放射性イオ
ンを含有する放射性核種含有物と接触させなければなら
ない。

【００２２】ヨウ素を構成元素として有するイオンとし
ては、一般にヨウ化物イオン（Ｉ^-）、過ヨウ素酸イオ
ン（ＩＯ_４ ^-）、ヨウ素酸イオン（ＩＯ_３ ^-）、次亜ヨ
ウ素酸イオン（ＩＯ^-）その他Ｉ_２Ｉ^-、Ｉ_３ ^-等があ
り、また、テクネウチムを構成として有するイオンとし
ては、過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ_４ ^-）等があ
る。

【００２３】放射性核種含有物は液体、気体または固体
のいずれかの形態であっても良く、放射性核種含有物を
無機イオン交換体と接触させる方法は、これらを接触さ
せる工程が制御可能であるならば特に制限はなく、バッ
チ式或いは連続式のいずれであっても良い。

【００２４】放射性イオンを含有する放射性核種含有物
が液体である場合、これを無機イオン交換体と接触させ
る方法の具体例としては、無機イオン交換体を、放射性
イオンを含有する液体に添加し攪拌することにより、放
射性イオンを含有する液体と接触させた後、無機イオン
交換体を分離する方法、及びカラム等に無機イオン交換
体を充填し、放射性イオンを含有する液体を通液する方
法がある。

【００２５】一般に気体中では、放射性イオンは、放射
線等が当たって生ずる気体イオンとして存在する。ま
た、固体表面上に極薄い付着水の層があるので、一般に
固体中では、放射性イオンは、この付着水の層へ溶出し
ている。このため、溶体状の放射性核種含有物の場合と
同様に、気体または固体状の放射性核種含有物の場合
も、これらを無機イオン交換体と接触させることによ
り、放射性イオンを選択的に吸着することが可能であ
る。

【００２６】本発明において、無機イオン交換体と放射
性イオンを含有する放射性核種含有物とを接触させる好
ましい時間は、処理すべき対象により一概には決められ
ないが、数分から数時間、場合によっては数日である。
また、両者を接触させる温度は、放射性核種含有物中に
放射性イオンが含有され、無機イオン交換体のイオン交
換特性が維持されるならば何度でもよい。

【００２７】放射性イオンを含有する放射性核種含有物
と、これに接触させる無機イオン交換体の使用割合は、
無機イオン交換体の種類によっても異なるが、放射性イ
オンの１meq 当り、無機イオン交換体を１．０ｇ以上と
することが好ましく、放射性イオンを吸着除去する条
件、例えば無機イオン交換体と放射性核種含有物との接
触時間、接触方法または接触温度、あるいは対象液のｐ
Ｈ、対イオン種及び共存イオン種や量等によって適宜調
整すればよい。

【００２８】上記の処理により得られた放射性ヨウ素や
テクネチウムを含有する無機イオン交換体は、安定な化
合物であるため、廃棄物処分後に地下水と接触しても吸
着した放射性核種を地下水中に再放出しないという安定
性を長期にわたり有している。

【００２９】更に、上記のようにして処理した後に発生
する二次廃棄物の取抜を容易にするために、放射性イオ
ンを無機イオン交換体に吸着させた後、または吸着と同
時に二次廃棄物を適当な固化剤を用いて固化することに
より、放射性イオンが溶出しない固化物として安全に処
理することが出来る。処理方法の具体例として、以下の
方法がある。

【００３０】即ち、放射性イオンを含む液状の放射性核
種含有物に無機イオン交換体を添加、混合し、放射性イ
オンを無機イオン交換体に吸着させた後、水分を蒸発等
の手段により除去して濃縮することにより水分を適宜調
整した液状の放射性核種含有物を固化剤と混合すること
より固化する方法や、これとは逆にまずあらかじめ水分
を除去することにより濃縮し、水分を調整した液状の放
射性核種含有物に、無機イオン交換体を添加、混合し、
放射性イオンを無機イオン交換体に吸着させた後、固化
剤と混合することにより固化する方法がある。また、あ
らかじめ無機イオン交換体と固化剤とを混合した吸着処
理剤を液状の放射性核種含有物に添加し、放射性イオン
を無機イオン交換体に吸着させると共に固化する方法が
ある。

