JPH05299103A - 電 池 - Google Patents
電 池Info
- Publication number
- JPH05299103A JPH05299103A JP13156592A JP13156592A JPH05299103A JP H05299103 A JPH05299103 A JP H05299103A JP 13156592 A JP13156592 A JP 13156592A JP 13156592 A JP13156592 A JP 13156592A JP H05299103 A JPH05299103 A JP H05299103A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- electrolyte
- negative electrode
- battery
- solid electrolyte
- lithium
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- Y02E60/12—
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 放電電圧が安定しており、しかもサイクル性
に優れた固体電解質電池または非水電解質電池を提供す
ること。 【構成】 負極２１と正極２２との間に配置される固体
電解質３中に、方形状にチップ化した複数の圧力体４
を、互いに間隔をおいて電解質３の中央部付近に整列し
て封入する。かかる構成とすれば、圧力体４が有する自
己膨張性によって図中矢印で示す方向に膨張力が作用
し、その結果電解質３が負極２１および正極２２に対し
て圧接力を保有することになる。従って負極２１からイ
オンが離脱して負極２１の体積に変動があっても、前記
圧接力によって電解質３と両電極との密着性が低下する
ことはない。
に優れた固体電解質電池または非水電解質電池を提供す
ること。 【構成】 負極２１と正極２２との間に配置される固体
電解質３中に、方形状にチップ化した複数の圧力体４
を、互いに間隔をおいて電解質３の中央部付近に整列し
て封入する。かかる構成とすれば、圧力体４が有する自
己膨張性によって図中矢印で示す方向に膨張力が作用
し、その結果電解質３が負極２１および正極２２に対し
て圧接力を保有することになる。従って負極２１からイ
オンが離脱して負極２１の体積に変動があっても、前記
圧接力によって電解質３と両電極との密着性が低下する
ことはない。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質または非水電
解質を有する電池に関し、特に電解質層と電極層との接
触性が長期にわたって良好とし得る電池に関するもので
ある。
解質を有する電池に関し、特に電解質層と電極層との接
触性が長期にわたって良好とし得る電池に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】正極と負極との間に固体電解質または非
水電解質を配置してなる電池、例えば固体電解質電池の
場合、純リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負
極と、カルコゲン化合物やリチウム・コバルト複合酸化
物を活物質とする正極との間に、リチウム塩等のイオン
キャリア源を高分子マトリックス中に分散させた固体電
解質等を配置したリチウム二次電池等が知られている。
水電解質を配置してなる電池、例えば固体電解質電池の
場合、純リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負
極と、カルコゲン化合物やリチウム・コバルト複合酸化
物を活物質とする正極との間に、リチウム塩等のイオン
キャリア源を高分子マトリックス中に分散させた固体電
解質等を配置したリチウム二次電池等が知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら従来のこ
の種の電池においては放電電圧が不安定であるという問
題があり、特に二次電池では充放電サイクルを繰り返す
うちに電池性能が劣化し易いという不都合があった。従
って本発明は、放電電圧が安定しており、しかもサイク
ル性に優れた固体電解質電池または非水電解質電池を提
供することを課題とする。
の種の電池においては放電電圧が不安定であるという問
題があり、特に二次電池では充放電サイクルを繰り返す
うちに電池性能が劣化し易いという不都合があった。従
って本発明は、放電電圧が安定しており、しかもサイク
ル性に優れた固体電解質電池または非水電解質電池を提
供することを課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明の電池は、正極と
