JPH0450723B2 - - Google Patents
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- JPH0450723B2 JPH0450723B2 JP61084724A JP8472486A JPH0450723B2 JP H0450723 B2 JPH0450723 B2 JP H0450723B2 JP 61084724 A JP61084724 A JP 61084724A JP 8472486 A JP8472486 A JP 8472486A JP H0450723 B2 JPH0450723 B2 JP H0450723B2
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Landscapes
- Hard Magnetic Materials (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明は、各種電気・電子機器材料として有用
な磁気特性にすぐれた希土類永久磁石にかかわ
る。 （従来技術と問題点） 従来良く知られ、量産化されている希土類磁石
には、サマリウムコバルト磁石SmCo5がある。
この磁気特性は最大エネルギー積（BH）maxが
実験値で20MGOeを超え、量産レベルでも16〜
18MGOeに達し、高特性磁石としてスピーカー、
モーター、計測器等に広く使用されている。しか
し、このSm系の磁石は高価なCoメタルを60重量
％以上も使用しているため、CoをFeのような安
価な元素に置換えることが望ましく、その試みが
なされているが、SmCo5化合物にはFeの固溶限
がないために成功していない。他方、Ｒ−Feの
２元系化合物としてRFe2，RFe3、およびR2Fe17
化合物が良く知られているが、キユリー点Tc、
飽和磁化4πMs、結晶磁気異方性定数Kuのいずれ
かが低いために磁石化されていない。Ｒ−Co系
化合物ではCaCu5型結晶構造を持つRCo5化合物
が存在し、前述のSmCo5磁石として実用化され
ているが、Ｒ−Fe系化合物ではRFe5化合物は従
来バルク状では存在しないといわれていた。1984
年にCadieu等（J.Appl.Phys.Vol.552611；1984）
はスパツター法によりSmFe5および（SmTi）x
Fe100-x（ただし、Ti：Feは１：９および１：19）
の薄膜が作成できることを示した。これらの薄膜
はCaCu5型の六方晶構造を有していると報告され
ている。しかし、これはスパツター法による準安
定相であり、バルクには存在しないものと考えら
れていた。このためＲ−Feの２元系化合物では
Croatらの急冷薄帯法（IEEE Transactions
onMagnetics，Vol.MAG.181442；Nov.1982）に
よる準安定相以外磁石化された例はない。Croat
らの方法による薄帯磁石は等方性であり、また準
安定相をベースとしているため磁石の安定性に疑
問がもたれ実用化されていない。三元化合物の
R2F14Ｂ相を主体とするNdFeB磁石は資源的に豊
富なNd，Feを主たる原料としており、しかも室
温での磁気特性がSm−Co系磁石より高いため注
目されている。 しかし、Nd磁石は大変錆易く、何らかのコー
テイングが必要になるが、未だに量産に適した方
法が見つかつておらず、この点がネツクとなつて
広く用いられるまでに至つていない。 （問題点を解決するための手段） 本発明は、高価なCoメタルの使用量を減少さ
せ、Sm−Co系磁石と同等か、それ以上の磁気特
性を有する希土類永久磁石を提供することを目的
とし、重量百分比で12〜45％のＲ（ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種以上）と、0.1〜10
％のTiと、残部がＴ（Ｔは40％以上のFeと60％以
下のCoとの組合せ）と不可避の不純物とからな
る希土類永久磁石としたことを要旨とするもので
ある。 これを説明すると、上述したように従来RFe5
相の存在については、Sm分とFe分とをSmFe5の
割合になるように調製しても、２：17相、１：２
相、および１：３相の３相の存在は認められてい
るが、１：５相の存在は確認されていない。そこ
で本発明者はＲ−Fe系成分に加える第３成分に
ついて種々検討の結果、それにはTiの添加が適
していること、さらにＲとTiの置換量を最適化
すればバルク状態でＲ−Ti−Feよりなる、これ