【００３１】好ましい固化剤としは、セメント、アスフ
ァルト、プラスチックおよびガラス等があり、これらの
粉末または粒状体と無機イオン交換体、および所望によ
り砂、砕石等の骨材、炭酸カルシウム等の充填剤を混合
して吸着固化処理剤として用いることができる。

【００３２】吸着固化処理剤における無機イオン交換体
の好ましい配合割合は、吸着固化処理剤の全重量１００
重量部当り１〜３０重量部であり、１重量部未満では無
機イオン交換体由来の吸着特性が不十分となる恐れがあ
り、３０重量部を超えると充分な耐久性を有する固化体
を得ることが困難となる恐れがある。

【００３３】上記の固化剤の中で、耐久性を有する固化
体いが安価に且つ容易に得られることから、セメントが
特に好ましい。好ましいセメントとしては、ケイ酸カル
シウム系であるポルトランドセメントおよびアルミン酸
カルシウム系であるアルミナセメント等がある。

【００３４】これらの固化剤はいずれも既に知られてい
るものであり、固化方法は固化剤の種類に応じて常法に
従えば良い。

【００３５】尚、言うまでもなく、放射性イオンを含む
気体または固体状の放射性核種含有物を処理する場合に
おいても、液状の放射性核種含有物の場合と同様にして
処理することが出来る。

【００３６】

【実施例】以下、実施例および比較例を挙げて本発明を
更に具体的に説明する。実施例１種々の陰イオンが共存する、濃度４００mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、下記の組成を有す
る含水酸化硝酸ビスマス（以下、ＢｉＮと略す）１．０
ｇと、表１に示した条件で接触させた。

【００３７】Ｂｉ_６Ｏ_６（ＯＨ）_4.2（ＮＯ_３）_1.8・Ｈ_２Ｏ１週間後、ＢｉＮを濾別し、濾液中のヨウ化物イオンの
濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測定し、その結果
を表１に示した。実施例２種々の陰イオンが共存する、濃度４００mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、下記の組成を有す
る含水酸化ビスマス（以下、ＢｉＯと略す）０．５ｇ及
び下記の組成式を有する含水五酸化アンチモン（以下、
ＳｂＯと略す）０．５ｇと表１に示した条件で接触させ
た。

【００３８】含水酸化ビスマス（III) Ｂｉ_２Ｏ_３・Ｈ_２Ｏ含水五酸化アンチモンＳｂ_２Ｏ_５・２Ｈ_２Ｏ１週間後、ＢｉＯ及びＳｂＯを濾別し、濾液中のヨウ化
物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測定
し、その結果を表１に示した。実施例３種々の陰イオンが共存する、濃度４００mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＮ０．６ｇ及
びＳｂＯ０．４ｇと表１に示した条件で接触させた。

【００３９】１週間後、ＢｉＮ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中のヨウ化物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析
装置で測定し、その結果を表１に示した。比較例１種々の陰イオンが共存する、濃度４００mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、強塩基性陰イオン
交換樹脂であるアンバーライトＩＲＡ−４００（ローム
アンドハース社製商品名）１．０ｇと表１に示した条件
で接触させた。

【００４０】１週間後、ＩＲＡ−４００を濾別し、濾液
中のヨウ化物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装
置で測定し、その結果を表１に示した。比較例２種々の陰イオンが共存する、濃度４００mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、三酸化ビスマス
（Ｂｉ_２Ｏ_３）１．０ｇと表１に示した条件で接触させ
た。

【００４１】１週間後、三酸化ビスマスを濾別し、濾液
中のヨウ化物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装
置で測定し、その結果を表１に示した。実施例４種々の陰イオンが共存する、濃度５５０mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、下記の組成を有す
るアルミニウム‐マグネシウム複合酸化物（以下、Ａｌ
Ｍｇと略す）１．０ｇと表１に示した条件で接触させ
た。

