JPH05220744A - スタンピング成形材料およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 固有粘度0.60〜0.75のポリエチレンテレフタ
レート(ＰＥＴ)ボトル等の既使用ＰＥＴの含有割合が50
％以上のＰＥＴ原料と繊維補強材を使用して得られたス
タンピング成形材料、並びに該成形材料を、(１)上記粘
度の既使用ＰＥＴの含有割合が50％以上のＰＥＴ樹脂を
ペレット化せずに押出機で400〜760mmHgの減圧下に溶融
押出してシートにした後、これを繊維補強材と積層して
加熱加圧・含浸一体化して製造する方法、又は(２)上記
粘度の既使用ＰＥＴの含有割合が50〜100重量％のＰＥ
Ｔの粉砕物をペレットせずに繊維補強材と積層及び／又
は混合して加熱加圧・一体化して製造する方法。 【効果】 既使用ＰＥＴから、耐熱性や機械的特性に優
れたスタンピング成形材料及びスタンピング成形品を簡
単に経済的に得ることができ、材料の透明性や衛生面で
の制約がなく着色ＰＥＴボトル等も使用でき、原料の入
手や処理が容易であり、且つ既使用ＰＥＴ製品を大量に
有効利用できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はスタンピング成形材料お
よびその製造方法に関する。詳細には、使用ずみのポリ
エチレンテレフタレート系樹脂を再使用したスタンピン
グ成形材料およびその製造方法である。

【０００２】

【従来の技術】スタンピング成形は、通常、一対の金型
の間に加熱したスタンピング成形材料を供給し、急速に
圧力を加えて所定形状に賦形する方法により行われてお
り、スタンピング成形材料の一つとして、繊維で補強さ
れた熱可塑性樹脂シート等が使用されている。繊維補強
熱可塑性樹脂シートを用いるスタンピング成形は、鋼板
等のプレス成形で用いるのと類似した装置により成形が
可能であり、しかも生産性が高く、リブ、ボス等の一体
成形が可能であり、その上得られる成形品が鋼板製のも
のに比べて軽量性、耐腐蝕性等の諸特性に優れていると
いう種々の長所を有することにより、自動車部品、電気
部品、雑貨品等の種々の用途で大きな需要が期待されて
いる。

【０００３】繊維補強熱可塑性樹脂シート等からなるス
タンピング成形材料は、長繊維からなる補強材に熱可塑
性樹脂を供給して加熱・加圧を施して含浸一体化させて
製造されているが、熱可塑性樹脂としては、ある程度の
耐熱性を有しているポリプロピレンが軽量性および価格
の点から一般に使用されている。しかしながら、ポリプ
ロピレンは耐熱性および剛性が充分ではないため、耐熱
性および剛性を必要とする用途ではポリプロピレンに代
わる高性能樹脂の使用が検討されている。

【０００４】そのような高性能樹脂としてポリエチレン
テレフタレート（以後「ＰＥＴ」という）系樹脂が注目
され、自動車等のエンジン回りの部品への使用が試みら
れている。しかし、ＰＥＴはポリプロピレンに比べて価
格が高く、しかもその水分管理が大変であるために、ポ
リプロピレンに比べて耐熱性や機械的特性等の点で大き
く優れているにも拘わらず、市場が制限されているのが
現状である。

【０００５】一方、その優れた強靭性、透明性、耐熱
性、安全性等の点から、ＰＥＴ系樹脂からなるボトルが
近年清涼飲料や各種食品用に汎用されるようになってい
るが、使用ずみのＰＥＴボトルの後始末や取り扱いが大
きな社会問題になりつつあり、その回収や有効利用が求
められている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記したよ
うな状況に基づいてなされたものであり、本発明の目的
は、ＰＥＴ系樹脂を使用して、耐熱性や機械的強度等の
性能に優れたスタンピング成形材料を低価格で提供する
ことである。更に、本発明の他の目的は、再利用が強く
求められている使用ずみＰＥＴボトル等の既使用ＰＥＴ
系樹脂製品の有効利用を図ることである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の目
的を達成するために研究を行ってきた。その結果、固有
粘度が０．６０〜０．７５の範囲の既使用ＰＥＴ系樹脂
が、スタンピング成形材料の製造に際して、ペレット化
等の処理を施することなく直接そのまま使用できるこ
と、そしてスタンピング成形材料用のＰＥＴ系樹脂のう
ちの５０重量％以上を上記特定の固有粘度を有する既使
用ＰＥＴ系樹脂としても、極めて良好な結果が得られる
ことを見出した。