まで知られていない３元系化合物が存在し得るこ
とを見出した。この３元化合物結晶構造は、Ｘ線
回折ピークの解析から正方晶構造で指数付け可能
なことが判りの各成分の比率は１：１：10近辺と
推定される。ところが、この化合物は、ＲがSm
の場合、キユリー点が約310℃で、Sm−Co5磁石
の740℃と比べてかなり低いため残留磁化（Br）
の可逆温度係数が大きくなる。その解決法につい
てさらに研究を重ねた結果、上記３元系化合物に
はCoが固溶し、これによりキユリー点を上昇さ
せ得ることを見出した。すなわち、Ｒの種類によ
り差はあるがFeの10原子％をCoで置換した場合
で約40〜100℃のキユリー点の上昇が認められた。
FeをCoで置換する割合が50％程度までは、キユ
リー点（Tc）は比例的に上昇するが、それ以上
置換してもキユリー点の上昇は非常に緩やかにな
る。また、Fe−Co中のCo含有比を増すと、同じ
くＲの種類により異なるが、ある値までは飽和磁
化の増加する傾向があり、磁気特性の向上に寄与
することを見出し、本発明に到達したものであ
る。 本発明にかかわる希土類永久磁石は重量百分比
で12〜45％のＹを含む希土類元素の少なくとも１
種以上と、0.1〜10％のTiと、残部が40％以上、
好ましくは60％以上のFeと60％以下、好ましく
は40％以下のCoとの組合せと不可避の不純物と
からなる組成物を、溶解、鋳造、粉砕、成形、焼
結することによつて得ることができる。 上記の配合に際し、Ｙを含む希土類元素が前記
範囲外のときは３元系化合物が安定せず、それゆ
え12％以下では保磁力iHcが、また45％以上では
飽和磁化がそれぞれ低下する。またTiが0.1％以
下では３元系化合物が安定せず、10％以上では３
元系化合物相が少なくなる。さらに、Fe−Co組
合せ成分におけるCoの割合が60％を超えると保
磁力が大幅に低下し、コスト的にも不利になるた
め、上記割合にすることが必要である。 前述のＲで定義される成分は、La，Ce，Pr，
Nd，Sm，Eu，Gd，Tb，Dy，He，Er，Tm，
YbおよびLuからなる希土類元素に、Ｙを含めた
ものであつて、これらは単独または２種以上の組
合せとして使用される。 本発明によつて得られた希土類永久磁石は前述
のようにTiの導入により３元系化合物相が安定
化するとともに、Coの添加によりキユリー点、
および飽和磁化が向上し、高い磁気特性を持つ磁
石が得られる。 また、この希土類永久磁石は粉末焼結法によ
つて異方性焼結磁石とすることができるので、そ
の磁気特性をSm−Co系磁石と同等か、それ以上
にすることができる。本発明の正方晶を主相とす
る永久磁石はFeを主体とする磁石でありながら、
Nd磁石と異なり高い耐食性を有しており、コー
テイングなしで使用可能である。もちろん種々の
表面コーテイング（樹脂塗装、電解または無電解
メツキ、蒸着、スパツター、イオンプレーテイン
グなど）によりさらに耐食性を向上させることが
できる。 さらに急冷薄帯法によつても高い保磁力を有す
る薄帯が得られるので、これを粉砕し等方性のプ
ラスチツクマグネツトにしたり、異方性焼結体を
粉砕し、異方性プラスチツク磁石とするなど多く
の用途がある。 （発明の効果） 以上のように、本発明によればＲ−Fe系磁性
材料に所定量のTi元素を加えることにより、こ
れまで知られていなかつたＲ−Ti−Feなる安定
した３元系化合物相に、さらにCoを添加するこ
とによりキユリー点のような温度特性が改善さ
れ、Ｒ−Co5系に比べて高価なCoの使用量が少な
くても、磁気特性にすぐれ、広汎な用途を期待で
きる永久磁石が得られる。 （実施例 １） それぞれ純度99.9％のNd，Ti，Fe，Coの各メ
タルを第１表に示す割合で秤量後高周波溶解炉で
溶解し、銅水冷鋳型に溶湯を傾注してインゴツト
を作成した。このインゴツトをN2ガス中でジエ
ツトミルにより平均粒径２〜10μmの大きさに微
粉砕した。得られた微粉を15KOeの静磁場中で
配向後、1.5t／cm2の圧力でプレス成形した。この
成形体をArガス中で、1000〜1200℃で１時間焼
結熱処理を行なつた後、500〜900℃で更に４時間
熱処理した後急冷した。 熱処理後の異方性焼結体の残留磁束密度Br、
保磁力iHc、最大エネルギー積（BH）naxを測定
したところ、第１表に示す結果が得られた。なお
ΔTcはCoを添加することにより向上したキユリ
ー点の値を示す。 （実施例 ２） Sm，Ce，Ti，Fe，Coの各メタルを第２表に
