JPH04334328A - シラン化ゼオライト触媒による炭化水素類の選択的分解法 - Google Patents
シラン化ゼオライト触媒による炭化水素類の選択的分解法Info
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- JPH04334328A JPH04334328A JP3104414A JP10441491A JPH04334328A JP H04334328 A JPH04334328 A JP H04334328A JP 3104414 A JP3104414 A JP 3104414A JP 10441491 A JP10441491 A JP 10441491A JP H04334328 A JPH04334328 A JP H04334328A
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-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、シラン化ゼオライト触
媒による炭化水素類の選択的分解法に関する。さらに詳
しくは、化学蒸着法によりシラン化されたゼオライト触
媒により分子径の小さい炭化水素を選択的に分解する方
法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】ナフサの接触分解は、触媒を用いた最も
大規模な工業プロセスである。現在ではこの接触分解の
ほとんどすべてが、ゼオライトを用いた流動接触分解法
（ＦＣＣ）で行われている。これはゼオライト触媒がパ
ラフィン炭化水素の分解異性化に高い活性を示す事によ
る。 ＦＣＣ触媒はシリカ−アルミナのマトリックスに５〜７
％の起安定Ｙ（ＵＳＹ）型ゼオライト等を混合したもの
が一般的である。 【０００３】直鎖炭化水素を選択的に分解する触媒とし
ては、ＺＳＭ−５型ゼオライトが有効である事が知られ
ており、ＦＣＣ触媒の添加剤、脱ロウプロセス用触媒と
して、ＺＳＭ−５型ゼオライトが現在工業的に利用され
ている。しかしＺＳＭ−５型ゼオライトによる直鎖炭化
水素の分解反応は必ずしも満足すべきものではなく、直
鎖炭化水素以外にも、分岐炭化水素の分解も併発し、選
択性の高い分解反応とは言えない。 【０００４】化学蒸着法（ＣＶＤ法）によるゼオライト
触媒の細孔制御は特開昭６２−５２１２３号公報、特開
昭６３−２３０５１５号公報等に開示されている。化学
蒸着法でトラン化したゼオライトをモノアルキルベンゼ
ンのアルキル化に用いた応用が特開昭６３−２７４４５
４号公報に開示されている。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】しかし化学蒸着法によ
り調製されたシラン化ＺＳＭ−５型ゼオライトが、直鎖
炭化水素を高選択的に分解する事は知られていない。し
かし近年このＦＣＣ触媒に更に数％のＺＳＭ−５型ゼオ
ライト触媒を添加した改良ＦＣＣ触媒が注目されている
。これはＺＳＭ−５型ゼオライトがＣ７〜Ｃ１３の低オ
クタン価成分をＣ３〜Ｃ５分岐オレフィンへ分解、異性
化する働きをもっているので生成ガソリンのオクタン価
を高める事が出来る為である。 【０００６】本発明は、炭化水素混合物原料の選択的分
解反応をゼオライト触媒を用いて行う際に起こる非選択
的分解の問題を解決しようとするものである。本発明の
目的は、ゼオライト触媒を化学蒸着法（ＣＶＤ法）によ
り細孔径を制御し、直鎖炭化水素のみを選択的に分解す
る方法を提供することにある。直鎖炭化水素を選択的に
分解するプロセスはＦＣＣ以外にも、流動点の低い上質
の軽油、潤滑油を得る脱ロウプロセスが工業的に行われ
ている。本発明による触媒は脱ロウプロセスにも用いる
のに適している。 【０００７】 【課題を解決するための手段】本発明は、ゼオライトに
シラン化剤をＣＶＤ法により蒸着し、ゼオライトの細孔
径を任意に変化させる事により、直鎖炭化水素のみを選