負極との間に固体電解質または非水電解質を配置してな
り、これら電解質中に自己膨張性の圧力体を封入したこ
とを特徴とするものである。
負極との間に固体電解質または非水電解質を配置してな
り、これら電解質中に自己膨張性の圧力体を封入したこ
とを特徴とするものである。
【０００５】
【発明の開示】本発明者の研究によれば上述の不都合が
生じるのは、例えば上記のリチウム二次電池において
は、充放電を繰り返す毎に正・負極ではリチウムイオン
（Ｌｉ＋）の離脱および挿入が行われるが、その度に正
・負極に微小な体積変化が生じることになり、かかる体
積変化が両電極と電解質との接触性の悪化を招き、その
結果電流密度を低下させるのが一因である事を見出し
た。而して両電極と電解質との接触性を常に安定化すべ
く、圧力体の膨張作用により電解質層を両電極に圧接さ
せるべく上記の構成としたものである。
生じるのは、例えば上記のリチウム二次電池において
は、充放電を繰り返す毎に正・負極ではリチウムイオン
（Ｌｉ＋）の離脱および挿入が行われるが、その度に正
・負極に微小な体積変化が生じることになり、かかる体
積変化が両電極と電解質との接触性の悪化を招き、その
結果電流密度を低下させるのが一因である事を見出し
た。而して両電極と電解質との接触性を常に安定化すべ
く、圧力体の膨張作用により電解質層を両電極に圧接さ
せるべく上記の構成としたものである。
【０００６】本発明における電解質としては、有機溶媒
に可溶な塩類を溶解させた電解液を多孔性フィルムのよ
うなセパレータに含浸させてなる非水電解質と、上記の
ような塩類を高分子マトリックス中に分散させた固体電
解質とが対象となる。このような電解質中に、自己膨張
性の圧力体を封入して本発明の電解質が構成されるもの
である。
に可溶な塩類を溶解させた電解液を多孔性フィルムのよ
うなセパレータに含浸させてなる非水電解質と、上記の
ような塩類を高分子マトリックス中に分散させた固体電
解質とが対象となる。このような電解質中に、自己膨張
性の圧力体を封入して本発明の電解質が構成されるもの
である。
【０００７】上記の圧力体としては、それ自身が体積の
膨張性を有するもの、或いはバネ弾性体のようにそれ自
身の形態変形作用によって実質的に膨張圧力を発生可能
なもの等が使用できる。このような圧力体材料として
は、ウレタンゴム、シリコーンコム、フッ素ゴム、含フ
ッ素シリコーン系ゴム、ニトリルゴム、クロロプレンゴ
ム等のゴム材料、或いは常温で膨脹状態となる例えばポ
リノルボロネン、トランスポリイソプレン、架橋ポリエ
チレン等の形状記憶ポリマーが使用し得る。
膨張性を有するもの、或いはバネ弾性体のようにそれ自
身の形態変形作用によって実質的に膨張圧力を発生可能
なもの等が使用できる。このような圧力体材料として
は、ウレタンゴム、シリコーンコム、フッ素ゴム、含フ
ッ素シリコーン系ゴム、ニトリルゴム、クロロプレンゴ
ム等のゴム材料、或いは常温で膨脹状態となる例えばポ
リノルボロネン、トランスポリイソプレン、架橋ポリエ
チレン等の形状記憶ポリマーが使用し得る。
【０００８】かかる圧力体材料を、例えばチップ化、球
体化、繊維化するなどして、電解質中に封入することが
できる。例えば球体の場合、好ましい直径は膨張時にお
いて０．０５mm〜０．１mm程度であり、また封入量は電
解質の全体積の５〜５０％、好ましくは１０〜４０％程
度である。いずれも電解質におけるイオンの移動を妨げ
ない程度に選定することが望ましい。
体化、繊維化するなどして、電解質中に封入することが
できる。例えば球体の場合、好ましい直径は膨張時にお
いて０．０５mm〜０．１mm程度であり、また封入量は電
解質の全体積の５〜５０％、好ましくは１０〜４０％程
度である。いずれも電解質におけるイオンの移動を妨げ
ない程度に選定することが望ましい。
【０００９】圧力体の電解質への封入手段は、ゴム材料
の場合は電解質に予め小片化して分散させておき、電池
組立時に該電解質を加圧状態とすることによりゴム圧力
体に圧縮ストレスを加える方法、形状記憶ポリマーの場
合は、該材料を低温でその形状を縮小化させた状態で電
解質中に分散させ、一旦形状回復温度以上に加熱し常温
に戻すことにより回復させ、その復元膨脹力を利用する
方法等が挙げられる。また非水電解質の場合は、電解液
を含浸させる基体自体を前記したような圧力体材料で構
成してもよい。
の場合は電解質に予め小片化して分散させておき、電池
組立時に該電解質を加圧状態とすることによりゴム圧力
体に圧縮ストレスを加える方法、形状記憶ポリマーの場
合は、該材料を低温でその形状を縮小化させた状態で電
解質中に分散させ、一旦形状回復温度以上に加熱し常温
に戻すことにより回復させ、その復元膨脹力を利用する
方法等が挙げられる。また非水電解質の場合は、電解液
を含浸させる基体自体を前記したような圧力体材料で構
