JPH0523568B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は複合材料成形品の製造方法に関する。
さらに詳細には、繊維と熱可塑性樹脂とからな
り、かつ、少くとも一部に曲面部分を有する複合
材料成形品の製造方法に関する。

（従来技術） 近年の技術の進歩に伴い、在来の材料では物性
的に不足することがしばしば見られるようにな
り、より高い性能の材料が要求されるようになつ
た。例えば、航空機における重量対比での強度と
弾性率の向上や、宇宙機器のコスト低減のための
比強度、比弾性率の高い素材の提供、更には自動
車の軽量化に際しての外板のプラスチツク化にお
ける剛性不足等が要求されている。

他方、近年の繊維分野の研究の成果として、重
量対比が鉄以上の強度と弾性率を有する繊維が開
発されている。例えば、炭素繊維、SiC繊維、ホ
ウ素繊維等の無機繊維やパラ系全芳香族ポリアミ
ド繊維（例えばデユポン社：ケブラー ）・全芳
香族ポリエーテルアミド繊維（帝人：テクノーラ
）・高強度ポリエチレン繊維（例えば三井石油
化学：テクミロン ）等の有機繊維がすでに開発
されている。

このようにして得られた高性能な繊維を樹脂で
固めて新しい素材としたり、既存の樹脂や金属な
どにこれら繊維を加えて補強する等の方法が考え
られ、一部実用化されている。例えばFRP
（Fiber Reinforced Plastic）、FRM（Fiber
Reinforced Metal）あるいはCC（Carbon−
Carbono）コンポジツト等の複合材料がそれに当
る。

この場合、理論的には長繊維の方が短繊維より
複合材料としての補強効果が優れている。従つて
繊維強化樹脂複合材料であるFRPの場合、最も
進んだ先端複合材料（一般にAdvanced
Composite Materaialsとよばれる）では、長繊
維にＢステージの熱硬化性樹脂を組み合わせたも
のを中間素材とし、これを成形することによつて
最終製品が製造されている。

しかし、マトリツクス樹脂として用いらＢステ
ージの熱硬化性樹脂は、経時変化が大きく、保存
も含めた加工性の問題があり、かつ、工程として
キユア（熱処理により硬化）を必要とすること等
の問題から、近年、熱可塑性樹脂を用いることが
考えられるようになつた。

従来、熱可塑性樹脂を用い、中間素材を経由し
てFRP製品を製造しようとする場合、補強繊維
としては短繊維を用いるのが一般的であつたが、
最近の新しい試みとして長繊維と熱可塑性樹脂と
を組み合わせた中間素材も検討されている。

しかし、これらの熱可塑性樹脂と長繊維とを組
み合わせた複合材料の中間素材又は前駆体は、固
くて取扱い難く、使い難いという問題がある。

この解決策として、最終的には溶融してマトリ
ツクス樹脂化すべき熱可塑性樹脂の繊維を用いて
織物を作り、これを複合材料の中間素材又は前駆
体とすることも考えられている。また、補強繊維
の織物とマトリツクス樹脂のフイルムとを別個に
作り、成形に際してこれらを交互に積層してフイ
ルムを溶融する方法も考えられており、この際、
補強繊維に通電して発熱させ成形する方法（特開
昭59−2815号）も提案されている。

しかしながら、これらの方法による中間素材
は、積層して成形する際、織物が伸縮性を欠くの
で成形物形態に制約を受けるため凸面等の曲面を
有する成形品を製造することが難しい。また、織
物中の繊維とマトリツクス樹脂との接着も必ずし
も良好でなく、優れた中間素材とは言い難い。

また、現実の問題として、長繊維の織物を使つ
た場合には、しばしば短繊維と同等の補強効果し
か得られない場合が多い。また、長繊維をそのま
ま（いわゆるUD＝一方向配列で）用いても、繊
維に十分な張力をかけて引つ張らずに成形した場
合には、上記と同様に満足な結果は得られない。
即ち、引張強度や弾性率が思うように上がらなか
つたりバラついたりしやすい。