択的に分解する触媒を調製し、本発明を完成した。即ち
、本発明は、化学蒸着法によりシラン化されたゼオライ
ト触媒に炭化水素類を接触させ、該炭化水素類中の分子
径の小さい炭化水素を選択的に分解することを特徴とす
る炭化水素分解法である。 【０００８】ここで化学蒸着法（ＣＶＤ法）とは、アル
コキシシラン等のシラン化剤蒸気とゼオライトを適当な
温度で反応させ、ゼオライトの一部をシラン化させる化
学蒸着法のことである。本発明に用いられるシラン化剤
は実用上可能な温度範囲において、蒸気圧をもつシラン
化合物を用いる事ができる。具体的には、テトラメトキ
シシラン、テトラエトキシシラン、更にアルコキシド基
の炭素数が多いシラン化合物も用いることができる。 【０００９】シラン化剤によるゼオライトの化学蒸着は
、特に限定されるものでなく、従来公知の手法により行
うことができる。蒸着したシリカ量と細孔径の制御の程
度は、使用するゼオライトの組成、そのシリカ／アルミ
ナ比に依存し、またゼオライトの外表面の不純物等によ
り異なるが、不純物の少ないゼオライトでは、目安とし
てシリカ量が１０重量％蒸着することにより、細孔入口
径は約１Å程度は狭まる。 【００１０】本発明で用いられるゼオライトは特に制限
はなく、ＺＳＭ−５型、モルデナイト型、Ｘ型、Ｙ型、
Ａ型等のゼオライトを用いることが出来るが、直鎖炭化
水素の分子径から考えて、ＺＳＭ−５型ゼオライトを用
いることが特に好ましい。 【００１１】本発明のゼオライト触媒により処理される
炭化水素類は、直鎖パラフィン、分岐パラフィン、直鎖
オレフィン、分岐オレフィン、芳香族炭化水素、ナフテ
ン炭化水素等で、分子径の異なる炭化水素の混合物であ
る。これら炭化水素の分解は、通常２００〜６００℃の
温度で、常圧または加圧で行われる。 【００１２】 【実施例】以下に実施例、参考例、比較例を用いて本発
明を更に具体的に説明する。 参考例 ＺＳＭ−５型ゼオライト（日本モービルキャタリスト社
品、シリカ／アルミナ比７６．４）１ｇを内径４ｃｍの
パイレックス管に充填し、４００℃で真空脱気して前処
理した。次に、３２０℃でテトラメトキシシランを導入
して、ＣＶＤ処理を行った。更に、酸素気流中で４００
℃の温度にて２時間焼成した。石英バネばかりを用いた
重量法により、０℃におけるオクタンと３−メチルヘプ
タンの拡散定数をＣＶＤ処理した触媒について測定した
。 この結果とＣＶＤ処理しない触媒についての結果と比較
して表１に示した。ＣＶＤ処理によりゼオライトをシラ
ン化すると、蒸着量の増加に従い、分岐炭化水素が吸着
しなくなることが判る。 【００１３】 【表１】 表１
拡散定数
×１０１４（ｃｍ２／Ｓ）
ＳｉＯ２蒸着率（％） オクタン
３−メチルヘプタン
０ ８０
８０
８ ７６
５０
１５ ８１
０．７
【００１４】実施例 参考例と同様のＣＶＤ法で調製したシラン化処理ＺＳＭ
−５型ゼオライトを内径６ｍｍのパイレックスガラス製
反応管に充填し、５００℃で１時間、ヘリウムを流して
前処理した後、３００℃で２−メチル−１−ペンテン、
１−ヘキセン、３，３’−ジメチル−１−ブテンの混合
ガスを供給し、Ｗ／Ｆ０．０１〜０．０３ｍｇ ｍｉｎ
／ｍｌで分解反応を行った。分解反応が一次反応であ
ることを確認したあと、転化率と接触時間との関係から
速度定数を求めた。反応結果を表２に示す。シラン化し
たゼオライトでは、直鎖炭化水素のみが選択的に分解さ
れていることが判る。 【００１５】 【表２】 表２
ＳｉＯ２蒸着
率 速度定数
（ｍｌ／ｍｇ・ｍｉｎ）
（％） １−ヘキセン ２−メチル−
１−ペンテン ３，３’−ジメチル−１−ブテン ０ ３８
５２
３９ ８ ３７
４４
０ １５ ３８
９
０ 【００１６】実施例２ 実施例２と同様の方法で、３−メチルヘプタン、オクタ
ン、２，２，４−トリメチルペンタンを反応原料とし、
５００℃でＷ／Ｆ０．５〜２．０ｍｇｍｉｎ／ｍｌで分
解反応を行った結果を表３に示す。シラン化処理したゼ
