JPH04326088A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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- JPH04326088A JPH04326088A JP3097124A JP9712491A JPH04326088A JP H04326088 A JPH04326088 A JP H04326088A JP 3097124 A JP3097124 A JP 3097124A JP 9712491 A JP9712491 A JP 9712491A JP H04326088 A JPH04326088 A JP H04326088A
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- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title claims abstract description 21
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、発電用原子炉において
金属被覆管内に密封して使用する酸化物系核燃料ペレッ
トの製造方法に関する。
金属被覆管内に密封して使用する酸化物系核燃料ペレッ
トの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】発電用原子炉に装荷されている核燃料要
素は、発電用原子炉において経験された最も高い燃焼度
までその健全性が確認されている。しかし、現在計画さ
れている燃料の高燃焼度化に伴って、核燃料ペレットか
らの核分裂生成ガス(以後FPガスと記す)放出率の増
大、核燃料ペレット−被覆管機械的相互作用(以後PC
MIと記す)の増大により、高燃焼度下での燃料要素の
健全性が失われる可能性が予想され、種々の改良核燃料
ペレットが提案されている。
素は、発電用原子炉において経験された最も高い燃焼度
までその健全性が確認されている。しかし、現在計画さ
れている燃料の高燃焼度化に伴って、核燃料ペレットか
らの核分裂生成ガス(以後FPガスと記す)放出率の増
大、核燃料ペレット−被覆管機械的相互作用(以後PC
MIと記す)の増大により、高燃焼度下での燃料要素の
健全性が失われる可能性が予想され、種々の改良核燃料
ペレットが提案されている。
【0003】例えば、FPガスの放出を低減するために
核燃料ペレットに添加物を加える方法が種々提案されて
いるが、そのひとつとして、五酸化ニオブを核燃料ペレ
ットに添加し、焼結する方法がある。この方法は、核燃
料ペレットの結晶粒径をある程度粗大化し、FPガスの
ペレット中の拡散距離を大きくすることによってFPガ
ス放出率の低減を図り、さらにニオブを固溶させて陽イ
オンの拡散係数を大きくし、二酸化ウランのクリープ速
度を大きくすることによってPCMIを低減することを
ねらった方法である。しかし、ニオブが二酸化ウラン中
に固溶することによってFPガスの拡散係数も増大する
ため、ペレットの結晶粒径の増大の効果が相殺されるこ
とになる。
核燃料ペレットに添加物を加える方法が種々提案されて
いるが、そのひとつとして、五酸化ニオブを核燃料ペレ
ットに添加し、焼結する方法がある。この方法は、核燃
料ペレットの結晶粒径をある程度粗大化し、FPガスの
ペレット中の拡散距離を大きくすることによってFPガ
ス放出率の低減を図り、さらにニオブを固溶させて陽イ
オンの拡散係数を大きくし、二酸化ウランのクリープ速
度を大きくすることによってPCMIを低減することを
ねらった方法である。しかし、ニオブが二酸化ウラン中
に固溶することによってFPガスの拡散係数も増大する
ため、ペレットの結晶粒径の増大の効果が相殺されるこ
とになる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】上記したように、従来
の五酸化ニオブを添加する方法では、FPガスの核燃料
ペレットマトリックス中の拡散係数増大によって、逆に
FPガス放出率を増大させてしまう恐れがある。
の五酸化ニオブを添加する方法では、FPガスの核燃料
ペレットマトリックス中の拡散係数増大によって、逆に
FPガス放出率を増大させてしまう恐れがある。
【0005】本発明は上記問題点に対処してなされたも
ので、その目的は、五酸化ニオブを添加した核燃料ペレ
ットにおいてFPガス放出率を低減できるようにするこ
とにあり、したがってかかる核燃料ペレットの製造方法
を提供することにある。
ので、その目的は、五酸化ニオブを添加した核燃料ペレ
ットにおいてFPガス放出率を低減できるようにするこ
とにあり、したがってかかる核燃料ペレットの製造方法
を提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】上記目的は、二酸化ウラ
ンに対して0.5〜1.0重量%の五酸化ニオブを添加
した混合粉末の圧縮成型体を、−420〜−500KJ