成してもよい。
【００１０】本発明の電解質の具体例としては、非水電
解質の場合は、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰ
Ｆ6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＡｌＣｌ
4 等のリチウム塩などの塩類を、エチレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネート、ジメチルスルホキシド、
スルホラン、１，２−ジメトキシエタン、Ｎ，Ｎ−ジメ
チルホルムアミド、２−メトキシテトラドロフラン、
１，３−ジオキソラン、ジメチルエーテルの１種または
２種以上の混合物等からなる有機溶媒に溶解させて、濃
度０．１〜３mol ／ｌに調製した電解液を、適宜なポリ
マーやセラミックからなるセパレータとしての多孔性フ
ィルムに含浸させたものが挙げられる。
解質の場合は、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰ
Ｆ6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＡｌＣｌ
4 等のリチウム塩などの塩類を、エチレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネート、ジメチルスルホキシド、
スルホラン、１，２−ジメトキシエタン、Ｎ，Ｎ−ジメ
チルホルムアミド、２−メトキシテトラドロフラン、
１，３−ジオキソラン、ジメチルエーテルの１種または
２種以上の混合物等からなる有機溶媒に溶解させて、濃
度０．１〜３mol ／ｌに調製した電解液を、適宜なポリ
マーやセラミックからなるセパレータとしての多孔性フ
ィルムに含浸させたものが挙げられる。
【００１１】また固体電解質の場合は、上記したリチウ
ム塩等の塩類を、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレ
ンオキシド、ポリホスファゼン、ポリアジリジン、ポリ
エチレンスルフィド等を主成分とするの高分子マトリッ
クス中に分散させたものなどが挙げられる。
ム塩等の塩類を、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレ
ンオキシド、ポリホスファゼン、ポリアジリジン、ポリ
エチレンスルフィド等を主成分とするの高分子マトリッ
クス中に分散させたものなどが挙げられる。
【００１２】さらに本発明における負極としては、代表
的には純リチウムやリチウム合金からなるものが例示で
き、また正極としてはＣｏＳ2 、ＮｂＳｅ3 、Ｔｉ
Ｓ2 、ＭｏＳ2 等のカルコゲン化合物、マンガン酸化物
やコバルト酸化物、或いはリチウム・マンガン複合酸化
物、リチウム・コバルト複合酸化物等のリチウムと遷移
金属との複合酸化物等を活物質とするものなどが例示で
きる。
的には純リチウムやリチウム合金からなるものが例示で
き、また正極としてはＣｏＳ2 、ＮｂＳｅ3 、Ｔｉ
Ｓ2 、ＭｏＳ2 等のカルコゲン化合物、マンガン酸化物
やコバルト酸化物、或いはリチウム・マンガン複合酸化
物、リチウム・コバルト複合酸化物等のリチウムと遷移
金属との複合酸化物等を活物質とするものなどが例示で
きる。
【００１３】
【実施例】以下本発明の実施例につき、図面を参照しな
がら説明する。図１は本発明にかかる電池１の一実施例
を示す断面図であり、負極２１と正極２２との間に配置
される例えば固体電解質３中に、方形状にチップ化した
複数の圧力体４を、互いに間隔をおいて電解質３の中央
部付近に整列して封入した例を示している。なお図示は
省略しているが、通常は負極２１及び正極２２の裏面側
にはそれぞれ集電体が配置されると共に、全体が密封ケ
ース内に収納される。
がら説明する。図１は本発明にかかる電池１の一実施例
を示す断面図であり、負極２１と正極２２との間に配置
される例えば固体電解質３中に、方形状にチップ化した
複数の圧力体４を、互いに間隔をおいて電解質３の中央
部付近に整列して封入した例を示している。なお図示は
省略しているが、通常は負極２１及び正極２２の裏面側
にはそれぞれ集電体が配置されると共に、全体が密封ケ
ース内に収納される。
【００１４】上記の構成とすれば、圧力体４が有する自
己膨張性によって図中矢印で示す方向に膨張力が作用
し、その結果電解質３が負極２１および正極２２に対し
て圧接力を保有することになる。従って負極２１からイ
オンが離脱して負極２１の体積に変動があっても、前記
圧接力によって電解質３と両電極との密着性が低下する
ことはない。
己膨張性によって図中矢印で示す方向に膨張力が作用
し、その結果電解質３が負極２１および正極２２に対し
て圧接力を保有することになる。従って負極２１からイ
