JPH03501579A - アンモニア洗浄 - Google Patents

Abstract

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Description

【発明の詳細な説明】 二箪旦 ■」 本出願は、１９８７年５月１４日にＥｐｐｅｒｌｙ、　０°１ｅａｒｙおよび５ ｕｌｌｌｖａｎの名により出願された出願番号０５０．１、発明の名称「窒素酸 化物の還元及び他の汚染物質の生成を最小とするためのプロセス」の同時係属な らびに共有の米国特許出願、１９８７年３月６日にＥｐｐｅｒｌｙ、　Ｐｅｔｅ ｒ−Ｈｏｂｌｙｎ、　５ｈｕ１ｏｆ、　Ｊｒ、および５ｕｌｌｉｖａｎの名によ り出願された出願番号０２２、７１、発明の名称「排ガス中の汚染物質の濃度を 低減するための多段プロセス」の同時係属並びに、同通の譲渡の米国特許出願、 および１９８７年２月１３日にＥｐｐｅｒｌｙおよび５ｕｌｌｉｖａｎの名によ り出願された出願番号０１４，４３１発明の名称「排ガス中の窒素酸化物を還元 するためのプロセス」の同時係属並びに、同通の譲渡の米国特許出願の、一部係 属出願であって、これらの特許出願における開示を本出願において引用しつつ説 明する。

皮血豆団 本発明は、炭素質燃料の燃焼から生ずる排ガス中のアンモニアの濃度を低減する ためのプロセスに関するもので、とくに排ガス中の窒素酸化物の濃度を同時に低 減するプロセスに関するものである。本発明における排ガスは、炭素質燃料の燃 焼から生じる酸素濃度の大きい排ガスであることが好ましい。

炭素質燃料は、酸素濃度と空気／燃料比が火炎温度を高くするような値の時、よ り完全に燃焼し、−酸化炭素や未燃焼炭化水素の排出が少なくなる。化石燃料を 使用して、大型ユーティリイティボイラーを燃焼させるときは、約２．０００° Ｆを超え、通例は約２．２００°Ｆから約３．００００Ｆの温度となる。あいに く、このような高温、ないしは、より高温のホット部分は、温度が非常に高いの で酸素や、窒素のフリーラジカルが生成し、化学的に結合して窒素酸化物となる ので、熱ＮＯＸを生成しやすい。１．３００”Ｆないし１．６００°Ｆで操業す る循環式流動床ボイラでも、かなりの量の窒素酸化物を生成する。

都合の悪いことには、窒素酸化物が、厄介な汚染物質そのものであ、る上に、一 般に使用されている大部分のＮＯｘ還元プロセスでは、排ガス中にアンモニアが 副産物として、或いは、プロセスで使用されずに残る処理剤として存在するよう になる。さらに、生成する排ガスについて窒素酸化物の還元処理を行わなくても 、アンモニアは、炭素質燃料の燃焼生成物として、しばしば得られるものである 。アンモニアは窒素酸化物と同様、好ましくない排ガス成分とみなされることが 多い。いくつかの州や地方では、大きいユーティリイティボイラーや、大きい循 環式流動床ボイラーの燃焼排ガス中の許容アンモニア量を厳しく制限する法律お よび／または規制を採択している。

背ｊ」え冠 排ガス中のアンモニア含量を化学的に低減する多（の異なるプロセスや組成物が 提案されており、そのなかには、接触反応プロセス、非接触反応プロセスならび に熱的プロセスが含まれる。接触反応式プロセスとして代表的なものは、Ｋｉｍ ｕｒａらによる米国特許第４．２３３．２７５号に開示されているものである。

Ｋｉｍｕｒａらのプロセスは、高圧の粗石炭ガスの精製プロセスにおいて、成る 種の還元鉄触媒によりアンモニアの分解を行うものである。これにいくらか似た 方法で触媒を用いないプロセスとして、Ｄｅａｎは米国特許第４，４２３，０１ ７号において、鉄、ニッケル、コバルト系合金のような金属性物質に排ガスを接 触させることにより、アンモニア源から１秒未満のガス滞留時間の領域内で燃焼 排ガス中のアンモニア分解が行われることを示している。

Ａｚｕｈａｔａらは、米国特許第４．２１３．９４４号において、アンモニアを 分解する他の非接触式プロセスを開示しているが、それによれば、燃焼排ガスの 窒素酸化物濃度を低減するためアンモニアを加える際、過酸化水素を添力ｌする ことが示されている。

アンモニアの熱分解プロセスの代表的なものは、Ｐａ１ｍらが米国特許第４．３ ９１．７９０号で、またＭｃＧｉｌｌらが米国特許第４．５１９．９９３号で、 それぞれ開示している。Ｐａ１ｍらは、アンモニアを含む再生ガス流を生成させ るための触媒に接触するよう再生ガス流を通過させ、この生成ガス流を高温（す なわち、２，４００’　Ｆから２，６００’　Ｆまでの温度）で燃焼させること により、触媒上に付着したアンモニア化合物の分解物が除去される（原文の通り ）ことを開示している。ＭｃＧｉｌｌらは、排ガスを有効量の酸素含有ガス及び 化学量論量の炭化水素と２，０００”　Ｆを越える高温で接触させてアンモニア を分解するプロセスを開示している。

Ｔｅｎｎｅｒらは、米国特許第４．１１５．５１５号において、還元性の組成物 を添加し或いは添加せずに、アンモニアを注入することにより窒素酸化物を還元 することを開示している。Ｔｅｎｎｅｒらの特許の詳細な実施態様においては、 アンモニアは排ガス中に９００℃ないし１．０００℃で導入されて排ガス中の窒 素酸化物を還元し、次に水素が７００°Ｃないし９００℃で排ガス中に注入され て「未添加の」アンモニアと結合し１．Ｔｅｎｎｅｒらのプロセスで到達できる ＮＯＸの還元を最大にまで高めるのである。

必要とされているのは、排ガス中のアンモニア濃度をかなりの程度まで低減する 非接触反応プロセスであり、望ましくは、排ガス中の窒素酸化物の濃度を低減す るプロセスに付加されるプロセスとすることである。

良豆二皿工 本発明は、炭素質燃料の燃焼から生ずる排ガス中のアンモニア濃度を低減するプ ロセスに関する。本発明の主たる目的は、排ガス中のアンモニア含量を最小とす ることである。

本発明の他の目的は、排ガス中のアンモニア含量を予め定めた望ましい含量以下 に維持することである。

この明細書を読めば明らかになるが、これら、および他の目的は、本発明の実施 により達成されるものであり、本発明は、非窒素質処理剤を、炭素質燃料の燃焼 から生ずる排ガス中に、アンモニア洗浄を行うのに効果的な条件、すなわち排ガ ス中のアンモニアの含量を低減させるのに効果的な条件下で導入することを包含 する。