示す割合で秤量し、実施例１と同じ条件で熱処理
して異方性焼結体を作成した。各々の異方性焼結
体の磁気特性を測定したところ第２表に示す結果
が得られた。
な磁気特性にすぐれた希土類永久磁石にかかわ
る。 （従来技術と問題点） 従来良く知られ、量産化されている希土類磁石
には、サマリウムコバルト磁石SmCo5がある。
この磁気特性は最大エネルギー積（BH）maxが
実験値で20MGOeを超え、量産レベルでも16〜
18MGOeに達し、高特性磁石としてスピーカー、
モーター、計測器等に広く使用されている。しか
し、このSm系の磁石は高価なCoメタルを60重量
％以上も使用しているため、CoをFeのような安
価な元素に置換えることが望ましく、その試みが
なされているが、SmCo5化合物にはFeの固溶限
がないために成功していない。他方、Ｒ−Feの
２元系化合物としてRFe2，RFe3、およびR2Fe17
化合物が良く知られているが、キユリー点Tc、
飽和磁化4πMs、結晶磁気異方性定数Kuのいずれ
かが低いために磁石化されていない。Ｒ−Co系
化合物ではCaCu5型結晶構造を持つRCo5化合物
が存在し、前述のSmCo5磁石として実用化され
ているが、Ｒ−Fe系化合物ではRFe5化合物は従
来バルク状では存在しないといわれていた。1984
年にCadieu等（J.Appl.Phys.Vol.552611；1984）
はスパツター法によりSmFe5および（SmTi）x
Fe100-x（ただし、Ti：Feは１：９および１：19）
の薄膜が作成できることを示した。これらの薄膜
はCaCu5型の六方晶構造を有していると報告され
ている。しかし、これはスパツター法による準安
定相であり、バルクには存在しないものと考えら
れていた。このためＲ−Feの２元系化合物では
Croatらの急冷薄帯法（IEEE Transactions
onMagnetics，Vol.MAG.181442；Nov.1982）に
よる準安定相以外磁石化された例はない。Croat
らの方法による薄帯磁石は等方性であり、また準
安定相をベースとしているため磁石の安定性に疑
問がもたれ実用化されていない。三元化合物の
R2F14Ｂ相を主体とするNdFeB磁石は資源的に豊
富なNd，Feを主たる原料としており、しかも室
温での磁気特性がSm−Co系磁石より高いため注
目されている。 しかし、Nd磁石は大変錆易く、何らかのコー
テイングが必要になるが、未だに量産に適した方
法が見つかつておらず、この点がネツクとなつて
広く用いられるまでに至つていない。 （問題点を解決するための手段） 本発明は、高価なCoメタルの使用量を減少さ
せ、Sm−Co系磁石と同等か、それ以上の磁気特
性を有する希土類永久磁石を提供することを目的
とし、重量百分比で12〜45％のＲ（ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種以上）と、0.1〜10
％のTiと、残部がＴ（Ｔは40％以上のFeと60％以
下のCoとの組合せ）と不可避の不純物とからな
る希土類永久磁石としたことを要旨とするもので
ある。 これを説明すると、上述したように従来RFe5
相の存在については、Sm分とFe分とをSmFe5の
割合になるように調製しても、２：17相、１：２
相、および１：３相の３相の存在は認められてい
るが、１：５相の存在は確認されていない。そこ
で本発明者はＲ−Fe系成分に加える第３成分に
ついて種々検討の結果、それにはTiの添加が適
していること、さらにＲとTiの置換量を最適化
すればバルク状態でＲ−Ti−Feよりなる、これ
まで知られていない３元系化合物が存在し得るこ
とを見出した。この３元化合物結晶構造は、Ｘ線
回折ピークの解析から正方晶構造で指数付け可能
なことが判りの各成分の比率は１：１：10近辺と
推定される。ところが、この化合物は、ＲがSm
の場合、キユリー点が約310℃で、Sm−Co5磁石
の740℃と比べてかなり低いため残留磁化（Br）
の可逆温度係数が大きくなる。その解決法につい
てさらに研究を重ねた結果、上記３元系化合物に
はCoが固溶し、これによりキユリー点を上昇さ
せ得ることを見出した。すなわち、Ｒの種類によ
り差はあるがFeの10原子％をCoで置換した場合
で約40〜100℃のキユリー点の上昇が認められた。
FeをCoで置換する割合が50％程度までは、キユ
リー点（Tc）は比例的に上昇するが、それ以上
置換してもキユリー点の上昇は非常に緩やかにな
る。また、Fe−Co中のCo含有比を増すと、同じ
