JPH03179092A - 粘度指数向上剤 - Google Patents

粘度指数向上剤

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JPH03179092A
JPH03179092A JP2266555A JP26655590A JPH03179092A JP H03179092 A JPH03179092 A JP H03179092A JP 2266555 A JP2266555 A JP 2266555A JP 26655590 A JP26655590 A JP 26655590A JP H03179092 A JPH03179092 A JP H03179092A
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デイビット・イエンルン・チュン
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マーク・ジョゼフ・ストルグリンスキ
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ＬＬ±旦剋旦見１ 本発明は油性組成物、例えば潤滑油、燃料油組成物用粘
度指数向上添加剤として有用な所定の特定のタイプの分
解エチレンコポリマーに関する。
より詳細には、本発明は、狭い分子量分布を有し及び分
子内不均質かつ分子間均質な組成を有するセグメンテッ
ドコポリマーで構成される、エチレンと少なくとも１　
ｆｉの他のα−オレフィンとのコポリマーの分子量を減
少させることに関する。これらの分解されたコポリマー
はその、ままで粘度指数向上添加剤として用いてもよく
、或は種々のグラフト用物質でグラフトして多機能性粘
度指数向上添加剤として有用な物質としてもよい、その
上、グラフトされた分解エチレンコポリマーを、反応性
アミン基を少なくとも２つ含有するポリアミン或はポリ
オールと反応させて油性組成物用粘度指数向上剤−分散
剤添加剤として有用な物質としてもよい。
裟３ＪすＬ術 潤滑油等の油性組成物は、粘度指数向上剤として機能す
る所定のポリマー物質を中に加入することによって、粘
度指数を増大させる或は改良し得ることは知られている
。既知の粘度指数向上剤はポリイソブチン及びエチレン
と他の炭化水素オレフィンとのコポリマーを含む、また
、これらの粘度指数向上剤を、例えば無水マレイン酸の
ようなグラフト用物質でグラフトし、グラフトされた物
質を次いでポリアミン或はポリオールと反応させて多機
能性粘度指数向上剤を形成し得ることも知られている。
通常、粘度指数向上剤として有用なポリマー物質は、数
平均分子量約ｔｓ、ｏｏｏ〜約２５０．０００、好まし
くは約２０，０００〜約ｔｓｏ、ｏｏｏを有するもので
ある。しかしながら、この分子量範囲を有するかかるポ
リマーの内のいくつかは処理加工、分離、取扱いが困難
であり、或はそれらの分子量の一層大きい同族体に比べ
て製造するのにかかる費用が比較的高くなる。よって、
このようなポリマーの場合、分子量の一層大きい同族体
、例えば数平均分子量約３０．０００〜約ｓｏｏ、ｏｏ
ｏを有するものを形成し、次いでこれらの高分子量ポリ
マーを分解して所望の分子量にするのが、通常−層容易
でありかつ一層経済的である。
オレフィン及びジ−オレフィンホモポリマー及びエチレ
ン−α−オレフィンコポリマーを分解し、それで分子量
を減少させ得ることは知られている。このような分解は
、ポリマー及びコポリマーを空気中、機械的ミキサーで
、例えば押出機、マスチケーター、バンバリーミキサ−
、ゴムミル等で剪断助成酸化することにより、及びポリ
マー及びコポリマーを時には空気の存在において加熱す
ることによって行うことは知られている。このような分
解プロセスの１つは米国特許３．３１３，７９３号に記
載されており、（ａ）共役ジエンポリマーの溶液を形威
し、（ｂ）それにペルオキシド及び銅源、例えば銅、ハ
ロゲン化銅或は銅カルボキシレートを一緒にし、（ｃ）
生成した混合物を実質的に酸素を存在させないで加熱し
、（ｄ）実質的に平均分子量の減少したジエンポリマー
生成物を回収することを伴う。