オンが離脱して負極２１の体積に変動があっても、前記
圧接力によって電解質３と両電極との密着性が低下する
ことはない。
【００１５】図２は本発明の他の実施例を示しており、
上記と同様に負極２１と正極２２との間の固体電解質３
中に、球体化した圧力体４をランダムに分散させた例を
示している。
上記と同様に負極２１と正極２２との間の固体電解質３
中に、球体化した圧力体４をランダムに分散させた例を
示している。
【００１６】図３は本発明のさらに他の実施例を示し、
電解質３を弾性糸３０に電解液を含浸させた非水電解質
とした場合を示している。この場合、弾性糸３０として
はポリウレタン弾性糸などが使用でき、該弾性糸３０の
集合体を加圧した状態で電解液を含浸させて電解質３を
形成し、弾性糸集合体の復元膨張力（図中矢印で表示）
により自己膨張性を有する電解質３を形成したものであ
る。
電解質３を弾性糸３０に電解液を含浸させた非水電解質
とした場合を示している。この場合、弾性糸３０として
はポリウレタン弾性糸などが使用でき、該弾性糸３０の
集合体を加圧した状態で電解液を含浸させて電解質３を
形成し、弾性糸集合体の復元膨張力（図中矢印で表示）
により自己膨張性を有する電解質３を形成したものであ
る。
【００１７】実施例１ ポリエチレンオキシド架橋体と１ＭＬｉＣｌＯ4 とをア
セトアニリドで溶解し、直径０．０５mm〜０．１mmの球
状のウレタンゴム圧力体片を予め上記溶解液に分散させ
キャストし溶媒を除去した後、さらにその圧力体の分散
したキャスト膜の上下に、圧力体片を分散させていない
同じ電解質材料をキャストし溶媒を除去することによ
り、圧力体分散キャスト膜の両面に通常の電解質用キャ
スト膜を配置した固体電解質を得た。この固体電解質を
Ｌｉ−Ａｉ合金からなる負極と、リチウム含有コバルト
酸化物からなる正極との間に配置し、両電極にニッケル
からなる集電体を取り付け、これら電池本体をケース内
に収納してリチウム二次電池を製作した。
セトアニリドで溶解し、直径０．０５mm〜０．１mmの球
状のウレタンゴム圧力体片を予め上記溶解液に分散させ
キャストし溶媒を除去した後、さらにその圧力体の分散
したキャスト膜の上下に、圧力体片を分散させていない
同じ電解質材料をキャストし溶媒を除去することによ
り、圧力体分散キャスト膜の両面に通常の電解質用キャ
スト膜を配置した固体電解質を得た。この固体電解質を
Ｌｉ−Ａｉ合金からなる負極と、リチウム含有コバルト
酸化物からなる正極との間に配置し、両電極にニッケル
からなる集電体を取り付け、これら電池本体をケース内
に収納してリチウム二次電池を製作した。
【００１８】実施例２ 圧力体として一辺が０．０５mm〜０．１mmの立方体状の
ウレタンゴムを使用した以外は実施例１と同様にしてリ
チウム二次電池を製作した。
ウレタンゴムを使用した以外は実施例１と同様にしてリ
チウム二次電池を製作した。
【００１９】実施例３ 圧力体としてのポリノルボルネンからなる直径０．０５
〜０．１mmの球体を室温で加圧して厚さ０．０２mm〜
０．０５mmの円盤状に成型した。これを予めキャストし
ておいた１ＭＬｉＣｌＯ4 を含有したポリエチレンオキ
シド架橋体に前記円盤状圧力体の平面がキャスト膜と平
行になるように微振動を与えながら分散し、さらにその
上から同じ電解質材料をキャストし溶媒を除去して固体
電解質を得た。この固体電解質をＬｉ−Ａｉ合金からな
る負極と、リチウム含有コバルト酸化物からなる正極と
の間に配置し、両電極にニッケルからなる集電体を取り
付け、これら電池本体をケース内に収納してリチウム二
次電池を製作した。
〜０．１mmの球体を室温で加圧して厚さ０．０２mm〜
０．０５mmの円盤状に成型した。これを予めキャストし
ておいた１ＭＬｉＣｌＯ4 を含有したポリエチレンオキ
シド架橋体に前記円盤状圧力体の平面がキャスト膜と平
行になるように微振動を与えながら分散し、さらにその
上から同じ電解質材料をキャストし溶媒を除去して固体
電解質を得た。この固体電解質をＬｉ−Ａｉ合金からな
る負極と、リチウム含有コバルト酸化物からなる正極と
の間に配置し、両電極にニッケルからなる集電体を取り
付け、これら電池本体をケース内に収納してリチウム二
次電池を製作した。
【００２０】比較例 ポリエチレンオキシド架橋体と１ＭＬｉＣｌＯ4 とをア
セトアニリドで溶解し、これをキャストして溶媒を除去
し固体電解質を得た。この固体電解質をＬｉ−Ａｉ合金
からなる負極と、リチウム含有コバルト酸化物からなる
正極との間に配置し、両電極にニッケルからなる集電体
を取り付け、これら電池本体をケース内に収納してリチ
ウム二次電池を製作した。
セトアニリドで溶解し、これをキャストして溶媒を除去
し固体電解質を得た。この固体電解質をＬｉ−Ａｉ合金
からなる負極と、リチウム含有コバルト酸化物からなる
正極との間に配置し、両電極にニッケルからなる集電体
を取り付け、これら電池本体をケース内に収納してリチ
ウム二次電池を製作した。
【００２１】評価方法 上記の実施例１〜３、比較例で得たリチウム二次電池に
ついて、１サイクルの上限電圧を４Ｖ、終止電圧を１．
５Ｖとし、充電電流密度を０．５mA／cm2 とする定抵抗
放電による充放電サイクルを行い、このときの放電容量
を測定した。その結果を図１に示す。
ついて、１サイクルの上限電圧を４Ｖ、終止電圧を１．
５Ｖとし、充電電流密度を０．５mA／cm2 とする定抵抗
放電による充放電サイクルを行い、このときの放電容量
を測定した。その結果を図１に示す。
【００２２】図１からも明らかな通り、比較例品のリチ
ウム二次電池は充放電サイクルが６０サイクルを越えた
時点で放電容量が初期値の２０％程度まで減少するのに
対し、実施例１〜３のリチウム二次電池はいずれも３０
０サイクル経過後においても初期値の７０％以上の放電
容量を維持しており、極めてサイクル寿命が優れてい
た。
ウム二次電池は充放電サイクルが６０サイクルを越えた
時点で放電容量が初期値の２０％程度まで減少するのに
対し、実施例１〜３のリチウム二次電池はいずれも３０
０サイクル経過後においても初期値の７０％以上の放電
容量を維持しており、極めてサイクル寿命が優れてい
た。
【００２３】
【発明の効果】以上説明した通りの本発明の電池によれ
ば、圧力体によって電解質層が正・負極に常に圧接され
た状態とすることができるので、両者は良好な密着状態
を維持し、従って放電電圧を安定させることができる。
また二次電池においては、負極の体積変化に追随して電
解質も変形させることができるので体積変化に基づく密
着性の低下は生じず、充電・放電サイクル特性を格段に
向上させ得る等、本発明は優れた効果を奏する。
ば、圧力体によって電解質層が正・負極に常に圧接され
た状態とすることができるので、両者は良好な密着状態
を維持し、従って放電電圧を安定させることができる。
また二次電池においては、負極の体積変化に追随して電
解質も変形させることができるので体積変化に基づく密
着性の低下は生じず、充電・放電サイクル特性を格段に
向上させ得る等、本発明は優れた効果を奏する。
【図１】本考案にかかる電池の実施例を示す断面図であ
る。
る。
【図２】本考案にかかる電池の他の実施例を示す断面図
である。
である。
【図３】本考案にかかる電池の他の実施例を示す断面図
である。
である。
【図４】実施例および比較例で得たリチウム二次電池の
サイクル特性を示すグラフ図である。
サイクル特性を示すグラフ図である。
１ 電池 ２１ 負極 ２２ 正極 ３ 電解質 ４ 圧力体
Claims (1)
- 【請求項１】 正極と負極との間に固体電解質または非
水電解質を配置してなり、これら電解質中に自己膨張性
の圧力体を封入したことを特徴とする電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13156592A JPH05299103A (ja) | 1992-04-24 | 1992-04-24 | 電 池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13156592A JPH05299103A (ja) | 1992-04-24 | 1992-04-24 | 電 池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05299103A true JPH05299103A (ja) | 1993-11-12 |
Family
ID=15061041
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13156592A Pending JPH05299103A (ja) | 1992-04-24 | 1992-04-24 | 電 池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05299103A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114865231A (zh) * | 2022-05-30 | 2022-08-05 | 珠海冠宇电池股份有限公司 | 一种电池 |
-
1992
- 1992-04-24 JP JP13156592A patent/JPH05299103A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114865231A (zh) * | 2022-05-30 | 2022-08-05 | 珠海冠宇电池股份有限公司 | 一种电池 |
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