くＲの種類により異なるが、ある値までは飽和磁
化の増加する傾向があり、磁気特性の向上に寄与
することを見出し、本発明に到達したものであ
る。 本発明にかかわる希土類永久磁石は重量百分比
で12〜45％のＹを含む希土類元素の少なくとも１
種以上と、0.1〜10％のTiと、残部が40％以上、
好ましくは60％以上のFeと60％以下、好ましく
は40％以下のCoとの組合せと不可避の不純物と
からなる組成物を、溶解、鋳造、粉砕、成形、焼
結することによつて得ることができる。 上記の配合に際し、Ｙを含む希土類元素が前記
範囲外のときは３元系化合物が安定せず、それゆ
え12％以下では保磁力iHcが、また45％以上では
飽和磁化がそれぞれ低下する。またTiが0.1％以
下では３元系化合物が安定せず、10％以上では３
元系化合物相が少なくなる。さらに、Fe−Co組
合せ成分におけるCoの割合が60％を超えると保
磁力が大幅に低下し、コスト的にも不利になるた
め、上記割合にすることが必要である。 前述のＲで定義される成分は、La，Ce，Pr，
Nd，Sm，Eu，Gd，Tb，Dy，He，Er，Tm，
YbおよびLuからなる希土類元素に、Ｙを含めた
ものであつて、これらは単独または２種以上の組
合せとして使用される。 本発明によつて得られた希土類永久磁石は前述
のようにTiの導入により３元系化合物相が安定
化するとともに、Coの添加によりキユリー点、
および飽和磁化が向上し、高い磁気特性を持つ磁
石が得られる。 また、この希土類永久磁石は粉末焼結法によ
つて異方性焼結磁石とすることができるので、そ
の磁気特性をSm−Co系磁石と同等か、それ以上
にすることができる。本発明の正方晶を主相とす
る永久磁石はFeを主体とする磁石でありながら、
Nd磁石と異なり高い耐食性を有しており、コー
テイングなしで使用可能である。もちろん種々の
表面コーテイング（樹脂塗装、電解または無電解
メツキ、蒸着、スパツター、イオンプレーテイン
グなど）によりさらに耐食性を向上させることが
できる。 さらに急冷薄帯法によつても高い保磁力を有す
る薄帯が得られるので、これを粉砕し等方性のプ
ラスチツクマグネツトにしたり、異方性焼結体を
粉砕し、異方性プラスチツク磁石とするなど多く
の用途がある。 （発明の効果） 以上のように、本発明によればＲ−Fe系磁性
材料に所定量のTi元素を加えることにより、こ
れまで知られていなかつたＲ−Ti−Feなる安定
した３元系化合物相に、さらにCoを添加するこ
とによりキユリー点のような温度特性が改善さ
れ、Ｒ−Co5系に比べて高価なCoの使用量が少な
くても、磁気特性にすぐれ、広汎な用途を期待で
きる永久磁石が得られる。 （実施例 １） それぞれ純度99.9％のNd，Ti，Fe，Coの各メ
タルを第１表に示す割合で秤量後高周波溶解炉で
溶解し、銅水冷鋳型に溶湯を傾注してインゴツト
を作成した。このインゴツトをN2ガス中でジエ
ツトミルにより平均粒径２〜10μmの大きさに微
粉砕した。得られた微粉を15KOeの静磁場中で
配向後、1.5t／cm2の圧力でプレス成形した。この
成形体をArガス中で、1000〜1200℃で１時間焼
結熱処理を行なつた後、500〜900℃で更に４時間
熱処理した後急冷した。 熱処理後の異方性焼結体の残留磁束密度Br、
保磁力iHc、最大エネルギー積（BH）naxを測定
したところ、第１表に示す結果が得られた。なお
ΔTcはCoを添加することにより向上したキユリ
ー点の値を示す。 （実施例 ２） Sm，Ce，Ti，Fe，Coの各メタルを第２表に
示す割合で秤量し、実施例１と同じ条件で熱処理
して異方性焼結体を作成した。各々の異方性焼結
体の磁気特性を測定したところ第２表に示す結果
が得られた。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 重量百分比で12〜45％のＲ（ＲはＹを含む希
土類元素の少なくとも１種以上）と、0.1〜10％
のTiと、残部がＴ（Ｔは40％以上のFeと60％以下
のCoとの組合せ）と不可避の不純物とからなる
希土類永久磁石。 ２ 前記永久磁石が異方性焼結体である特許請求
の範囲第１項に記載の希土類永久磁石。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61084724A JPS62241303A (ja) | 1986-04-12 | 1986-04-12 | 希土類永久磁石 |
