JPH04251826A - エレクトロクロミック装置、及び該装置から形成される放射線及び熱防護窓、表示要素及び反射鏡 - Google Patents

エレクトロクロミック装置、及び該装置から形成される放射線及び熱防護窓、表示要素及び反射鏡

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JPH04251826A
JPH04251826A JP3196279A JP19627991A JPH04251826A JP H04251826 A JPH04251826 A JP H04251826A JP 3196279 A JP3196279 A JP 3196279A JP 19627991 A JP19627991 A JP 19627991A JP H04251826 A JPH04251826 A JP H04251826A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、特に窓、反射鏡又は表
示要素（ディスプレイ）として適当なエレクトロクロミ
ック装置及び該装置から形成される放射線及び熱防護窓
、色変化可能の反射鏡及びディスプレイに関する。
【０００２】
【従来の技術】窓のエレクトロクロミック層は、光の状
態の制御、色彩の形成及び家庭、自動車等の熱伝導の減
少（冷暖房すべき空間のエネルギー保存）に用いられる
。またエレクトロクロミック層は反射鏡においても使用
され、この場合には、光線が反射面に到達する前にエレ
クトロクロミック要素によって吸収されることが利用さ
れる。またエレクトロクロミック層は、例えば時計、指
示板又は平らな受像面における表示要素（ディスプレイ
）としても重要である。このようなエレクトロクロミッ
ク層の発光ダイオード及び液晶に対する利点は、就中エ
ネルギー使用量が小さく、熱的安定性を有し、光学的角
度が限定されず、電極の平面平行性が不要であることで
ある。
【０００３】従来公知のエレクトロクロミック装置は、
陽極／電解質／陰極及びさらに透明な導出電極から成る
化学電池の製造を基礎にしている。この場合電解質は大
抵液状であるが、固体電解質を含む系も記載されている
。陽極及び陰極は一般にエレクトロクロミック活性であ
る、つまりイオンの授受と共に変色する。大抵の場合Ｗ
Ｏ３が陰極として使用されるが、このものはＭ＝Ｈ，Ｌ
ｉ、Ｎａ等の付加反応によって暗青色の青銅ＭｘＷＯ３
（ｘ≧０．３）を形成する（図１）。
【０００４】変色に必要な電気化学的活性イオンは陽極
（対立電極）から取出される。この際陽極は同等にその
電子濃度を変化させる。エレクトロクロミック反射鏡の
場合には対立電極の色は役割を演じない、それというの
も同電極は反射面の背後に存在するからである。しかし
窓の場合には、両電極は同等に光学的に透明であって、
エレクトロクロミック状態では少なくとも１個の電極が
変色されることが必要である。電子伝導性の透明な導出
体としては通常ＳｎのドープされたＩｎ２Ｏ３が使用さ
れる。
【０００５】従来技術のエレクトロクロミック装置の場
合には、化学電池の充電及び放電状態で常に少なくとも
５個の相（導出電極／陽極／電解質／陰極／導出電極）
が相互に安定でなければならない。実際には運動学的安
定性で十分である。しかしイオンの高い運動性が要求さ
れるために、熱力学的平衡をとる大きな傾向が存在する
。反応は可逆的でなければならず、前記のことを考慮す
ると熱力学的平衡を達成しなければならない。
【０００６】材料に対する要求は、前記の技術水準の場
合には極めて高く、それ故に市場で従来実際使用できな
い系が得られても別に不思議ではなかった、さらに従来
は、対立電極に対する特別な要求を立てない、液状電解
液を含有するエレクトロクロミック外部反射鏡が開発さ
れている。しかし液状電解質は低温の場合、変色を許容
時間内に達成するためにはもはや十分にはイオン伝導性
でない。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】従って本発明の課題は
、従来技術で示す難点及び欠点を除去しかつ実際に使用
できるエレクトロクロミック装置を提供することであっ
た。
【０００８】
【課題を解決するための手段】前記課題は、特に窓、反
射鏡又は表示要素（ディスプレイ）として適当なエレク