極めて望ましい実施態様において、本発明は、窒素質処理剤を一個所または、そ れ以上の個所で導入して排ガス中の窒素酸化物の濃度を低減し、つぎに非窒素質 処理剤をアンモニア洗浄を行うのに効果的な条件下で排ガス中に導入して、炭素 質燃料の燃焼から生じる排ガスを、順次処理するところのプロセスを包含するも のである。

最も望まし、い実施態様においては、窒素質処理剤を単独もしくは助剤とともに 第一の温度域で排ガス中に導入する。そして非窒素質処理剤を第二の温度域で導 入する；その際それか、非窒素質処理剤／アンモニア窒素酸化物還元生成物と排 ガス温度との関係を示す曲線の右方領域で窒素質処理剤を導入して生成するアン モニアまたは導入したあとに存在するアンモニアと反応して化合するようにする 。

この明細書で使用されている「処理剤」という語は、アンモニア、ＮＯｘ、また は他の汚染物質を還元できる化学物質と、望ましくは一種の溶剤を含む組成物を 意味するものと理解されるべきである。それぞれの処理剤の組成は、指定された 温度域で排ガス中に導入されたとき、排ガス中のアンモニアまたはＮＯＸのよう な標的汚染物質の濃度を低減するのに効果的であるように処方されている。

この明細書で使用されている「処理特性」という語は、処理剤の排ガス中への導 入「注入など」および処理剤が導入される条件、たとえば処理剤組成（処理剤の 成分あるいは化学処方を意味する）、処理剤の希釈度（処理剤が溶液を含むとき は処理剤組成の濃度を意味する）、処理剤成分の相対的含量（処理剤を構成する ための化学処方の各成分の相対的重量比または割合を意味する）などを指す。

本発明は、一般には、炭素質燃料の燃焼から生じる排ガス中に、非窒素質処理剤 を導入してアンモニア洗浄を行うことを包含する。非窒素質処理剤としては、望 ましくは、炭化水素が含まれる。使用するのに最も望ましい炭化水素は、ケトン 、アルデヒド、エステル、エーテル、有機酸とその塩、糖、フルフラールおよび フルフラール誘導体、脂肪族炭化水素の１価、２価、あるいは多価のアルコール のような酸素化炭化水素である。エチレングリコール、糖蜜、メタノール、フル フラール、糖、アセトン、メチルエチルケトン、グリセロールは、この目的のた めに好ましい酸素化炭化水素で、エチレングリコールと糖蜜の混合物は、最も好 ましいものである。水素化でん粉ハイドロシ１／−トとして知られている低分子 ポリオールの混合物のようなポリオールの混合物もまた有利に使用できる。本発 明における使用に適した、その他の炭化水素には、パラフィン系、オレフィン系 および芳香族系の炭化水素で、ナフサ系炭化水素および、それらの混合物が含ま れる。

好適な非窒素質処理剤としては、下記の特許出願に開示された非窒素質処理剤が 包含される。これらは、発明者Ｂｏｗｅｒｓにより１９８５年１０月４日出願の 同時係属、回通の譲渡の米国特許出願番号７８４，８２８　ｒ酸素化炭化水素溶 媒を含む尿素溶液を使用する窒素系汚染物質の還元」、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙお よび５ｕｌｌｉｖａｎにより１９８７年２月１３日出願の同時係属、回通の譲渡 の米国特許出願第０１４，４３１　ｒ排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、 発明者５ｕｌｌｉｖａｎによる１９８７年、３月６日出願の同時係属、回通の譲 渡の米国特許出願番号０２２，７９９　ｒ炭化水素または過酸化水素を使用する 排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙおよび５ｕｌｌ ｔｖａｎによる１９８７年３月１３日出願の同時係属、回通の譲渡の米国特許出 願番号０２５，４９３　ｒへテロ還炭化水素を使用する排ガス中の窒素酸化物の 還元プロセス」、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙおよび５ｕｌｌｉｖａｎによる１９８７ 年３月１３日出願の同時係属、回通の譲渡の米国特許出願番号０２５，３５Ｏｒ 糖を使用する排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、および発明者Ｅｐｐｅｒ ｌｙ、　５ｕｌｌｉｖａｎおよびＳｐｒａｇｕｅによる１９８７年１０月１４日 出願の同時係属、回通の譲渡の米国特許出願番号１０８，７７９　ｒ排ガス中の 窒素酸化物の還元プロセス」であり、これらの特許出願による開示を、本明細書 中に引用しつつ、説明する。

本明細書で使っているように、「酸素化炭化水素」の語は、酸素を含むか、また は酸素を含有する基を含む炭化水素を指し、「アルコール」の語は、１箇または 、それ以上の水素原子が、水酸基により置換された炭化水素誘導体を指し、「糖 」の語は、本明細書に述べられるような条件下で排ガス中のアンモニア濃度を低 減できる多くの何州な糖質材料を指し、これらは、非還元性および還元性の水溶 性単糖類、還元性および非還元性の多糖類および、これらの分解生成物を含む。

これらには、たとえば、キンロース、アラビノースのようなアルドペント−ス、 メチルペントース、ケトヘキソース（原文の通り）を含むペント−ス類、ラミノ ースのようなデオキシアルドース、グルコース、ガラクト−スおよびマンノース のごときアルドへキソースを含むヘキソースおよび還元糖類、フラクトースおよ びソルボースのようなケトヘキソース、ラクトースおよびマルト−スのような三 糖類、スクロースのような非還元二糖類、デキストリン、ラフィノースのような 他の多糖類、成分としてオリゴ糖を含む加水分解でん粉、および水中分散性他糖 類がある。

非窒素質処理剤は排ガス中に導入されて、発生源がいずれであろうと、すなわち 炭素質燃料の燃焼によって生成したものであろうと、或いは排ガス中の窒素酸化 物のような汚染物質を低減するために使用される一種またはそれ以上の窒素質組 成物を排ガス中に導入することによって生成し或いは導入後に残存しているもの であろうと、これらの場合に排ガス中に存在するアンモニアと反応することとな る。

アンモニア洗浄が、非窒素質処理剤の導入によって行われる際の諸条件の中には 、非窒素質処理剤を導入する場所における排ガス温度が含まれる。アンモニア洗 浄を実施するための、このような排ガス温度は、好ましくは約１３５０°Ｆから 約２０００°Ｆであり、さらに好ましいのは約１３５０°Ｆから約１９５０’　 Ｆであり、最も好ましくは約１４２５゜Ｆから約１８００°Ｆである。