米国特許３，３３２，９２６号はエチレン−プロピレン
コポリマーを含むポリオレフィンを熱分解して、例えば
ワックス置換基、ブレンド剤、コーティング組成物とし
て、及び通常、炭化水素樹脂及びワックスで使用効果が
認められる分野において有用な分子量の比較的小さいポ
リマーを製造することに関する。同特許に記載されてい
るプロセスは、結晶性出発ポリマーとカルボン酸の金属
塩０．０７５〜１０１！量％とを混合し、混合物を実質
的に酸素の存在しない雰囲気において温度約２７５°〜
４５０℃に、ポリマーの分子量の相当の低下が生じるま
で加熱することを含む。
米国特許３．３１６，１７７号は無水マレイン酸と、プ
ロピレン及びエチレンの酸化されたインターポリマーと
の反応生成物のポリアミン塩を含むスラッジ抑制分散剤
を含有する機能液を開示する。酸化され、分解されたイ
ンターポリマーを誘導するインターポリマーは通常分子
最少なくとも約ｓｏ、ｏｏｏを有する。インターポリマ
ーを酸素或は空気の存在において温度少なくとも約１０
０℃で加熱して酸化及び分解させる。このような分解は
、インターポリマーの分子量を相当に減少させるのを特
徴とするのが普通である。
米国特許３，３４５，３５２号はエチレンとプロピレン
とのコポリマーを含むポリオレフィンの接触熱分解法に
関する０分解プロセスは結晶性ポリオレフィンとアルカ
リ金属、アルカリ土類金属或はいくつかの選択した遷移
金属、例えば銅、鉄、チタン、バナジウム、等の酸化物
或は炭酸塩との混合物を実質的に酸素の存在しない雰囲
気において温度２７５°〜４５０℃に少なくとも５分の
最少時間加熱することを伴う。
米国特許３．［ｔ８７，８４９号は分解エチレン−プロ
ピレンインターポリマーから誘導される油溶性グラフト
ポリマーを含有する潤滑剤に関する０分解ポリマーが誘
導されるインターポリマーは通常分子１約５０，０００
〜ａｏｏ、ｏｏｏを有し、分解されたインターポリマー
は、インターポリマー或はインターポリマーの流動溶液
を不活性溶媒中、酸素或は空気の存在において温度少な
くとも約１４０℃で加熱して作る。インターポリマーの
分解は分子量の相当の減少を特徴とする。同様の開示は
米国特許３，８８７．９０５号に挙げられている。
米国特許３，７６９．２１１ｉ号は第−或は第二アミン
と、機械的に分解した酸化アタクチックエチレンプロピ
レンコポリマーとを反応させて作るポリマー及びかかる
ポリマーをワニス防止添加剤として含有する自動車潤滑
油に関する。エチレンプロピレンコポリマーを剪断ブレ
ードを装備した閉容器において、酸素の存在においてか
つ溶媒の不存在において機械的に分解する。このタイプ
の代表的な装置は逆転らせん形ブレードを収容する装置
と記載され、「ブラベンダートルクレオメーター」とし
て知られている。
米国特許４，０８９，７９４号は、エチレン約２〜９８
重量％及び１　ｆｌ或はそれ以上のＣ３〜Ｃ２ａα−オ
レフィンから誘導されるエチレンコポリマー、例えばエ
チレン−プロピレンをエチレン性不飽和のカルボン酸物
質で溶液グラフトし、次いでカルボキシル基と反応性の
多官能性物質と反応させることを開示している。生成す
るポリマーは潤滑油及び炭化水素燃料用分散剤添加剤と
してかつ分子量が４〜Ｃ１０、ｏｏｏより大きい場合、
多機能性粘度指数向上剤として有用である。
米国特許４，１１３，６３６号はエチレン約６８〜８０
モ歩％及び１種或はそれ以上のＣ３〜Ｃ６α−オレフィ
ンを含むコポリマーを高温及び空気或は酸素含有ガスの
存在において機械的に分解して酸素化分解ポリマーを形
成し、該ポリマーを次いでアミン化合物と反応させるこ
とを開示している。生成したアミノ化ポリマーは粘度指
数向上用添加剤として有用である。
米国特許４．０７４．０３３号及び同４．２０１．７３
２号は高分子量のネオブレンポリマーの加工性を改良す
るプロセスに関する。そのプロセスは有機溶媒中のポリ
マーの溶液を酸素の存在において有機ペルオキシドで処
理してネオブレンの分子量を減少させかつ溶液の粘度を
低下させることからなる。そのプロセスは室温において
攪拌しながら行ってもよく或は攪拌しないで行ってもよ
く、促進剤、例えばコバルト塩或はその他の遷移金属を
用いてもよい。