【０００８】そして、本発明者らが更に研究を続けた結
果、特定の押出・加熱加圧成形を行うことにより、また
は押出成形を行わずに加熱加圧成形を行うことにより、
上記の既使用ＰＥＴ系樹脂から高性能のスタンピング成
形材料を極めて容易に且つ経済的に製造できることを見
いだした。

【０００９】すなわち、本発明は、ポリエステル樹脂と
繊維補強材とからなるスタンピング成形材料であって、
ポリエステル樹脂として、固有粘度０．６０〜０．７５
の既使用ＰＥＴ系樹脂の含有割合が５０〜１００重量％
であるＰＥＴ系樹脂を使用したことを特徴とするスタン
ピング成形材料である。

【００１０】更に、本発明は、（ａ）固有粘度０．６０
〜０．７５の既使用ポリエチレンテレフタレート系樹脂
の含有割合が５０〜１００重量％であるポリエチレンテ
レフタレート系樹脂を、該既使用ポリエチレンテレフタ
レート系樹脂をペレット化することなく押出成形機に投
入し、ベント圧が４００〜７６０ｍｍＨｇの減圧状態に
あるように調整しながら溶融混練を行ってシート状に押
出成形する工程；および （ｂ）上記工程（ａ）で形成されたポリエチレンテレフ
タレート系樹脂シートを繊維補強材と積層し、加熱加圧
することにより一体化する工程； を包含することを特徴とするスタンピング成形材料の製
造方法である。

【００１１】そして、本発明は、（ａ）固有粘度０．６
０〜０．７５の既使用ポリエチレンテレフタレート系樹
脂の含有割合が５０〜１００重量％であるポリエチレン
テレフタレート系樹脂を粉砕して粒状、粉末状またはフ
レーク状にする工程； （ｂ）上記工程（ａ）で形成された粒状、粉末状または
フレーク状のポリエチレンテレフタレート系樹脂をペレ
ット化することなく繊維補強材と積層および／または混
合する工程；および （ｃ）上記工程（ｂ）の生成物を加熱加圧して一体化す
る工程； を包含することを特徴とするスタンピング成形材料の製
造方法をも包含する。

【００１２】本発明において、「既使用ＰＥＴ系樹脂」
とは、重合後、または重合後ペレット化された後に、成
形装置や紡糸装置等を使用して、所定の成形品、繊維ま
たはその他の製品の製造に少なくとも一回は使用された
ＰＥＴ系樹脂をいう。本発明で使用し得る既使用ＰＥＴ
系樹脂の代表例としては、ＰＥＴ系樹脂製の各種ボト
ル、トレー、シート、フイルム、繊維、スタンピング成
形体、シートやフイルムを製造する際に生ずるトリム等
を挙げることができるが、勿論それらに限定されない。

【００１３】また、本発明でいう「ＰＥＴ系樹脂」と
は、エチレンテレフタレート単位から主としてなるポリ
エステル樹脂をいい、通常、エチレンテレフタレート単
位の割合が１００〜８０モル％であるポリエステル樹脂
が好ましい。本発明におけるＰＥＴ系樹脂は、必要に応
じて、２０モル％未満の第３成分が共重合されていても
よく、そのような第３成分の例としては、ジエチレング
リコール、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジ
メタノール、イソフタル酸、スルホイソフタル酸、そら
れの酸のナトリウム塩、ポリアルキレングリコール等を
挙げることができる。

【００１４】本発明では、既使用ＰＥＴ系樹脂の有効利
用の点等から、スタンピング成形材料の製造に使用する
ＰＥＴ系樹脂のうちの５０〜１００重量％を既使用ＰＥ
Ｔ系樹脂が占めるようにする。すなわち、本発明では、
５０重量％以上もの大量の既使用ＰＥＴ系樹脂を使用す
る点に大きな特徴がある。

【００１５】従来、既使用ＰＥＴ系樹脂の再利用につい
ては、ＰＥＴシートのトリムのシート成形でのリサイク
ル、使用ずみＰＥＴボトルのボトル製造への再使用等の
例があるが、これらにおいて使用される既使用ＰＥＴ系
樹脂の混入割合は、数％から多くても５０％未満であ
り、既使用ＰＥＴ系樹脂を５０％以上の高割合で使用し
た例はない。