【００４２】Ｍｇ_0.7Ａｌ_0.3Ｏ_1.15・０．１３Ｈ_２Ｏ１週間後、ＡｌＭｇを濾別し、濾液中のヨウ化物イオン
の濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測定し、その結
果を表１に示した。比較例３種々の陰イオンが共存する、濃度５５０mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、強塩基性陰イオン
交換樹脂であるアンバーライトＩＲＡ−４００（ローム
アンドハース社製商品名）１．０ｇと表１に示した条件
で接触させた。

【００４３】１週間後、ＩＲＡ−４００を濾別し、濾液
中のヨウ化物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装
置で測定し、その結果を表１に示した。比較例４種々の陰イオンが共存する、濃度５５０mg／ｌのヨウ化
物イオンを含有する水溶液１０mlを、三酸化ビスマス
（Ｂｉ_２Ｏ_３）１．０ｇと表１に示した条件で接触させ
た。

【００４４】１週間後、三酸化ビスマスを濾別し、濾液
中のヨウ化物イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装
置で測定し、その結果を表１に示した。実施例５種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＮ０．５ｇ
及びＳｂＯ０．５ｇと表２に示した条件で接触させた。

【００４５】１週間後、ＢｉＮ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分
析装置で測定し、その結果を表２に示した。実施例６種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＡｌＭｇ１．０
ｇと表２に示した条件で接触させた。

【００４６】１週間後、ＡｌＭｇを濾別し、濾液中の過
ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装置で
測定し、その結果を表２に示した。実施例７種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＮ１．０ｇ
と表２に示した条件で接触させた。

【００４７】１週間後、ＢｉＮを濾別し、濾液中の過ヨ
ウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測
定し、その結果を表２に示した。実施例８種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＯ１．０ｇ
と表２に示した条件で接触させた。

【００４８】１週間後、ＢｉＯを濾別し、濾液中の過ヨ
ウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測
定し、その結果を表２に示した。実施例９種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＯ０．５及
びＳｂＯ０．５ｇと表２に示した条件で接触させた。

【００４９】１週間後、ＢｉＯ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分
析装置で測定し、その結果を表２に示した。実施例１０種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、組成式ＺｒＯ_２
・２Ｈ_２Ｏで示される含水酸化ジルコニウム（以下、Ｚ
ｒＯと略す）１．０ｇと表２に示した条件で接触させ
た。

【００５０】１週間後、ＺｒＯを濾別し、濾液中の過ヨ
ウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析装置で測
定し、その結果を表２に示した。比較例５種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、強塩基性陰イオ
ン交換樹脂であるアンバーライトＩＲＡ−４００（ロー
ムアンドハース社製商品名）１．０ｇと表２に示した条
件で接触させた。

【００５１】１週間後、ＩＲＡ−４００を濾別し、濾液
中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析
装置で測定し、その結果を表２に示した。比較例６種々の陰イオンが共存する、濃度４６０mg／ｌの過ヨウ
素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、三酸化ビスマス
（Ｂｉ_２Ｏ_３）１．０ｇと表２に示した条件で接触させ
た。

【００５２】１週間後、三酸化ビスマスを濾別し、濾液
中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析
装置で測定し、その結果を表２に示した。実施例１１種々の陰イオンが共存する、濃度１３００mg／ｌの過ヨ
ウ素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＮ０．５
ｇ及びＳｂＯ０．５ｇと表３に示した条件で接触させ
た。

【００５３】１週間後、ＢｉＮ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分
析装置で測定し、その結果を表３に示した。実施例１２種々の陰イオンが共存する、濃度１３００mg／ｌの過ヨ
ウ素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、ＢｉＯ０．６
ｇ及びＳｂＯ０．４ｇと表３に示した条件で接触させ
た。

【００５４】１週間後、ＢｉＯ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分
析装置で測定し、その結果を表３に示した。比較例７種々の陰イオンが共存する、濃度１３００mg／ｌの過ヨ
ウ素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、強塩基性陰イ
オン交換樹脂であるアンバーライトＩＲＡ−４００（ロ
ームアンドハース社製商品名）１．０ｇと表３に示した
条件で接触させた。