オライトでは、直鎖炭化水素のみが選択的に分解してい
るのが判る。 【００１７】 【表３】 表３
ＳｉＯ２蒸着率（％）
速度定数（ｍｌ／ｍｇ・ｍｉｎ）
オクタン ３
−メチルヘプタン ２，２，４−トリメチルペンタ
ン ０ ０．９
１．６
０．０５ ８ ０
．７ １．１
０ １５
０．５ ０．１
０ 【００１８】 【発明の効果】本発明の方法によれば、シラン化剤が化
学蒸着されたゼオライト触媒を用いることにより、炭化
水素類に含有される分子径の小さいもの、例えば直鎖炭
化水素が選択的に分解することができる。
媒による炭化水素類の選択的分解法に関する。さらに詳
しくは、化学蒸着法によりシラン化されたゼオライト触
媒により分子径の小さい炭化水素を選択的に分解する方
法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】ナフサの接触分解は、触媒を用いた最も
大規模な工業プロセスである。現在ではこの接触分解の
ほとんどすべてが、ゼオライトを用いた流動接触分解法
（ＦＣＣ）で行われている。これはゼオライト触媒がパ
ラフィン炭化水素の分解異性化に高い活性を示す事によ
る。 ＦＣＣ触媒はシリカ−アルミナのマトリックスに５〜７
％の起安定Ｙ（ＵＳＹ）型ゼオライト等を混合したもの
が一般的である。 【０００３】直鎖炭化水素を選択的に分解する触媒とし
ては、ＺＳＭ−５型ゼオライトが有効である事が知られ
ており、ＦＣＣ触媒の添加剤、脱ロウプロセス用触媒と
して、ＺＳＭ−５型ゼオライトが現在工業的に利用され
ている。しかしＺＳＭ−５型ゼオライトによる直鎖炭化
水素の分解反応は必ずしも満足すべきものではなく、直
鎖炭化水素以外にも、分岐炭化水素の分解も併発し、選
択性の高い分解反応とは言えない。 【０００４】化学蒸着法（ＣＶＤ法）によるゼオライト
触媒の細孔制御は特開昭６２−５２１２３号公報、特開
昭６３−２３０５１５号公報等に開示されている。化学
蒸着法でトラン化したゼオライトをモノアルキルベンゼ
ンのアルキル化に用いた応用が特開昭６３−２７４４５
４号公報に開示されている。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】しかし化学蒸着法によ
り調製されたシラン化ＺＳＭ−５型ゼオライトが、直鎖
炭化水素を高選択的に分解する事は知られていない。し
かし近年このＦＣＣ触媒に更に数％のＺＳＭ−５型ゼオ
ライト触媒を添加した改良ＦＣＣ触媒が注目されている
。これはＺＳＭ−５型ゼオライトがＣ７〜Ｃ１３の低オ
クタン価成分をＣ３〜Ｃ５分岐オレフィンへ分解、異性
化する働きをもっているので生成ガソリンのオクタン価
を高める事が出来る為である。 【０００６】本発明は、炭化水素混合物原料の選択的分
解反応をゼオライト触媒を用いて行う際に起こる非選択
的分解の問題を解決しようとするものである。本発明の
目的は、ゼオライト触媒を化学蒸着法（ＣＶＤ法）によ
り細孔径を制御し、直鎖炭化水素のみを選択的に分解す
る方法を提供することにある。直鎖炭化水素を選択的に
分解するプロセスはＦＣＣ以外にも、流動点の低い上質
の軽油、潤滑油を得る脱ロウプロセスが工業的に行われ
ている。本発明による触媒は脱ロウプロセスにも用いる
のに適している。 【０００７】 【課題を解決するための手段】本発明は、ゼオライトに
シラン化剤をＣＶＤ法により蒸着し、ゼオライトの細孔
径を任意に変化させる事により、直鎖炭化水素のみを選
択的に分解する触媒を調製し、本発明を完成した。即ち
、本発明は、化学蒸着法によりシラン化されたゼオライ
ト触媒に炭化水素類を接触させ、該炭化水素類中の分子
径の小さい炭化水素を選択的に分解することを特徴とす
る炭化水素分解法である。 【０００８】ここで化学蒸着法（ＣＶＤ法）とは、アル
コキシシラン等のシラン化剤蒸気とゼオライトを適当な
温度で反応させ、ゼオライトの一部をシラン化させる化
学蒸着法のことである。本発明に用いられるシラン化剤
は実用上可能な温度範囲において、蒸気圧をもつシラン