トロクロミック装置において、本発明により、２個の層
電極の間に包含された、イオン伝導性又はイオン及び電
子複合伝導性材料から成る少なくとも１層を有する多層
構造を有し、前記両層電極の少なくとも１つが透明材料
より成りかつイオン伝導性又はイオン及び電子伝導性材
料が、少なくとも、電極を介する電圧印加によって励起
が行われない間は透明であることを特徴とする前記エレ
クトロクロミック装置によって解決される。
【０００９】本発明による装置は、従来技術のエレクト
ロクロミック装置に対して著しく簡素化された構造を有
する。電気化学的電池の３相（陽極／電解質／陰極）の
代わりに、直接導出電極としか接触しない単一のエレク
トロクロミック活性相しか使用しない。従って安定性に
関する難点はなくなり、該構造はより容易にかつより安
価に製造することができる。対立電極の同時的変色及び
退色の難点はなくなる。単一のエレクトロクロミック活
性層は片側からのみ始まって変色されれるか、又は両側
で相互に支え合うようにして変色が起こる。この場合本
発明によれば、電圧の印加及び遮断後にイオン伝導性又
はイオン及び電子伝導性層の変色が、使用された材料に
よりなお数時間は保存されていることも可能である。特
に主としてイオン伝導性の材料を使用する場合には、変
色後に両側に電気活性成分の活性の差が生じる。これは
電池電圧によって表示される。またこの場合変色は、外
部から印加された電圧なしに、起電力（ＥＭＫ）が存続
する限り保存されている。
【００１０】本発明の装置の他の利点は、イオンが相界
を１つの相から他の相へと横断する必要がないというこ
とである、それというのもこのような過程は一般に運動
学的に著しく妨害されているからである。
【００１１】本発明では、透過及び反射に関しては、図
２のＡに図示されたエレクトロクロミック要素の構造を
使用する。中間に存在する、伝導性材料から成るエレク
トロクロミック活性層は、主として電子伝導性の２個の
層電極の間に包含されている。この場合、使用条件に応
じて２個の電極が透明である（例えば窓又は場合により
ディスプレイの場合には、図２のＡ）か、又は一方の層
電極が永久的に反射性であるか又は着色されている（反
射鏡又は場合により表示要素、受像面の場合には、図２
のＢ）。
【００１２】本発明による装置の場合、透明電極材料は
、例えばＳｎ２Ｏ３のドープされたＩｎ２Ｏ３である。
【００１３】反射（反射鏡、表示要素、受像面）の場合
には、光学的に反射するか又は変色される材料の主とし
て電子の伝導性のために、適当な電極を選択するための
ほとんど無限の手段が得られる。
【００１４】反射面ないしは変色は、伝導性材料から成
るエレクトロクロミック層の退色状態で目に見える。こ
の場合、中間の伝導性層の変色（暗色化）によって後部
電極の色は暗色化されるか又は完全に遮蔽されうる。
【００１５】エレクトロクロミック層の伝導性材料は、
イオン伝導性材料又はイオン及び電子複合伝導性材料で
ある。純粋にイオン伝導性の材料の例はＺｒＯ２（＋Ｙ
２Ｏ３）であり、イオン及び電子複合伝導性材料の例は
ＴｉＯ２（＋Ｆｅ）である。ＤＥ−Ａ３５０３２６４に
は、（イオン及び主として電子）複合伝導性固体に電圧
印加することによって、同固体の組成が局部的に変化さ
れうることが記載された。この変化の結果、材料の内部
でｐｎ接合が調整されるか又は酸素原子が導出される又
は組込まれる。
【００１６】また、主として電子の伝導性材料の化学量
論的組成の局部的変化によって、色が変化されうる。始
めは均質で透明な材料から出発して、電圧の印加によっ
て印加された電圧の負の極性の側で過剰電子濃度が増大
される（又は正孔濃度が低下される）。逆に正の極性の
側では電圧によって正孔濃度が増大されるか又過剰電子
濃度が低下される。材料が初め退色された状態にある、
つまり過剰電子及び正孔濃度の比較的低い真性点か又は
真性点近くにある場合には、印加電圧によって両側に光
を吸収する（自由）電子キャリアの数が増大される（過
剰電子及び正孔は光の吸収の原因になっている）。層は
黒化する。光路に存在する電子キャリアの数は印加電圧
によって増大された。電圧の遮断によって、局部的に異
なる濃度をもって存在する過剰電子及び正孔が再び相互
に拡散しあう。同時に過剰電子と正孔とは消滅し、統合
全電子濃度の小さい、初めの退色状態が得られる。この