【００５５】１週間後、ＩＲＡ−４００を濾別し、濾液
中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析
装置で測定し、その結果を表３に示した。比較例８種々の陰イオンが共存する、濃度１３００mg／ｌの過ヨ
ウ素酸イオンを含有する水溶液１０mlを、三酸化ビスマ
ス（Ｂｉ_２Ｏ_３）１．０ｇと表３に示した条件で接触さ
せた。

【００５６】１週間後、三酸化ビスマスを濾別し、濾液
中の過ヨウ素酸イオンの濃度を高周波プラズマ発光分析
装置で測定し、その結果を表３に示した。実施例１３種々の陰イオンが共存する、濃度１８５kBq/ｌのＴｃ−
９９を含有する０．１Ｎ−ＮＨ_４ＯＨ水溶液１０mlを、
ＢｉＮ１．０ｇと表３に示した条件で接触させた。

【００５７】１週間後、ＢｉＮを濾別し、濾液中のＴｃ
−９９の濃度を液体シンチレーション検出器で測定し、
その結果を表３に示した。実施例１４種々の陰イオンが共存する、濃度１８５kBq/ｌのＴｃ−
９９を含有する０．１Ｎ−ＮＨ_４ＯＨ水溶液１０mlを、
ＢｉＯ０．７ｇ及びＳｂＯ０．３ｇと表３に示した条件
で接触させた。

【００５８】１週間後、ＢｉＯ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中のＴｃ−９９の濃度を液体シンチレーション検出器
で測定し、その結果を表３に示した。実施例１５種々の陰イオンが共存する、濃度１８５kBq/ｌのＴｃ−
９９を含有する０．１Ｎ−ＮＨ_４ＯＨ水溶液１０mlを、
ＡｌＭｇ０．７ｇ及びＳｂＯ０．３ｇと表３に示した条
件で接触させた。

【００５９】１週間後、ＡｌＭｇ及びＳｂＯを濾別し、
濾液中のＴｃ−９９の濃度を液体シンチレーション検出
器で測定し、その結果を表３に示した。実施例１６種々の陰イオンが共存する、濃度１８５kBq/ｌのＴｃ−
９９を含有する０．１Ｎ−ＮＨ_４ＯＨ水溶液１０mlを、
ＺｒＯ０．５ｇ及びＳｂＯ０．５ｇと表３に示した条件
で接触させた。

【００６０】１週間後、ＺｒＯ及びＳｂＯを濾別し、濾
液中のＴｃ−９９の濃度を液体シンチレーション検出器
で測定し、その結果を表３に示した。比較例９種々の陰イオンが共存する、濃度１８５kBq/ｌのＴｃ−
９９を含有する０．１Ｎ−ＮＨ_４ＯＨ水溶液１０mlを、
強塩基性陰イオン交換樹脂であるアンバーライトＩＲＡ
−４００（ロームアンドハース社製商品名）１．０ｇと
表３に示した条件で接触させた。