一方、複合材料の成形方法の一つとして、プレ
ス成形を用いる所謂スタンピング法がある。これ
は複合材料樹脂板を金属材料と同様にプレス成形
するものである。この方法は相当長期にわたり開
発が続けられたが、各種の問題、特に補強繊維の
強度が大で伸度が低いことに由来する成形性の問
題がある。このスタンピング法には、金型によつ
て塑性変形されて製品形状となる固相スタンピン
グ法と、金型とほぼ等容積であるが、単純な形状
をした素材を加熱し、金型により加圧して溶融流
動により最終形状に成形する加圧流動スタンピン
グ法とがある。本来のスタンパブルシートは前者
の発想であつたが、曲面を有する成形品を得るこ
とが困難なため、現在のスタンパブルシートの大
部分は後者に属しており、熱可塑性樹脂による
SMC法（シートモールデングコンパウンド）と
も言うべきものになつている。

（発明が解決しようとする課題） 本発明の目的は、かかる熱可塑性樹脂と長繊維
との組み合わせによる複合材料からなる少なくと
も一部に曲面部を有する良好な物性及び表面性の
成形品を円滑に製造する方法を、本来のスタンパ
ブルシートの発想で提供することにある。

（課題を解決するための手段） かかる本発明の目的は、長繊維で熱可塑性樹脂
を補強した複合材料成形品を製造するに当り、補
強用繊維を長繊維又は長繊維束のまま、つまり織
編せずに、延展性のある熱可塑性樹脂フイルムの
表面に一方向に引き揃えて薄層状に並べて接着し
たシート状物を作成し、その複数枚を、繊維層間
にプレス（圧縮）成形時に実質的に繊維層間の潤
滑機能を発揮する延展性のある上記可塑性樹脂フ
イルム層が位置しかつ少くとも一層の繊維配列方
向が他の層の繊維配列方向と互いに角度をなす状
態に積層し、得られた積層体をプレス成形して少
くとも一部に曲面を有する成形品とする本発明の
方法によつて達成される。

すなわち、本発明では、補強長繊維を一方向に
引き揃え、これらを熱可塑性樹脂の未延伸フイル
ムの如き延展性のあるフイルム表面に薄層状に並
べて接着し一体化してシート状となし、この繊維
配列方向と直角方向への伸展を可能とせしめたシ
ート状の複合材料前駆体を、繊維層同士が直接に
接しないように、各繊維層間にフイルム層が介在
し、かつ少くとも一つの繊維層の繊維配列方向が
他の層と異るように複数枚積層し、この積層体
（中間素材）を加熱してプレス成形することによ
り、三次元的曲面を有する成形品とする。

本発明では、まず、フイルム表面に長繊維を接
着したシート状物を作成するが、フイルムとして
プレス成形時に延展可能な熱可塑性樹脂フイルム
を用い、かつ、該フイルム表面に接着する補強用
長繊維を実質的に一方向に引き揃えて並べること
が重要であり、これにより、熱可塑性樹脂層の延
展性により上記前駆体シートは成形時に繊維の配
列方向と直角方向に拡がり得る。この際、上下方
向に近接する繊維層の間に成形時に実質的に潤滑
作用を発揮する熱可塑性樹脂フイルム層が存在す
ることにより、この特徴が発揮され、複数の繊維
層における繊維配列方向が互いに異なつた方向に
なるよう積層複層化されても、プレス（圧縮）成
形によつて容易に曲面、殊に半円球状の如き球面
突起又はこれに近い部分を持つ成形品を容易に成
形することができる。したがつて、本発明方法に
よると長繊維を補強材として用いても曲面を成形
しやすく、良好な曲面を有する成形品が得られる
という利点がある。

図１は、本発明方法における、複合材料中間素
材の積層状態の代表例を示す見取図である。図に
おいて、１は延展性のある熱可塑性樹脂フイルム
層、２はその表面に一方向に配列接着されている
長繊維又は長繊維束である。

本発明では、プレス（圧縮）成形時に上記の前
駆体シートを積層するに際して、異種の素材を組
み合わせて用いることもでき、例えば、繊維の種
類やフイルム構成樹脂の種類の異なつたものを積
層してもよい。さらに表面部分に化粧用のフイル
ムを配してもよく、中間層として接着性、潤滑性
を付与する別のフイルムを付加しても良い。

