JPH0477427B2 - - Google Patents
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- JPH0477427B2 JPH0477427B2 JP57140979A JP14097982A JPH0477427B2 JP H0477427 B2 JPH0477427 B2 JP H0477427B2 JP 57140979 A JP57140979 A JP 57140979A JP 14097982 A JP14097982 A JP 14097982A JP H0477427 B2 JPH0477427 B2 JP H0477427B2
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- lithium
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- dioxolane
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、リチウム二次電池に用いる非水電解
液に関するものである。
液に関するものである。
リチウムを負極活物質として用いる電池は小
型・高エネルギ密度を有する電池として研究され
ているが、その二次化が大きな問題点となつてい
る。
型・高エネルギ密度を有する電池として研究され
ているが、その二次化が大きな問題点となつてい
る。
二次化が可能な正極活物質として、V2O5、
TiO2等の金属酸化物、TiS2、WS2等層状化合物
が、Liとの間でトポケミカルな反応をする化合物
として知られており現在までチタン、ジルコニウ
ム、ハフニウム、ニオビウム、タンタル、バナジ
ウムの硫化物、セレン化物、テルル化物を用いた
電池（米国特許第4089052号明細書参照）及びセ
レン化ニオビウム等を用いた電池（J.
Electrochem.Soc.，vol.124、No.７台968頁及び第
325頁（1977年）参照）等が開示されている。
TiO2等の金属酸化物、TiS2、WS2等層状化合物
が、Liとの間でトポケミカルな反応をする化合物
として知られており現在までチタン、ジルコニウ
ム、ハフニウム、ニオビウム、タンタル、バナジ
ウムの硫化物、セレン化物、テルル化物を用いた
電池（米国特許第4089052号明細書参照）及びセ
レン化ニオビウム等を用いた電池（J.
Electrochem.Soc.，vol.124、No.７台968頁及び第
325頁（1977年）参照）等が開示されている。
しかしながら、このように二次電池用正極活物
質質の研究に比してLi極の充放電特性に関する研
究は充分とはいえず、Li二次電池実現のために
は、充放電効率及びサイクル寿命等の充放電特性
の良好な電解液の探査が重大な問題となつてい
る。
質質の研究に比してLi極の充放電特性に関する研
究は充分とはいえず、Li二次電池実現のために
は、充放電効率及びサイクル寿命等の充放電特性
の良好な電解液の探査が重大な問題となつてい
る。
電解液を変えることにより、Li極と充放電効率
を向上させる試みとしては、LiClO4／プロピレ
ンカーボネイトにニトロメタン、SO2等の添加剤
を加える試み［Electrochimica Acta、vol.22、
第75−83頁（1977）］やLiClO4／メチルアセテー
トを用いる試み［Electrochimica Acta、vol.22、
第85−91頁（1977）］等が行なわれている。また、
リチウム二次電池用電解液溶媒にジオキソランと
ジメトキシエタンの混合溶媒を使用することが検
討されているが（特開昭51−137839号）、ジオキ
ソランが酸化しやすいことがリチウムの充放電効
率を低下させることが危惧されている。これらの
試みの結果は、必ずしも十分とはいえず、さらに
特性の優れたリチウム二次電池用電解液が求めら
れている。
を向上させる試みとしては、LiClO4／プロピレ
ンカーボネイトにニトロメタン、SO2等の添加剤
を加える試み［Electrochimica Acta、vol.22、
第75−83頁（1977）］やLiClO4／メチルアセテー
トを用いる試み［Electrochimica Acta、vol.22、
第85−91頁（1977）］等が行なわれている。また、
リチウム二次電池用電解液溶媒にジオキソランと
ジメトキシエタンの混合溶媒を使用することが検
討されているが（特開昭51−137839号）、ジオキ
ソランが酸化しやすいことがリチウムの充放電効
率を低下させることが危惧されている。これらの
試みの結果は、必ずしも十分とはいえず、さらに
特性の優れたリチウム二次電池用電解液が求めら
れている。
本発明は、このような現状に鑑みてなされたも
のであり、その目的はLi極の充放電特性の優れた
リチウム二次電池用非水電解液を提供する事にあ
る。
のであり、その目的はLi極の充放電特性の優れた
リチウム二次電池用非水電解液を提供する事にあ
る。
本発明によれば、リチウム塩を含有した高分子
化ジオキソランをプロピレンカーボネイトに分散
させたゲル状化合物を用いる事によりLi極の充放
電特性の良好なリチウム二次電池を実現しえる。
化ジオキソランをプロピレンカーボネイトに分散
させたゲル状化合物を用いる事によりLi極の充放
電特性の良好なリチウム二次電池を実現しえる。
本発明をさらに詳しく説明する。
特性の優れたリチウム二次電池実現のために
は、Li+イオンが動きやすく、かつ液漏れのない
無機および有機の固体電解質を使用する方法が考
えらているが、完全に固体の電解質を使用した場
合、現状では、固体電解質の導電率は室温で、液
体電解液の1/100〜1/1000と低く高率放電が不可
能なだけでなく、電池の放電および充電時の正極
および負極の体積変化や３次元的な構造変化によ
り、電解質／電極界面の接触が悪くなり、長い充
放電寿命が得られないという欠点がある。一方、
液体電解液を使用した場合、電池の液漏れという
実用上の問題がある。そこで、ソルビトールとベ
ンズアルデヒドの縮合化合物で電解液をゲル化し
て、液漏れを抑制する試みが行なわれている（特
開昭49−70139号）が、液漏れはゲル状電解液で
抑制できるものの、このゲル電解液が優れたリチ
ウムの充放電効率を示すかどうかは全く不明であ
る。これらのことにより、最適な材料を選択する
ことができれば、上記の欠点を克服し、かつ、リ
チウムの充放電特性の良好な電解質系として、リ
チウム塩を含有した高分子溶媒に分散させたもの
を用いることが有効であると考えられる。本発明
では、高分子化合物として、ジオキソラン高分子
を、有機溶媒としてプロピレンカーボネイトを用
いたことを特徴としている。又、リチウム塩とし
ては、従来、この種の電解液に用いられるものを
使用できる。このようなリチウム塩としては、例
えば、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiAlCl4、
CF3SO3Li、CF3CO2Li、LiSCN等から、１種以
上のものを選択できる。ジオキソランはルイス酸
塩存在下、カチオン重合により高分子化する事が
知られており、上記目的にかなつた化合物と考え
られる。又、この様な電解液は、その使用法汎用
性があり、例えば塗布のような簡便な使用法も適
用される。
は、Li+イオンが動きやすく、かつ液漏れのない
無機および有機の固体電解質を使用する方法が考
えらているが、完全に固体の電解質を使用した場
合、現状では、固体電解質の導電率は室温で、液
体電解液の1/100〜1/1000と低く高率放電が不可
能なだけでなく、電池の放電および充電時の正極
および負極の体積変化や３次元的な構造変化によ
り、電解質／電極界面の接触が悪くなり、長い充
放電寿命が得られないという欠点がある。一方、
液体電解液を使用した場合、電池の液漏れという
実用上の問題がある。そこで、ソルビトールとベ
ンズアルデヒドの縮合化合物で電解液をゲル化し
て、液漏れを抑制する試みが行なわれている（特
開昭49−70139号）が、液漏れはゲル状電解液で
抑制できるものの、このゲル電解液が優れたリチ
ウムの充放電効率を示すかどうかは全く不明であ
る。これらのことにより、最適な材料を選択する
ことができれば、上記の欠点を克服し、かつ、リ
チウムの充放電特性の良好な電解質系として、リ
チウム塩を含有した高分子溶媒に分散させたもの
を用いることが有効であると考えられる。本発明
では、高分子化合物として、ジオキソラン高分子
を、有機溶媒としてプロピレンカーボネイトを用
いたことを特徴としている。又、リチウム塩とし
ては、従来、この種の電解液に用いられるものを
使用できる。このようなリチウム塩としては、例
えば、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiAlCl4、
CF3SO3Li、CF3CO2Li、LiSCN等から、１種以
上のものを選択できる。ジオキソランはルイス酸
塩存在下、カチオン重合により高分子化する事が
知られており、上記目的にかなつた化合物と考え
られる。又、この様な電解液は、その使用法汎用
性があり、例えば塗布のような簡便な使用法も適
用される。
プロピレンカーボネイトとジオキソランの混合
比は、好ましくはプロピレンカーボネイト／ジオ
キソラン≧１／10であるのがよい。混合比が１／
10より小さいと（すなわちプロピレンカーボネイ
トの混合量が少ないと）、高分子化ジオキソラン
が分散しにくいからである。
比は、好ましくはプロピレンカーボネイト／ジオ
キソラン≧１／10であるのがよい。混合比が１／
10より小さいと（すなわちプロピレンカーボネイ
トの混合量が少ないと）、高分子化ジオキソラン
が分散しにくいからである。
また、リチウム塩の含有量は好ましくはプロピ
レンカーボネイトと高分子化ジオキソラン混合物
１に対し0.5〜3.0molである。0.5mol未満であ
るとリチウム塩添加の効果がなく、3.0molを超
えると、リチウム塩が分散しにくいからである。
レンカーボネイトと高分子化ジオキソラン混合物
１に対し0.5〜3.0molである。0.5mol未満であ
るとリチウム塩添加の効果がなく、3.0molを超
えると、リチウム塩が分散しにくいからである。
以下に実施例を示す。
実施例 １
LiClO4を、１，３−ジオキソラン（以下DOL
と記す）とプロピレンカーボネイト（以下PCと
記す）の１：１体積比の混合溶媒に、1mol／
の濃度で溶解させた溶液を、Liを両極に有する電
解槽中0.5mA／cm2の電流密度で約20時間処理し、
高分子化DOLをPCに分散させたものを作製し、
これを電解液とし、Li極の充放電特性を測定し
た。
と記す）とプロピレンカーボネイト（以下PCと
記す）の１：１体積比の混合溶媒に、1mol／
の濃度で溶解させた溶液を、Liを両極に有する電
解槽中0.5mA／cm2の電流密度で約20時間処理し、
高分子化DOLをPCに分散させたものを作製し、
これを電解液とし、Li極の充放電特性を測定し
た。
測定は、まず5mA／cm2の定電流で１分間、Pt
極上にLiを析出させ充電した後、5mA／cm2の定
電流でPt極上に析出したLiをLi+イオンとして放
電するサイクル試験を行なつた。充放電効率は
Pt極の電位変化より求め、Pt極上に析出したLi
をLi+イオンとして放電させるのに要した電気量
とPt極上にLiを析出させるために要した電気量
との比から算出した。
極上にLiを析出させ充電した後、5mA／cm2の定
電流でPt極上に析出したLiをLi+イオンとして放
電するサイクル試験を行なつた。充放電効率は
Pt極の電位変化より求め、Pt極上に析出したLi
をLi+イオンとして放電させるのに要した電気量
とPt極上にLiを析出させるために要した電気量
との比から算出した。
第１図は、Li極の充放電効率とサイクル数の関
係を示す図であり、第１図ａは上記電解液を用い
た場合であり、第１図ｂは、参考例として、
1NLiClO4／PCを用いた図から判る様に、上記電
解液を用いる事により充放電特性の良好なリチウ
ム二次電池用電解液を実現できる。
係を示す図であり、第１図ａは上記電解液を用い
た場合であり、第１図ｂは、参考例として、
1NLiClO4／PCを用いた図から判る様に、上記電
解液を用いる事により充放電特性の良好なリチウ
ム二次電池用電解液を実現できる。
実施例 ２
LiBF4を、DOLとPCの体積比の混合溶媒に
1.5mol／１の濃度で溶解させた溶液を80℃で12
時間加熱し、酸化重合したDOLをPC中に分散さ
れたゲル状電解液を作製した。この電解液を用い
て、実施例１と同リチウムの充放電特性を測定し
た。
1.5mol／１の濃度で溶解させた溶液を80℃で12
時間加熱し、酸化重合したDOLをPC中に分散さ
れたゲル状電解液を作製した。この電解液を用い
て、実施例１と同リチウムの充放電特性を測定し
た。
第３図は、Li極の充放電効率とサイクル数の関
係を示す図であり、第３図ａは上記電解液を用い
た場合であり、第３図ｂは参考例として、1.5N
LiBF4／PC／DOL（４／５）を電解液に用いた場
合の結果を示してある。第３図に示した結果から
わかるように、本発明の電解液を用いることによ
り、充放電特性の良好なリチウム二次電池用電解
液を実現できる。
係を示す図であり、第３図ａは上記電解液を用い
た場合であり、第３図ｂは参考例として、1.5N
LiBF4／PC／DOL（４／５）を電解液に用いた場
合の結果を示してある。第３図に示した結果から
わかるように、本発明の電解液を用いることによ
り、充放電特性の良好なリチウム二次電池用電解
液を実現できる。
以上の説明から明らかな様に発明によれば、電
解液としてリチウム塩を含有した高分子化ジオキ
ソランをプロピレンカーボネイトに分散させたゲ
ル状化合物を用いる事により、Li極の充放電特性
が良好なリチウム二次電池用電解液を実現でき
る。
解液としてリチウム塩を含有した高分子化ジオキ
ソランをプロピレンカーボネイトに分散させたゲ
ル状化合物を用いる事により、Li極の充放電特性
が良好なリチウム二次電池用電解液を実現でき
る。
第１図は、本発明の実施例におけるリチウム極
の充放電効率とサイクル数の関係を示した図、第
２図はLi極の充放電効率とサイクル数の関係を示
す図である。
の充放電効率とサイクル数の関係を示した図、第
２図はLi極の充放電効率とサイクル数の関係を示
す図である。
Claims (1)
- １ 高分子化ジオキソランをプロピレンカーボネ
イトに分散させた、リチウム塩含有ゲル状化合物
であることを特徴とするリチウム二次電池用電解
液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57140979A JPS5931572A (ja) | 1982-08-16 | 1982-08-16 | リチウム二次電池用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57140979A JPS5931572A (ja) | 1982-08-16 | 1982-08-16 | リチウム二次電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5931572A JPS5931572A (ja) | 1984-02-20 |
| JPH0477427B2 true JPH0477427B2 (ja) | 1992-12-08 |
Family
ID=15281298
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57140979A Granted JPS5931572A (ja) | 1982-08-16 | 1982-08-16 | リチウム二次電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5931572A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6135346B2 (ja) * | 2013-07-12 | 2017-05-31 | 三菱瓦斯化学株式会社 | ポリマー電解質 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4970139A (ja) * | 1972-11-08 | 1974-07-06 | ||
| JPS51137839A (en) * | 1975-05-09 | 1976-11-29 | Exxon Research Engineering Co | Rechargeable lithium battery using dioxolanntype solvent |
-
1982
- 1982-08-16 JP JP57140979A patent/JPS5931572A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4970139A (ja) * | 1972-11-08 | 1974-07-06 | ||
| JPS51137839A (en) * | 1975-05-09 | 1976-11-29 | Exxon Research Engineering Co | Rechargeable lithium battery using dioxolanntype solvent |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5931572A (ja) | 1984-02-20 |
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