高分子量のエチレン及びα−オレフィンコポリマーを分
解して或は未分解で、無水マレイン酸のような酸成分で
グラフトし、次いでア稟ンと反応させて多機能性粘度指
数向上剤、例えば粘度指数向上剤−分散剤、油添加剤を
形成する概念もまた知られており、前述した特許の内の
いくつかに開示されているのに加えて、また、中でも下
記の開示において開示されている： 米国特許３，３１６．１７７号はエチレン−プロピレン
或はエチレン−プロピレン−ジエンのようなエチレンコ
ポリマーを、ポリマーを酸化させ、それと酸化の間に存
在する無水マレイン酸との反応を弓き起こさせるように
、酸素の存在において高温に加熱することを教示してい
る。生成したポリマーを次いでアルキレンポリアミドと
反応させることができる。
米国特許３，３２６．１１０４号はエチレンコポリマー
と酸素或はオゾンと反応させてヒドロベルオキシダイズ
ドボリマーを形成し、これに無水マレイン酸をグラフト
させ、次いでポリアルキレンポリアミンと反応させるこ
とを教示している。
米国特許４，０８９，７９４号はエチレンコポリマーを
潤滑油溶液中でペルオキシドを使用して無水マレイン酸
でグラフトすることを教示しており、グラフトを好まし
くは窒素下で行い、次いでポリアミンと反応させる。
米国特許４，１３７，１８５号はｃ１〜Ｃ５０モノカル
ボン酸無水物及びジカルボン酸無水物、例えば無水酢酸
、無水コハク酸、等を、無水マレイン酸及びポリアルキ
レンポリアミンと反応させたエチレンコポリマーと反応
させて、初めに反応されなかった第一アミン基がそれ以
上反応することによる架橋及び粘度増大を抑制すること
を教示している。
米国特許４，１４４，１８１号は、無水マレイン酸グラ
フト化エチレン−プロピレンコポリマーをポリアミンと
反応させる場合に、スルホン酸を使用して残留する第一
アミン基を不活性にする点で、米国特許４．１３７．１
８５号と同様である。
米国特許４．１６９．０６３号は酸素の不存在における
エチレンコポリマー及び塩素を温度１５０’〜２５０℃
で無水マレイン酸と反応させ、次いでポリアミンと反応
させる６分散性を増大させるために、ポリマー分子に加
えるアミン成分の数を増大させるにつれて架橋問題が一
層問題になる。多くの従来の開示は、第一アミン基を２
つ有するポリアミンを使用するのを避け、それでかかる
架橋問題を減小させることを教示している。
ドイツ公表出願第Ｐ３０２５２７４．５号はエチレンコ
ポリマーを無水マレイン酸と油中で、長鎖アルキルへテ
ロ或は酸素含有アミンを使用して反応させることを教示
している。
米国特許４．１３２．６６１号はエチレンコポリマーに
無水マレイン酸を、ペルオキシド及び／又は空気ブロー
イングを用いてグラフトさせ、次いで第一一第三ジアミ
ンと反応させる。
米国特許４．１８０，７３９号はエチレンコポリマーに
、交互無水マレイン酸及び第２１ｉ合性千ノマー１例え
ばメタクリル酸を、遊離ラジカル技法を用いてグラフト
させ、これらの物質と単一の第−或は単一の第二アミン
基を有するアくンとを反応させることを教示している。
米国特許４，１７１，２７３号はエチレンコポリマーを
無水マレイン酸と遊離ラジカル開始剤の存在において反
応させ、次いで０４〜Ｃ目ｎ−アルコールとＮ−ア友ノ
ブロビルモルホリン或はジメチルアよノブロビルアミン
のようなアミンとの混合物と反応させてＶ、１．−分散
剤一流動点降下剤添加剤を形成する。
米国特許４，２１９，４３２号は無水マレイン酸グラフ
ト化エチレンコポリマーを、第−基を１つだけ有するア
ミンと第−基を２個或はそれ以上有する第２アミンとの
混合物と反応させることを教示している。
ドイツ公表出願ｙｇ２７５３５６９．９号はエチレンコ
ポリマーを無水マレイン酸と遊離ラジカル技法によって
反応させ、次いで車−の第−基を有するアミンと反応さ
せることを示す。
ドイツ公表出願第２１１４５２８８号は無水マレイン酸
をエチレン−プロピレンコポリマーに高温において熱グ
ラフトによってグラフトさせ、次いで第−基を１個有す
るアくンを反応させる。
フランス公表出願第２４２３５３０号はエチレン−プロ
ピレンコポリマーに無水マレイン酸を１５０＠〜２１０
℃でグラフトさせ、次いで第−或は第二基を１個有する