/molの酸素ポテンシャル範囲の弱酸化性雰囲気中で
、1700℃以上の温度において焼結し、焼結後の核燃
料ペレットの三次元換算の平均結晶粒径を100μm以
上とすることにより達成される。
ンに対して0.5〜1.0重量%の五酸化ニオブを添加
した混合粉末の圧縮成型体を、−420〜−500KJ
/molの酸素ポテンシャル範囲の弱酸化性雰囲気中で
、1700℃以上の温度において焼結し、焼結後の核燃
料ペレットの三次元換算の平均結晶粒径を100μm以
上とすることにより達成される。
【0007】
【作用】0.5wt%五酸化ニオブ添加二酸化ウランペ
レットと無添加二酸化ウランペレットの照射後焼鈍試験
による 133Xeの放出率を測定した結果、五酸化ニ
オブ添加二酸化ウランペレット中のFPガスの拡散係数
は無添加二酸化ウランペレットの場合の約50倍となる
(宇根等、J.Nucl.Mater.150 (19
87) 93参照)。したがって、FPガスの実効的拡
散距離をペレットの結晶粒径とすると、結晶粒径が10
〜15μmである無添加二酸化ウランペレットと比較し
て、FPガス放出率低減効果のある五酸化ニオブ添加二
酸化ウランペレットは100μm以上の結晶粒径を持っ
たペレットに限られることになる。
レットと無添加二酸化ウランペレットの照射後焼鈍試験
による 133Xeの放出率を測定した結果、五酸化ニ
オブ添加二酸化ウランペレット中のFPガスの拡散係数
は無添加二酸化ウランペレットの場合の約50倍となる
(宇根等、J.Nucl.Mater.150 (19
87) 93参照)。したがって、FPガスの実効的拡
散距離をペレットの結晶粒径とすると、結晶粒径が10
〜15μmである無添加二酸化ウランペレットと比較し
て、FPガス放出率低減効果のある五酸化ニオブ添加二
酸化ウランペレットは100μm以上の結晶粒径を持っ
たペレットに限られることになる。
【0008】本発明はかかる知見に基づいてなされたも
ので、五酸化ニオブを添加した二酸化ウランペレットに
おいて、その結晶粒径を三次元換算の平均結晶粒径で1
00μm以上とすることによって、FPガス放出率を低
減させるものである。そしてかかる粒径のものを得る方
法を種々試みた結果、−420〜−500KJ/mol
の酸素ポテンシャル範囲の弱酸化性雰囲気中で、170
0℃以上の温度、好ましくは1750〜1800℃の温
度において焼結することによって、かかる粒径のペレッ
トが得られることを見出した。
ので、五酸化ニオブを添加した二酸化ウランペレットに
おいて、その結晶粒径を三次元換算の平均結晶粒径で1
00μm以上とすることによって、FPガス放出率を低
減させるものである。そしてかかる粒径のものを得る方
法を種々試みた結果、−420〜−500KJ/mol
の酸素ポテンシャル範囲の弱酸化性雰囲気中で、170
0℃以上の温度、好ましくは1750〜1800℃の温
度において焼結することによって、かかる粒径のペレッ
トが得られることを見出した。
【0009】本発明により得られる大粒径の五酸化ニオ
ブ添加核燃料ペレットは、FPガス放出率が低いので、
燃料棒の内圧上昇やペレット−被覆管ギャップの熱伝導
度の低下を抑制することができ、高燃焼度下においても
燃料の健全性を保つことができる。
ブ添加核燃料ペレットは、FPガス放出率が低いので、
燃料棒の内圧上昇やペレット−被覆管ギャップの熱伝導
度の低下を抑制することができ、高燃焼度下においても
燃料の健全性を保つことができる。
【0010】
【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。ま
ず、二酸化ウラン粉末に0.7wt%の濃度となるよう
に五酸化ニオブ粉末を添加し、ボールミルを使って機械
混合した。その後、バインダーとしてステアリン酸を四
塩化炭素で加熱溶解したものを混合し、脱脂した後、理
論密度に対する相対密度で約50%TDの密度の成型体
を製作した。つづいて、窒素と8%水素の混合ガス気流
中で300℃/hの昇温速度で1450℃まで加熱し、
その温度において2時間保持した後、再び300℃/h
の昇温速度で1770℃まで加熱し、その温度において
8時間保持することにより焼結を行った。
ず、二酸化ウラン粉末に0.7wt%の濃度となるよう
に五酸化ニオブ粉末を添加し、ボールミルを使って機械
混合した。その後、バインダーとしてステアリン酸を四
塩化炭素で加熱溶解したものを混合し、脱脂した後、理
論密度に対する相対密度で約50%TDの密度の成型体
を製作した。つづいて、窒素と8%水素の混合ガス気流
中で300℃/hの昇温速度で1450℃まで加熱し、
その温度において2時間保持した後、再び300℃/h
の昇温速度で1770℃まで加熱し、その温度において
8時間保持することにより焼結を行った。
【0011】ニオブは雰囲気の酸素ポテンシャルにより
Nb2+ Nb4+ Nb5+と原子価を変え、ニ
オブの原子価が高い状態でペレットのO/M比は大きく
なる。よって、焼結中の五酸化ニオブ添加ペレットの結
晶粒成長を促進させるためには、二酸化ウランに固溶し