プロセスは可逆的であり、任意に反復されうる。
【００１７】エレクトロクロミック活性層はいかなる状
態でも同一相に存在する（つまり同じ結晶構造を有して
いる）。化学量論的組成、従って電子構造のみが変化す
る。これは図３に図示してある。同図において実線は印
加電圧Ｕ（ここでは等しい価をとる、しかしまた若干異
なっていてもよい）を加えない場合の過剰電子及び正孔
の濃度分布を示す。点線は電圧印加する場合の過剰電子
ｅ−及び正孔ｈ＋の濃度分布を示し、斜線領域は電圧Ｕ
の印加による電子キャリアの濃度利得を示す。
【００１８】しかしまた組成の局部的変化は片側及び両
側における層の分解も含む（図４）。これによって同様
に（他の色を有する他の化合物が形成されることによっ
て）色変化も生じる。
【００１９】電気化学的分解によって形成された相は、
状態図によれば、出発層に関しては熱力学的に安定な隣
接相である。しかしこれらの相は少なくとも運動学的に
安定である。これによって従来技術の装置の場合のよう
な安定性の難点は生じない。電圧の遮断によって該隣接
相が再び形成され、装置は単一相を有する初めの均質状
態に戻る。
【００２０】本発明の有利な実施態様においては、伝導
性材料から成る層は、ＷＯ３、鉄０．１〜２％のドープ
されたＴｉＯ２（ルチル形）又はＹ２Ｏ３のドープされ
たＺｒＯ２から成る。イオン伝導性又はイオン及び電子
伝導性層の有利な材料の他の例は、Ｌ２，３Ｔｉ３，４
Ｏ８、ＬｉＡｌ５Ｏ８、Ｌｉ５ＡｌＯ４、ＬｉＭｎＯ２
、ＬｉＭｎＯ３、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦ
ｅＯ２、ＮａＮｉＯ２及びＮａＣｏＯ２である。
【００２１】本発明の有利な他の実施態様では、一方の
電極、より正確にいえば透明電極は多孔的に又は穿孔的
に形成されている。
【００２２】従来、エレクトロクロミック材料は、２つ
の導出電極によって密閉されていると考えられていた。 しかしまたエレクトロクロミック活性の中間伝導層は、
環境（例えば周囲空気）との交換も許す。従って一方の
電極が多孔形で形成されている（図５）場合には、電圧
の印加によって環境と交換している成分の濃度が増大し
たり、減少したりする。層電極におけるこの成分の環境
からの増大又は減少が起こる。該成分の出入と共に、光
を吸収する電子又はイオンキャリアの濃度が電気中和の
理由から変化する。変色（又は場合によっては退色）が
起き、これは再び電圧の遮断によって元の状態に戻され
うる。本発明においては、中間層の他に、冒頭記載の従
来技術により製造された電極を有する従来記載の装置を
使用してもよい。この場合にも同様に電圧印加によって
複合伝導性材料の化学量論的組成の局部的変化が起こる
。しかしこの変化は電極との平衡によって同電極の側で
固定されていてもよい。組成の局部的変化によって電子
キャリアの光路上の統合濃度、ひいては装置の色が変化
する。
【００２３】本発明では、複合材料、つまりイオン及び
電子伝導性材料及び主としてイオン伝導性の材料を使用
することができる。複合伝導体を使用する場合には、活
性中間層の主として電子の伝導は、電圧を維持するため
、つまり変色のためには、伝導電流、ひいては相当のエ
ネルギー消費量を要する。イオン伝導体を使用する場合
には、ネルンストの法則に従い印加電圧によって中性の
エレクトロクロミック活性成分の化学ポテンシャルの差
が設定される。個々の相、つまりイオン伝導体及び２個
の電子導出部からのみ成るエレクトロクロミック装置は
、印加電圧によって一方の側で還元を受け、他方の側で
酸化を受ける。一方の側では過剰電子濃度が増大され（
もしくは正孔濃度が低下され）、他方の側で正孔濃度が
増大される（もしくは過剰電子濃度が低下される）。 イオン伝導体が出発段階でほぼ化学量論的な点（正孔濃
度と同じ過剰電子濃度、もしくは最低全電子濃度の）に
存在する場合には、電圧によって両側には電子キャリア
の濃度の増大が起こり、イオン伝導体の変色が生じる。 平衡の調整時間は、二番目に早いキャリアとして局部的
組成の変化の過程を制御する電子の拡散係数に依存する
。イオンが相界をもはや乗り越える必要はないことが、
従来のエレクトロクロミック装置に対する利点である。 すでに複合伝導体に関して記載したのと同じ変形手段も
順番に有効である。また電極材料も、すでに複合伝導体