アミンを反応させる。
初期の特許、例えば米国特許３．３１Ｌ１７７号及び同
３，３２６，８０４号はエチレン−プロピレンコポリマ
ーに無水マレイン酸をグラフトさせ、次いでポリエチレ
ンアミンのようなポリアルキレンボリアよンな反応させ
る一般的な概念を教示した０次いで、米国特許４．Ｏ［
１９，７９４号は油溶液を用いてエチレンコポリマーに
無水マレイン酸を遊離ラジカルペルオキシドグラフトさ
せ、次いでポリアミンを反応させることを指向した。こ
の概念は、油を使用することにより、反応全体を油溶液
中で行って油コンセントレートを形成することができ、
これがかかる添加剤を販売する商用形態になるという利
点を有するものであった。これは、反応用揮発性溶媒を
使用する場合、後に取り去って油に代えてコンセントレ
ートを形成しなければならないのに比べて利点であった
０次いで、分散効果を更に増大させるために、ポリアミ
ンのレベルを一層高くして操作する場合、未反応アミン
基が架橋し、それで貯蔵中油コンセントレートの粘度増
大、次いでヘーズの形成、いくつかの場合にゲル化を引
き起こす問題が増大して起きた。たとえ、イミド生成中
、エチレンボリア主ンを無水マレイン酸１モル当り、１
モル或はそれ以上用いたとしても、ポリマーの窒素含量
を増大させるにつれて、架橋が一層問題になった。１つ
の解決策はポリアミンを使用し、次いで残留する第一ア
ミノ基を米国特許４．１３７，１８５号の酸無水物、好
ましくは無水酢酸と、或は米国特許４，１４４．１８１
号のスルホン酸と反応させることであった。架橋問題は
、また、エチレンポリアミンを避け、代りに無水マレイ
ン酸と反応する１つの第−基を有し、他のアミノ基は実
質的に非反応性の第三基になるアミン基を用いることに
よって最小にすることができた。
上述したこのような第一一第三アよンを使用することを
示す特許或は公表された出願は下記の通りである：米国
特許４，２１９，４３２号（ボリアくンの一部を第一一
第三アくンに代えた）二同４．１３２，６６１号；同４
，１６０，７３９号；同４，１７１，２７３号；ドイツ
国［’２７５３５６９．９号；同２，８４５，２８８号
：フランス国特許２，４２３，５３０号。
米国特許４，５１８，１０４号及び同４．ｆｉ３２，７
１＋９号は、良好な分散性レベルを達成し、架橋を抑制
し、開始剤、例えばペルオキシドを油中でグラフトさせ
ながら、第一アミン基を２個有する一般的に一層安価な
ポリアミンを利用することを可能にした点で、従来技術
に勝るそれ以上の向上を表わした。
米国特許４，５１７，１０４号は、エチレンと１種或は
それ以上のＣ１〜Ｃ２ａα−オレフィン、好ましくはプ
ロピレンとのコポリマーに、酸成分、例えば無水マレイ
ン酸を、好ましくは遊離ラジカル開始剤を溶媒、好まし
くは潤滑油中で用いてグラフトさせ、次いでカルボン酸
成分、好ましくはアルキルコハク酸と第一アミン基を２
個或はそれ以上有するポリアミンとの混合物を反応させ
てなる、石油、特に潤滑油用のポリマー粘度指数（Ｖ、
１．）向上剤−分散剤添加剤を開示する。或は、グラフ
トされたポリマーを、ポリアミンと予備反応させた該酸
成分を反応させて塩、アミド、イミド、等を形威し、次
いで該グラフトされたオレフィンポリマーと反応させて
もよい、これらの反応は架橋或はゲル化を抑制しながら
、ワニス防止及び分散性をエチレンコポリマーに加入さ
せることができる。
米国特許４，８３２．７６９号はエチレンとプロピレン
とのコポリマーのようなエチレンコポリマーにエチレン
性不飽和カルボン酸成分、好ましくは無水マレイン酸成
分を反応させ、次いで第一アミン基を２個或はそれ以上
有するポリアミン及びＣ２２〜Ｃ２Ｂオレフインカルボ
ン酸成分、好ましくはそれぞれアルキレンポリアミン及
びフルケニルコハク酸無水物を反応させた油溶性の粘度
向上用エチレンコポリマーを開示している。これらの反
応は、架橋或はゲル化を抑制しながら、ワニス抑制及び
分散性をエチレンコポリマーに加入させることができる
。
しかしながら、潤滑油組成物のような油性組成物に加入
する際に、慣用のエチレン−α−オレフィンベースの粘
度指数向上剤或は多機能性粘度指数向上剤に比べて改良
された或は−層良好な低温粘度特性を示す油組成物とな