非窒素質処理剤は、好ましくは溶液、分散液、混合物または、乳濁液の形で用い られるが、最も好ましくは軽気体の担体を含む他の溶媒を単独でまたは水と併用 して用いることも可能であり、これらのことは有能な技術者の良く知るところで ある。さらに、非窒素質処理剤を含有する溶液、分散液、混合物および乳濁液は 、必要に応じて他の排ガス処理用組成物を含有することも可能であるが、窒素を 含む組成物は存在してはならないし存在しても最小量でなければならない。溶液 中の非窒素質処理剤の濃度はアンモニア洗浄を行うに際してのもうひとつの条件 となるものであり、ここで用いた「溶液」という語は、分散液、混合物および乳 濁液を指すものと理解されるものである。溶液中の非窒素質処理剤の濃度は好ま しくは、重量パーセントで少なくとも約１％から約５０％で、それ以上でもよい 。溶液中の非窒素質処理剤の濃度特表千３−５０１５７９（５） として最も好ましいのは、重量パーセントで約１０％から約４０％までである。

非窒素質処理剤は、好ましくはこの非窒素質処理剤とアンモニアとの重量比が約 ２：１から、約２００：１となるように使用され、最も好ましくは、約５：１か ら、約１２５：１の割合で使用される。使用される非窒素質処理剤の正確な重量 は、プロセス全体の経済性の程度によって変化し得るものである。有利に行うに は、非窒素質処理剤と排ガスの容積比が、約０．０００００２：　１から約０． ０００５：１まで、最も好ましくは約０．０００００４　：　１から約０．００ ０２：１までの値となるように、非窒素質処理剤を含む溶液を排ガス中に導入す る。排ガスに対する非窒素質処理剤の容積比は、非窒素質処理剤を蒸発させたと きの容積にもとづき計算される（本明細書において論じられている温度での排ガ ス中への処理剤の導入に際しては、処理剤の蒸発が、極めて急速に行われること は認識されるであろう）。

非窒素質処理剤の小滴が均一に生成し分散するのに効果があるノズルまたは他の 装置を用いて、非窒素質処理剤を前述の温度領域内で、間隔を取って定められた 各位置において排ガス中に導入することが好ましいが、その場合この非窒素質処 理剤は、そのもの単独で或いは前記に論じたように分散液または溶液の形で排ガ ス中に導入されとくに排ガス中のアンモニアとの均一混合が達成されるようにす る。

非窒素質処理剤の溶液中での濃度およびこの処理剤とアンモニアとの重量比は、 いずれも本発明の実施のために重要である。非窒素質処理剤の濃度を減少させた のち、この処理剤と排ガス中のアンモニアの重量が等しくなるような非窒素質処 理剤の導入速度を採用することにより得られるアンモニア洗浄は、この処理剤の 当初の濃度により達成されるアンモニア洗浄の場合と一致した結果は興えないこ とが見出されている。たとえば、処理剤と、排ガス中のアンモニアとの望ましい 重量比が７５で、望ましい処理剤濃度が４０％であるならば、処理剤濃度を半減 して２０％とし処理剤溶液の導入速度を２倍にして、処理剤と排ガス中のアンモ ニアとの重量が等しくなるようにしても、必ずしも同等のアンモニア洗浄効果が 得られるとは限らない。これは、恐らくは、溶媒が加わることにより生じる抑制 効果と微小冷却（すなわち、排ガス中に存在する処理剤が構成する微小環境の冷 却）効果にもとづくものであろう。しかしある場合には、希釈された処理剤溶液 をさらに大きな導入速度で用いることが、アンモニア洗浄を最大限に行うために 望まれる。例えば、非窒素質処理剤が導入されることとなる排ガスの温度が、好 ましい温度領域の高温部、すなわち約１６００”　Ｆあるいはそれ以上である場 合には、処理剤濃度を低濃度としその導入速度を大きくすれば、時には、アンモ ニア洗浄の効果を高めることが可能である。これは、以下においてさらに詳しく 論じら・れるように、前記の抑制効果または、微小冷却効果が働いて、非窒素質 処理剤の導入により生成する処理剤／アンモニア結合体を、窒素酸化物の還元と 排ガス温度の関係を示す曲線の右方傾斜部分からこの曲線の高原部分へと移動さ せることに由来する。

本発明による、この明細書に開示されている非窒素質処理剤は炭素質燃料の燃焼 から生じる排ガス中へ導入されるが、この排ガスは酸素含量の多いものすなわち その排ガス中に過剰の酸素を含むものであることが望ましい。

有利に実施するためには、過剰の酸素量を容積ノく−セントで約１０％よりも小 さくするが、最も好ましくは過剰の酸素量が容積パーセントで約１％から約１０ ％までの範囲内にあるようにする。ただし排ガス中の酸素濃度は、本発明の実施 を遂行するための決定的要素ではない。

アンモニア洗浄が行われる正確な機構は完全には理解されていないが、非窒素質 処理剤とアンモニアの結合体に関して、窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係 を示す曲線の右側において生じる現象と類似のものと考えられる。アンモニアは 非窒素質処理剤の存在により活性化されて窒素酸化物と反応し、窒素ガスと水と を生成する。

窒素酸化物の還元が正確にアンモニア洗浄の効果と対応するものではないが、非 窒素質処理剤／アンモニア結合体および窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係 を示す曲線の右側部分における操作が、排ガス中のアンモニアおよび窒素酸化物 の濃度を低下させることとなるのである。

ここでの記述の目的のためには、「窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係を示 す曲線」という語は、ひとつの処理剤がひとつの排ガスに導入されて窒素酸化物 の還元を成る領域内にある排ガス温度において行うことによりひとつの処理法が 実施され、それぞれの導入温度における窒素酸化物の還元が測定される（通常は 、基線パーセントにより表示される）場合に得られるデータ値をプロットしたも のを指す。

本明細書中に用いられているように、「高温側」または「右側」という語は、ひ とつの処理法が、開始されたときの当初の温度よりも高い温度で行われた場合に 得られる還元の値を示すところの本題の窒素酸化物還元と排ガス温度との関係曲 線上の各々の点を指す。

この記述において用いられているように、「曲線の高原部分」という語は、窒素 酸化物の還元と排ガス温度の関係を示す曲線についてＮＯｘの還元が成る温度の 範囲においてかなりに大きな値となって最大値を示し、好ましくは少なくとも２ 個のデータ点をつないでこのような最大値を示すような領域を指す（有能な技術 者は、曲線の高原部というものは「データのバラツキ」およびその他データ取得 において実際に起きる諸効果のために、必ずしも平坦なものではないことを認識 するであろうことはもちろんである）。

記述したように、非窒素質処理剤は、排ガス中に存在するアンモニアとの反応を 容易に行わせるように排ガス中に導入される。非窒素質処理剤の導入を行う際の 排ガス温度において存在するアンモニアは、窒素酸化物の還元と排ガス温度の関 係を示す曲線の左側に位置する。非窒素質処理剤の導入を行う場合、それにより もたらされる処理特性（すなわち、前記のアンモニアと結合した非窒素質処理剤 についての処理工程）が、窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係を示す曲線に おいてアンモニアが存在していた位置よりもさらに右方へ非窒素質処理剤の導入 に先立って行われるようにするか、或は、非窒素質処理剤が、全く導入しないよ うにして行う。そして、最も好ましくは、このひきおこされる処理工程が、前述 の曲線の高原部より、できるだけ右側に離れた方向に向って、行われるようにす る。要するに、非窒素質処理剤の導入は、アンモニア窒素酸化物の還元と排ガス 温度の関係を示す曲線の位置より「移動した」窒素酸化物の還元と排ガス温度と の関係を示す別の曲線に置き換える働きをするものと考えられる。

非窒素質処理剤／アンモニア処理特性の窒素酸化物の還元と排ガス温度の関係を 示す曲線の右側（または高温）６ｍ　域への操作は、アンモニアの含量を、かな りに減少させる。それとともに、排ガス中の窒素酸化物の濃度も減少する。

有利に行うには、非窒素質処理剤の導入は、アンモニア濃度上昇（アンモニアブ レークスルー）を最小にしながら、窒素酸化物のような汚染物質の低減のための 多段階導入プロセスのひとつとして行うことができる。このようなプロセスは、 発明者Ｅｐｐｅｒｌｙ、　Ｐｅｔｅｒ−Ｈｏｂｌｙｎ、　５ｈｕｌ。

ｆ、　Ｊｒ、および５ｕｌｌｉｖａｎによる１９８７年３月６日に出願の、同時 係属ならびに同道の譲渡の出願番号０２２．７１、発明の名称「排ガス中の汚染 物質の濃度を減少させるための多段階プロセス」の米国特許出願に開示されてい るが、この開示の内容を本明細書中に引用して記載する。

窒素酸化物の還元は、処理剤に用いられる還元剤である化学物質の量を増加させ ることによりより良〈実施できることが見出されている。しかし、尿素のような 窒素質処理剤を導入する場合には、ある時点に到達するとアンモニアの放出が生 じることが経験されている。このことは、アンモニア規制が必要とされる管理、 またはアンモニア規制が望まれる状況において採用される処理操作のいずれにつ いても窒素酸化物の規制可能量に限界値が存在することとなる。

さらに、ひとつのボイラーのなかのいかなる位置にも処理剤に用いる化学物質を 導入することは、設計上の観点より不可能である。この導入は、ボイラー内でこ れらの化学物質を分散させるのに適した空間のあるところで行わなければならな い。熱交換用の管の上に直接に導入すれば、これらの化学物質の有害な付着や非 効率的使用をひきおこすこととなるだろう。実際問題として、ひとつのボイラー の中で導入に適した空間は典型的には２カ所から４カ所存在し・、これらは、伝 熱現象のために、異なる温度を有する。

本発明の実施においては、窒素酸化物の還元を、随伴するアンモニアの量を規制 しながら行うが、これを達成するために処理剤の導入が可能な場所を選択し、処 理剤導入に適したいずれの場所においてもその温度において排ガス中の窒素酸化 物の濃度が効果的に低減するような窒素質処理剤を処方し、アンモニア濃度ある いはアンモニア濃度上昇（アンモニア　ブレークスルー）についての許容範囲を 大きくしながら窒素酸化物の還元を行い、そして最も好ましくは、この還元を最 大値で行うのに適１゜たそれぞれの場所において窒素質処理剤を導入するように する（「アンモニア　ブレークスルー」（アンモニア濃度上昇）とは、導入の速 度に対応してＮＨ３濃度の相当量の増加が観察される時点を指す技術用語である ）。１．かるのち、非窒素質処理剤を窒素質処理剤の導入と離れた下流において 導入するが、それは、前述した諸条件のもとて窒素質処理剤を導入した結果発生 し或はその導入後に存在するアンモニアとの反応を容易に行わせるためであって 、その際、非窒素質処理剤が導入されなかった場合の窒素酸化物の還元と排ガス 温度との関係を示す曲線上でのアンモニアの挙動と較べて、非窒素質処理剤／ア ンモニアと窒素酸化物の還元に対する排ガス温度の関係を示す曲線上においてさ らに右側の領域において作用し、或は、操作が行われるようにするのであって、 かくしてアンモニア洗浄が行われることとなる。このようにして、本発明は窒素 酸化物の還元を最大にするとともに、処理前の排ガス中に存在するアンモニアの 量を制御するのに用いられる。

非窒素質処理剤／アンモニア処理特性の窒素酸化物の還元と排ガス温度の関係を 示す曲線の右側（或は、高温側）領域での操作によって、前記に論じたように、 排ガス中のアンモニア含量はかなり減少するが、それと同時に排ガス中の窒素酸 化物の濃度をさらに減少させることとなる。換言すれば、窒素質処理剤の導入に よってアンモニアが生成することは、窒素質処理剤の利用が不完全であることの 証拠になるから、処理剤の利用を向上させることにつながる。

有利に実施するためには、導入するべき窒素質処理剤としては、それらが導入さ れる領域における排ガス温度においてもっとも効力を示すようなものを選ぶこと が好ましい。例えば、もし導入に適した温度領域のうちの第１番目のものが排ガ ス温度で約１７００＠Ｆから約２１００°Ｆまで、およびそれ以上であるならば 、処理剤はこの温度領域でもっとも有効なものであるよう選ぶことが可能であっ て、そのようなものとしては、つぎのらのがある。すなわち、Ａｒａｎｄらによ り米国特許第４．２０８．３８６および第４゜３２５、９２４に開示されている 尿素水溶液についてはその開示内容を本明細書中に引用し、記載する。また、つ ぎの米国特許出願に開示されている窒素質処理剤も同様である。これらは、発明 者Ｂｏｗｅｒｓにより１９８６年９月１０日に出願の発明の名称「窒素系ならび に炭素系の汚染物質の還元」、出願番号９０６，６７１の同時係属同道の譲渡の 米国特許出願、発明者５ｕｌｌｉｖａｎおよびＥｐｐｅｒ　ｌｙにより１９８７ 年４月１５日に出願の発明の名称「水酸化アミノ炭化水素を用いる排ガス中の窒 素酸化物の還元プロセス」、出願番号０３９、０１３の同時係属同道の譲渡の米 国特許出願、発明者Ｂｏｖｅｒｓにより１９８７年８月２７日に出願の発明の名 称「尿素溶液の使用による窒素系および炭素系汚染物質の還元」、出願番号０９ ０．４１７の同時係属同道の譲渡の米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙ、　５ ｕｌｌｉｖａｎおよびＳｐｒａｇｕｅにより１９８７年８月２８日に出願の発明 の名称「排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号０９０．９６２の同 時係属同道の譲渡ｕｅにより、１９８７年９月２３日に出願の発明の名称「排ガ ス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号１００．１２８の同時係属同道の 譲渡の米国特許出願であって、これらの開示内容は本明細書中に引用記載されて いる。或はまた、Ｌｙｏｎにより米国特許第３．９００．５５４に開示されてい るアンモニア水溶液または、ガス状アンモニアそのものについては、その開示内 容を本明細書中に引用し、記載している。

本明細書の記述に用い・られている尿素およびアンモニアの語には、化合物とし ての尿素およびアンモニアについてそれら自体を含むとともに、効果においてこ れらの化合物と同等であるところの他の化合物をも含むものである。これらの化 合物の中には、炭酸アンモニウム、ギ酸アンモニウム、シュウ酸アンモニウム、 水酸化アンモニウムおよび種々の安定なアミン類、および、これらの水溶液が含 まれる。

もし、ボイラーの形状から見て可能であるならば、排ガスの流れの上流部分にお いて窒素質処理剤の導入を２箇所で行うことができる。第１の導入箇所は、排ガ スの流れのかなり上流の位置で排ガスの温度が約１８５０°Ｆから約２１００’ 　Ｆまでの温度領域にあり、第２の導入箇所は第１のものよりも下流の位置にあ って排ガス温度が、約１７０００Ｆから約１８５０’　Ｆまでの温度領域にある 。引用した特許出願の開示に示されているように、尿素またはアンモニアの溶液 は、比較的に低温の導入位置ではさらに濃度を高くすることができるが（たとえ ば尿素またはアンモニアの濃度が約２０重量）で−セントから約５０重量ノく− セント）、比較的に高温の導入位置ではさらに濃度を低くすることができる（た とえば尿素またはアンモニアの濃度が約１重量パーセントから約２０重ｆｉ）ｆ −セント）。アンモニアを担体ガスとともに導入することも可能であることはも ちろん認識されるであろう。

本発明による窒素質処理剤導入のための適当な温度領域は、上記に論じられた温 度領域の場所よりも下流の、排ガス温度が約１３５０°Ｆから約１７５０°Ｆま での範囲にある場所に見出すことも可能である。このような排ガス温度をもつ温 度領域への処理剤の導入のために、前述の開示による処理剤（処理剤の効力増強 剤としての炭化水素化合物の添加および／または無添加を含む）のほか窒素質処 理剤として適当なものとしては、下記の開示によるものがある。すなわち、発明 者Ｂｏｗｅｒｓにより１９８５年１０月４日に出願の発明の名称「酸素化炭化水 素系の溶剤を含む尿素溶液の使用による窒素系汚染物質の低減」、出願番号７８ ４，８２８の同時係属同道の譲渡の米国特許出願、発明者Ｂｏｗｅｒｓによる１ ９８６年９月１０日出願の発明の名称「窒素系および炭素系汚染物質の低減」、 出願番号９０６．６７１の同時係属同道の譲渡の米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅ ｒｌｙおよび５ｕｌｌｉｖａｎによる１９８７年２月１３日出願の発明の名称「 排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号０１４、４３１の同時係属同 道の譲渡の米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙおよび５ｕｌｌｉｖａｎによる １９８７年３月１３日出願の発明の名称「ヘテロ環炭化水素を用いる排ガス中の 窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号０２５．４９３の同時係属同道の譲渡の 米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙおよび５ｕｌｌｉｖａｎによる１９８７年 ３月１３日出願の発明の名称［糖を用いる排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス 」、出願番号０２５．３５０の同時係属同道の譲渡の米国特許出願、発明者５ｕ ｌｌｉｖａｎおよびＥｐｐｅｒｌｙによる１９８７年４月１５日出願の発明の名 称「水酸化アミン炭化水素を用いる排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出 願番号０３９．０１３の同時係属同道の譲渡の米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅｒ ｌｙ、　５ｕｌｌｉｖａｎおよびＳｐｒａｇｕｅによる１９８７年４月２８日に 出願の発明の名称［排ガス中における窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号０ ９０．９６２の同時係属開通の譲渡の米国特許出願、発明者Ｅｐｐｅｒｌｙ、　 ５ｕｌｌｉｖａｎおよびＳｐｒａｇｕｅによる１９８７年９月２３日に出願の発 明の名称「排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号１００．１２８の 同時係属開通の譲渡の米国特許出願、および発明者Ｅｐｐｅｒｌｙ、　５ｕｌｌ ｉｖａｎおよびＳｐｒａｇｕｅによる１９８７年１０月１４日に出願の発明の名 称「排ガス中の窒素酸化物の還元プロセス」、出願番号１０８．７７９の同時係 属開通の譲渡の米国特許出願であって、これらの開示内容は、本明細書中に引用 し記載しておく。これらの開示されている処理剤には、アンモニアまたは尿素の 水溶液が包含されており、これらは、適当な効力増強剤、たとえば、ヘキサメチ レンテトラミン（）ＩＭＴＡ）、フルフラール、糖、糖蜜、モノエタノールアミ ン、酢酸アンモニウム、ピリジンおよび／またはエチレングリコール、およびこ れらの混合物、を併用して処理効果を向上することができる。

本発明によれば、非窒素質処理剤は、排ガス温度が約１３５０°Ｆより約２００ ０°Ｆまでの範囲内にある温度領域で排ガス中に導入されるのが好ましいが、こ の場合この非窒素質処理剤は、導入される窒素質処理剤のいずれのものよりも排 ガスの流れの下流部分で導入することが条件となる。

アンモニアと共存する場合の非窒素質処理剤とこの非窒素質処理剤が導入される ときの排ガス温度に関する、窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係を示す曲線 が予め分っておれば、排ガス中のアンモニアと結合するために導入された際、排 ガス中のアンモニアによる窒素酸化物の還元と排ガス温度の関係を示す曲線上で の右側領域への移動操作と比較して、いずれの非窒素質処理剤がさらに右側の領 域に、その非窒素質処理剤に関する窒素酸化物の還元と排ガス温度の関係曲線上 で移動するように働くかを決定することができる。実際に、アンモニアと共存す る場合の窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係を示す曲線において、最も離れ た右側領域への操作を行う非窒素質処理剤を決定することが可能であり、排ガス 中のアンモニア濃度を最小にするのに最も効果的であるのはそのような非窒素質 処理剤である。

本明細書における記述は、浮遊燃焼式ボイラーにおける窒素酸化物の還元および アンモニア洗浄に関してなされているが、この記述は廃棄物を含む種々の燃料を 燃焼する循環流動床式ボイラーの様な他の型式の装置にも同様に適用されるもの と理解されるべきである。

ｌ乏　するための最良のニ態 下記の実施例は、アンモニア洗浄のためのプロセスの操作を詳しく述べることに より、本発明をさらに詳細に例示し、説明するものである。

支胤五工 本実施例における燃料噴射ノズル（バーナー）は燃焼トンネルとして知られてい るもので、排ガス用煙道導管をもち、長さは約２０９インチ、内径は８インチ、 壁の厚さは２インチである。このバーナーは排ガス入口に近接して火炎領域をも ち、また排ガス出口に近接して煙道ガス監視装置をもつが、この監視装置により 排ガス中に存在する可能性のあるアンモニア、窒素酸化物、イオウ酸化物、−酸 化炭素、二酸化炭素の外、過剰酸素率（原文の通り）、その他の問題となる化合 物のような諸成分の濃度を測定する。排ガス用の煙道導管は、さらに種々の位置 で温度測定を行なうための熱電対の出入口をもつ。処理剤の導入が行われる排ガ スの温度は、その導入位置においてに一型の熱電対を用いて測定される。発明者 Ｂｕｒｔ。

ｎにより１９８７年２月２日に出願の、発明の名称「排ガス中の汚染物質の濃度 を減少するためのプロセス及び装置」出願番号００９．６９６の同時係属開通の 譲渡の米国特許出願の開示内容については、本明細書中に引用記載されているが 、この出願に記述されている噴霧式注入器が排ガス用の煙道導管のなかに開口部 を通じて設置されており、ＮＯＸの還元剤を排ガスの流れの中に導入し、分散さ せる働きをする。このバーナーの燃焼としては、燃料油Ｎ００２が用いられ、バ ーナーによる燃焼の速度は、９．０１ｂｓ／ｈｒ。

より１１．７１ｂｓ／ｈｒ、までである。

導入される処理剤の比率を計算しアンモニアおよび窒素酸化物の濃度の減少を容 易に計算できるようにするため、それぞれの処理操作を開始するに先だってアン モニア及び窒素酸化物の濃度の基準値の読み取りが行なわれる。そして排ガス中 のアンモニア及び窒素酸化物の濃度が、それぞれの導入処理剤によって低減され るのを計算するために、これら処理剤を導入している間アンモニアおよび窒素酸 化物の濃度の読み取りを行なう。

各処理操作は、ひとつの処理剤を３００ｍ１／ｈｒの導入速度である特定の排ガ ス温度で処理剤濃度、排ガス中のアンモニアの基準濃度に対する処理剤の重量比 および処理剤と排ガスとの容積比を変えて、数回にわたり導入することを包含す る。処理剤濃度、処理剤と排ガス中アンモニア基準濃度との重量比（ｇｍ／ｇｍ ＮＨ３）、処理剤ど排ガスとの容１比（ｖｏｌ／ｖｏｌ）、アンモニア基準値、 アンモニア最終値およびアンモニア減少率が各操作について表１に説明されてい る。

以下のような処理操作が行われる。すなわち、１）処理剤としては、エチレング リコール１９％、糖蜜１２％から成る水溶液が含まれ、この処理剤を排ガス温度 １４１Ｏ°Ｆで導入する。

２）処理剤としては、エチレングリコール１９％、！蜜７２％から成る水溶液が 含まれ、この処理剤を排ガス温度１４３０’　Ｆで導入する。

３）処理剤としては、エチレングリコール１９％、糖１７２％から成る水溶液が 含まれ、この処理剤を排ガス温度１４８０°Ｆで導入する。

４）処理剤としては、エチレングリコール１９％、糖蜜７２％から成る水溶液が 含まれ、この処理剤を排ガス温度１５３０°Ｆで導入する。

５）処理剤としては、エチレングリコール１９％、糖蜜７２％から成る水溶液が 含まれ、この処理剤を排ガス温度１６２５°Ｆで導入する。

一以下余白一 表１ 操作　処理剤　ｇｒｌｌ／ｇｃＮｈ　ＶＯＩ／　ＮＦ２　（ｐｐｍ）　減少率番 号　濃度　ｖｏｌ　基準値　最終値　％−□　□　シュ妨…□ １　４０％　２ｇ、２　０．１９５　８６　８３　’３．５２　４０％　３７． ０　０．１９９　６７　４０　４０．３２０％　ＩＬ５　０．１［１０６７６３ ６，０５％　４．ε　０．０２５　６７　６９．５　−３．７１％　０．９３　 ０．００５　６７　６８　−１．５３　４０％　３６．６　０．１７９　６１　 ３３　４５．９２０％　１ｇ、３　０．０９０　６１　３７　３９．３１０％　 ９．２　０．０４５　６１　５０　１８．０５％　４．６　０．０２２　６１　 ５４　１１．５１％　０．９　０．００４　６１　５８　４．９４　４０％　５ ７．０　０．０１７４　３８　１４　６３．２２０％　２Ｌ５　０．０ｇ７　３ ８　１８　５２．６１Ｏ％　１４Ｊ　Ｏ，０４４３Ｂ　２２　４２．１５％　？ 、１　０．Ｑ２２　３ａ　２５　３４．２１％　１．４　０．００４　３８　３ ８．５　−１．３５　４０％　１９４．０　０．１５６　１０　６　４０２０％ 　９７．０　０．０７Ｂ　１０　５．５　４５１０％　４ｇ、５　０．０３９　 １０　５．５　４５５％　２４．３　０．０２０　１０　８　２０１に　４．９ 　０．００４　１０　ＬＳ　１５表１から、本発明の実施により、炭素質燃料の 燃焼がら生じる排ガス中のアンモニア濃度が、著しく減少することが、説明され る。

実施例Ｉに記載のプロセスを遂行することにより達成される窒素酸化物の還元は 、対応するアンモニアの低減とともに、表２に説明されている。

表２ 操作　Ｎｈ　（ｐｐｍ）　減少率　ＮＯｘ　（ｐｐｍ）　還元率監豆　ｌ蓮亘　 監区亘　Ｋ正立−五里望　Ａ区亘　Ｘ」旦■１　８６　８３　３．５　１３５　 ８０　４０．１２　６７　４０　４０．３　１１８　７０　４０．１６７　６３ 　６．０　１１８　９６　１８．６６７　６９．５　−３．７　１１８　９６　 １８．６６７　６８　−１．５　１１８　１１１　５．９３　６１　３３　４５ ．９　９５　３８　６０．０６１　３７　３９．３　９５　４３　５４．７６１ 　５０　１８．０　９５　５６　４１．１６１　５４　１１．５　９５　６７　 ２９．５６１　５８　４．９　９５　７６　２０．０４　３８　１４　６３．２ 　８７　５３　３９．１３８１８　’５２．６　８７　５３　３９．１３８　２ ２　４２．１　８７　５７　’１４．ｓ３８　２５　３４．２　８７　６３　２ ７．６３８　３８．５　−１．３　１１７　７８　１０．３５　１０　６　４０ ．０　Ｂ３　１６　８．４１０　５．５　４５．０　８３　６８　１１１．１１ ０　５．５　４５．０　８３　６６　２０．５１０　８　２０．０　８３　６８ 　１８．１１０　Ｂ、５　１５．０　ｇ３　７４　１０．８表２から、本発明の プロセスを使用するアンモニア洗浄において達成することができる窒素酸化物の 還元が、明確に説明される。

支嵐五皿 各操作において、下記の処理剤を使用すること以外の点で、実施例Ｉのプロセス が繰り返して行われる。各操作では、窒素質処理剤は表示された温度の排ガス中 に導入される。非窒素質処理剤は、窒素質処理剤の導入場所よりも下流へ４３イ ンチ離れた場所で、排ガス煙道導管のなかへ導入される。窒素酸化物とアンモニ アの読み取りは窒素質処理剤の導入後に行われるが、非窒素質処理剤の導入に先 立って行うようにし、そして非窒素質処理剤の導入後にも行うようにする。

窒素酸化物濃度の基準値の読み取りは、導入される各処理剤の比率を計算し、窒 素酸化物濃度の減少を計算するのを容易にするため、各操作を開始するのに先立 って行われる。そして窒素酸化物の読み取りは、排ガス中の窒素酸化物濃度がそ れぞれの導入処理剤によって低減されるのを計算するために、各処理剤を導入す る間行われる。

以下のような処理操作が行われる。すなわち、１）窒素質処理剤として、尿素を １０重量パーセント含む水溶液が温度１８４０°Ｆの排ガス中に３００ｍ１／ｈ ｒ、の速度で導入される（操作１ａ）。そして、非窒素質処理剤として、エチレ ングリコール１９％および糖蜜７２％からなる水溶液を４０重量パーセント含む 水溶液が、温度１５４０’　Ｆの排ガス中に３００ｍ１／ｈｒ、の速度で導入さ れる（操作１ｂ）。

２）窒素質処理剤として、尿素を５重量パーセント含む水溶液が、温度１８７０ ６Ｆの排ガス中に３００ｍ１／ｈｒ、の速度で導入される（操作２ａ）。そ１． て、非窒素質処理剤として、エチレングリフール１９％および糖蜜７２％からな る水溶液を１０重量パーセント含む水溶液が、温度１６４０°Ｆの排ガス中に３ ００ｍ１／ｈｒ、の速度で導入される（操作２ｂ）。

３）窒素質処理剤として、尿素を１０重量パーセント含む水溶液が、温度１８３ ５°Ｆの排ガス中に３００ｍ１／ｈｒ、の速度で導入される（操作３ａ）。そし て、非窒素質処理剤として、エチレングリコール１９％および糖蜜７２％からな る水溶液を５重量パーセント含む水溶液が、温度１５７０’　Ｆの排ガス中に３ ００ｍ１／ｈｒ、の速度で導入される（操作３ｂ）。

上記の各操作の結果が、表３に説明されている。

表３ 操作　ＮＯ！基準値　Ｎ０ｗ最終値　還元率　ＮＨ３昼豆　一旦り−−圧し−− ％−−匹Ｌ ｌａ　１９９　８８　５５．８　４２ １ｂ　１９９　４９　７５．４１４ ２ａ　２１３　１４８　３０．５　４ ２ｂ　２１３　１４２　３３Ｊ　２．２３ａ　１５７　９５　３９．５　１８ ３ｂ　１５７　７６　５１．６　１ｓ 表３には、本発明のプロセスが、窒素酸化物の多段階還元プロセスの一要素とし て実施でき、それにより排ガス中の窒素酸化物の濃度を最少とし同時に排ガス中 のアンモニア濃度を持続して制御することを可能とすることが明確に示されてい る。

上記の記述は、本発明の実施方法について通常の当業者に教示するためのもので あって、この記述を読めば有能な技術者に直ちにわかるような、すべての本発明 の明白な修正や変更のすべてを詳述することを意図するものではない。しかしな がらこのような明らかな修正や変更は、すべて以下の特許請求の範囲によって定 義される本発明の範囲内に含まれることを意図するものである。

国際調査報告

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．炭素質燃料の燃焼による排ガス中に非窒素質処理剤を導入し、該非窒素質処 理剤はアンモニア洗浄を行うのに有効な条件のもとで導入されることを包含する 、炭素質燃料の燃焼による排ガス中のアンモニア濃度を低減するためのプロセス 。 ２．請求項１のプロセスにおいて、排ガス温度が約１３５０°Ｆから約２００° Ｆまでであるプロセス。 ３．請求項２のプロセスにおいて、非窒素質処理剤と、排ガス中のアン弄ニアと の重量比が、約２：１から、約２００：１までとなるよう、該非窒素質処理剤を 排ガス中に導入するプロセス。 ４．請求項２のプロセスにおいて、非窒素質処理剤と排ガスとの気化体積の比率 が約０．０００００２：１から約０．０００５：１までとなるよう、該非窒素質 処理剤を導入するプロセス。 ５．請求項１のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤が溶液、混合物、分散液あ るいは、乳濁液の形で存在するプロセス。 ５．請求項５のプロセスにおいて、当該の溶液、混合物、分散液あるいは、乳濁 液における溶媒として、水を包含するプロセス。 ７．請求項６のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤が当該の溶液、混合物、分 散液あるいは、乳濁液の中に約１重量％から約５０重量％までの濃度で存在する ところのプロセス。 ８．請求項１のプロセスにおいて、アンモニア洗浄を行うのに有効な条件が該非 窒素質処理剤を排ガス流中に導入するものであり、その導入の際の排ガス温度は 、生成する非窒素質処理剤／アンモニア結合体の窒素酸化物の還元と排ガス温度 との関係を示す曲線上での作動が、排ガス中のアンモニアが窒素酸化物の還元と 排ガス温度との関係を示す曲線上で作動したものよりもさらに右側で作動するよ うにしたものであるところの、排ガス中のアンモニアと反応するために該非窒素 質処理剤を排ガス中へ導入することを包含するプロセス。 ９．請求項１のプロセスにおいて、該非望素質処理剤は、パラフィン系、オレフ ィン系、芳香族系または、酸素化された炭化水素を包含するプロセス。 １０．請求項９のプロセスにおいて、該酸素化炭化水素が、アルコール類、糖類 、ケトン類、フルフラールおよびフルフラール誘導体、有機酸類および有機酸類 の塩、エステル類、エーテル類およびアルデヒド類からなる群から選ばれたもの であるところのプロセス。 ｌ１．請求項１０のプロセスにおいて、該酸素化炭化水素が、エチレングリコー ル、メタノール、糖蜜、糖、アセトン、メチルエチルケトン、グリセリンおよび 魚油、および、これらの混合物からなる群から選ばれたものであるところのプロ セス。１２．請求項１１のプロセスにおいて、該炭化水素がエチレングリコール と糖との混合物を包含するプロセス。 １３．非窒素質処理剤を約５％から約５０％まで含む水溶液を排ガス中に導入し て排ガス中に存在するアンモニアと反応させ、その際、該非窒素質処理剤を排ガ ス温度が約１３５０°Ｆ度から約２０００°Ｆまで、非窒素質処理剤と排ガス中 のアンモニアとの比率が、約２：１から、約２００：１までにて導入するような プロセスを包含するところの、炭素質燃料の燃焼から生じる排ガス中のアンモニ ア濃度を低減するためのプロセス。 １４．請求項１３のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤を排ガス中に導入して 排ガス中に存在するアンモニアと反応させる際の条件は、生成する非窒素質処理 剤／アンモニア結合体の窒素酸化物の還元と排ガス温度の関係を示す曲線上での 作動が、排ガス中のアンモニアが窒素酸化物と排ガス濃度との関係を示す曲線上 で作動したものよりもさらに右側で行われるような条件であるところのプロセス 。 １５．請求項１４のプロセスにおいて、排ガス温度が約１３５０°Ｆから約１８ ００°Ｆまでであるプロセス。 １６．請求項１３のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤が、パラフィン系、オ レフィン系、芳香族系あるいは酸素化された炭化水素を包含するプロセス。 １７．請求項１６のプロセスにおいて、該酸素化炭化水素が、アルコール類、糖 類、ケトン類、フルフラールおよびフルフラール誘導体、有機酸類および有機酸 類の塩、エステル類、エーテル類およびアルデヒド類からなる群から選ばれたも のであるプロセス。 １８．請求項１７のプロセスおいて、該酸素化炭化水素が、エチレングリコール 、メタノール、糖蜜、糖、アセトン、メチルエチルケトン、グリセリンおよび魚 油およびこれらの混合物であるプロセス。 １９．請求項１８プロセスにおいて、該炭化水素がエチレングリコールと糖との 混合物を包含するプロセス。 ２０．炭素質燃料の燃焼から生じる排ガス中のアンモニアの濃度を低減すると同 時に排ガス中の窒素酸化物の濃度を低減するためのプロセスであって、つぎのプ ロセスを包含するプロヤス。 ａ．排ガス中の窒素酸化物の濃度を低減するのに有効な条件下において、第一番 目の窒素質処理剤の温度領域で排ガス中に窒素質処理剤を導入するプロセス、お よびｂ．第一番目の窒素質処理剤の導入後、排ガス中に存在するアンモニアと結 合させるため、第一番目の窒素質処理剤の温度領域から下流にあたる温度領域で 非窒素質処理剤を排ガス中に導入するプロセスで、その場合非窒素質処理剤が、 アンモニア洗浄を行うのに有効な条件下において導入されるところのプロセス。 ２１．請求項２０のプロセスにおいて、非窒素質処理剤と、排ガス中のアンモニ アとの重量比が、約２：１から、約２００：１までとなるよう、該非窒素質処理 剤を排ガス中に導入するプロセス。 ２２．請求項２０のプロセスにおいて、非窒素質処理剤と排ガスとの気化体積の 比率が約０．０００００２：１から約０．０００５１となるよう該非窒素質処理 剤を排ガス中に導入するプロセス。 ２３．請求項２０のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤が溶液、混合物、分散 液あるいは、乳濁液中に存在するプロセス。 ２４．請求項２３のプロセスにおいて、当該の溶液、混合物、分散液あるいは、 乳濁液における溶媒として、水を包含するプロセス。 ２５．請求項２４のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤が、当該の溶液、混合 物、分散液あるいは、乳濁液中において約１重量パーセントから約５０重量パー セントまでの濃度で存在するプロセス。 ２６．請求項２０のプロセスにおいて、アンモニア洗浄を行うのに有効な条件と して、該非窒素質処理剤を排ガス中に導入する際の排ガス温度は、生成する非窒 素質処理剤／アンモニア結合体の窒素酸化物の還元と排ガス温度との関係を示す 曲線上での作動が、排ガス中のアンモニアが窒素酸化物の還元と排ガス温度との 関係を示す曲線上で作動したものよりもさらに右側で作動するようにしたもので あるところの、排ガス中のアンモニアと反応するために該非窒素質処理剤を排ガ ス中へ導入することを包含するプロセス。 ２７請求項２６のプロセスにおいて、排ガス温度が約１３５０°Ｆから約１８０ ０°Ｆまでにあるプロセス。 ２８．請求項２０のプロセスにおいて、該非窒素質処理剤がパラフィン系、オレ フィン系、芳香族系あるいは、酸素化された炭化水素を包含するプロセス。 ２９．請求項２８のプロセスにおいて、該酸素化炭化水素がアルコール類、糖類 、ケトン類、フルフラールおよびフルフラール誘導体、有機酸類および有機酸類 の塩、エステル類、エーテル類およびアルデヒド類よりなる群から選ばれたもの であるプロセス。 ３０．請求項２９のプロセスにおいて、該酸素化炭化水素が、エチレングリコー ル、メタノール、糖蜜、糖、アセトン、メチルエチルケトン、グリセリンおよび 魚油、および、これらの混合物からなる群から選ばれたものであるプロセス。 ３１．請求項３０のプロセスにおいて、該炭化水素がエチレングリコールと糖と の混合物を包含するプロセス。