について記載したように使用することができる。
【００２４】イオン伝導体も、成分を環境と交換するこ
とができる。例えば電解質ＺｒＯ２（＋１０ｍｏｌのＹ
２Ｏ３）は、多孔電極によって酸素を環境と交換するこ
とができる。これによって環境は、この電極側に対する
平衡酸素分圧を決定する。次に印加電圧が、同電圧に対
して生じる、両電極の間の酸素の化学ポテンシャルの差
を決める。変色を生じる電子濃度の変化と共に化学量論
的組成が変化する。本発明のエレクトロクロミック装置
におけるエレクトロクロミック活性材料として複合伝導
体を使用するのに比べて、イオン伝導体を使用する利点
は、変色を維持するためのエネルギー消費量の小さいこ
とである。電極はイオンを遮断するので、イオン伝導体
の場合には、複合伝導体の場合と比べて無視できるほど
小さい電子の少数キャリアの極めて小さい残留電流のみ
が定常的に流れる。少数キャリアの拡散率がその都度ス
イッチング時間又は応答時間を決める。それは複合伝導
体の場合にはイオンであり、主としてイオンの伝導体の
場合には電子である。少数キャリアの値はしばしば同様
な程度の大きさである。しかし液体又は気体と比較でき
る、極めて急速な化学量論的組成の局部的変化を有する
多数の複合伝導体が存在する（ＥＰ−Ａ８１１００７３
９．２参照）。
【００２５】本発明によるエレクトロクロミック装置を
使用する場合には、通常、分極現象に対してクリーンさ
れた、数ｍＶ〜４Ｖの電圧が印加される。
【００２６】本発明のエレクトロクロミック装置は、容
易に製造できる構造によって、従来公知の系に対して有
利な、色変化可能の窓、反射鏡又はディスプレイ等のよ
うな表示要素を製造することを可能にする。この際、特
にイオン伝導体を使用する装置については、低電力消費
量及びそのための材料要件が、該装置で事実上実用可能
であるようになっている。
【００２７】本発明の他の対象は、発明によるエレクト
ロクロミック装置から形成される放射線又は／及び熱防
護窓又は表示要素（ディスプレイ）において、２個の電
極を有する該装置に電圧を印加し、それによってイオン
伝導性又はイオン及び電子伝導性材料から成る層の変色
を生じさせることを特徴とする前記放射線又は／及び熱
防護窓又は表示要素である。
【００２８】本発明の他の対象は、該装置の観察者に対
向しない側に存在する、反射性材料から形成されている
電極を有するエレクトロクロミック装置から形成される
色変化可能の反射鏡において、電極に電圧を印加してイ
オン伝導性又はイオン及び電子伝導性材料の層の変色を
生じさせることを特徴とする色変化可能の反射鏡である
。
【００２９】また本発明の他の対象は、該装置の観察者
に対向しない側に存在する電極が着色された不透明な材
料から成る、本発明の装置から形成される表示要素又は
ディスプレイにおいて、電圧印加によって再び伝導性材
料から成る層の変色、ひいては電極着色の遮蔽を惹起さ
せることを特徴とする、前記表示要素又はディスプレイ
である。
【００３０】
【実施例】次に図面と相俟って本発明を実施例により詳
述する。
【００３１】例１ 図２のＡ又は図２のＢに相応する構造を有する装置を製
造する。透明電極はＳｎのドープされたＩｎ２Ｏ３から
成る。エレクトロクロミック材料（複合伝導体）として
は、鉄０．１〜２％のドープされたＴｉＯ２　（ルチル
形）を使用する。この材料は約１０−４ａｔｍの酸素分
圧で化学量論的な点（この点で材料は電子最少値を有し
、透明である）を有する。酸素分圧と平衡されたこの電
極層に１Ｖの電圧を印加することによって、片側は酸化
され、他の側は還元される。層の色は青から無色に変化
する。電圧の遮断によって色変化が起きて再び透明にな
る。
【００３２】例２ エレクトロクロミック装置の構造は図５で図示したもの
に相当し、エレクトロクロミック活性層としてはイオン
伝導体成分を使用する。さらに固体電解質としてはＺｒ
Ｏ２（＋Ｙ２　Ｏ３　１０ｍｏｌ％）を使用する。同電
解質は多孔電極によって環境と酸素を交換することがで
きる。印加電圧は、この電圧に対して生じた、両電極間
の酸素の化学ポテンシャルの差を決める。約１Ｖを越え
る電圧を印加すると、黒変が多孔でない電極側から出発
して行なわれる。両側における遮断条件下でも、つまり
気相と接触していない場合にも、電圧印加による黒変が
現れる。電圧を遮断するとエレクトロクロミック活性材