【００１６】既使用ＰＥＴ系樹脂の使用割合を５０％以
上にする場合は、それから得られる製品に与える原料の
影響を、製品の外観や性能の点から評価する必要があ
る。特に、ＰＥＴボトルやトレー等の食品包装用の用途
では、その透明性やその他の性質はいうまでもなく、衛
生面からも厳しい品質チェックが求められる。その結果
それらの用途では、再利用する既使用ＰＥＴ系樹脂製品
の種類、品質、その使用割合も必然的に大きな制約を受
けることになる。

【００１７】特に、最近話題となっているＰＥＴボトル
の分野では、日本国内において、年間１０数万トンの樹
脂が使用され且つ廃棄されており、そのリサイクルの必
要性が強く求められている。現在、使用ずみＰＥＴボト
ルのＰＥＴボトル製造への再利用が途についた段階であ
るが、その場合には、上記したように、その外観、性能
および衛生上の点から、多くてもその２０〜３０％が原
料中に混入されて使用されているに過ぎず、着色された
ＰＥＴボトルではその再利用が未だ何ら行われていない
状態である。

【００１８】それに対して、本発明におけるスタンピン
グ成形材料は、自動車部品や電気部品等の産業用途が主
体であり、その外観も通常は黒色を主体とした濃色に着
色され透明性を要求されないので、着色ＰＥＴボトル等
の着色した既使用ＰＥＴ系樹脂も有効に使用でき、また
衛生面からの制約も受けない。しかも、スタンピング成
形材料の性能は、補強材に大きく依存しており、樹脂の
粘度の微細な差は製品の品質にあまり影響を与えないの
で、こられの点からも既使用ＰＥＴ系樹脂の利用にとっ
ては非常に好ましい特徴を有している。

【００１９】ところで、実際の既使用ＰＥＴ系樹脂は、
ＰＥＴ系樹脂自体の組成、各種製品に製造される際の熱
履歴、使用状態、使用後の保管状態等に応じて、その固
有粘度が様々でありかなり多岐に亙っているが、本発明
におけるように５０重量％以上の多割合の既使用ＰＥＴ
系樹脂を使用する場合は、得られるスタンピング成形材
料の品質面から固有粘度が０．６０〜０．７５の範囲に
ある既使用ＰＥＴ系樹脂を使用する必要があり、固有粘
度が上記範囲にある既使用ＰＥＴ系樹脂であれば、いず
れも使用することができる。

【００２０】既使用ＰＥＴ系樹脂の固有粘度が０．６０
未満であると、スタンピング成形材料およびスタンピン
グ成形品による最終製品中におけるＰＥＴ系樹脂の固有
粘度が低くなり過ぎて製品の性能が低下する。一方、既
使用ＰＥＴ系樹脂の固有粘度が０．７５を超えると、Ｐ
ＥＴ系樹脂と繊維補強材との“ぬれ”（親和性）が低下
して両者を一体化する際の成形速度が上がらず、しかも
得られる製品の性能が低下する。既使用ＰＥＴ系樹脂の
固有粘度が０．６３〜０．７２の範囲であるのが好まし
い。

【００２１】特に、近年多量に使用されている上記した
ＰＥＴボトルでは、その着色の有無等を問わず、ＰＥＴ
の固有粘度が０．７０を挟んでその近傍にあり、未使用
（ヴァージン）ＰＥＴ樹脂およびそのペレットと極めて
近似した固有粘度を有している。したがって、大量に排
出されている使用ずみＰＥＴボトルの有効利用の点、並
びに得られるスタンピング成形材料やスタンピング成形
品の品質の点から、本発明で使用する既使用ＰＥＴ系樹
脂のうちの特に好ましいものの一つとして使用ずみのＰ
ＥＴボトルを挙げることができる。

【００２２】ここで、本明細書でいう「ＰＥＴ系樹脂の
固有粘度」とは、ＰＥＴ系樹脂をテトラクロロエタンと
フェノールの等重量混合溶媒中に樹脂濃度を種々変えて
溶解し、各濃度の還元粘度を求め、得られた還元粘度と
樹脂濃度との関係をグラフ上にプロットして、樹脂濃度
ゼロに補外して求めた固有粘度をいう。

