JPH05194966A - オクタン要求上昇を制御するための組成物 - Google Patents

オクタン要求上昇を制御するための組成物

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JPH05194966A
JPH05194966A JP21962092A JP21962092A JPH05194966A JP H05194966 A JPH05194966 A JP H05194966A JP 21962092 A JP21962092 A JP 21962092A JP 21962092 A JP21962092 A JP 21962092A JP H05194966 A JPH05194966 A JP H05194966A
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polyamine
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JP21962092A
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Lawrence Joseph Cunningham
ローレンス・ジヨセフ・カニンガム
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Afton Chemical Corp
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 オクタン要求上昇を制御するための組成物。 【構成】 （ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少なくとも１種
の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル化剤との反
応生成物；未水素化処理ポリ−α−オレフィン；および
粘度指数が約９０未満でありそして本文中に記述する試
験方法で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有
する任意のミネラルオイル；から成る、内燃機関におけ
るオクタン要求上昇を制御するための燃料添加剤濃縮
物。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、内燃機関におけるオクタン要求
上昇の制御に関する。より詳細には、本発明は、エンジ
ン運転中のオクタン要求上昇度を減少させそして少なく
とも最小限にし得る、内燃機関用の、燃料組成物および
ガソリン型燃料並びに燃料混合物に関する。
【０００２】よく知られているように、内燃機関で用い
られている燃料には、エンジンの性能を上昇させるため
の添加剤が数多く含まれている。しかしながら、このよ
うな添加剤はしばしば、望ましくない堆積物の蓄積をも
たらし、これが、内燃機関の経時的オクタン要求を上昇
させる働きをする。これらの堆積物の形成はまた、燃焼
チャンバ内、並びにエンジン運転中の吸入弁および燃料
噴射器の上に生じる傾向を示す。本発明の１つの目的
は、このオクタン要求上昇問題のひどさを低下させ得る
組成物を提供することにある。もう１つの目的は、この
ような堆積物を生じさせる燃料を用いて以前に運転した
ことで既に存在している堆積物も減少させる組成物を提
供することにある。更にもう１つの目的は、燃料噴射器
の詰まりを減少させる働きをしそして有意には吸気弁粘
着問題の原因とならない組成物を提供することにある。
【０００３】環境に「優しい」燃料および燃料混合物を
提供することに主張が益々移行し、そして効率を上昇さ
せそして更にガソリンエンジンからの排出物を低下させ
る燃料噴射器がより多くの車に装備されるにつれて、燃
料噴射器、吸気弁および燃焼チャンバ表面上に蓄積して
くる堆積物を減少させるか或は無くさせる燃料もしくは
燃料混合物、に対する必要性が生じてきた。このような
堆積物は、エンジン類のオクタン要求を上昇させるばか
りでなく、このエンジンへの燃料流れを低下させる傾向
を示すと共に、弁粘着の原因となる。燃料噴射器弁上の
堆積物量を低下させる目的で、この目的のために設計し
た界面活性添加剤がガソリン類に添加されてきた。この
ような界面活性剤は、燃料噴射ガソリンエンジンの運転
をこれまで阻害してきた堆積物を有意に減少させはする
が、このような調合物は、他の内部エンジン部品、例え
ば吸気弁などの上に存在している堆積物を抑制および／
または浄化するための、最も望ましい界面活性効果を与
えるものではなく、そして実際、これらのエンジンのオ
クタン要求上昇をもたらす。従って、燃料噴射器を奇麗
なままに保つばかりでなく、内燃機関の他のエンジン部
品上の堆積物を有効に制御する界面活性剤、に対する必
要性が存在している。
【０００４】図１は、１０００バレル当たりのポンドで
表した、添加剤処理速度に対するオクタン要求上昇のプ
ロットである。
【０００５】本発明は、（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少
なくとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシ
ル化剤との反応生成物；未水素化処理ポリ−α−オレフ
ィン；および粘度指数が約９０未満でありそして本文中
に記述する試験方法で測定して５０％もしくはそれ以下
の揮発度を有する任意のミネラルオイル；から成る、内
燃機関におけるオクタン要求上昇を制御するための燃料
添加剤濃縮物を提供する。
【０００６】この形態の１つとして、本発明は、少量で
あるが有効量の、（ａ）（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少
なくとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシ
ル化剤との反応生成物；（ｂ）本文中に記述する方法で
測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未水
素化処理ポリ−α−オレフィン；（ｃ）および任意の、
（Ａ）粘度指数が約９０未満でありそして本文中に記述
する試験方法で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発
度を有するミネラルオイル；および（Ｂ）抗酸化剤か、
（Ｃ）抗乳化剤か、（Ｄ）芳香族炭化水素溶媒か、
（Ｅ）腐食抑制剤か、或は成分（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）のいずれか２つ、３つ、４
つ、または５つ全てから成るいずれかの組み合わせ；を
含んでいる主要量の、ガソリンの沸騰範囲に在る炭化水
素か、炭化水素／オキシジェネート混合物か、或はオキ
シジェネート、を提供する。
【０００７】本発明のもう１つの具体例は、（ａ）主要
量の無鉛ガソリン、および（ｂ）少量であるが有効量
の、（ｉ）ポリアミンと少なくとも１種の非環状ヒドロ
カルビル置換こはく酸アシル化剤との反応生成物と（ｉ
ｉ）本文中に記述する方法で測定して５０％もしくはそ
れ以下の揮発度を有する未水素化処理ポリ−α−オレフ
ィンと（ｉｉｉ）粘度指数が約９０未満でありそして本
文中に記述する試験方法で測定して５０％もしくはそれ
以下の揮発度を有する任意のミネラルオイルとから成
る、オクタン要求上昇を制御する混合物を、燃料組成物
として使用することで、内燃機関のオクタン要求上昇を
有効に制御することから成る、内燃機関のオクタン要求
上昇を制御する方法である。
【０００８】本発明の上記および他の具体例は、以下の
説明および添付請求の範囲から明らかになるであろう。
【０００９】界面活性剤／分散剤 上述したように、本発明の燃料添加剤濃縮物は、（ａ）
界面活性剤／分散剤としての、（ｉ）ポリアミンと（ｉ
ｉ）少なくとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく
酸アシル化剤との反応生成物；（ｂ）５０％もしくはそ
れ以下の揮発度を有する未水素化処理ポリ−α−オレフ
ィン；および（ｃ）任意の、粘度指数が約９０未満であ
りそして５０％もしくはそれ以下の揮発度を有するミネ
ラルオイル；から成る。このポリアミン反応体は、１種
以上のアルキレンポリアミン（類）であってもよく、こ
れらのポリアミン類は、線状、分枝、または環状であっ
てもよいか、或は線状、分枝および／または環状ポリア
ミン類の混合物であってもよく、そして各々のアルキレ
ン基は１〜１０個の炭素原子を有する。好適なポリアミ
ンは、１分子当たり２〜１０個の窒素原子を有するポリ
アミンであるか、或は１分子当たり平均で２〜１０個の
窒素原子を有するポリアミンの混合物である。特に好適
なポリアミンは、３〜７個の窒素原子を有するポリアミ
ンもしくはポリアミン類の混合物であり、トリエチレン
テトラミンか、或はトリエチレンテトラミンに近いエチ
レンポリアミン類の組み合わせが最も好適である。適当
なポリアミンを選択するにおいて、得られる界面活性剤
／分散剤と、これと混合するガソリン燃料混合物との相
溶性を考慮すべきである。
【００１０】通常、最も高度に好適なポリアミンである
トリエチレンテトラミンは、その一般的な全体組成はト
リエチレンテトラミンに近いが少量の分枝鎖および環状
種、並びにいくらかの線状ポリエチレンテトラミン類、
例えばジエチレンテトラミンおよびテトラエチレンペン
タミンなどを含有しているところの、市場で入手可能な
混合物から成る。最良の結果を得るためには、上記混合
物は、トリエチレンテトラミンの中に少なくとも５０重
量％、好適には少なくとも７０重量％から成る多量の線
状ポリエチレンポリアミン類を含んでいるべきである。
【００１１】このポリアミンと反応するアシル化剤は、
非環状のヒドロカルビル置換されているこはく酸アシル
化剤［ここで、この置換基は平均で５０〜１００（好適
には６４〜８０）個の炭素原子を有している］である。
本発明の目的を達成するには、この非環状ヒドロカルビ
ル置換こはく酸アシル化剤の酸価が０．７〜１．１の範
囲（好適には０．８〜１．０の範囲、最も好適には０．
９）であるのが重要である。
【００１２】本発明の目的を達成するためには、（ｉ）
と（ｉｉ）との反応生成物中のアシル化剤とポリアミン
とのモル比は、望ましくは１：１以上である。好適に
は、この反応生成物中のアシル化剤とポリアミンとのモ
ル比は、１．５：１〜２．２：１の範囲、より好適には
１．７：１〜１．９：１、最も好適には１．８：１であ
る。
【００１３】この非環状ヒドロカルビル置換こはく酸ア
シル化剤の酸価は、通常の方法、即ち滴定で測定し、そ
して生成物１ｇ当たりのＫＯＨのｍｇで報告されてい
る。いかなる未反応のオレフィンポリマー（例えばポリ
イソブテン）が存在していようとも、アシル化剤全体に
対してこの測定を行うことを特記する。
【００１４】このアシル化剤の非環状ヒドロカルビル置
換基は、好適には、上に明記した必要数の炭素原子を有
するアルキルもしくはアルケニル基である。適当な分子
量を有するポリ−α−オレフィンのホモポリマー類もし
くはコポリマー類（例えばプロペンのホモポリマー類、
ブテンのホモポリマー類、Ｃ3およびＣ4α−オレフィン
のコポリマー類）から誘導されるアルケニル置換基が適
切である。最も好適には、この置換基は、数平均分子量
（ゲル浸透クロマトグラフィーで測定）が７００〜１２
００の範囲、好適には９００〜１１００、最も好適には
９４０〜１０００のポリイソブテンから得られるポリイ
ソブテニル基である。
【００１５】非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル
化剤およびそれらの製造方法、並びにスクシニミド製造
における使用は、本分野の技術者によく知られており、
そしてこれらは特許文献中に幅広く報告されている。例
えば下記の米国特許を参照のこと：3,018,247 3,018,2
50 3,018,291 3,172,892 3,184,474 3,185,7043,19
4,812 3,194,814 3,202,678 3,215,707 3,219,666
3,231,587 3,272,746 3,287,271 3,311,558 3,33
1,776 3,341,542 3,346,354 3,347,645 3,361,673
3,373,111 3,381,022 3,399,141 3,401,118 3,51
3,093 3,576,743 3,578,422 3,658,494 3,658,495
3,912,764 4,110,349 4,234,435。
【００１６】上記特許に記述されている如き一般的操作
を用いる場合、本発明に関する重要な考慮は、このアシ
ル化剤のヒドロカルビル置換基が必要な数の炭素原子を
有していることと、このアシル化剤が必要な酸価を有し
ていることと、このアシル化剤が必要なポリエチレンポ
リアミンと反応することと、そして得られるスクシニミ
ドが、必要な比率の、化学的に結合した反応体を含むよ
うな比率で反応体を用いることであり、そしてここに明
記した全てを確実にすることである。このような特徴の
組み合わせを用いると、エンジン運転中に生じてくる吸
気系統の堆積量を制御するか或は減少させるに例外的な
有効性を示し、そして適当な抗乳化性能を可能にすると
ころの、界面活性剤／分散剤が入っている調剤を作り出
すことができる。
【００１７】上に挙げた特許で指摘されているように、
これらの非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル化剤
には、ヒドロカルビル置換されているこはく酸、ヒドロ
カルビル置換されている無水こはく酸、ヒドロカルビル
置換されているハロゲン化こはく酸（特に酸フルオライ
ドおよび酸クロライド）、およびヒドロカルビル置換さ
れているこはく酸類と低級アルコール類（例えば７個以
下の炭素原子を有するもの）とのエステル、即ちカルボ
ン酸アシル化剤として機能し得るヒドロカルビル置換化
合物が含まれる。上記化合物の中で、ヒドロカルビル置
換されているこはく酸類およびヒドロカルビル置換され
ている無水こはく酸類、並びに上記酸と無水物との混合
物が一般に好適であり、ヒドロカルビル置換されている
無水こはく酸類が特に好適である。
【００１８】本発明の界面活性剤／分散剤の製造で用い
られるアシル化剤は、好適には、適当な分子量を有する
ポリオレフィン（塩素の有り無しに拘らず）と無水マレ
イン酸とを反応させることによって製造される。しかし
ながら、同様なカルボン酸反応体、例えばマレイン酸、
フマル酸、りんご酸、酒石酸、イタコン酸、無水イタコ
ン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、メサコン酸、
無水エチルマレイン酸、無水ジメチルマレイン酸、エチ
ルマレイン酸、ジメチルマレイン酸、およびヘキシルマ
レイン酸、並びに相当する酸ハロゲン化物および低級脂
肪族エステル類を用いることができる。
【００１９】成分（ｉ）と（ｉｉ）との反応は、一般
に、スクシニミドを生じさせるように、８０℃〜２００
℃、より好適には１４０℃〜１８０℃で行われる。上記
反応は、補助用希釈剤もしくは液状反応媒体、例えば潤
滑用ミネラルオイル溶媒などの存在有り無しで行われて
もよい。適切な溶媒オイルには、本文中で記述する試験
方法で試験して、揮発度が５０％もしくはそれ以下の天
然および合成のベースオイルが含まれる。適切な合成希
釈剤には、ポリエステル類、水添もしくは未水添ポリ−
α−オレフィン類（ＰＡＯ）、例えば水添もしくは未水
添１−デセンオリゴマーなどが含まれる。ミネラルオイ
ルと合成オイルとのブレンド物もまたこの目的で適切で
ある。特に好適な具体例において、これらの反応は、こ
の反応生成物中にパラフィン系ミネラルオイルが実質的
に入らないように、本質的に補助用希釈オイル無しで行
われる。「実質的に入らない」は、この反応生成物が含
んでいるパラフィン系ミネラルオイルが約１重量％未満
であることを意味している。
【００２０】ここで用いる言葉「スクシニミド」は、成
分（ｉ）と（ｉｉ）との完結した反応生成物を包含する
ことを意味しており、そしてこれは、この生成物が、第
一級アミノ基と無水物部分との反応で生じる種類のイミ
ド結合に加えて、アミド、アミジンおよび／または塩結
合を有している、化合物を包含することを意図してい
る。
【００２１】希釈用オイル 本発明の鍵となる特徴は、この燃料添加剤濃縮物の調合
物中の希釈剤としてか、或はガソリンとスクシニミド反
応生成物とのブレンド物中の鍵成分として、揮発度が５
０％もしくはそれ以下の未水素化処理ポリ−α−オレフ
ィンと、任意の、粘度指数が約９０未満でありそして揮
発度が５０％もしくはそれ以下のミネラルオイルを用い
ることである。驚くべきことにそして全く予想外に、特
別なスクシニミドおよび特別なポリ−α−オレフィン
を、特別なミネラルオイルの有り無しに拘らず、特別な
比率でガソリンに混合すると、内燃機関のオクタン要求
上昇が有効に制御される、ことを見い出した。「有効に
制御される」は、本発明の方法に従って運転すると、オ
クタン要求を上昇させる働きをする堆積物の生成が有意
に抑制され、そして／または、ひどい堆積物を最初に含
んでいたエンジンの堆積物が実質的に減少する、ことを
意味している。
【００２２】本発明の組成物および方法で有効なポリ−
α−オレフィン類（ＰＡＯ）は、好適には、未水素化処
理ポリ−α−オレフィン類である。ここで用いる「ポリ