図２及び図３はこの例を示したものであり、図
中の３は上記の接着用、潤滑用フイルム、４は化
粧用フイルムである。

いずれの場合も、補強用の長繊維（フイラメン
ト）又は長繊維の細い束（ヤーン・ストランド
等）２と潤滑作用を有する熱可塑性樹脂フイルム
層１とが接着（好ましくはスポツト接着又は融
着）により一体のシート状となつた中間素材を、
複数層、繊維配列方向を変えて積層し、必要があ
れば中間層に接着用、潤滑用フイルム３を、最外
層に化粧用フイルム４を配する。なお、この化粧
用フイルム４は表面硬度の高いものが好ましい。

本発明では、好適には、長繊維等を一方向に引
き揃えて表面に接着したフイルムを隣接層の繊維
の配列方向が相異なり、かつ繊維層同士が接しな
いように複数枚積層した単一の板状中間素材を作
成し、この中間素材から凹面を有する型を用いて
プレス（圧縮）成形する。

長繊維とフイルム層との接着一体化において
は、長繊維は単繊維（モノフイラメント）状まで
開繊してあることが好ましいが、繊維束であつて
も実用上は差し障りない。ある程度以上の繊維の
量の場合には、繊維の細い束（ヤーン・ストラン
ド）として、予め樹脂、接着剤ことにマトリツク
ス樹脂となるフイルム成形用樹脂で固めておくこ
とも好ましい。

ここで使用する長繊維は、耐熱性のある素材か
らなる連続繊維が好ましいが、適度の長さを有す
る長繊維であれば特に種類を問わず、必ずしも連
続繊維ではなくともよい。繊維の種類としては、
ガラス繊維、炭素繊維、SiC繊維、ボロン繊維等
の無機繊維、アラミド繊維、芳香族ポリエーテル
アミド繊維、アリレート繊維、ポリエステル繊
維、ポリアミド繊維等があげられ、フイルム形成
ポリマーによつては高強度ポリオレフイン繊維等
でもよいし、場合によつては麻、綿等の天然繊維
でもよい。但し、複合材料の物性面から、強度と
弾性率の大きな繊維が好ましい。

フイルムを形成する熱可塑性樹脂（成形品のマ
トリツクス樹脂となる）としては、プレス時に延
展性を有する樹脂であれば特に限定はない。一般
には耐熱性でアモロフアスか、結晶性でも経時的
変化の少ないものが好ましいが、具体的には用途
に合わせて選択される。加熱昇温時に一定条件で
容易に軟らかくなるものが好ましく、従つて液晶
性高分子も用いられる。また、異種の樹脂からな
るフイルムを用いて成形する場合は、フイルム形
成樹脂間の接着性、相溶性の良いものが好まし
い。いずれも、フイルムとしての延展性が優れて
いることが必要で、延展性に欠けるものは良好な
曲面を有する成形品を得ることが難しい。工業的
には、ポリエステル、ポリカーボネート、ナイロ
ン等の未延伸フイルムが好適である。

繊維とフイルム形成樹脂（マトリツクス樹脂）
の組み合わせは、場合によつては同一のポリマー
であつても良い。例えばポリメタフエニレンイソ
フタルアミドの繊維とフイルムとを組み合わせて
中間素材とすることもできる。

本発明方法では、上述のような中間素材の積層
物を従来公知の方法で曲面プレス成形することに
より、曲面を有する成形品とする。成形に際して
は積層体を予め加熱昇温しておくことが望まし
い。

（発明の効果） 本発明方法により、長繊維と熱可塑性樹脂を用
いた良好な物性の曲面を含む複合材料成形品が得
られる。即ち、繊維の物性をより良く活かした曲
面のある成形品に、容易に、かつ、安価に加工で
きる。しかも、この際の加工手段は一定温度以上
のプレスだけでよく、きわめて経済的である。

また、本発明によれば、補強効果として長繊維
それ自体の効果が十分に発現されるので、成形品
の物性も良好である。

また、所謂、スタンパブルシート方式なので、
その樹脂と成形条件の選択如何では、極めて容易
に、短時間で成形できる。

そして、在来のスタンパブルシートと比較した
場合、長繊維を補強材に用いておりながら、容易
に、かつ繊維を切断せずに、球面を含む曲面の成
形ができる。樹脂と成形条件を選べばプレス圧力
は１Kg／cm²程度ですら成形できる。また、成形品
の物性も良好であり、長繊維を用いても成形時に
実質的に切断しないため、成形品の表面性は曲面
部においても良好でクラスＡ以上の仕上がりにな
るという利点を有する。

（実施例） 次に実施例を挙げて本発明の内容と効果を説明
する。なお、実施例は本発明方法の具体的及びそ
の効果を示すものであり、発明の範囲を限定する
ものではない。

実施例 １ ポリエチレンテルフタレート（以下ではPFE
と略称する）を溶融押出法で厚さ50μｍのフイル
ムとした。このフイルムは延伸を行なわず未延伸
のまま使用した。

一方、連続炭素繊維（東レ(株)製：「トレカ
T400」）を開繊して平行に金枠に巻き付け、上記
PET未延伸フイルムを沿わせて180℃でプレスし
た。この炭素繊維／PET未延伸フイルム接着
（融着）物は、PET分68ｇ／m²、炭素繊維分36
ｇ／m²であり、PET未延伸フイルム上に連続し
た炭素繊維が一方向に並んで接着したものであつ
た。

得られた炭素繊維接着PETフイルムを、250mm
×250mmの正方形に切り取り、図１の如く炭素繊
維配列方向が交互に直角方向となるように、24層
重ね合わせて、280℃、100Kg／mm²で加熱プレスし
た。得られた積層・一体化板状物（中間素材）は
測定の結果、次の通りであつた。

平均体積繊維率 28.6％ 平均引張強度 56.3Kg／mm² 平均引張弾性率 2920Kg／mm² この中間素材を290℃の熱風乾燥機の中に30分
間置いて予熱し、取りだして直ちに200℃に保た
れているトレイ状の金型でプレス成形し、成形後
金型ごと冷水に投入して冷却し、成形品を取りだ
した。

得られたトレイ形の成形物の平面部分を切りだ
したサンプルの物性の測定結果は、中間素材とし
て用いた上記複合材料板とほぼ同じ値を示した。

平均密度 1.49Kg／mm³ 平均体積繊維率 28.6％ 平均引張強度 54.9Kg／mm² 平均引張弾性率 2080Kg／mm² 実施例 ２ ポリカーボネート（帝人化成(株)製：「パンライ
ト 」）からなる厚さ50μｍの未延伸フイルムと、
連続炭素繊維（東レ(株)製：「トレカ T300」）を
用い、実施例１と同様にして、金枠に開繊した炭
素繊維をしつかりと巻き付け、これにポリカーボ
ネートフイルムを添わせて180℃でプレスした。

得られた炭素繊維接着ポリカーボネートフイル
ムを250mm×250mmの正方形に切りとり、繊維配列
方向を45℃ずつずらせて16層重ね合わせ、250℃、
100Kg／mm²で加熱プレスした。この中間素材の物
性は次の通りであつた。

平均体積繊維率 25.5％ 平均引張強度 53.6Kg／mm² 平均引張弾性率 2792Kg／mm² 実施例１と同様に、この中間素材を290℃の熱
風乾燥機で30分間維持したのち、そのまま200℃、
10Kg／cm²でプレスしてトレイ状のサンプルを得
た。

実施例 ３ 直径60cmのドラムの周面に、厚さ50μｍのポリ
カーボネート未延伸フイルムを巻き付け、その状
にポリカーボネートの10％メチレンクロライド溶
液中を潜らせた連続炭素繊維（T400）を巻き付
け、乾燥して炭素繊維−フイルム接着物を得た。

この炭素繊維−フイルム接着物を隣接する繊維
層の繊維配列方向が交互に直角方向となるように
10層重ね、その外側両サイドに厚さ50μｍの市販
PETフイルムを重ねた後、全体を280℃、100
Kg／cm²でプレスした。

得られた複合材料サンプル（中間素材）のデー
タは次の通りであつた。

密 度 1.45ｇ／cm³ 体積繊維率 20.5％ 引張強度 38.2Kg／mm² 引張弾性率 2390Kg／mm² この中間素材を280℃の乾燥機で加熱昇温し、
取り出して直ちに200℃のプレスで成形してトレ
イ状の製品を得た。得られたトレイの平板部を切
り取つたサンプルのデータは以下の通りであつ
た。

密 度 1.44ｇ／cm³ 体積繊維率 20.8％ 引張強度 35.9Kg／mm² 引張弾性率 2240Kg／mm² 実施例 ４ 実施例１と同様に、金枠に開繊した連続炭素繊
維（東レ(株)製：「トレカ T400」）をしつかりと
巻き付け、これに厚さ50μｍのポリカーボネート
未延伸フイルムを添わせて180℃でプレスした。

得られた炭素繊維接着ポリカーボネートフイル
ムを250mm×250mmの正方形に切りとり、図１の如
く繊維方向を90℃ずつずらせて16層重ね合わせ
て、250℃、10Kg／cm²で加熱プレスした。この中
間素材の物性は次の通りであつた。

平均体積繊維率 28.5％ 平均引張強度 47.4Kg／mm² 平均引張弾性率 2792Kg／mm² 実施例１と同様に、この中間素材を290℃の熱
風乾燥機で３分維持して、そのまま200℃、１
Kg／cm²でプレスして半球状のサンプルを得た。こ
の成形物の表面に極めて良好で、繊維による表面
の荒れは全くなく、表面性はクラスＡは容易に越
える物であつた。

実施例 ５ ポリアリレート（ベクトラ ）のポリマーを溶
融・押出法で厚さ100μｍのフイルムとした。連
続炭素繊維（Ｔ−400）を金枠に巻き付け上記フ
イルムを添わせて280℃、50Kg／cm²でプレスして
接着させた。この薄葉素材を交互に直角に12層重
ねて280℃、50Kg／cm²でプレスして中間素材とし
た。

この素材を290℃の乾燥機で加熱し、冷却しな
がらプレスして230℃で成形を完了して、きれい
な曲面を有する成形物を得た。

実施例 ６ 直径60ｇのドラムに50μｍのポリカーボネート
未延伸フイルムを巻き、この上にＥガラスの
1500deの無撚ガラス繊維ヤーンをメチレンクロ
ライドにポリカーボネートを溶かした溶液を通し
て巻き付けた。乾燥させて取り外し、繊維配列方
向が交互直角となるように重ねて290℃、10Kg／
cm²でプレスして中間素材とした。これを290℃の
乾燥機で加熱昇温し、取出し後直ちに曲面プレス
成形した。かくして良好な曲面を有する成形品を
得ることができた。

【図面の簡単な説明】

図１は本発明で用いる中間素材（積層体）の代
表例を示す見取図であり、図中１は延展性のある
熱可塑性樹脂フイルム（成形時に繊維層の潤滑剤
を兼ね、かつ成形品のマトリツクス樹脂となる）、
２は上記フイルム上に配列・接着させた長繊維又
は細い長繊維束である。 図２及び図３は別の中間素材の例を示す見取図
で、図中１は延展性のある熱可塑性樹脂フイル
ム、２は長繊維又は細い長繊維束、３は潤滑及
び／又は接着用フイルム、４は化粧用フイルムで
ある。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 延展性のある熱可塑性樹脂フイルムの表面に
   長繊維又は長繊維束を一方向に引き揃えて薄層状
   に並べて接着した複数のシート状物を、上記長繊
   維層の間に熱可塑性樹脂フイルム層が介在し、か
   つ、その少くとも一層の繊維配列方向が他の層の
   繊維配列方向と角度をなすように積層されてなる
   積層体を、プレス成形することにより、少くとも
   一部に曲面を有する成形品を形成せしめることを
   特徴とする複合材料成形品の製造方法。 ２ 圧縮成形前に、上記積層体を予め加熱昇温す
   る特許請求の範囲第１項記載の複合材料成形品の
   製造方法。 ３ 長繊維又は長繊維束と熱可塑性樹脂フイルム
   とが積層前にスポツト接着されている特許請求の
   範囲第１項又は第２項記載の複合材料成形品の製
   造方法。