たニオブの原子価を高くし、ペレットのO/M比を大き
くし、陽イオンの拡散係数を増大させることが重要であ
る。しかし、酸素ポテンシャルが高すぎると、ペレット
の焼結速度が増加し閉気孔がペレット内に取り残される
ことによって高密度化が難しくなる。
Nb2+ Nb4+ Nb5+と原子価を変え、ニ
オブの原子価が高い状態でペレットのO/M比は大きく
なる。よって、焼結中の五酸化ニオブ添加ペレットの結
晶粒成長を促進させるためには、二酸化ウランに固溶し
たニオブの原子価を高くし、ペレットのO/M比を大き
くし、陽イオンの拡散係数を増大させることが重要であ
る。しかし、酸素ポテンシャルが高すぎると、ペレット
の焼結速度が増加し閉気孔がペレット内に取り残される
ことによって高密度化が難しくなる。
【0012】本実施例では、ニオブの原子価が、+2あ
るいは+4となる酸素ポテンシャル(約−480KJ/
mol)において焼結を行っている。
るいは+4となる酸素ポテンシャル(約−480KJ/
mol)において焼結を行っている。
【0013】図1に本実施例により製作された0.7w
t%五酸化ニオブ添加ペレットの金相写真を模写した図
を示す。この例ではペレットの平均結晶粒径は約105
μmであった。
t%五酸化ニオブ添加ペレットの金相写真を模写した図
を示す。この例ではペレットの平均結晶粒径は約105
μmであった。
【0014】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の製造方法
によれば、五酸化ニオブを添加した核燃料ペレットの結
晶粒径が三次元換算の平均結晶粒径において100μm
以上となり、無添加二酸化ウランペレットに比してFP
ガス放出率を低減するという優れた効果がある。したが
って、本発明により得られた核燃料ペレットは、燃料棒
の内圧上昇やペレット−被覆管ギャップの熱伝導度の低
下を抑制することができ、高燃焼度下においても燃料の
健全性を保つことができる。
によれば、五酸化ニオブを添加した核燃料ペレットの結
晶粒径が三次元換算の平均結晶粒径において100μm
以上となり、無添加二酸化ウランペレットに比してFP
ガス放出率を低減するという優れた効果がある。したが
って、本発明により得られた核燃料ペレットは、燃料棒
の内圧上昇やペレット−被覆管ギャップの熱伝導度の低
下を抑制することができ、高燃焼度下においても燃料の
健全性を保つことができる。
【図1】本発明に係る五酸化ニオブ添加ペレットの金相
写真を模写した図。
写真を模写した図。
1…気孔、2…結晶粒界。
Claims (1)
- 【請求項1】 二酸化ウランに対して0.5〜1.0
重量%の五酸化ニオブを添加した混合粉末の圧縮成型体
を、−420〜−500KJ/molの酸素ポテンシャ
ル範囲の弱酸化性雰囲気中で、1700℃以上の温度に
おいて焼結して、焼結後の核燃料ペレットの三次元換算
の平均結晶粒径を100μm以上とすることを特徴とす
る核燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3097124A JPH04326088A (ja) | 1991-04-26 | 1991-04-26 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3097124A JPH04326088A (ja) | 1991-04-26 | 1991-04-26 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04326088A true JPH04326088A (ja) | 1992-11-16 |
Family
ID=14183818
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3097124A Pending JPH04326088A (ja) | 1991-04-26 | 1991-04-26 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH04326088A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2013521492A (ja) * | 2010-03-01 | 2013-06-10 | ウェスティングハウス エレクトリック スウェーデン アーベー | 中性子吸収材および中性子吸収材の製造のための方法 |
-
1991
- 1991-04-26 JP JP3097124A patent/JPH04326088A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2013521492A (ja) * | 2010-03-01 | 2013-06-10 | ウェスティングハウス エレクトリック スウェーデン アーベー | 中性子吸収材および中性子吸収材の製造のための方法 |
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