−α−オレフィン類」は、未水添もしくは未水素化処理
オリゴマー類、主に、６〜１２個、一般に８〜１２個、
最も好適には１０個の炭素原子を有するアルファオレフ
ィンモノマー類の、三量体、四量体および五量体であ
る。これらの合成は、「炭化水素処理」（Hydrocarbon
Processing）、1982年2月、 75頁以降に概略が示されて
おり、そしてこれは本質的に、線状の短鎖アルファオレ
フィン［適切にはエチレンの触媒処理で得られる］の触
媒オリゴマー化から成る。個々のＰＡＯの性質は、部分
的に、元のアルファオレフィンの炭素鎖長そしてまたこ
のオリゴマー類の構造に依存している。この正確な分子
構造は、このオリゴマー化の正確な条件に従ってある程
度変化し、そしてこれは、最終的なＰＡＯが有する物性
の変化に反映されている。ベース潤滑オイルとしての、
特別なＰＡＯの適性は、主に、それが有する物性、特に
それが有する粘度、によって決定されるため、これらの
種々の製品は、一般に、それらが有する粘度特性によっ
て差別化されそして限定される。本発明に従い、本発明
の燃料添加剤組成物を製造するには、粘度（１００℃で
測定）が２〜２０センチストークのポリアルファオレフ
ィン類が特に望ましい。好適には、このポリアルファオ
レフィンの粘度は、１００℃で少なくとも８センチスト
ークであり、最も好適には約１０センチストークであ
る。このポリ−α−オレフィンの揮発度もまた、本発明
の鍵となる特徴であり、そしてこれは、下記の操作で測
定され得る。
【００２３】本発明で用いるに適切なミネラルオイルお
よびポリ−α−オレフィン類が有する揮発度を測定する
目的で、下記の操作を用いる。温度計用のねじ式入り口
が備わっている３つ口の２５０ｍＬ丸底フラスコの中
に、ミネラルオイルまたはポリ−α−オレフィン（１１
０〜１３５ｇ）を入れる。このようなフラスコはAce Gl
ass（２０／４０連結部が備わっているカタログ番号695
4-72）から入手可能である。幅が１９ｍｍで長さが６０
ｍｍのテフロン製撹拌羽根が備わっている撹拌棒（Ace
Glassカタログ番号8085-07）を、上記フラスコの中心ノ
ズルに挿入する。このフラスコ内のオイルを１５０ｒｐ
ｍの速度で撹拌しながら、１時間かけて、上記ミネラル
オイルもしくはポリ−α−オレフィンをオイルバス中で
３００℃に加熱する。この加熱および撹拌中、このフラ
スコ内のオイルの上に在る何も入っていない間隙部を、
７．５Ｌ／時の空気で吹き払う。このようにして測定し
たオイルの揮発度を、試験した材料の全初期重量を基準
にして、損失した材料の重量％で表す。
【００２４】適切な揮発度を有するミネラルオイルに
は、Gulf Coastに沿って見付け出されるものとして一般
に定義されているナフテン系およびアスファルト系オイ
ル、例えばCoastal Paleが含まれる。典型的なCoastal
Paleは、３〜５重量％の極性材料、２０〜３５重量％の
芳香族炭化水素、および５０〜７５重量％の飽和炭化水
素を含んでおり、そしてこの分子量は３００〜６００の
範囲である。アスファルト系オイルは、高極性官能を有
する高分子量（計算値＞８００）の化合物を含んでいる
ものとして定義され、そしてこれらは、純粋な炭化水素
系化合物をほとんどか全く含んでいない。このようなア
スファルト系オイルの中に一般に存在している主要極性
官能には、カルボン酸、フェノール類、アミド類、カル
バゾール類およびピリジンベンゾログ類（benzologs）
が含まれる。典型的に、アスファルテン類は、４０〜５
０重量％の芳香族炭化水素を含んでおり、そしてこの分
子量は数千である。アスファルト系オイルは一般に西海
岸に沿って見付け出される。好適には、このミネラルオ
イルの１００度Ｆの粘度は１６００ＳＵＳ、より好適に
は１５００ＳＵＳ、最も好適には１００度Ｆで８００〜
１５００ＳＵＳである。このミネラルオイルの粘度指数
が９０未満、より特別には７０未満、最も好適には３０
〜６０の範囲であるのが非常に望ましい。
【００２５】本発明の混合物中のスクシニミドと希釈用
オイルとの重量比は、特に、本発明の鍵となる特徴であ
る。３部の希釈用オイルに対して１部未満のスクシニミ
ドから成る重量比を用いると本発明の目的が達成される
ことを見い出した。好適には、スクシニミドと希釈剤と
の重量比は、１：１．５〜１：３．０の範囲であり、最
も好適には、この重量比は１：１．２〜１：２．５であ
る。
【００２６】この希釈用オイルは、望ましくは、３０〜
８０重量％のミネラルオイルと７０〜２０重量％の未水
素化処理ポリアルファオレフィンを含んでいる。より好
適な希釈用オイルは、５０〜６５重量％のミネラルオイ
ルと３５〜５０重量％の未水素化処理ポリアルファオレ
フィンを含んでいる。特に好適なものは、５５〜６０重
量％のナフテン系ミネラルオイルと４０〜４５重量％の
未水素化処理ポリアルファオレフィンを含んでいる希釈
用オイルである。
【００２７】抗酸化剤 酸化抑制剤としての使用で知られている種々の化合物が
本発明の実施で利用できる。これらには、とりわけ、フ
ェノール系抗酸化剤、アミン系抗酸化剤、硫化フェノー
ル系化合物、および有機ホスファイト類が含まれる。最
良の結果を得るには、この抗酸化剤は、主にもしくは全
体が、（１）ヒンダードフェノール系抗酸化剤、例えば
２−ｔ−ブチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチルフ
ェノール、２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェノール、
４−メチル−２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、４，
４’−メチレンビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノ
ール）、および混合メチレンブリッジ化ポリアルキルフ
ェノール類、或は（２）芳香族アミン抗酸化剤、例えば
シクロアルキル−ジ−低級アルキルアミン類、およびフ
ェニレンジアミン類か、或は１種以上の上記アミン抗酸
化剤と１種以上の上記フェノール系抗酸化剤との組み合
わせ、から成っているべきである。本発明の実施で用い
るに特に好適なものは、第三ブチルフェノール類、例え
ば２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、２，４，６−ト
リ−ｔ−ブチルフェノールおよびｏ−ｔ−ブチルフェノ
ールである。
【００２８】抗乳化剤 本発明の実施で幅広い種類の抗乳化剤が利用でき、そし
てこれらには、ポリオキシアルキレングリコール類、オ
キシアルキル化フェノール系樹脂、および類似材料が含
まれる。特に好適なものは、ポリオキシアルキレングリ
コール類とオキシアルキル化アルキルフェノール系樹脂
との混合物、例えばTOLADの商標でPetrolite Corporati
onが市販しているものなどである。TOLAD 9308として識
別されている１つの上記特許製品は、重芳香族ナフサと
イソプロパノールとから成る溶媒に溶解した上記成分の
混合物であると理解されている。この製品は、本発明の
組成物で使用するに有効であることが見いだされた。し
かしながら、TOLAD 286の如き他の公知抗乳化剤も使用
できる。
【００２９】腐食抑制剤 ここでも再び、本発明の実施で腐食抑制剤として使用す
るための種々の材料が入手可能である。従って、二量体
および三量体酸類、例えばトールオイル脂肪酸、オレイ
ン酸、リノレイン酸などから製造される酸類を用いるこ
とができる。この種類の製品は、種々の商業的給源から
現在入手可能であり、例えばWitco Chemical Corporati
onのHumko Chemical DivisionがHYSTRENEの商標で市販
している二量体および三量体酸類、およびEmery Chemic
alsがEMPOLの商標で市販しているものなどがある。本発
明の実施で使用するに有効な他の種類の腐食抑制剤は、
アルケニルこはく酸および無水アルケニルこはく酸腐食
抑制剤、例えばテトラプロペニルこはく酸、無水テトラ
プロペニルこはく酸、テトラデセニルこはく酸、無水テ
トラデセニルこはく酸、ヘキサデセニルこはく酸および
無水ヘキサデセニルこはく酸などである。また有効なも
のは、アルケニル基中に８〜２４個の炭素原子を有する
アルケニルこはく酸と、ポリグリコール類の如きアルコ
ール類との半エステルである。好適な材料は、式
【００３０】
【化１】
【００３１】［式中、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ5およびＲ6の各々は
独立して、水素原子か、或は１〜３０個の炭素原子を有
するヒドロカルビル基であり、そしてＲ1およびＲ4の各
々は独立して、水素原子、１〜３０個の炭素原子を有す
るヒドロカルビル基、或は１〜３０個の炭素原子を有す
るアシル基である］で表されるこはく酸もしくはそれら
の誘導体である。
【００３２】基Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、
ヒドロカルビル基の形態である場合、例えばアルキル、
シクロアルキルまたは芳香族含有基であってもよい。好
適には、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5は、水素か、或
は１〜２０個の炭素原子を有する同一もしくは異なる直
鎖もしくは分枝炭化水素基である。最も好適には、
Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5は水素原子である。ヒド
ロカルビル基の形態のＲ6は、好適には、直鎖もしくは
分枝飽和炭化水素基である。
【００３３】最も好適なものは、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4お
よびＲ5が水素でありそしてＲ6がテトラプロペニル基で
ある上記式を有するテトラアルケニルこはく酸である。
【００３４】芳香族炭化水素溶媒 幅広い種類の芳香族炭化水素溶媒、例えばベンゼンおよ
びアルキル置換ベンゼン、或はそれらの混合物が本発明
で使用できる。特に有効なものは、ｏ−、ｐ−およびｍ
−キシレンとメシチレンとの混合物、および高沸点芳香
族、例えばChemtechから入手可能なAromatic 150であ
る。しかしながら、芳香族炭化水素溶媒から成る他の混
合物もまた使用できる。
【００３５】本発明の添加剤濃縮物および蒸留燃料で用
いる種々の材料の相対的比率は、適度な範囲内で変化さ
せ得る。しかしながら、最良の結果を得るためには、こ
れらの組成物は、燃料添加剤組成物１００重量部当た
り、１０〜５０重量部（好適には２０〜３５重量部）の
スクシニミド、７５重量部以下（好適には５０〜６５重
量部）の希釈用オイル、０〜５重量部（好適には１〜３
重量部）の抗酸化剤、０〜１０重量部（好適には０．３
〜３重量部）の抗乳化剤、０〜７５重量部（好適には５
〜２５重量部）の芳香族炭化水素溶媒、および０〜５重
量部（好適には０．０２５〜１．０重量部）の腐食抑制
剤を含んでいるべきである。
【００３６】本発明の上記添加剤組成物は、好適には、
ガソリンの沸点範囲に在る炭化水素混合物か、炭化水素
／オキシジェネート混合物か、或はオキシジェネート中
で用いられるが、中間溜分燃料、特にディーゼル燃料、
およびガスタービンエンジン用として用いるにも適切で
ある。上記燃料の特徴は、より一層の記述を行う必要が
ない程本分野の技術者によく知られている。「オキシジ
ェネート」は、アルカノール類およびエーテル類、例え
ばメタノール、エタノール、プロパノール、メチル−ｔ
