JPH05290845A - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- JPH05290845A JPH05290845A JP3291606A JP29160691A JPH05290845A JP H05290845 A JPH05290845 A JP H05290845A JP 3291606 A JP3291606 A JP 3291606A JP 29160691 A JP29160691 A JP 29160691A JP H05290845 A JPH05290845 A JP H05290845A
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- lithium
- composite oxide
- nickel composite
- battery
- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】ＬｉX ＮｉＯ2 （ただし、０＜ｘ≦１．２）を
主材とする正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵
放出可能な物質を主材とする負極とを備えたリチウム電
池であって、前記ＬｉX ＮｉＯ2 は、線源にＣｕＫαを
用いた粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝４４．４
°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ44.4°と、
２θ＝１８．８°±１．０°における回折線のピーク強
度Ｉ18.8°との比の値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が、０．７５
以上、２．５以下の範囲内にあるものである。 【効果】正極材料として、粉末Ｘ線回折パターン（線
源：ＣｕＫα）におけるＩ 44.4°／Ｉ18.8°が、０．７
５以上、２．５以下の範囲内にあるリチウム・ニッケル
複合酸化物が用いられているので、同種の従来のリチウ
ム電池に比し大きな放電容量を有する。
主材とする正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵
放出可能な物質を主材とする負極とを備えたリチウム電
池であって、前記ＬｉX ＮｉＯ2 は、線源にＣｕＫαを
用いた粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝４４．４
°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ44.4°と、
２θ＝１８．８°±１．０°における回折線のピーク強
度Ｉ18.8°との比の値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が、０．７５
以上、２．５以下の範囲内にあるものである。 【効果】正極材料として、粉末Ｘ線回折パターン（線
源：ＣｕＫα）におけるＩ 44.4°／Ｉ18.8°が、０．７
５以上、２．５以下の範囲内にあるリチウム・ニッケル
複合酸化物が用いられているので、同種の従来のリチウ
ム電池に比し大きな放電容量を有する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム電池に係わ
り、詳しくはリチウム・ニッケル複合酸化物を主材とす
る正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能
な物質を主材とする負極とを備えるリチウム一次及び二
次電池についての、正極材料たるリチウム・ニッケル複
合酸化物の改良に関する。
り、詳しくはリチウム・ニッケル複合酸化物を主材とす
る正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能
な物質を主材とする負極とを備えるリチウム一次及び二
次電池についての、正極材料たるリチウム・ニッケル複
合酸化物の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
リチウム一次電池及び二次電池の正極材料の主材として
は、ＬｉＮｉＯ 2 が、負極に対して４Ｖ程度の高い放電
電位を示し、しかも高エネルギー密度の非水系二次電池
を得ることができることから、広く実用されている。こ
の従来使用されているＬｉＮｉＯ2 は、たとえば炭酸リ
チウム（Ｌｉ2 ＣＯ3 ）と炭酸ニッケル（ＮｉＣＯ3 ）
とのＬｉ：Ｎｉ原子比１：１の混合物を８５０°Ｃ前後
の高温で焼成するなどの方法により作製されていた。
リチウム一次電池及び二次電池の正極材料の主材として
は、ＬｉＮｉＯ 2 が、負極に対して４Ｖ程度の高い放電
電位を示し、しかも高エネルギー密度の非水系二次電池
を得ることができることから、広く実用されている。こ
の従来使用されているＬｉＮｉＯ2 は、たとえば炭酸リ
チウム（Ｌｉ2 ＣＯ3 ）と炭酸ニッケル（ＮｉＣＯ3 ）
とのＬｉ：Ｎｉ原子比１：１の混合物を８５０°Ｃ前後
の高温で焼成するなどの方法により作製されていた。
【０００３】しかしながら、上記従来使用のＬｉＮｉＯ
2 には、高率放電を行った場合に放電容量が低下すると
いう問題があった。この問題を解消すべく、粉末Ｘ線回
折法を用いて種々のリチウム・ニッケル複合酸化物の結
晶構造を鋭意検討した結果、本発明者らは、特定の２個
の格子面の回折線のピーク強度（なお、本明細書におい
ては、回折線のピーク高さをピーク強度と称する）の比
の値と、放電容量、特に高率放電容量との間に、密接な
相関関係が存在するとの知見を得た。本発明はかかる知
見に基づきなされたものであって、その目的とするとこ
ろは、放電容量、特に高率放電時の放電容量が大きなリ
チウム電池を提供するにある。
2 には、高率放電を行った場合に放電容量が低下すると
いう問題があった。この問題を解消すべく、粉末Ｘ線回
折法を用いて種々のリチウム・ニッケル複合酸化物の結
晶構造を鋭意検討した結果、本発明者らは、特定の２個
の格子面の回折線のピーク強度（なお、本明細書におい
ては、回折線のピーク高さをピーク強度と称する）の比
の値と、放電容量、特に高率放電容量との間に、密接な
相関関係が存在するとの知見を得た。本発明はかかる知
見に基づきなされたものであって、その目的とするとこ
ろは、放電容量、特に高率放電時の放電容量が大きなリ
チウム電池を提供するにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の請求項１記載の発明に係るリチウム電池は、ＬｉXＮ
ｉＯ2 （ただし、０＜ｘ≦１．２）を主材とする正極
と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能な物質
を主材とする負極とを備えたリチウム電池であって、前
記ＬｉX ＮｉＯ2 は、線源にＣｕＫαを用いた粉末Ｘ線
回折パターンにおいて、２θ＝４４．４°±１．０°に
おける回折線のピーク強度Ｉ44.4°と、２θ＝１８．８
°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ18.8°との
比の値Ｉ44 .4°／Ｉ18.8°が、０．７５以上、２．５以
下の範囲内にあるものであることを特徴とする。
の請求項１記載の発明に係るリチウム電池は、ＬｉXＮ
ｉＯ2 （ただし、０＜ｘ≦１．２）を主材とする正極
と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能な物質
を主材とする負極とを備えたリチウム電池であって、前
記ＬｉX ＮｉＯ2 は、線源にＣｕＫαを用いた粉末Ｘ線
回折パターンにおいて、２θ＝４４．４°±１．０°に
おける回折線のピーク強度Ｉ44.4°と、２θ＝１８．８
°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ18.8°との
比の値Ｉ44 .4°／Ｉ18.8°が、０．７５以上、２．５以
下の範囲内にあるものであることを特徴とする。
【０００５】また、請求項２記載の発明に係るリチウム
電池は、ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 （ただし、０＜ｘ≦
１．２、０＜ｙ≦０．３、ＭはＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、
Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ及びＭｏよりなる群から
選ばれた少なくとも一種の金属元素）を主材とする正極
と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能な物質
を主材とする負極とを備えたリチウム電池であって、前
記ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ 2 は、線源にＣｕＫαを用いた
粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝１８．８°±
１．０°、２θ＝３６．７°±１．０°、２θ＝３８．
１°±１．０°、２θ＝３８．３°±１．０°、２θ＝
４４．４°±１．０°、２θ＝４８．０°±１．０°、
２θ＝５８．０°±１．０°、２θ＝６４．５°±１．
０°、２θ＝６４．８°±１．０°、２θ＝６８．２°
±１．０°、２θ＝７６．９°±１．０°、２θ＝７
７．６°±１．０°のそれぞれに回折線のピークを有
し、且つ、前記２θ＝４４．４°±１．０°における回
折線のピーク強度Ｉ44.4°と、前記２θ＝１８．８°±
１．０°における回折線のピーク強度Ｉ18.8°との比の
値Ｉ 44.4°／Ｉ18.8°が０．７５以上、２．５以下の範
囲内にあるものであることを特徴とする。
電池は、ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 （ただし、０＜ｘ≦
１．２、０＜ｙ≦０．３、ＭはＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、
Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ及びＭｏよりなる群から
選ばれた少なくとも一種の金属元素）を主材とする正極
と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能な物質
を主材とする負極とを備えたリチウム電池であって、前
記ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ 2 は、線源にＣｕＫαを用いた
粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝１８．８°±
１．０°、２θ＝３６．７°±１．０°、２θ＝３８．
１°±１．０°、２θ＝３８．３°±１．０°、２θ＝
４４．４°±１．０°、２θ＝４８．０°±１．０°、
２θ＝５８．０°±１．０°、２θ＝６４．５°±１．
０°、２θ＝６４．８°±１．０°、２θ＝６８．２°
±１．０°、２θ＝７６．９°±１．０°、２θ＝７
７．６°±１．０°のそれぞれに回折線のピークを有
し、且つ、前記２θ＝４４．４°±１．０°における回
折線のピーク強度Ｉ44.4°と、前記２θ＝１８．８°±
１．０°における回折線のピーク強度Ｉ18.8°との比の
値Ｉ 44.4°／Ｉ18.8°が０．７５以上、２．５以下の範
囲内にあるものであることを特徴とする。
【０００６】本発明においては、正極材料として、粉末
Ｘ線回折パターン（線源：ＣｕＫα）において、上記特
定の２θのそれぞれに回折線のピークを有するＬｉＮｉ
Ｏ2を代表とするリチウム・ニッケル複合酸化物が使用
される。ここに、２θは一次Ｘ線と回折Ｘ線とのなす角
であり、被検粉末試料に対するＸ線の入射角θと回折角
θ（これらの両角は常に等しい）との和である。
Ｘ線回折パターン（線源：ＣｕＫα）において、上記特
定の２θのそれぞれに回折線のピークを有するＬｉＮｉ
Ｏ2を代表とするリチウム・ニッケル複合酸化物が使用
される。ここに、２θは一次Ｘ線と回折Ｘ線とのなす角
であり、被検粉末試料に対するＸ線の入射角θと回折角
θ（これらの両角は常に等しい）との和である。
【０００７】上記特定の２θのそれぞれに回折線のピー
クを有するリチウム・ニッケル複合酸化物としては、Ｌ
ｉX ＮｉＯ2 （０＜ｘ≦１．２）の他に、Ｎｉの一部が
他の特定の金属で置換されてなるＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ
2 （ただし、０＜ｘ≦１．２、０＜ｙ≦０．３、ＭはＴ
ｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ及
びＭｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種の金属元
素である）が挙げられる。ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 にお
いて、金属ＭによるＮｉの置換量ｙの値が０．３を越え
ると、粉末Ｘ線回折パターンにおける各回折線のピーク
が上記各２θ位置からシフトし、後述する本発明者らが
見いだした特定の２個の回折線のピーク強度の比の値と
電池の放電容量との間の相関が希薄になる。本発明にお
いて、ｙの値が、０＜ｙ≦０．３の範囲に規制される所
以である。
クを有するリチウム・ニッケル複合酸化物としては、Ｌ
ｉX ＮｉＯ2 （０＜ｘ≦１．２）の他に、Ｎｉの一部が
他の特定の金属で置換されてなるＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ
2 （ただし、０＜ｘ≦１．２、０＜ｙ≦０．３、ＭはＴ
ｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ及
びＭｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種の金属元
素である）が挙げられる。ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 にお
いて、金属ＭによるＮｉの置換量ｙの値が０．３を越え
ると、粉末Ｘ線回折パターンにおける各回折線のピーク
が上記各２θ位置からシフトし、後述する本発明者らが
見いだした特定の２個の回折線のピーク強度の比の値と
電池の放電容量との間の相関が希薄になる。本発明にお
いて、ｙの値が、０＜ｙ≦０．３の範囲に規制される所
以である。
【０００８】さらに、本発明におけるリチウム・ニッケ
ル複合酸化物は、上述した特定の２θのそれぞれに回折
線のピークを有するものであることの他、２θ＝４４．
４°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ44.4°
と、２θ＝１８．８°±１．０°における回折線のピー
ク強度Ｉ18.8°との比の値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が０．７
５以上、２．５以下の範囲内にあるものである。これ
は、上記各２θのそれぞれに回折線のピークを有するリ
チウム・ニッケル複合酸化物について、Ｉ44.4°／Ｉ
18.8°と放電容量との関係を調べたところ、Ｉ44.4°／
Ｉ18.8°が０．７５以上、２．５以下の範囲内にあるも
のは、全て優れた放電特性を発現することを見い出した
ことによるものである。何故、Ｉ44.4°／Ｉ18.8°と放
電特性との間にかかる相関が存在するのかについては、
現在のところ本発明者らにおいても必ずしも定かではな
いが、格子面（００３）面の回折線のピーク強度が格子
面（１０４）面の回折線のピーク強度に比し相対的に大
きいところのＩ44.4°／Ｉ18.8°が０．７５未満のもの
は、六方晶系のＬｉＮｉＯ2 の結晶化度が高くて表面積
が小さく、一方格子面（００３）面の回折線のピーク強
度が格子面（１０４）面の回折線のピーク強度に比し相
対的に小さいところのＩ44.4°／Ｉ18.8°が２．５を越
えるものは結晶化度が低くて表面積が大きいことなどか
らして、結晶構造の相違が微妙にＬｉX ＮｉＯ2 又はＬ
ｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 の充放電特性に影響しているので
はなかろうかと推察される。
ル複合酸化物は、上述した特定の２θのそれぞれに回折
線のピークを有するものであることの他、２θ＝４４．
４°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ44.4°
と、２θ＝１８．８°±１．０°における回折線のピー
ク強度Ｉ18.8°との比の値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が０．７
５以上、２．５以下の範囲内にあるものである。これ
は、上記各２θのそれぞれに回折線のピークを有するリ
チウム・ニッケル複合酸化物について、Ｉ44.4°／Ｉ
18.8°と放電容量との関係を調べたところ、Ｉ44.4°／
Ｉ18.8°が０．７５以上、２．５以下の範囲内にあるも
のは、全て優れた放電特性を発現することを見い出した
ことによるものである。何故、Ｉ44.4°／Ｉ18.8°と放
電特性との間にかかる相関が存在するのかについては、
現在のところ本発明者らにおいても必ずしも定かではな
いが、格子面（００３）面の回折線のピーク強度が格子
面（１０４）面の回折線のピーク強度に比し相対的に大
きいところのＩ44.4°／Ｉ18.8°が０．７５未満のもの
は、六方晶系のＬｉＮｉＯ2 の結晶化度が高くて表面積
が小さく、一方格子面（００３）面の回折線のピーク強
度が格子面（１０４）面の回折線のピーク強度に比し相
対的に小さいところのＩ44.4°／Ｉ18.8°が２．５を越
えるものは結晶化度が低くて表面積が大きいことなどか
らして、結晶構造の相違が微妙にＬｉX ＮｉＯ2 又はＬ
ｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 の充放電特性に影響しているので
はなかろうかと推察される。
【０００９】本発明における上記特定のリチウム・ニッ
ケル複合酸化物は、たとえば炭酸リチウム等のリチウム
塩又は水酸化リチウムと、炭酸ニッケル等のニッケル塩
又は水酸化ニッケルとからなる混合物（Ｎｉの一部を金
属Ｍで置換したものを得る場合には、さらに金属Ｍの炭
酸塩又は水酸化物を配合する必要がある）を空気中にお
いて５００〜７００°Ｃ程度の温度範囲で熱処理するこ
とにより得られるが、Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が０．７５以
上、２．５以下の範囲内にあるものを得るためには、各
原料の混合比及び焼成条件を、後述の実施例に示すよう
に、適宜調整することが必要となる。本発明におけるリ
チウム・ニッケル複合酸化物は、常法に従い、これをア
セチレンブラック、カーボンブラック等の導電剤、及
び、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフ
ッ化ビニリデン（ＰＦＶ）等の結着剤と混練し、正極合
剤とする。
ケル複合酸化物は、たとえば炭酸リチウム等のリチウム
塩又は水酸化リチウムと、炭酸ニッケル等のニッケル塩
又は水酸化ニッケルとからなる混合物（Ｎｉの一部を金
属Ｍで置換したものを得る場合には、さらに金属Ｍの炭
酸塩又は水酸化物を配合する必要がある）を空気中にお
いて５００〜７００°Ｃ程度の温度範囲で熱処理するこ
とにより得られるが、Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が０．７５以
上、２．５以下の範囲内にあるものを得るためには、各
原料の混合比及び焼成条件を、後述の実施例に示すよう
に、適宜調整することが必要となる。本発明におけるリ
チウム・ニッケル複合酸化物は、常法に従い、これをア
セチレンブラック、カーボンブラック等の導電剤、及
び、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフ
ッ化ビニリデン（ＰＦＶ）等の結着剤と混練し、正極合
剤とする。
【００１０】本発明における負極材料としては、Ｌｉや
リチウム合金が挙げられるが、その他Ｌｉを吸蔵放出可
能な物質であれば特に制限なく用いることができる。か
かるＬｉを吸蔵放出可能な物質としては、炭素材料が例
示される。炭素材料としては、コークス、好ましくは純
度９９％以上の精製コークス、セルロース等を焼成して
なる有機物焼成体、黒鉛、及び、グラッシーカーボン
（ガラス状カーボン）が例示される。なお、これらの多
孔質炭素材料は一種単独を用いてもよく、必要に応じて
２種以上を併用してもよい。炭素材料を用いる場合は、
これをポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリ
フッ化ビニリデン（ＰＦＶ）等の結着剤と混練して負極
合剤とする。
リチウム合金が挙げられるが、その他Ｌｉを吸蔵放出可
能な物質であれば特に制限なく用いることができる。か
かるＬｉを吸蔵放出可能な物質としては、炭素材料が例
示される。炭素材料としては、コークス、好ましくは純
度９９％以上の精製コークス、セルロース等を焼成して
なる有機物焼成体、黒鉛、及び、グラッシーカーボン
（ガラス状カーボン）が例示される。なお、これらの多
孔質炭素材料は一種単独を用いてもよく、必要に応じて
２種以上を併用してもよい。炭素材料を用いる場合は、
これをポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリ
フッ化ビニリデン（ＰＦＶ）等の結着剤と混練して負極
合剤とする。
【００１１】本発明におけるセパレータとしては、イオ
ン導電性に優れたポリエチレン製又はポリプロピレン製
の微孔性薄膜など、従来リチウム電池用として使用され
ている種々のものを用いることができる。
ン導電性に優れたポリエチレン製又はポリプロピレン製
の微孔性薄膜など、従来リチウム電池用として使用され
ている種々のものを用いることができる。
【００１２】本発明における電解液としては、プロピレ
ンカーボネートとジメトキシエタンとの混合溶媒に過塩
素酸リチウムを１モル／リットル程度溶かしたものな
ど、従来リチウム電池用として使用されている種々のも
のを用いることができる。ヨウ化リチウム（ＬｉＩ）等
の固体電解質を用いれば、これをセパレータに兼用する
ことができるため、電池のエネルギー密度を高めること
ができるとともに、オールソリッドステート化により、
液漏れのない、メンテナンスフリーのリチウム電池が得
られるので、信頼性の点で有利である。
ンカーボネートとジメトキシエタンとの混合溶媒に過塩
素酸リチウムを１モル／リットル程度溶かしたものな
ど、従来リチウム電池用として使用されている種々のも
のを用いることができる。ヨウ化リチウム（ＬｉＩ）等
の固体電解質を用いれば、これをセパレータに兼用する
ことができるため、電池のエネルギー密度を高めること
ができるとともに、オールソリッドステート化により、
液漏れのない、メンテナンスフリーのリチウム電池が得
られるので、信頼性の点で有利である。
【００１３】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１４】（実施例１） 〔正極の作製〕水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）と水酸化ニ
ッケル（Ｎｉ（ＯＨ）2 ）とのＬｉ：Ｎｉの原子比１：
１の混合物を６００°Ｃで２０時間熱処理して、リチウ
ム・ニッケル複合酸化物粉末ＬｉＮｉＯ2 を得た。この
ＬｉＮｉＯ2 と、導電剤としてのアセチレンブラック
と、結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを、９０：６：４
の重量比で混合して正極合剤を得た。この正極合剤を２
０００Ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で直径２０ｍｍの円板状に加
圧成形し、得られた成形品を２５０〜３５０°Ｃで２時
間熱処理して正極を作製した。
ッケル（Ｎｉ（ＯＨ）2 ）とのＬｉ：Ｎｉの原子比１：
１の混合物を６００°Ｃで２０時間熱処理して、リチウ
ム・ニッケル複合酸化物粉末ＬｉＮｉＯ2 を得た。この
ＬｉＮｉＯ2 と、導電剤としてのアセチレンブラック
と、結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを、９０：６：４