【００２３】本発明のスタンピング成形材料に用いられ
る繊維補強材としては、ガラス繊維、炭素繊維、ボロン
繊維などの無機繊維；全芳香族ポリエステル繊維、全芳
香族ポリアミド繊維等のＰＥＴ系樹脂よりも高い融点を
有する有機繊維等を挙げることができ、なかでもガラス
繊維が経済的に好適である。繊維補強材はそのままでも
よいが、ＰＥＴ系樹脂との親和性を増すために、シラン
カップリング剤等の処理剤で処理しておくのが好まし
い。

【００２４】繊維補強材の長さは特に限定されず、短繊
維および長繊維のいずれも使用できるが、通常、平均繊
維長が１０ｍｍ以上のものを使用するのが、得られるス
タンピング成形材料の機械的特性等の点から望ましい。
繊維補強材のスタンピング成形材料に使用する前の形態
およびスタンピング成形材料中における存在状態には特
に制限がなく、例えば、一定の長さに切断されたストラ
ンドがランダムな状態で分散した状態になっていても、
連続ストランドが機械的または化学的に絡合または結合
されてマット状となっていても、一定の方向に並んで配
向していても、織物状になっていても、またはそれらの
複数の状態が組合わさっていてもよい。また、ストラン
ドには、フィラメントを集束させるために、柔軟化剤、
帯電防止剤などを含有した集束剤を施してもよい。

【００２５】スタンピング成形材料におけるＰＥＴ系樹
脂と繊維補強材との割合は特に限定されないが、繊維補
強材中へのＰＥＴ系樹脂の含浸のし易さ、スタンピング
成形性、得られる製品の機械的特性等の点から、重量
で、ＰＥＴ系樹脂：繊維補強材＝９０〜３０：１０〜７
０の割合にするのが好ましく、８０〜４０：２０〜６０
の割合が特に好ましい。

【００２６】次いで、スタンピング成形材料の製造方法
について説明する。本発明の方法では、既使用ＰＥＴ系
樹脂をペレット化（再ペレット化）することなくスタン
ピング成形材料の製造を行うことが一つの特徴である。
これは、既使用ＰＥＴ系樹脂をペレット化する工程を採
用すると、ペレット化のために余分な手間、時間、装置
等が必要になって原料価格が高くなり、低価格のスタン
ピング成形材料を提供するという本発明の目的の一つを
達成することが困難になるためである。

【００２７】したがって、本発明では、既使用ＰＥＴ系
樹脂を粉砕等して適当な大きさの粒状物、粉末、フレー
ク等にして、それをペレット化することなくそのまま溶
融成形してシート状物としてスタンピング成形材料の製
造に使用するか、または該粒状物、粉末、フレークのま
ま繊維補強材と一緒にしてスタンピング成形材料を製造
する。その場合の粉砕による粒状物、粉末、フレーク等
としては、その平均粒径が約１０ｍｍ以下程度にしてお
くのが取り扱い性、溶融性等の点から便利である。

【００２８】既使用ＰＥＴ系樹脂の水分含量が高い場合
は、得られるスタンピング成形材料や最終製品の物性の
点からＰＥＴ系樹脂の水分を除去することが必要であ
る。水分の除去法としては、樹脂の溶融前に乾燥する方
法、または樹脂の溶融と同時に行う方法、スタンピング
成形材料を乾燥する方法等を挙げることができるが、既
使用ＰＥＴ系樹脂をペレット化することなく押出成形機
等を使用して溶融成形する場合は、樹脂の溶融混練と同
時に水分の除去行うのが工程面および経済面から好まし
い。

【００２９】本発明のスタンピング成形材料の好ましい
製造法の一つは、上記した固有粘度０．６０〜０．７５
の既使用ＰＥＴ系樹脂を適当な大きさに粉砕し、これを
未使用のＰＥＴ系樹脂ペレット等と既使用ＰＥＴ系樹脂
の割合がが５０〜１００重量％になるように混合し、こ
の混合物をペレット化せずに直接押出成形機に投入し、
押出成形機のベント圧を４００〜７６０ｍｍＨｇの減圧
状態に調整して溶融混練した後、押出成形機のダイから
シート状に押出成形し、次いで得られたＰＥＴ系樹脂シ
ートを繊維補強材と積層し、加熱加圧することにより一
体化してスタンピング成形材料を製造する方法である。
ベント圧を上記した減圧状態に調整してＰＥＴ系樹脂の
溶融混練を行うと、樹脂中の水分が除去され、しかも樹
脂の固有粘度の低下を０．０５以下に抑制することがで
き、固有粘度の低下の小さい高品質のＰＥＴ系樹脂シー
トを得ることができ、このようなベント圧を採用する点
も本発明の特徴の一つである。