−ブチルエーテル、エチル−ｔ−ブチルエーテル、ｔ−
アミル−メチルエーテル、或はそれらの混合物を意味し
ている。勿論、これらのベース燃料は他の通常に用いら
れている材料、例えば常温始動助剤、染料、金属不活性
化剤、オクタン改良剤、セタン改良剤、排出制御添加剤
および抗酸化剤を含んでいてもよい、ことが理解される
であろう。
【００３７】本発明の燃料組成物を調合する場合、内燃
機関におけるオクタン要求上昇を減少させるか或は抑制
するに充分な量の添加剤を用いる。一般的に言って、ス
クシニミドと、揮発度が５０％もしくはそれ以下の未水
素化処理ポリアルファオレフィンと、粘度指数が約９０
未満でありそして揮発度が５０％もしくはそれ以下のミ
ネラルオイルと、から成る燃料添加剤を、この燃料のガ
ソリン部分が主要成分となるような少量で、無鉛ガソリ
ン中で用いる。「少量」は、ガソリン１００万部当たり
３０００部未満、好適にはガソリン１００万部当たり１
５００部未満を意味している。添加剤の特に好適な量
は、ガソリン１００万部当たり６００〜１２００部の範
囲である。該界面活性剤／分散剤および希釈用オイルと
一緒に好適に用いられる他の成分を、個々にか、或は種
々の副次的組み合わせで、該燃料の中にブレンドしても
よい。しかしながら、本発明の添加剤濃縮物を用いて上
記成分の全てを同時にブレンドするのが明らかに好適で
ある、と言うのは、添加剤濃縮物の形態で用いたとき、
材料を組み合わせたとき相互に相溶させるという利点が
得られるからである。
【００３８】以下に示す実施例において、全ての部は重
量であり、そしてこれは説明の目的であり本発明を制限
することを意図したものではない。
【００３９】
【実施例】実施例１ 以下に示す材料から燃料添加剤濃縮物を製造する： （ａ）酸価が１．１の無水ポリイソブテニルこはく酸
［平均分子量が９５０のポリイソブテンと無水マレイン
酸との反応で製造］と、トリエチレンテトラミンに近い
市販混合物とを、それぞれ２：１のモル比で反応させる
ことで製造した界面活性剤／分散剤５０部、（ｂ）Witc
o Corporation H-4053のナフテン系ミネラルオイル７５
部、（ｃ）１０ｃＳｔの未水素化処理ＰＡＯ ２５部、
（ｄ）アルキルベンゼン類中のアルキルアリールスルホ
ネート類、ポリオキシアルキレングリコール類およびオ
キシアルキル化アルキルフェノール系樹脂から成る抗乳
化剤混合物（TOLAD 9308）３．５部、（ｅ）軽ミネラル
オイル中の５０％溶液として供給したテトラプロペニル
こはく酸２部パーセント。
【００４０】上記濃縮物を、１０００バレル当たり１５
５．５ポンド（ＰＴＢ）から成る濃度で、ガソリン類お
よびディーゼル燃料とブレンドする。
【００４１】実施例２ ６０部の（ａ）；６０〜８０部の（ｂ）；４０〜６０部
の（ｃ）；そして更に、最小で７５パーセントの２，６
−ジ−ｔ−ブチルフェノール、１０〜１５パーセントの
２，４，６−トリ−ｔ−ブチル−フェノールおよび１５
〜１０パーセントの２−ｔ−ブチルフェノールが入って
いる第三ブチル化フェノール系抗酸化剤混合物４部；３
部のToladR 286；および軽ミネラルオイル中の５０％溶
液として供給したテトラプロペニルこはく酸２部；を用
いる以外は、実施例１に挙げた成分の各々を用いて実施
例１を繰り返す。その後、上記混合物を、１０００バレ
ル当たり１８０ポンド（ＰＴＢ）の割合でガソリンとブ
レンドする。
【００４２】実施例３ ７５部の（ａ）；７５〜１００部の（ｂ）；７５部の
（ｃ）；そして更に、最小で７５パーセントの２，６−
ジ−ｔ−ブチルフェノール、１０〜１５パーセントの
２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェノールおよび１５〜
１０パーセントの２−ｔ−ブチルフェノールが入ってい
る第三ブチル化フェノール系抗酸化剤混合物５部；３．
５部のToladR 9308；および軽ミネラルオイル中の５０
％溶液として供給したテトラプロペニルこはく酸２部；
を用いる以外は、実施例１に挙げた成分の各々を用いて
実施例１を繰り返す。その後、上記混合物を、１０００
バレル当たり２２５〜２５０ポンド（ＰＴＢ）の割合で
ガソリンとブレンドする。
【００４３】実施例４ 内燃機関におけるオクタン要求上昇を減少させるか或は
抑制する本発明の組成物が有する効果を、２．３Ｌのフ
ォードエンジンを用いた一連の試験を行うことで説明す
る。指示した量の添加剤を用いてこのエンジンを１１２
時間運転し、そして標準オクタン要求測定方法によっ
て、このオクタン要求上昇を測定した。図１は、２．３
Ｌのフォードエンジンのオクタン要求に対して、異なる
添加剤濃縮物が示す効果の図式的説明である。
【００４４】実施例１、２および３に示す試験ガソリン
調合物を用いた一連の標準エンジン試験で、吸気システ
ムの堆積物を減少させることに対する本発明の組成物の
効果が明らかに示された。
【００４５】実施例５ １組の試験、即ちBriggs and Strattonエンジン試験
で、実施例１の調合物を未処理ガソリンと比較した。こ
の試験では、SAE 10W-40オイル使用Briggs & Stratton
3 Hpエンジンを用いた。上記試験の長さは１５０時間で
あった。種々の速度および負荷でこのエンジンを慣らし
た後、５００ワット／０．６７Ｈｐの負荷を用い３，０
００ＲＰＭでエンジンを運転した。点火プラグの温度を
約４００度Ｆに維持した。オイルのレベルをしばしば検
査し、そしてこのオイルを８０時間後交換した。各々の
試験前と試験後に弁の重量を測定して、堆積物の量を決
定した。Phillips Jの無鉛未処理燃料を用いて、吸気弁
の堆積物量を測定した。同じ試験条件下で行った試験結
果を表１に示す。
【００４６】