料は再び透明になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来技術によるエレクトロクロミック装置の略
示断面図である。
【図２】Ａは色変化可能の窓として形成された本発明に
よるエレクトロクロミック装置の略示断面図、図２のＢ
は色変化可能の鏡又は表示要素として形成された本発明
による装置の略示断面図である。
【図３】電圧の印加された場合又は電圧の印加されない
場合の過剰電子及び正孔の濃度分布の略示図である。
【図４】隣接相との境界領域で分解生成物を形成するエ
レクトロクロミック材料を有する装置の略示断面図であ
る。
【図５】透明電極が多孔的に形成されている、本発明の
有利なエレクトロクロミック装置の略示断面図である。

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　特に窓、反射鏡又は表示要素として適
    当なエレクトロクロミック装置において、２個の層電極
    の間に包含された、イオン伝導性又はイオン及び電子複
    合伝導性材料から成る少なくとも１層を有する多層構造
    を有し、前記両層電極の少なくとも１個が透明材料より
    成りかつイオン伝導性又はイオン及び電子伝導性材料が
    、少なくとも、電極を介する電圧印加によって励起が行
    われない間は透明であることを特徴とする前記エレクト
    ロクロミック装置。
  2. 【請求項２】　　伝導性材料が、鉄０．１〜２％のドー
    プされたＴｉＯ２（ルチル）、Ｙ２Ｏ３のドープされた
    ＺｒＯ２、Ｌｉ２，３Ｔｉ３，４Ｏ８、ＬｉＡｌ５Ｏ８
    、Ｌｉ５ＡｌＯ４、ＬｉＭｎＯ２、Ｌｉ２ＭｎＯ３、Ｌ
    ｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＮａＮｉＯ
    ２、ＮａＣｏＯ２である請求項１記載の装置。
  3. 【請求項３】　　透明電極が多孔的又は穿孔的に形成さ
    れている請求項１又は２記載の装置。
  4. 【請求項４】　　該装置の観察者に対向しない側に存在
    する電極が反射性材料から成る、反射鏡として形成され
    た、請求項１から３までのいずれか１項記載の装置。
  5. 【請求項５】　　該装置の観察者に対向しない側に存在
    する電極が着色された不透明材料から成る、ディスプレ
    イとして形成された、請求項１から４までのいずれか１
    項記載の装置。
  6. 【請求項６】　　請求項１から３までのいずれか１項記
    載のエレクトロクロミック装置から形成される放射線又
    は／及び熱防護窓又は表示要素において、透明な２個の
    電極を有する装置に電圧を印加し、これによってイオン
    伝導性又はイオン及び電子伝導性材料から成る層の変色
    を生じさせることを特徴とする、前記放射線又は／及び
    熱防護窓又は表示要素。
  7. 【請求項７】　　請求項４記載のエレクトロクロミック
    装置から形成される色変化可能の反射鏡において、電極
    に電圧を印加してイオン伝導性又はイオン及び電子伝導
    性材料から成る層の変色を生じささせることを特徴とす
    る、前記色変色可能の反射鏡。
  8. 【請求項８】　　請求項５記載のエレクトロクロミック
    装置から形成される表示要素において、電圧印加によっ
    て伝導性材料から成る層の変色を生じさせ、ひいては電
    極の着色を遮蔽することを特徴とする、前記表示要素。
JP19627991A 1990-08-07 1991-08-06 エレクトロクロミック装置、及び該装置から形成される放射線及び熱防護窓、表示要素及び反射鏡 Expired - Fee Related JP3262812B2 (ja)

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EP (1) EP0470597A3 (ja)
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DE (1) DE4025032A1 (ja)

Cited By (1)

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