【００３０】上記の方法では、ＰＥＴ系樹脂の押出成形
に通常使用されているベント付きの押出成形機のいずれ
もが使用することができる。その場合の溶融混練温度や
圧力、押出温度や圧力等の条件は、押出成形によってＰ
ＥＴ系樹脂シートを製造する際に通常採用されている条
件で行うことができ限定されないが、一般に、溶融混練
時の圧力を５〜１００ｋｇ／ｃｍ²、温度を２５０〜３
００℃にして、押出温度を約２６０〜３００℃で行う
と、良好なＰＥＴ系樹脂シートを得ることができる。シ
ートの厚さは特に限定されないが、通常約０．２〜２ｍ
ｍ程度にしておくのがよい。

【００３１】そして、上記で製造したＰＥＴ系樹脂シー
トを任意形態、好ましくはシートや布帛状の繊維補強材
と積層し、加熱加圧により含浸一体化して目的とするス
タンピング成形材料を製造する。樹脂シートと繊維補強
材との加熱加圧による含浸一体化は、通常のプレス機や
ダブルベルトプレス機等の装置を使用して行うのがよ
い。その際の加熱温度は、通常約２５０〜３２０℃の範
囲とするのがよく、また圧力は、繊維補強材の種類や形
態、厚さ、繊維補強材とＰＥＴ系樹脂の割合、目的とす
るスタンピング成形材料の厚さ等に応じて適宜変えるこ
とができる。例えば、繊維補強材としてガラス繊維不織
布を用いて、ＰＥＴ系樹脂：繊維補強材の割合を重量で
６：４にした場合には、０．１〜５０ｋｇ／ｃｍ²の圧
力で加圧するとよい。

【００３２】この方法において、ＰＥＴ系樹脂シートの
製造工程と、該ＰＥＴ系樹脂シートと繊維補強材との含
浸一体化工程は、連続して行っても、または別々に行っ
てもよい。別々に行う場合は、ＰＥＴ系樹脂シートを製
造して、それを一旦防湿条件下に保管しておき、任意の
時点で繊維補強材と積層したのち加熱加圧して含浸一体
化することができる。

【００３３】本発明のスタンピング成形材料の好ましい
他の製造法は、上記した固有粘度０．６０〜０．７５の
既使用ＰＥＴ系樹脂を粉砕して適当な大きさの粒状物、
粉末状またはフレーク状とし、これをペレット化するこ
となく既使用ＰＥＴ系樹脂の割合が５０〜１００重量％
になるように、必要に応じて未使用ＰＥＴ系樹脂と混合
し、それを直接繊維補強材と積層および／または混合し
て繊維補強材とＰＥＴ系樹脂との中間複合体を形成し、
これを上記した方法と同様に加熱加圧して一体化する方
法である。この方法によるときは、押出成形機を使用す
ることなく、粉砕した既使用ＰＥＴ系樹脂を用いてプレ
ス等によって直接スタンピング成形材料を製造すること
ができる。

【００３４】また、本発明のスタンピング成形材料は、
ＰＥＴ系樹脂と繊維補強材の他に、必要に応じて顔料等
の着色料、過酸化物分解剤、ラジカル捕捉剤などの酸化
防止剤、着色剤、内部離型剤、滑剤、帯電防止剤等を含
有していてもよい。上記本発明のスタンピング成形材料
は、金型を使用して常法によりスタンピング成形するこ
とができ、それによって目的とする自動車部品、電気部
品、日用雑貨品などの種々の形状および寸法の最終製品
にすることができる。スタンピング成形は、通常、該ス
タンピング成形材料をＰＥＴ系樹脂の融点以上に加熱
し、一対の金型を用いて加圧・成形することにより行う
ことができる。以下に、本発明を実施例等により具体的
に説明するが、本発明はそれにより限定されない。

【００３５】以下の実施例において、ＰＥＴの固有粘
度、各例で得られたスタンピング成形後の成形品の曲げ
きしみ音、曲げ強さおよび曲げ弾性率は、下記の方法に
より判定または測定した。