【表１】 表１ 成分（ａ） 成分（ｂ） 成分（ｃ） 弁の堆積物 （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） （ｍｇ） ５０ ７５ ２５ ４ ５０ ６７ ３３ ２ ５０ ５０ ５０ ０ ５０ ６７ ５０ １ ０ ０ ０ ４１３実施例６ ２．３Ｌの４汽筒フォードエンジンとUnion Oil Clear
ベース燃料を用いた一連の別の試験で、実施例２と同じ
試験ガソリンを未処理燃料と比較した。この試験期間は
１１２時間であった。０〜４ＢＨＰを用いた２，０００
ＲＰＭで１分間に続き３７ＢＨＰを用いた２，８００Ｒ
ＰＭで３分間から成るサイクルで、上記エンジンを準備
した。このオイルを８時間毎に検査し、そして５６時間
で交換した。この試験期間の最後に、吸気弁と吸気口を
取り出して重量を測定した。同じ試験条件下で行った処
理燃料および未処理燃料の試験結果を表２に示す。
【００４７】
【表２】 表２ 成分（ａ） 成分（ｂ） 成分（ｃ） 平均堆積物 （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） （ｍｇ） ６０ ６０ ６０ ８１ ６０ ８０ ４０ １３ ０ ０ ０ ５５５実施例７ 更に別の試験で、自動トランスミッション１．８ＬのＰ
ＦＩエンジン搭載ＢＭＷ３１８を、未処理および処理両
方のMobilレギュラー無鉛燃料で走らせた。このエンジ
ンを１０，０００マイル運転した。この試験中、上記Ｂ
ＭＷを、停止および進行を行う交通の中の市街速度で１
０％、時々停止しながら中間速度で２０％、そして６５
ＭＰＨの高速速度で７０％運転した。必要な距離を集積
する目的で、１日当たり２０時間か、或は１日当たり８
００マイルで、上記ＢＭＷを運転した。このＢＭＷの保
守スケジュールに従ってオイルを交換した。５，０００
および１０，０００マイル後に吸気弁を取り出して重量
を測定した。種々の添加剤濃縮物を試験した結果を表３
に示す。
【００４８】
【表３】 表３ 成分（ａ） 成分（ｂ） 成分（ｃ） 平均堆積物（ｍｇ） （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） （ＰＴＢ） 5000マイル 10,000マイル ７５ ７５ ７５ １５６ − ７５ １００ ７５ ３１ ３９ ０ ０ ０ ３４３ −実施例８ 本発明の組成物が弁の粘着を防止するか或は少なくとも
制御する効力を測定する目的で、標準的Volkswagon Was
ser Boxer弁粘着試験を用い、実施例３の調剤を用いた
一連の弁粘着試験を行った。このVW Boxer試験は、連続
した１３サイクルから成る３回の実験から成っており、
そして各々の実験は、速度負荷および停止時間を変化さ
せながらの２１分間から成っている。実験に先立って、
標準操作でこのエンジンを準備した。各々の実験後、こ
のエンジンを停止し、そして最低で１６時間、この試験
セルの温度を５℃に保持した。その後、シリンダー各々
の圧縮を５℃で試験した。圧縮に関するいかなる損失も
障害と見なす。表４は、本発明の界面活性剤／添加剤を
含んでいる燃料を用いてエンジンを運転したときの弁粘
着試験結果を示す。
【００４９】
【表４】 表４ 圧縮（バール） シリンダー 実験１ 実験２ 実験３ １ １０.７ １１.２ １０.６ ２ １０.４ １１.０ １１.１ ３ ９.６ １０.６ １０.７ ４ １１.０ １０.９ １０.５ 本発明の特徴および態様は以下のとおりである。
【００５０】１． （ａ）（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）
少なくとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸ア
シル化剤との反応生成物；（ｂ）本文中に記述する方法
で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未
水素化処理ポリ−α−オレフィン；および（ｃ）粘度指
数が約９０未満でありそして本文中に記述する試験方法
で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する任
意のミネラルオイル；から成る、内燃機関におけるオク
タン要求上昇を制御するための燃料添加剤濃縮物。
【００５１】２． 少量であるが有効量の、 ａ）抗酸化剤； ｂ）抗乳化剤； ｃ）腐食抑制剤； ｄ）芳香族炭化水素溶媒；または ｅ）成分（ａ）、（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）のいずれ
か２つもしくは３つまたは４つ全てから成るいずれかの
組み合わせ；を更に含んでいる上記１の濃縮物。
【００５２】３． （ａ）と、（ｂ）＋（ｃ）との重量
比が１：３未満である上記１の濃縮物。
【００５３】４． （ａ）と、（ｂ）＋（ｃ）との重量
比が１：１．２〜１：２．５の範囲である上記３の濃縮
物。
【００５４】５． 該ポリアミンが１種以上のアルキレ
ンポリアミン類、環状アルキレンポリアミン類、非環状
アルキレンポリアミン類、或は２個以上の前記いずれか
から成る混合物［ここで、各々のアルキレン基は１〜１
０個の炭素原子を有しており；該非環状ヒドロカルビル
置換基は、６４〜８０個の炭素原子を有するポリアルキ
レンであり；そして該未水素化処理ポリ−α−オレフィ
ンの１００℃粘度は１０ｃＳｔである］である上記のい
ずれかの濃縮物。
【００５５】６． 該ポリアミンがトリエチレンテトラ
ミンであるか、或はトリエチレンテトラミンに近いエチ
レンポリアミン類の組み合わせである上記５の濃縮物。
【００５６】７． 揮発度が５０％もしくはそれ以下の
ミネラルオイルを含んでおり、ミネラルオイルとポリ−
α−オレフィンの比率が３：１〜０．５：１の範囲であ
る上記のいずれかの濃縮物。
【００５７】８． 主要量の無鉛ガソリンと少量の上記
１濃縮物とを含んでいる自動車用燃料。
【００５８】９． 主要量の、ガソリンの沸騰範囲に在