の重量比で混合して正極合剤を得た。この正極合剤を２
０００Ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で直径２０ｍｍの円板状に加
圧成形し、得られた成形品を２５０〜３５０°Ｃで２時
間熱処理して正極を作製した。
【００１５】図１は、本実施例で得たリチウム・ニッケ
ル複合酸化物粉末ＬｉＮｉＯ2 の、線源にＣｕＫα（特
性Ｘ線波長＝１．５４１８Å）を用いた粉末Ｘ線回折パ
ターンを示し、図中ａで示す回折線のピーク高さは２θ
＝１８．８°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ
18.8°を表し、また図中ｂで示す回折線のピーク高さは
２θ＝４４．４°±１．０°における回折線のピーク強
度Ｉ44.4°を表わす。因みに、Ｉ18.8°は格子面（００
３）面の回折Ｘ線の強度に対応し、またＩ44.4°は格子
面（１０４）面の回折Ｘ線の強度に対応する。図示の粉
末Ｘ線回折パターンは、ＡＳＴＭ９−６３に規定される
ＬｉＮｉＯ2の回折Ｘ線データカードに示されるものと
一致しており、このことからＬｉＮｉＯ2 が得られたこ
とが分かる。このＬｉＮｉＯ2 のＩ44.4°／Ｉ18.8°を
求めたところ、１．３であった。
ル複合酸化物粉末ＬｉＮｉＯ2 の、線源にＣｕＫα（特
性Ｘ線波長＝１．５４１８Å）を用いた粉末Ｘ線回折パ
ターンを示し、図中ａで示す回折線のピーク高さは２θ
＝１８．８°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ
18.8°を表し、また図中ｂで示す回折線のピーク高さは
２θ＝４４．４°±１．０°における回折線のピーク強
度Ｉ44.4°を表わす。因みに、Ｉ18.8°は格子面（００
３）面の回折Ｘ線の強度に対応し、またＩ44.4°は格子
面（１０４）面の回折Ｘ線の強度に対応する。図示の粉
末Ｘ線回折パターンは、ＡＳＴＭ９−６３に規定される
ＬｉＮｉＯ2の回折Ｘ線データカードに示されるものと
一致しており、このことからＬｉＮｉＯ2 が得られたこ
とが分かる。このＬｉＮｉＯ2 のＩ44.4°／Ｉ18.8°を
求めたところ、１．３であった。
【００１６】〔負極の作製〕リチウム圧延板を直径２０
ｍｍの円板状に打ち抜いて負極を作製した。
ｍｍの円板状に打ち抜いて負極を作製した。
【００１７】〔電解液の調製〕プロピレンカーボネート
とジメトキシエタンとの体積比５０：５０の混合溶媒
に、溶質としてのＬｉＣｌＯ4 を１モル／リットル混合
して電解液を調製した。
とジメトキシエタンとの体積比５０：５０の混合溶媒
に、溶質としてのＬｉＣｌＯ4 を１モル／リットル混合
して電解液を調製した。
【００１８】〔扁平形リチウム電池の作製〕以上の正負
両極、電解液及びポリプロピレン製の微孔性薄膜からな
るセパレータを用いて直径２４．０ｍｍ、厚さ３．０ｍ
ｍの扁平形の本発明に係るリチウム二次電池を作製し
た。
両極、電解液及びポリプロピレン製の微孔性薄膜からな
るセパレータを用いて直径２４．０ｍｍ、厚さ３．０ｍ
ｍの扁平形の本発明に係るリチウム二次電池を作製し
た。
【００１９】図２は、本実施例で作製したリチウム電池
ＢＡ１の半断面図であり、電池ＢＡ１は、正極１、負極
２、これら両電極を離隔するセパレータ３、正極缶４、
負極缶５、フェライト系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）
製の正極集電体６、それと同じ材料からなる負極集電体
７及びポリプロピレン製の絶縁パッキング８などからな
る。正極１及び負極２は、非水系電解液を含浸したセパ
レータ３を介して対向して正負両極缶４、５が形成する
電池ケース内に収容されており、正極１は正極集電体６
を介して正極缶４に、また負極２は負極集電体７を介し
て負極缶５に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エ
ネルギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エネ
ルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
ＢＡ１の半断面図であり、電池ＢＡ１は、正極１、負極
２、これら両電極を離隔するセパレータ３、正極缶４、
負極缶５、フェライト系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）
製の正極集電体６、それと同じ材料からなる負極集電体
７及びポリプロピレン製の絶縁パッキング８などからな
る。正極１及び負極２は、非水系電解液を含浸したセパ
レータ３を介して対向して正負両極缶４、５が形成する
電池ケース内に収容されており、正極１は正極集電体６
を介して正極缶４に、また負極２は負極集電体７を介し
て負極缶５に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エ
ネルギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エネ
ルギーとして外部へ取り出し得るようになっている。
【００２０】（実施例２）熱処理温度を５００°Ｃに変
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、２．５であ
った。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電池
ＢＡ２を作製した。
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、２．５であ
った。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電池
ＢＡ２を作製した。
【００２１】（実施例３）熱処理温度を７００°Ｃに変
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、０．９２で
あった。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電
池ＢＡ３を作製した。
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、０．９２で
あった。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電
池ＢＡ３を作製した。
【００２２】（実施例４）水酸化リチウムと水酸化ニッ
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比０．９：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、２．２であった。次いで、実施例１と同様にして本
発明に係る電池ＢＡ４を作製した。
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比０．９：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、２．２であった。次いで、実施例１と同様にして本
発明に係る電池ＢＡ４を作製した。
【００２３】（実施例５）水酸化リチウムと水酸化ニッ
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比１．２：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、０．７５であった。次いで、実施例１と同様にして
本発明に係る電池ＢＡ５を作製した。
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比１．２：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、０．７５であった。次いで、実施例１と同様にして
本発明に係る電池ＢＡ５を作製した。
【００２４】（実施例６）水酸化リチウムと水酸化アル
ミニウム（Ａｌ（ＯＨ）3 ）と水酸化ニッケルとからな
るＬｉ：Ａｌ：Ｎｉの原子比１：０．３：０．７の混合
物を、６００°Ｃで２０時間焼成してリチウム・ニッケ
ル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸化
物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、２．４であっ
た。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電池Ｂ
Ａ６を作製した。
ミニウム（Ａｌ（ＯＨ）3 ）と水酸化ニッケルとからな
るＬｉ：Ａｌ：Ｎｉの原子比１：０．３：０．７の混合
物を、６００°Ｃで２０時間焼成してリチウム・ニッケ
ル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸化
物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、２．４であっ
た。次いで、実施例１と同様にして本発明に係る電池Ｂ
Ａ６を作製した。
【００２５】（比較例１）熱処理温度を４００°Ｃに変
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、４．３であ
った。次いで、実施例１と同様にして比較電池ＢＣ１を
作製した。
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニッケル複合酸
化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたところ、４．３であ
った。次いで、実施例１と同様にして比較電池ＢＣ１を
作製した。
【００２６】（比較例２）熱処理温度を８００°Ｃに変
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。この比較電池ＢＣ２のＩ44.4°
／Ｉ18.8°を求めたところ、３．４であった。次いで、
実施例１と同様にして比較電池ＢＣ２を作製した。
えたこと以外は、実施例１と同様にしてリチウム・ニッ
ケル複合酸化物を得た。この比較電池ＢＣ２のＩ44.4°
／Ｉ18.8°を求めたところ、３．４であった。次いで、
実施例１と同様にして比較電池ＢＣ２を作製した。
【００２７】（比較例３）水酸化リチウムと水酸化ニッ
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比０．８：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、４．４であった。次いで、実施例１と同様にして比
較電池ＢＣ３を作製した。
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比０．８：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、４．４であった。次いで、実施例１と同様にして比
較電池ＢＣ３を作製した。
【００２８】（比較例４）水酸化リチウムと水酸化ニッ
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比１．５：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、０．６７であった。次いで、実施例１と同様にして
比較電池ＢＣ４を作製した。
ケルとの混合物として、Ｌｉ：Ｎｉの原子比１．５：１
のものを使用したこと以外は、実施例１と同様にしてリ
チウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリチウム・ニ
ッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°を求めたとこ
ろ、０．６７であった。次いで、実施例１と同様にして
比較電池ＢＣ４を作製した。
【００２９】（比較例５）水酸化リチウムと水酸化アル
ミニウムと水酸化ニッケルとからなるＬｉ：Ａｌ：Ｎｉ
の原子比１：０．４：０．６の混合物を、６００°Ｃで
２０時間焼成してリチウム・ニッケル複合酸化物を得
た。このリチウム・ニッケル複合酸化物のＩ 44.4°／Ｉ
18.8°を求めたところ、３．６であった。次いで、実施
例１と同様にして比較電池ＢＣ５を作製した。
ミニウムと水酸化ニッケルとからなるＬｉ：Ａｌ：Ｎｉ
の原子比１：０．４：０．６の混合物を、６００°Ｃで
２０時間焼成してリチウム・ニッケル複合酸化物を得
た。このリチウム・ニッケル複合酸化物のＩ 44.4°／Ｉ
18.8°を求めたところ、３．６であった。次いで、実施
例１と同様にして比較電池ＢＣ５を作製した。
【００３０】（比較例６）炭酸リチウム（Ｌｉ2 Ｃ
Ｏ3 ）と炭酸ニッケル（ＮｉＣＯ3 ）とからなるＬｉ：
Ｎｉの原子比１：１の混合物を、８５０°Ｃで２０時間
焼成してリチウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリ
チウム・ニッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18 .8°を求
めたところ、４．０であった。次いで、実施例１と同様
にして比較電池ＢＣ６を作製した。
Ｏ3 ）と炭酸ニッケル（ＮｉＣＯ3 ）とからなるＬｉ：
Ｎｉの原子比１：１の混合物を、８５０°Ｃで２０時間
焼成してリチウム・ニッケル複合酸化物を得た。このリ
チウム・ニッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18 .8°を求
めたところ、４．０であった。次いで、実施例１と同様
にして比較電池ＢＣ６を作製した。
【００３１】表１に、上記実施例１〜６及び比較例１〜
６においてリチウム・ニッケル複合酸化物を作製した際
のＬｉ：Ｎｉの原子比及び熱処理温度、並びに、得られ
たリチウム・ニッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°
をまとめて示す。表１には、１ｍＡの定電流で４．３Ｖ
まで充電した後、３ｍＡの定電流で終止電圧２．０Ｖに
至るまで放電したときの各電池ＢＡ１〜６及びＢＣ１〜
ＢＣ６の正極の放電容量（ｍＡｈ／ｇ）も併記されてい
る。
６においてリチウム・ニッケル複合酸化物を作製した際
のＬｉ：Ｎｉの原子比及び熱処理温度、並びに、得られ
たリチウム・ニッケル複合酸化物のＩ44.4°／Ｉ18.8°
をまとめて示す。表１には、１ｍＡの定電流で４．３Ｖ
まで充電した後、３ｍＡの定電流で終止電圧２．０Ｖに
至るまで放電したときの各電池ＢＡ１〜６及びＢＣ１〜
ＢＣ６の正極の放電容量（ｍＡｈ／ｇ）も併記されてい
る。
【００３２】
【表１】
【００３３】表１より、リチウム・ニッケル複合酸化物
の熱処理温度については、概ね５００〜６００°Ｃ程度
が好ましく、またＬｉ：Ｎｉの原子比については、概ね
０．９〜１．２程度が好ましいことが分かる。
の熱処理温度については、概ね５００〜６００°Ｃ程度
が好ましく、またＬｉ：Ｎｉの原子比については、概ね
０．９〜１．２程度が好ましいことが分かる。
【００３４】図３は、本発明に係る電池ＢＡ１〜ＢＡ６
及び比較電池ＢＣ１〜ＢＣ６について、各電池の正極の
放電容量と、使用したリチウム・ニッケル複合酸化物の
Ｉ44 .4°／Ｉ18.8°との関係を、縦軸に正極の放電容量
（ｍＡｈ／ｇ）を、また横軸にＩ44.4°／Ｉ18.8°をと
って示したグラフである。図３より本発明に係る電池Ｂ
Ａ１〜ＢＡ６は比較電池ＢＣ１〜ＢＣ６に比し、格段優
れた放電容量を有していることが分かる。
及び比較電池ＢＣ１〜ＢＣ６について、各電池の正極の
放電容量と、使用したリチウム・ニッケル複合酸化物の
Ｉ44 .4°／Ｉ18.8°との関係を、縦軸に正極の放電容量
（ｍＡｈ／ｇ）を、また横軸にＩ44.4°／Ｉ18.8°をと
って示したグラフである。図３より本発明に係る電池Ｂ
Ａ１〜ＢＡ６は比較電池ＢＣ１〜ＢＣ６に比し、格段優
れた放電容量を有していることが分かる。
【００３５】叙上の実施例では本発明を扁平型の二次電
池に適用する場合の具体例について説明したが、電池の
形状や一次か二次については特に制限はなく、本発明
は、広く円筒形、角形、水平断面瓢箪形など、種々の形
状のリチウム一次及び二次電池に適用し得るものであ
る。
池に適用する場合の具体例について説明したが、電池の
形状や一次か二次については特に制限はなく、本発明
は、広く円筒形、角形、水平断面瓢箪形など、種々の形
状のリチウム一次及び二次電池に適用し得るものであ
る。
【００３６】
【発明の効果】正極材料として、粉末Ｘ線回折パターン
（線源：ＣｕＫα）におけるＩ44.4°／Ｉ18.8°が、
０．７５以上、２．５以下の範囲内にあるリチウム・ニ
ッケル複合酸化物が用いられているので、本発明に係る
リチウム電池は、同種の従来のリチウム電池に比し大き
な放電容量を有するなど、本発明は優れた特有の効果を
奏する。
（線源：ＣｕＫα）におけるＩ44.4°／Ｉ18.8°が、
０．７５以上、２．５以下の範囲内にあるリチウム・ニ
ッケル複合酸化物が用いられているので、本発明に係る
リチウム電池は、同種の従来のリチウム電池に比し大き
な放電容量を有するなど、本発明は優れた特有の効果を
奏する。
【図１】実施例１で作製したリチウム・ニッケル複合酸
化物の粉末Ｘ線回折パターンである。
化物の粉末Ｘ線回折パターンである。
【図２】実施例１で作製したリチウム電池ＢＡ１の半断
面図である。
面図である。
【図３】正極の放電容量とＩ44.4°／Ｉ18.8°との関係
を示すグラフである。
を示すグラフである。
ＢＡ１ 実施例１で作製した電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ ４ 正極缶 ５ 負極缶 ６ 正極集電体 ７ 負極集電体 ８ 絶縁パッキング
フロントページの続き (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】ＬｉX ＮｉＯ2 （ただし、０＜ｘ≦１．
２）を主材とする正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉ
を吸蔵放出可能な物質を主材とする負極とを備えたリチ
ウム電池であって、前記ＬｉX ＮｉＯ2 は、線源にＣｕ
Ｋαを用いた粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝４
４．４°±１．０°における回折線のピーク強度Ｉ44.4
°と、２θ＝１８．８°±１．０°における回折線のピ
ーク強度Ｉ18.8°との比の値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が、
０．７５以上、２．５以下の範囲内にあるものであるこ
とを特徴とするリチウム電池。 - 【請求項２】ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 （ただし、０＜ｘ
≦１．２、０＜ｙ≦０．３、ＭはＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ及びＭｏよりなる群
から選ばれた少なくとも一種の金属元素）を主材とする
正極と、Ｌｉ、リチウム合金又はＬｉを吸蔵放出可能な
物質を主材とする負極とを備えたリチウム電池であっ
て、前記ＬｉX Ｎｉ1-y Ｍy Ｏ2 は、線源にＣｕＫαを
用いた粉末Ｘ線回折パターンにおいて、２θ＝１８．８
°±１．０°、２θ＝３６．７°±１．０°、２θ＝３
８．１°±１．０°、２θ＝３８．３°±１．０°、２
θ＝４４．４°±１．０°、２θ＝４８．０°±１．０
°、２θ＝５８．０°±１．０°、２θ＝６４．５°±
１．０°、２θ＝６４．８°±１．０°、２θ＝６８．
２°±１．０°、２θ＝７６．９°±１．０°、２θ＝
７７．６°±１．０°のそれぞれに回折線のピークを有
し、且つ、前記２θ＝４４．４°±１．０°における回
折線のピーク強度Ｉ44.4°と、前記２θ＝１８．８°±
１．０°における回折線のピーク強度Ｉ18.8°との比の
値Ｉ44.4°／Ｉ18.8°が０．７５以上、２．５以下の範
囲内にあるものであることを特徴とするリチウム電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3291606A JPH05290845A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3291606A JPH05290845A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | リチウム電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05290845A true JPH05290845A (ja) | 1993-11-05 |
Family
ID=17771129
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3291606A Pending JPH05290845A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | リチウム電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05290845A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09298062A (ja) * | 1996-03-04 | 1997-11-18 | Sharp Corp | 非水系二次電池 |
| JPH09298061A (ja) * | 1996-03-04 | 1997-11-18 | Sharp Corp | 非水系二次電池 |
| US5792574A (en) * | 1996-03-04 | 1998-08-11 | Sharp Kabushiki Kaisha | Nonaqueous secondary battery |
| WO2010113512A1 (ja) * | 2009-04-03 | 2010-10-07 | パナソニック株式会社 | リチウムイオン二次電池用正極活物質及びその製造方法並びにリチウムイオン二次電池 |
| WO2012020647A1 (ja) * | 2010-08-09 | 2012-02-16 | 株式会社 村田製作所 | 電極活物質およびそれを備えた非水電解質二次電池 |
-
1991
- 1991-11-07 JP JP3291606A patent/JPH05290845A/ja active Pending
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09298062A (ja) * | 1996-03-04 | 1997-11-18 | Sharp Corp | 非水系二次電池 |
| JPH09298061A (ja) * | 1996-03-04 | 1997-11-18 | Sharp Corp | 非水系二次電池 |
| US5792574A (en) * | 1996-03-04 | 1998-08-11 | Sharp Kabushiki Kaisha | Nonaqueous secondary battery |
| WO2010113512A1 (ja) * | 2009-04-03 | 2010-10-07 | パナソニック株式会社 | リチウムイオン二次電池用正極活物質及びその製造方法並びにリチウムイオン二次電池 |
| WO2012020647A1 (ja) * | 2010-08-09 | 2012-02-16 | 株式会社 村田製作所 | 電極活物質およびそれを備えた非水電解質二次電池 |
| JPWO2012020647A1 (ja) * | 2010-08-09 | 2013-10-28 | 株式会社村田製作所 | 電極活物質およびそれを備えた非水電解質二次電池 |
| JP5477472B2 (ja) * | 2010-08-09 | 2014-04-23 | 株式会社村田製作所 | 電極活物質およびそれを備えた非水電解質二次電池 |
| US8728344B2 (en) | 2010-08-09 | 2014-05-20 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Electrode active material and nonaqueous electrolyte secondary battery having the same |
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