【００３６】ＰＥＴ系樹脂の固有粘度：上記したよう
に、ＰＥＴ系樹脂をテトラクロロエタンとフェノールの
等重量混合溶媒中に樹脂濃度を種々変えて溶解し、各濃
度の還元粘度を求め、得られた還元粘度と樹脂濃度との
関係をグラフ上にプロットして、樹脂濃度ゼロに補外し
て固有粘度を求めた。また、スタンピング成形品の固有
粘度は、スタンピング成形品の断片を上記混合溶媒に溶
解して繊維補強材を濾別し、溶解したＰＥＴ系樹脂を回
収し、その固有粘度を上記した方法により求めた。

【００３７】曲げきしみ音の判定：支点間距離を１６０
ｍｍに設定した支持台の上に、長さ２００ｍｍ、幅１０
０ｍｍ、厚さ３ｍｍのスタンピング成形により得られた
平板成形品を置き、成形品の中央部に該成形品が６ｍｍ
まで曲げ変形される（たわむ）程度の荷重を加えたとき
のきしみ音の有無を直接耳で聞いて判定した。

【００３８】曲げ強さの測定：ＪＩＳ Ｋ７２０３に準
じて行った。曲げ弾性率の測定 ：ＪＩＳ Ｋ７２０３に準じて行っ
た。

【００３９】《実施例１〜３》固有粘度０．６６の未使
用（ヴァージン）ＰＥＴペレット［商品名「ＫＤ２３６
Ｒ」；（株）クラレ製］と、固有粘度０．６８のＰＥＴ
ボトル回収透明フレーク品［平均粒径約３ｍｍ；（株）
シーアール製］を、重量比で５０／５０（実施例１）、
２５／７５（実施例２）および０／１００（実施例３）
の割合で混合したもの各１００重量部、酸化防止剤（商
品名「イルガノックス１０１０」；チバガイギー社製）
０．３重量部、カーボンブラック（ＤＩＣ社製）０．５
重量部および離型剤０．３重量部を混合し、シリンダー
温度２８０℃の直径４０ｍｍの２軸押出機に投入し、ベ
ント圧７５０ｍｍＨｇの減圧下で、２０ｋｇ／時の吐出
量で溶融押出成形して、厚みが７８０μでのＰＥＴシー
トを製造した。得られたＰＥＴシートにおけるＰＥＴの
固有粘度は、それぞれ０．６３（実施例１）、０．６３
（実施例２）および０．６５（実施例３）であった。

【００４０】次いで、上記で製造したＰＥＴシートの上
にガラスチョップドストランドマット（目付４５０ｇ／
ｍ²；セントラルグラスファイバー社製）を２枚重ねて
置き、その上に更に上記ＰＥＴシートを重ね、その上に
上記ガラスチョップドストランドマットを重ねるという
操作を繰り返して、最上面と最下面がＰＥＴシートから
なる１０枚重ね合わせの積層体（ＰＥＴシート４枚；ガ
ラス繊維マット６枚）を形成した。これを１２０℃で５
分間乾燥した後、プレス機を用いて約３００℃で３ｋｇ
／ｃｍ²の圧力を３分間加えて加熱加圧して含浸一体化
させ、ガラス繊維含量が４０重量％である厚さ約４ｍｍ
のスタンピング成形材料を形成した。

【００４１】上記で得たスタンピング成形材料を防湿袋
に入れて保管した後、袋より取り出して１７５ｍｍ×８
５ｍｍのサイズにカットし、３００℃に加熱してＰＥＴ
を溶融せしめた後、内寸が１００×２００ｍｍの１６０
℃に保たれた一対の平板キャビテイー金型間に速やかに
供給してスタンピング成形を行うことにより、縦×横×
厚さ＝１００ｍｍ×２００ｍｍ×３ｍｍの平板成形品を
製造した。成形品の曲げきしみ音、曲げ強さ（ｋｇ／ｍ
ｍ²）および曲げ弾性率（ｋｇ／ｍｍ²）を上記した方法
により測定した。その結果を下記の表１に示す。

【００４２】《実施例４〜５》固有粘度０．７０の未使
用（ヴァージン）ＰＥＴペレット［商品名「ＫＤ７４５
Ｒ」；（株）クラレ製］と、固有粘度０．７２のＰＥＴ
ボトル回収カラーフレーク品［平均粒径約５ｍｍ；
（株）シーアール製］を、重量比で５０／５０（実施例
７）および０／１００（実施例８）の割合で混合したも
の各１００重量部、酸化防止剤（商品名「イルガノック
ス１０１０」；チバガイギー社製）０．３重量部、カー
ボンブラック（ＤＩＣ社製）０．４重量部および離型剤
０．３重量部を混合し、実施例１におけるのと同じ押出
機を使用してシリンダー温度２８０℃で溶融混練すると
共に、ベント圧６５０ｍｍＨｇの減圧下で、２０ｋｇ／
時の吐出量で溶融押出成形して、厚みが７８０μでのＰ
ＥＴシートを製造した。得られたＰＥＴシートにおける
ＰＥＴの固有粘度は、それぞれ０．６８（実施例４）お
よび０．６９（実施例５）であった。