【００６１】１週間後、ＩＲＡ−４００を濾別し、濾液
中のＴｃ−９９の濃度を液体シンチレーション検出器で
測定し、その結果を表３に示した。

【００６２】

【表１】

【００６３】

【表２】

【００６４】

【表３】表１、２、３から、水溶液を無機イオン交換体と接触さ
せた後において、水溶液中のヨウ素系イオン、Ｔｃ−９
９の濃度は、比較例１〜９に比較して、実施例１〜１６
の場合の方が減少していることがわかる。また、水溶液
中のヨウ素系イオン、Ｔｃ−９９の濃度は、共存するそ
れ以外の陰イオンの濃度に比較して格段に小さいにもか
かわらず減少していることから、ヨウ素系イオン、Ｔｃ
−９９が優先的に吸着除去されていることが分かる。実施例１７結合剤としてセピオライトを用いて、約０．５〜１．０
mmの粒径を有する粒状に成形したＡｌＭｇ１００ｇを、
直径１０mmのガラスカラムに充填し、濃度５０mg／ｌの
Ｉ０_４ ^-と濃度３０ｇ／ｌのＮａ_２ＳＯ_４と濃度２０ｇ
／ｌのＮａ_２Ｂ_４Ｏ_７を含有する溶液を、ＳＶ＝３
Ｈ^-1、温度３０℃で通液した。カラム出口液のＩ０_４ ^-
濃度を測定したところ、通液倍率３００倍まで５mg／ｌ
以下であった。実施例１８乾燥粉末として１００ｇのセメント及び７５ｇの砕骨材
（砂）に対し、１０ｇのＢｉＮ及び１０ｇのＳｂＯを添
加、混合し、更にこの混合物を１ｇ／ｌの過ヨウ素酸ナ
トリウムを含有する水溶液４０ｇを用いて固化物とし
た。この固化物を１０００ｇの水に添加し、２時間、８
０℃で加熱した。固化物を濾過した後、水中の過ヨウ素
酸イオン濃度を分析した結果、１mg／ｌ以下であった。比較例１０ＢｉＮ及びＳｂＯを添加しない以外は、実施例１８と同
様に固化物を作製し、この固化物からの過ヨウ素酸イオ
ンの溶出を測定した結果、水中の過ヨウ素酸イオン濃度
は３５mg／ｌであった。

【００６５】

【発明の効果】本発明の処理方法は、放射性イオンの他
に硫酸イオン、硝酸イオン、燐酸イオン、塩化物イオ
ン、ホウ酸イオンといった種々の陰イオンを含む放射性
核種含有物中から放射性イオンを選択的に吸着し、これ
らのイオンを固定化する上においてすぐれた効果を奏す
る。

【００６６】さらには、放射性核種含有物中の放射性イ
オンを本発明により処理した後、または処理と同時に放
射性核種含有物と固化剤を混合することにより、放射性
イオンが溶出せず、取り扱いが容易な固化物として安全
に処理することができる。

【００６７】特に無機イオン交換体と固化剤とからなる
吸着処理剤を用いて本発明の処理方法を実施すると、無
機イオン交換体に基づく吸着特性と固化剤に基づく固化
特性を共に発揮させることができるため、極めて簡便に
且つ安全に放射性核種含有物を処理することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者和田幹雄神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地株式会社東芝横浜事業所内 (72)発明者相羽伸彦愛知県名古屋市港区船見町１番地の１東亞合成化学工業株式会社名古屋総合研究所内 (72)発明者飯沼知久愛知県名古屋市港区船見町１番地の１東亞合成化学工業株式会社名古屋総合研究所内 (72)発明者加藤秀樹愛知県名古屋市港区船見町１番地の１東亞合成化学工業株式会社名古屋総合研究所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】放射性核種であるヨウ素および／またはテ
クネチウムを構成原子として有するイオンを含有する放
射性核種含有物を無機イオン交換体からなる吸着処理剤
と接触させることを特徴とする放射性核種含有物の処理
方法。
【請求項２】無機イオン交換体として、含水酸化ビスマ
ス（III)、下記組成式（１）で表される含水酸化硝酸ビ
スマス（III)、下記組成式（２）で表されるアルミニウ
ム‐マグネシウム複合酸化物および含水酸化ジルコニウ
ムからなる群から選ばれる少なくとも１つを含むか、ま
たはこれらの少なくとも１つと含水五酸化アンチモンを
併用して含有してなるものを用いることを特徴とする、
請求項１に記載の方法。Ｂｉ_６Ｏ_６（ＯＨ）_ｘ（ＮＯ_３）_6-x・ｎＨ_２Ｏ（１）（ここで、３．５≦ｘ≦５．５、ｎ：０または正の数）ＭｇＡｌ_ｘＯ_(2+3x)/2・ｎＨ_２Ｏ（２）（ここで、ｘ：１以下の正数、ｎ：０以上かつ１．５以下の数）
【請求項３】無機イオン交換体と固化剤とからなる、請
求項１記載の処理方法において無機イオン交換体として
用いられる吸着処理剤。