化合物を用いる事ができる。具体的には、テトラメトキ
シシラン、テトラエトキシシラン、更にアルコキシド基
の炭素数が多いシラン化合物も用いることができる。 【０００９】シラン化剤によるゼオライトの化学蒸着は
、特に限定されるものでなく、従来公知の手法により行
うことができる。蒸着したシリカ量と細孔径の制御の程
度は、使用するゼオライトの組成、そのシリカ／アルミ
ナ比に依存し、またゼオライトの外表面の不純物等によ
り異なるが、不純物の少ないゼオライトでは、目安とし
てシリカ量が１０重量％蒸着することにより、細孔入口
径は約１Å程度は狭まる。 【００１０】本発明で用いられるゼオライトは特に制限
はなく、ＺＳＭ−５型、モルデナイト型、Ｘ型、Ｙ型、
Ａ型等のゼオライトを用いることが出来るが、直鎖炭化
水素の分子径から考えて、ＺＳＭ−５型ゼオライトを用
いることが特に好ましい。 【００１１】本発明のゼオライト触媒により処理される
炭化水素類は、直鎖パラフィン、分岐パラフィン、直鎖
オレフィン、分岐オレフィン、芳香族炭化水素、ナフテ
ン炭化水素等で、分子径の異なる炭化水素の混合物であ
る。これら炭化水素の分解は、通常２００〜６００℃の
温度で、常圧または加圧で行われる。 【００１２】 【実施例】以下に実施例、参考例、比較例を用いて本発
明を更に具体的に説明する。 参考例 ＺＳＭ−５型ゼオライト（日本モービルキャタリスト社
品、シリカ／アルミナ比７６．４）１ｇを内径４ｃｍの
パイレックス管に充填し、４００℃で真空脱気して前処
理した。次に、３２０℃でテトラメトキシシランを導入
して、ＣＶＤ処理を行った。更に、酸素気流中で４００
℃の温度にて２時間焼成した。石英バネばかりを用いた
重量法により、０℃におけるオクタンと３−メチルヘプ
タンの拡散定数をＣＶＤ処理した触媒について測定した
。 この結果とＣＶＤ処理しない触媒についての結果と比較
して表１に示した。ＣＶＤ処理によりゼオライトをシラ
ン化すると、蒸着量の増加に従い、分岐炭化水素が吸着
しなくなることが判る。 【００１３】 【表１】 表１
拡散定数
×１０１４（ｃｍ２／Ｓ）
ＳｉＯ２蒸着率（％） オクタン
３−メチルヘプタン
０ ８０
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８ ７６
５０
１５ ８１
０．７
【００１４】実施例 参考例と同様のＣＶＤ法で調製したシラン化処理ＺＳＭ
−５型ゼオライトを内径６ｍｍのパイレックスガラス製
反応管に充填し、５００℃で１時間、ヘリウムを流して
前処理した後、３００℃で２−メチル−１−ペンテン、
１−ヘキセン、３，３’−ジメチル−１−ブテンの混合
ガスを供給し、Ｗ／Ｆ０．０１〜０．０３ｍｇ ｍｉｎ
／ｍｌで分解反応を行った。分解反応が一次反応であ
ることを確認したあと、転化率と接触時間との関係から
速度定数を求めた。反応結果を表２に示す。シラン化し
たゼオライトでは、直鎖炭化水素のみが選択的に分解さ
れていることが判る。 【００１５】 【表２】 表２
ＳｉＯ２蒸着
率 速度定数
（ｍｌ／ｍｇ・ｍｉｎ）
（％） １−ヘキセン ２−メチル−
１−ペンテン ３，３’−ジメチル−１−ブテン ０ ３８
５２
３９ ８ ３７
４４
０ １５ ３８
９
０ 【００１６】実施例２ 実施例２と同様の方法で、３−メチルヘプタン、オクタ
ン、２，２，４−トリメチルペンタンを反応原料とし、
５００℃でＷ／Ｆ０．５〜２．０ｍｇｍｉｎ／ｍｌで分
解反応を行った結果を表３に示す。シラン化処理したゼ
オライトでは、直鎖炭化水素のみが選択的に分解してい
るのが判る。 【００１７】 【表３】 表３
ＳｉＯ２蒸着率（％）
速度定数（ｍｌ／ｍｇ・ｍｉｎ）
オクタン ３
−メチルヘプタン ２，２，４−トリメチルペンタ
ン ０ ０．９
１．６
０．０５ ８ ０
．７ １．１
０ １５
０．５ ０．１
０ 【００１８】 【発明の効果】本発明の方法によれば、シラン化剤が化
学蒸着されたゼオライト触媒を用いることにより、炭化
水素類に含有される分子径の小さいもの、例えば直鎖炭
化水素が選択的に分解することができる。
Claims (2)
- 【請求項１】 化学蒸着法によりシラン化されたゼオ
ライト触媒に炭化水素類を接触させ、該炭化水素類中の
分子径の小さい炭化水素を選択的に分解することを特徴
とする炭化水素分解法。 - 【請求項２】 炭化水素類が直鎖炭化水素と分岐炭化
水素を含む混合物である請求項１記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3104414A JPH04334328A (ja) | 1991-05-09 | 1991-05-09 | シラン化ゼオライト触媒による炭化水素類の選択的分解法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3104414A JPH04334328A (ja) | 1991-05-09 | 1991-05-09 | シラン化ゼオライト触媒による炭化水素類の選択的分解法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04334328A true JPH04334328A (ja) | 1992-11-20 |
Family
ID=14380034
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3104414A Pending JPH04334328A (ja) | 1991-05-09 | 1991-05-09 | シラン化ゼオライト触媒による炭化水素類の選択的分解法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04334328A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1524242A3 (en) * | 2003-09-22 | 2006-11-15 | Fuji Xerox Co., Ltd. | Method and apparatus for manufacturing carbon nanotube, and material used therein for decomposing a precursor gas |
| JP2012087079A (ja) * | 2010-10-18 | 2012-05-10 | Toyota Motor Corp | 低級オレフィンの製造方法 |
-
1991
- 1991-05-09 JP JP3104414A patent/JPH04334328A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1524242A3 (en) * | 2003-09-22 | 2006-11-15 | Fuji Xerox Co., Ltd. | Method and apparatus for manufacturing carbon nanotube, and material used therein for decomposing a precursor gas |
| US7670431B2 (en) | 2003-09-22 | 2010-03-02 | Fuji Xerox Co., Ltd. | Carbon nanotube manufacturing apparatus and method, and gas decomposer for use in the manufacturing apparatus and method |
| JP2012087079A (ja) * | 2010-10-18 | 2012-05-10 | Toyota Motor Corp | 低級オレフィンの製造方法 |
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