【００４３】それぞれのＰＥＴシートを使用して、実施
例１と同様にしてスタンピング成形材料の製造およびス
タンピング成形を行って平板成形品を製造した。得られ
た平板成形品の曲げきしみ音、曲げ強さおよび曲げ弾性
率を上記した方法により測定したところ、下記の表１に
示すとおりであった。

【００４４】《比較例 １》押出機におけるベント圧を
３５０ｍｍＨｇの減圧状態にした他は、実施例１と同じ
組成の原料を用いて、実施例１と同様にしてＰＥＴシー
トを製造したところ、シートにおけるＰＥＴの固有粘度
は０．５２に低下していた。このシートを用いて実施例
１と同様にしてスタンピング成形材料の製造およびスタ
ンピング成形を行って平板成形品を製造して、その曲げ
きしみ音、曲げ強さおよび曲げ弾性率を上記した方法に
より測定した。その結果を下記の表１に示す。

【００４５】《比較例 ２》原料として固有粘度０．５
８のＰＥＴトレー回収透明フレーク品［平均粒径約３ｍ
ｍを１００％用いた他は実施例１〜３と同様にして、Ｐ
ＥＴシート、スタンピング成形材料および平板成形品を
製造して、得られた平板成形品の曲げきしみ音、曲げ強
さおよび曲げ弾性率を上記した方法により測定した。そ
の結果を下記の表１に示す。

【００４６】《実施例６〜８》実施例１〜３で用いたの
と同じＰＥＴ混合物をそれぞれ熱風乾燥機に入れて１３
０℃で１６時間乾燥して、ＰＥＴ中の水分率を２００ｐ
ｐｍ以下に低下させた。この原料に、実施例１〜３で添
加したのと同じ添加剤を実施例１〜３におけるのと同じ
割合で加えて、プラスチック製の袋中でブレンドして均
一に混合させた。得られた混合物をチョップトストラン
ドマット（目付け４５０ｇ／ｍ²；セントラルグラスフ
ァイバー社製）上に４００ｇ／ｍ²の割合で振りかけ
て、ＰＥＴ樹脂とガラス繊維マットとの積層体を得た。

【００４７】プレス機の金型の下型の面上に、上記と同
じＰＥＴ混合物を５０ｇ／ｍ²の割合で載せ、その上に
上記で作製した積層体を６組積み重ねて、３００℃で５
分間、２ｋｇ／ｃｍ²の圧力を加えて含浸一体化するこ
とにより、ガラス繊維含有率が約５０重量％で厚み４ｍ
ｍのスタンピング成形材料を得た。これを実施例１と同
様にしてスタンピング成形して平板成形品を製造した。
得られた平板成形品の曲げきしみ音、曲げ強さおよび曲
げ弾性率を上記した方法により測定した。その結果を下
記の表１に示す。

【００４８】

【表１】

【００４９】上記表１の結果から、固有粘度が０.６０
〜０.７５の範囲の既使用ＰＥＴ（ＰＥＴボトル回収
品）を５０重量％以上の割合で使用し、押出成形機にお
けるベント圧を４００〜７６０ｍｍＨｇに調整してＰＥ
Ｔシートを製造し、そのシートからスタンピング成形材
料の製造およびスタンピング成形を行っている本発明の
実施例１〜５では、得られるＰＥＴシートにおけるＰＥ
Ｔの固有粘度の低下が０．０５以下に抑えられることが
わかる。そして、その結果、ＰＥＴの固有粘度低下の極
めて小さい該ＰＥＴシートを使用して製造された実施例
１〜５のスタンピング成形品は、ＰＥＴの固有粘度が高
く保たれて、曲げきしみ音がせず、しかも高い曲げ強さ
および曲げ弾性率を有し、物性が優れている。

【００５０】これに対して、比較例１の結果から、固有
粘度が０．６０〜０．７５の範囲にあるＰＥＴボトル回
収品を使用していても、押出成形機におけるベント圧が
３５０ｍｍＨｇで本発明の範囲より低くなっている比較
例１では、押出成形して得られるＰＥＴシートの固有粘
度が０．５２であって大幅に低下しており、その結果そ
れを使用して得られるスタンピング成形品では、曲げき
しみ音が発生し、しかも曲げ強さおよび曲げ弾性率とも
低い値となっている。

【００５１】更に、比較例２の結果から、固有粘度が
０．６０よりも小さいＰＥＴトレー回収品を使用した場
合には、押出成形により得られるＰＥＴシートの固有粘
度も０．５３と低く、そのためそのシートを使用して得
られるスタンピング成形品では曲げきしみ音が発生し、
しかも曲げ強さおよび曲げ弾性率とも低い値となってお
り物性の劣った成形品しか得られないことがわかる。

【００５２】また、実施例６〜７の結果からは、固有粘
度が０．６０〜０．７５の範囲にあるＰＥＴボトル回収
品を５０重量％以上の割合で含有するＰＥＴ原料の粉砕
物を直接繊維補強材に施してスタンピング成形材料を使
用した場合にも、押出成形品機を使用する場合と同様
に、曲げきしみ音がせず、しかも高い曲げ強さおよび曲
げ弾性率を有するスタンピング成形品が得られることが
わかる。

【００５３】

【発明の効果】本発明による場合は、大量の廃棄物とし
てその取り扱いが近年ますます苦慮されている、ＰＥＴ
ボトル等の既使用ＰＥＴ系樹脂から、耐熱性、機械的特
性等の物性に優れたスタンピング成形材料およびスタン
ピング成形品を簡単に且つ経済的に得ることができる。
しかも、本発明のスタンピング成形材料は、自動車部品
や電気部品等の産業用途が主体であり、その外観も通常
は黒色を主体とした濃色に着色され透明性を要求されな
いので、着色ＰＥＴボトル等の着色した既使用ＰＥＴ系
樹脂も有効に使用でき、また衛生面からの制約も受けな
いので、原料の制約が少なく入手や処理が容易である。
更に、本発明では、スタンピング成形材料を構成するＰ
ＥＴ系樹脂の５０％以上を既使用ＰＥＴ系樹脂にしてい
るので、大量の使用ずみＰＥＴ系樹脂製品を有効に使用
することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｂ２９Ｋ 67:00 105:04 105:26

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリエステル樹脂と繊維補強材とからな
   るスタンピング成形材料であって、ポリエステル樹脂と
   して、固有粘度０．６０〜０．７５の既使用ポリエチレ
   ンテレフタレート系樹脂の含有割合が５０〜１００重量
   ％であるポリエチレンテレフタレート系樹脂を使用した
   ことを特徴とするスタンピング成形材料。
2. 【請求項２】 既使用ポリエチレンテレフタレート系樹
   脂がボトル回収品である請求項１のスタンピング成形材
   料。
3. 【請求項３】 （ａ）固有粘度０．６０〜０．７５の既
   使用ポリエチレンテレフタレート系樹脂の含有割合が５
   ０〜１００重量％であるポリエチレンテレフタレート系
   樹脂を、該既使用ポリエチレンテレフタレート系樹脂を
   ペレット化することなく押出成形機に投入し、ベント圧
   が４００〜７６０ｍｍＨｇの減圧状態にあるように調整
   して溶融混練を行ってシート状に押出成形する工程；お
   よび （ｂ）上記工程（ａ）で形成されたポリエチレンテレフ
   タレート系樹脂シートを繊維補強材と積層し、加熱加圧
   することにより一体化する工程； を包含することを特徴とするスタンピング成形材料の製
   造方法。
4. 【請求項４】 （ａ）固有粘度０．６０〜０．７５の既
   使用ポリエチレンテレフタレート系樹脂の含有割合が５
   ０〜１００重量％であるポリエチレンテレフタレート系
   樹脂を粉砕して粒状、粉末状またはフレーク状にする工
   程； （ｂ）上記工程（ａ）で形成された粒状、粉末状または
   フレーク状のポリエチレンテレフタレート系樹脂をペレ
   ット化することなく繊維補強材と積層および／または混
   合する工程；および （ｃ）上記工程（ｂ）の生成物を加熱加圧して一体化す
   る工程； を包含することを特徴とするスタンピング成形材料の製
   造方法。