| DE8787400808T DE3765980D1 (de) | 1986-04-12 | 1987-04-09 | Legierung auf basis seltener erden fuer permanentmagnet. |
| EP87400808A EP0242283B1 (en) | 1986-04-12 | 1987-04-09 | A rare earth-based alloy for permanent magnet |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61084724A JPS62241303A (ja) | 1986-04-12 | 1986-04-12 | 希土類永久磁石 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62241303A JPS62241303A (ja) | 1987-10-22 |
| JPH0450723B2 true JPH0450723B2 (ja) | 1992-08-17 |
Family
ID=13838631
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61084724A Granted JPS62241303A (ja) | 1986-04-12 | 1986-04-12 | 希土類永久磁石 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62241303A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6487745A (en) * | 1987-09-29 | 1989-03-31 | Namiki Precision Jewel Co Ltd | Permanent magnet material and its manufacture |
| JP2970809B2 (ja) * | 1987-12-28 | 1999-11-02 | 信越化学工業株式会社 | 希土類永久磁石 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59132104A (ja) * | 1983-01-19 | 1984-07-30 | Sumitomo Special Metals Co Ltd | 永久磁石 |
| JPS60144909A (ja) * | 1984-01-06 | 1985-07-31 | Daido Steel Co Ltd | 永久磁石材料の製造方法 |
| JPS60244003A (ja) * | 1984-05-18 | 1985-12-03 | Toshiba Corp | 永久磁石 |
| JPS6110209A (ja) * | 1984-06-26 | 1986-01-17 | Toshiba Corp | 永久磁石 |
-
1986
- 1986-04-12 JP JP61084724A patent/JPS62241303A/ja active Granted
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59132104A (ja) * | 1983-01-19 | 1984-07-30 | Sumitomo Special Metals Co Ltd | 永久磁石 |
| JPS60144909A (ja) * | 1984-01-06 | 1985-07-31 | Daido Steel Co Ltd | 永久磁石材料の製造方法 |
| JPS60244003A (ja) * | 1984-05-18 | 1985-12-03 | Toshiba Corp | 永久磁石 |
| JPS6110209A (ja) * | 1984-06-26 | 1986-01-17 | Toshiba Corp | 永久磁石 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62241303A (ja) | 1987-10-22 |
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| Date | Code | Title | Description |
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |