JPH03239993A - 二酸化ウラン粉末の製造方法 - Google Patents
二酸化ウラン粉末の製造方法Info
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- JPH03239993A JPH03239993A JP2037734A JP3773490A JPH03239993A JP H03239993 A JPH03239993 A JP H03239993A JP 2037734 A JP2037734 A JP 2037734A JP 3773490 A JP3773490 A JP 3773490A JP H03239993 A JPH03239993 A JP H03239993A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
「産業上の利用分野」
本発明は、塩化ウラニル溶液を原料として、流動性に優
れた二酸化ウラン粉末を得るための製造方法に関する。
れた二酸化ウラン粉末を得るための製造方法に関する。
「従来の技術と解決すべき課題」
従来、核燃料原料となる二酸化ウラン粉末の製造方法と
しては、ＡＤＵ法が最も良く知られて（Ｘる。この方法
では、ウラン濃縮製品である六）・ソ化ウランをフッ化
ウラニル溶液または硝酸ウラニル溶液に変換した後、ア
ンモニアと反応させてＡＤＵ沈澱を生成させ、このＡＤ
Ｕを濾過および乾燥した後、焙焼および還元ｑてＵＯ，
に変換する。
しては、ＡＤＵ法が最も良く知られて（Ｘる。この方法
では、ウラン濃縮製品である六）・ソ化ウランをフッ化
ウラニル溶液または硝酸ウラニル溶液に変換した後、ア
ンモニアと反応させてＡＤＵ沈澱を生成させ、このＡＤ
Ｕを濾過および乾燥した後、焙焼および還元ｑてＵＯ，
に変換する。
このＡＤＵ法においては、微粒子状のＡＤＵ粉末を経由
する点が大きな利点であり、製品のＵＯ。
する点が大きな利点であり、製品のＵＯ。
粉末はその性状を受は継いで比表面積力く犬き（Ｘ、す
なわち活性な微粉末になる。このよう（こ活性なＵＯ７
粉末を原料として核燃料ペレットを製ｊ告すると、比較
的低温での焼結が可能となり、製５青コスト軽減が図れ
るばかりでなく、結晶粒径や気孔分布等の結晶組織のコ
ントロールが容易になり、ペレットの性能向上を図るこ
とができる。しかしその一方、このＵＯ，微粉末は流動
性が比較的悪く、取り扱い上の問題が多い欠点を有して
いた。
なわち活性な微粉末になる。このよう（こ活性なＵＯ７
粉末を原料として核燃料ペレットを製ｊ告すると、比較
的低温での焼結が可能となり、製５青コスト軽減が図れ
るばかりでなく、結晶粒径や気孔分布等の結晶組織のコ
ントロールが容易になり、ペレットの性能向上を図るこ
とができる。しかしその一方、このＵＯ，微粉末は流動
性が比較的悪く、取り扱い上の問題が多い欠点を有して
いた。
ところで近年、ウラン濃縮に関する技術革新の試みの中
で、化学交換法を利用した濃縮方法が注目を集めている
。この方法は、４価ウラン（Ｃ４）と６価ウラン（ｕｏ
’）の同位体平衡において、６価側にＵ″３５が４価側
にＣ２３８が濃縮される性質を利用したもので、さらに
イオン交換法によるＣ４どＵＯ’の分離を組み合わせる
ことにより、ウラン濃縮を行なう。
で、化学交換法を利用した濃縮方法が注目を集めている
。この方法は、４価ウラン（Ｃ４）と６価ウラン（ｕｏ
’）の同位体平衡において、６価側にＵ″３５が４価側
にＣ２３８が濃縮される性質を利用したもので、さらに
イオン交換法によるＣ４どＵＯ’の分離を組み合わせる
ことにより、ウラン濃縮を行なう。
この化学交換法で得られる濃縮製品は、一般にＵ Ｏ２
ＣＩ、溶液であるが、従来、Ｕ Ｏ、ＣＩ、溶液から核
燃料原料であるＵＯ，粉末を得る方法は殆ど検討されて
おらず、工業的な製法は未確立である。
ＣＩ、溶液であるが、従来、Ｕ Ｏ、ＣＩ、溶液から核
燃料原料であるＵＯ，粉末を得る方法は殆ど検討されて
おらず、工業的な製法は未確立である。
なお、Ｕ Ｏ、Ｃ１，溶液においても、前述のＡＤＵ法
からの類推としてアンモニアとの反応でＡＤＵを生成さ
せ、さらにＵＯ，に変換する方法が考えられる。しかし
、この方法で得られるＵＯ，粉末は、前記ＡＤＵ法の場
合と同様に流動性に乏しいことが予想され、取り扱い上
の問題があるために改良が望まれる。
からの類推としてアンモニアとの反応でＡＤＵを生成さ
せ、さらにＵＯ，に変換する方法が考えられる。しかし
、この方法で得られるＵＯ，粉末は、前記ＡＤＵ法の場
合と同様に流動性に乏しいことが予想され、取り扱い上
の問題があるために改良が望まれる。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、ＵＯ、Ｃ１
，溶液を原料とし、比表面積が核燃料の原料として必要
な大きさを有し、かつ流動性に優れるＵＯ，粉末を製造
する方法の提供を課題とする。
，溶液を原料とし、比表面積が核燃料の原料として必要
な大きさを有し、かつ流動性に優れるＵＯ，粉末を製造
する方法の提供を課題とする。
「課題を解決するための手段」
以下、本発明に係わる二酸化ウラン粉末の製造方法を具
体的に説明する。
体的に説明する。
この方法では、原料としてＵ Ｏ、ＣＬを含有する水溶
液を使用する。原料溶液中のＵＯ，ＣＩ、濃度は５０〜
６００９Ｕ＃！であることが望ましく、５０９Ｕ／Ｎ未
満では貯槽、反応槽が非常に太き（なり、また、廃液発
生量が膨大となるので工業的に成立せず、６００９Ｕ／
＋２より大では核燃料原料として必要な比表面積を有す
る粉末を得ることができないという問題が生じる。なお
、原料溶液には予め塩酸が含まれていてもよい。
液を使用する。原料溶液中のＵＯ，ＣＩ、濃度は５０〜
６００９Ｕ＃！であることが望ましく、５０９Ｕ／Ｎ未
満では貯槽、反応槽が非常に太き（なり、また、廃液発
生量が膨大となるので工業的に成立せず、６００９Ｕ／
＋２より大では核燃料原料として必要な比表面積を有す
る粉末を得ることができないという問題が生じる。なお
、原料溶液には予め塩酸が含まれていてもよい。
この方法の第１段階では、上記Ｕ○、Ｃ１，溶液に塩酸
を添加し、ＨＣｌ／Ｕモル比を１．５〜２゜５、望まし
くは２に調節する。
を添加し、ＨＣｌ／Ｕモル比を１．５〜２゜５、望まし
くは２に調節する。
次いで、第２および第３段階として、この水溶液にアン
モニアを２回に別けて添加する。
モニアを２回に別けて添加する。
第２段階では、アンモニア水の添加により溶液中のＮＨ
３／Ｕモル比を１．５〜４．Ｏ１好ましくは２〜３とす
る。すると、下記の２式のうち（１）式が主反応、（２
）式が副反応として進行し、大部分が（Ｎ Ｈ、）、Ｕ
Ｏ、Ｃ１，、一部がＡＤＵであるような沈澱が生成す
る。
３／Ｕモル比を１．５〜４．Ｏ１好ましくは２〜３とす
る。すると、下記の２式のうち（１）式が主反応、（２
）式が副反応として進行し、大部分が（Ｎ Ｈ、）、Ｕ
Ｏ、Ｃ１，、一部がＡＤＵであるような沈澱が生成す
る。
ＵＯ２Ｃ１，＋ ２ ＨＣｌ ＋ ２ ＮＨ，ＯＨ→（
ＮＨ，）ｔＵＯｔｃＩ、 ＋ ２ Ｈ２Ｏ（１）ＵＯ，
Ｃ１，＋ ３ ＮＨ，ＯＨ → （ＮＨ，）ｔＵ、０７＋ ２ ＮＨ，ＣＩ ＋ ３
／２ Ｈ，Ｏ（２）（１）式で生成する（Ｎ Ｈ４）、
ＵＯ，Ｃ１４は結晶性の粒状物質であるため、（Ｎ Ｈ
、）、ＵＯ２Ｃ１４の含有量が多いほど前記沈澱の濾過
性および沈降性が向上する。
ＮＨ，）ｔＵＯｔｃＩ、 ＋ ２ Ｈ２Ｏ（１）ＵＯ，
Ｃ１，＋ ３ ＮＨ，ＯＨ → （ＮＨ，）ｔＵ、０７＋ ２ ＮＨ，ＣＩ ＋ ３
／２ Ｈ，Ｏ（２）（１）式で生成する（Ｎ Ｈ４）、
ＵＯ，Ｃ１４は結晶性の粒状物質であるため、（Ｎ Ｈ
、）、ＵＯ２Ｃ１４の含有量が多いほど前記沈澱の濾過
性および沈降性が向上する。
なお、第１段階においてＨＣｌ／Ｕモル比が２より小さ
いと、（２）式の反応が進行する割合が増し、微粒子状
ＡＤＵの生成量が増大するため、沈澱の濾過性および沈
降性が悪化して好ましくない。
いと、（２）式の反応が進行する割合が増し、微粒子状
ＡＤＵの生成量が増大するため、沈澱の濾過性および沈
降性が悪化して好ましくない。
一方、ＨＣｌ／Ｕモル比は２より大きくてもよいが、そ
の場合には第２工程で塩酸を中和するためのアンモニア
の使用量が増して無意味であるから、ＨＣｌ／Ｕモル比
は２とすることが最適である。
の場合には第２工程で塩酸を中和するためのアンモニア
の使用量が増して無意味であるから、ＨＣｌ／Ｕモル比
は２とすることが最適である。
ただし、ＨＣｌ／Ｕモル比が１．５〜２．５の範囲であ
れば、工業的には大きな問題なく第２段階以後の処理が
行なえる。
れば、工業的には大きな問題なく第２段階以後の処理が
行なえる。
第２段階においてＮＨ，／Ｕモル比が２より小さいと、
（１）式および（２）式のいずれの沈澱反応も生じにく
くなる。また、ＮＨ３／Ｕモル比が３より大きいと、（
１）式よりも（２）式の反応が主となり、沈澱中に濾過
性および沈降性の悪い微粒子状ＡＤＵが顕著に多くなり
好ましくない。したがって、第２段階でのＮＨ３／Ｕモ
ル比は２〜３とすることが望ましいが、１．５〜４．０
の範囲であれば工業的には許容できる。
（１）式および（２）式のいずれの沈澱反応も生じにく
くなる。また、ＮＨ３／Ｕモル比が３より大きいと、（
１）式よりも（２）式の反応が主となり、沈澱中に濾過
性および沈降性の悪い微粒子状ＡＤＵが顕著に多くなり
好ましくない。したがって、第２段階でのＮＨ３／Ｕモ
ル比は２〜３とすることが望ましいが、１．５〜４．０
の範囲であれば工業的には許容できる。
第２段階における沈降が完了したら、次に第３段階とし
て、沈澱の生じた水溶液にアンモニアをさらに添加し、
ｐＨを１０以上とする。すると次式（３）に示す反応に
より、第２段階で生成した沈澱中の（Ｎ Ｈ、）、ＵＯ
，Ｃ１，がＡＤＵに変換される。
て、沈澱の生じた水溶液にアンモニアをさらに添加し、
ｐＨを１０以上とする。すると次式（３）に示す反応に
より、第２段階で生成した沈澱中の（Ｎ Ｈ、）、ＵＯ
，Ｃ１，がＡＤＵに変換される。
（Ｎｌ（、）、ＵＯ，ＣＩ、 ＋ ３ ＮＨ，ＯＨ→
ｆｆＨ，）、Ｕ、０７＋ ２ ＮＨ，ＣＩ ＋３／２
Ｈ，Ｏ（３）ここで生成するＡＤＵは、もとの（Ｎ Ｈ
、）、Ｕ Ｏ２Ｃ１，粒子の性状を受は継ぎ、粒径が大
きい濾過性および沈降性に優れた沈澱になる。そして、
このような沈澱からは流動性の良いＵＯ，粉末を得るこ
とができる。
ｆｆＨ，）、Ｕ、０７＋ ２ ＮＨ，ＣＩ ＋３／２
Ｈ，Ｏ（３）ここで生成するＡＤＵは、もとの（Ｎ Ｈ
、）、Ｕ Ｏ２Ｃ１，粒子の性状を受は継ぎ、粒径が大
きい濾過性および沈降性に優れた沈澱になる。そして、
このような沈澱からは流動性の良いＵＯ，粉末を得るこ
とができる。
なお、第３段階でのｐＨが１０未満では（Ｎ Ｈ、）、
Ｕ Ｏ、Ｃ１，が十分にＡＤＵに変換されず、このよう
な沈澱からは比表面積が２１１”７９以上の、核燃料原
料に要求される活性なＵＯ，粉末を得ることかできない
。さらに、濾液中に残留するウランが多くなり、Ｕ収率
が悪化する問題も生じる。
Ｕ Ｏ、Ｃ１，が十分にＡＤＵに変換されず、このよう
な沈澱からは比表面積が２１１”７９以上の、核燃料原
料に要求される活性なＵＯ，粉末を得ることかできない
。さらに、濾液中に残留するウランが多くなり、Ｕ収率
が悪化する問題も生じる。
次に第４段階として、生成したＡＤＵ沈澱を濾過および
乾燥したうえ、さらに第５段階としてこのＡＤＵ粉末を
焙焼・還元し、流動性に優れた高活性のＵＯ３粉末を得
る。これら第４および第５段階の条件は従来法と全く同
様であるから、ここでは説明を省く。
乾燥したうえ、さらに第５段階としてこのＡＤＵ粉末を
焙焼・還元し、流動性に優れた高活性のＵＯ３粉末を得
る。これら第４および第５段階の条件は従来法と全く同
様であるから、ここでは説明を省く。
「実施例」
次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。
Ｕ Ｏ、Ｃ１，の２００ｙＵ／ρ水溶液を準備し、これ
に塩酸を加えてＨＣｌ／ｌＪモル比を１．Ｏ〜３゜０の
５種に調節した（第１段階）。
に塩酸を加えてＨＣｌ／ｌＪモル比を１．Ｏ〜３゜０の
５種に調節した（第１段階）。
次いで、それぞれの水溶液にアンモニア水を添加して撹
拌し、ＮＨ，／Ｕモル比を１．０〜４．５の範囲で７種
に調節した（第２段階）。
拌し、ＮＨ，／Ｕモル比を１．０〜４．５の範囲で７種
に調節した（第２段階）。
沈降が完了した後、各溶液にさらにアンモニア水をｐＨ
が９または１０になるように添加して、生成した沈澱を
十分熟成させた（第３段階）。
が９または１０になるように添加して、生成した沈澱を
十分熟成させた（第３段階）。
そして得られた各沈澱を濾過および乾燥した後、水素気
流中において６５０℃で焙焼・還元し、ＵＯ２粉末に変
換した。
流中において６５０℃で焙焼・還元し、ＵＯ２粉末に変
換した。
第１ないし第３段階での各条件と、得られたＵＯ，粉末
の比表面積および安息角を次頁の第１表に示す。なお、
比表面積の測定にはＢＥＴ法を、また安息角の測定には
注入法を採用した。
の比表面積および安息角を次頁の第１表に示す。なお、
比表面積の測定にはＢＥＴ法を、また安息角の測定には
注入法を採用した。
第１表から明らかなように、第１段階でＨＣｌ／Ｕモル
比力叫 ５〜２５、第２段階のＮ Ｈ３／Ｕモル比力’
１．５〜４．０、かつ第３段階てのｐＨが１０てあれば
、ＵＯ，粉末の比表面積が２肩″／９以上と活性で、安
息角が４０’未満と流動性力８６ＦなＵＯ，粉末が得ら
れた。
比力叫 ５〜２５、第２段階のＮ Ｈ３／Ｕモル比力’
１．５〜４．０、かつ第３段階てのｐＨが１０てあれば
、ＵＯ，粉末の比表面積が２肩″／９以上と活性で、安
息角が４０’未満と流動性力８６ＦなＵＯ，粉末が得ら
れた。
一方、第２段階でのＮＨ，／Ｕモル比力川用０（Ｎｏ、
６）であると第２段階で（Ｎ Ｈ、）ｔＵ ０１Ｃ＋。
６）であると第２段階で（Ｎ Ｈ、）ｔＵ ０１Ｃ＋。
の沈澱が生成せず、第３段階で微細なＡＤＯ沈澱が生成
したために、得られたＵＯ，粉末は比表面積は大きく高
活性であるが、安息角が大きく流動性に乏しかった。
したために、得られたＵＯ，粉末は比表面積は大きく高
活性であるが、安息角が大きく流動性に乏しかった。
また、第２段階のＮＨ，／Ｕモル比を４．５（Ｎ。
１２）とした場合にも、Ｎｏ６と同様に高活性であるが
流動性に乏しいＵＯ２粉末しか得られなかった。
流動性に乏しいＵＯ２粉末しか得られなかった。
さらに、第３段階でｐＨか９（Ｎｏ、６）であると、流
動性は非常に良いか活性変の乏しい粉末しが得られなか
った。
動性は非常に良いか活性変の乏しい粉末しが得られなか
った。
［発明の効果Ｊ
以上説明したように、本発明に係わる二酸化ウラン粉末
の製造方法によれば、塩化ウラニル溶液を原料として、
比表面積が大きく活性で、かつ流動性に優れた、核燃料
原料に好適な二酸化ウラン粉末を製造することが可能で
ある。
の製造方法によれば、塩化ウラニル溶液を原料として、
比表面積が大きく活性で、かつ流動性に優れた、核燃料
原料に好適な二酸化ウラン粉末を製造することが可能で
ある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 塩化ウラニル（ＵＯ＿２Ｃｌ＿２）を含む水溶液から二
酸化ウラン（ＵＯ＿２）粉末を製造する方法であって、
前記水溶液に塩酸を添加してＨＣｌ／Ｕモル比を１．５
〜４．０に調節する第１段階と、 この水溶液とアンモニアをＮＨ＿３／Ｕモル比が１．５
〜４．０となる範囲で反応させ、塩化ウラニルアンモニ
ウム（（ＮＨ＿４）＿２ＵＯ＿２Ｃｌ＿４）を主成分と
する沈澱を生成させる第２段階と、 沈澱の生じた水溶液にアンモニアをさらに添加してｐＨ
を１０以上とし、前記沈澱を重ウラン酸アンモニウム（
ＡＤＵ）に変換する第３段階と、このＡＤＵを濾過およ
び乾燥する第４段階と、乾燥したＡＤＵを焙焼・還元し
てＵＯ＿２粉末に変換する第５段階とを具備することを
特徴とする二酸化ウラン粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2037734A JPH0812263B2 (ja) | 1990-02-19 | 1990-02-19 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2037734A JPH0812263B2 (ja) | 1990-02-19 | 1990-02-19 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03239993A true JPH03239993A (ja) | 1991-10-25 |
| JPH0812263B2 JPH0812263B2 (ja) | 1996-02-07 |
Family
ID=12505717
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2037734A Expired - Lifetime JPH0812263B2 (ja) | 1990-02-19 | 1990-02-19 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0812263B2 (ja) |
-
1990
- 1990-02-19 JP JP2037734A patent/JPH0812263B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0812263B2 (ja) | 1996-02-07 |
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