る炭化水素か、炭化水素／オキシジェネート混合物か、
或はオキシジェネートを含んでおり、そして少量である
が有効量の、（ａ）（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少なく
とも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル化
剤との反応生成物；（ｂ）本文中に記述する方法で測定
して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未水素化
処理ポリ−α−オレフィン；（ｃ）および任意の、
（Ａ）粘度指数が約９０未満でありそして本文中に記述
する試験方法で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発
度を有するミネラルオイル；および（Ｂ）抗酸化剤か、
（Ｃ）抗乳化剤か、（Ｄ）芳香族炭化水素溶媒か、
（Ｅ）腐食抑制剤か、或は成分（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｅ）のいずれか２つ、３つ、４
つ、または５つ全てから成るいずれかの組み合わせ；か
ら成る燃料添加剤を有している自動車用燃料。
【００５９】１０． （ａ）主要量の無鉛ガソリン、お
よび（ｂ）少量であるが有効量の、（ｉ）ポリアミンと
少なくとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸ア
シル化剤との反応生成物と（ｉｉ）本文中に記述する方
法で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する
未水素化処理ポリ−α−オレフィンと（ｉｉｉ）粘度指
数が約９０未満でありそして本文中に記述する試験方法
で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する任
意のミネラルオイルとから成る、オクタン要求上昇を調
節する混合物を、燃料組成物として使用することで、内
燃機関のオクタン要求上昇を有効に制御することから成
る、内燃機関のオクタン要求上昇を制御する方法。
【図面の簡単な説明】
【図１】１０００バレル当たりのポンドで表した、添加
剤処理速度に対するオクタン要求上昇のプロットであ
る。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （ａ）（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少な
    くとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル
    化剤との反応生成物；（ｂ）本文中に記述する方法で測
    定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未水素
    化処理ポリ−α−オレフィン；および（ｃ）粘度指数が
    約９０未満でありそして本文中に記述する試験方法で測
    定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する任意の
    ミネラルオイル；から成る、内燃機関におけるオクタン
    要求上昇を制御するための燃料添加剤濃縮物。
  2. 【請求項２】 主要量の無鉛ガソリンと少量の請求項１
    濃縮物とを含んでいる自動車用燃料。
  3. 【請求項３】 主要量の、ガソリンの沸騰範囲に在る炭
    化水素か、炭化水素／オキシジェネート混合物か、或は
    オキシジェネートを含んでおり、そして少量であるが有
    効量の、（ａ）（ｉ）ポリアミンと（ｉｉ）少なくとも
    １種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル化剤と
    の反応生成物；（ｂ）本文中に記述する方法で測定して
    ５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未水素化処理
    ポリ−α−オレフィン；（ｃ）および任意の、（Ａ）粘
    度指数が約９０未満でありそして本文中に記述する試験
    方法で測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有す
    るミネラルオイル；および（Ｂ）抗酸化剤か、（Ｃ）抗
    乳化剤か、（Ｄ）芳香族炭化水素溶媒か、（Ｅ）腐食抑
    制剤か、或は成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）およ
    び（Ｅ）のいずれか２つ、３つ、４つ、または５つ全て
    から成るいずれかの組み合わせ；から成る燃料添加剤を
    有している自動車用燃料。
  4. 【請求項４】 （ａ）主要量の無鉛ガソリン、および
    （ｂ）少量であるが有効量の、（ｉ）ポリアミンと少な
    くとも１種の非環状ヒドロカルビル置換こはく酸アシル
    化剤との反応生成物と（ｉｉ）本文中に記述する方法で
    測定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する未水
    素化処理ポリ−α−オレフィンと（ｉｉｉ）粘度指数が
    約９０未満でありそして本文中に記述する試験方法で測
    定して５０％もしくはそれ以下の揮発度を有する任意の
    ミネラルオイルとから成る、オクタン要求上昇を制御す
    る混合物を、燃料組成物として使用することで、内燃機
    関のオクタン要求上昇を有効に制御することから成る、
    内燃機関のオクタン要求上昇を制御する方法。
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