る粘度指数（ｖ、ｒ、）向上用添加剤、粘度指数向上剤
添加剤及び多機能性粘度指数向上剤添加剤の両方を提供
する必要がある。
改良された低温粘度特性を示す油性組成物をもたらすこ
とができるＶ、１．向上用油添加剤を提供することの問
題は米国特許４，８０４，７９４号において処理されて
いる。同特許はエチレンと少なくとも１種の他のα−オ
レフィンモノマーとのセグメンティッドコポリマーであ
って、各々のコポリマ−は分子内不均質でありかつ分子
間均質であり、コポリマーの少なくとも１つのセグメン
トはコポリマー鎖の少なくとも１０％を構成し、結晶性
はセグメントであるものを開示している。これらのコポ
リマーは良好な剪断安定性のような良好な機械的性質を
示し、低油において極めて望ましい粘度及びボンパビリ
ティ特性を有する潤滑油とする有用なＶ、　１．向上剤
であると開示されている。しかし、これらのコポリマー
はＶ、１．向上剤であるとして開示されており、該コポ
リマーにエチレン性不飽和グラフト用物質をグラフトさ
せる或は該コポリマーをグラフトし、次いでグラフトさ
れたコポリマーにポリアミン或はポリオールを反応させ
て油性組成物用多機能性粘度指数向上剤として有用な物
質組成物とする開示はない、また、この特許には、これ
らのコポリマーを分解して分子量を減少させる開示もな
い、従来、米国特許４．８０４．７９４号に開示されて
いるこれらのエチレン−ａ−オレフィンコポリマーを分
解して分子量の一層低いコポリマーを得ることは、通常
狭い分子量分布に悪い影響を与える、すなわち広げかつ
分子内不均質性及び分子間均質性に影響を与えるものと
一般に信じられていた。これは、改良された低温粘度特
性を示す油組成物をもたらすそれらの能力に付随する有
害な影響を与えるもの、と信じられていた。
更に、これらのエチレンコポリマーに慣用のエチレン性
不飽和グラフト用物質をグラフトさせ、次いでポリアミ
ン或はポリオールを反応させるならば、それらの狭い分
子量分Ｓ（ＭＷＤ）に有害な或は悪い影響を与え、すな
わち広げ、かつ分子内不均質性及び分子間均質性に影響
を与え、それで改良された低温粘度特性を示す油組成物
をもたらすそれらの性質に有害な及び悪いに響を与え得
るものと一般に信じられていた。実際、これらのコポリ
マーを分解して分子量を減少させることは狭い分子量分
布を広げかつ分子内不均質性及び分子間均質性に影響を
与える。しかしながら、驚くべきことにかつ予期しない
ことに、これらの分解コポリマーは、油性組成物に加え
た際に、それでも分解された或は未分解のいずれかの慣
用のエチレン−α−オレフィンコポリマーを含有する油
性組成物に比べて一層良好な低温粘度特性を示し、及び
所定の状況下で、本発明の分解コポリマーが誘導される
未分解のエチレン−α−オレフィンコポリマーを含有す
る油性組成物と同様の或は実質的に同じ低温粘度特性を
示す油性組成物をもたらすことを見出した。これらの分
解コポリマーは誘導化或は機能化する、すなわちグラフ
ト用物質でグラフトし或はグラフト用物質でグラフト化
し、次いで反応性アミノ基を少なくとも２個含有するポ
リアミン或はポリオールと反応させて油性組成物用の）
機能性粘度指数向上剤として有用な物質にすることがで
きる。これらの分解された誘導化されたコポリマーは、
また、慣用の誘導化されたエチレン−α−オレフィンコ
ポリマーを含有する油性組成物に比べて一層良好な低温
粘度特性を示す。
及ｍ生處 本発明は潤滑油組成物及び燃料組成物等の油性組成物用
の粘度指数向上剤として有用な油溶性の分解された（ｄ
ｅｇｒａｄｅｄ）エチレンコポリマーを指向するもので
ある０本発明の別の態様は油性組成物において粘度指数
向上剤及び／又は多機能性粘度指数向上剤として有用な
種々のグラフト用物質でグラフトした油溶性の分解され
たエチレンコポリマーを指向する０本発明のなお別の態
様は種々のグラフト用物質でグラフトし、次いで反応性
アミノ基を少なくとも２つ含有するポリアミン或はポリ
オールと反応させた油性組成物用多機能性粘度指数向上
剤として有用な油溶性の分解されたエチレンコポリマー
を指向する０本発明の物質組成物、すなわち分解された
エチレンコポリマー、グラフト用物質でグラフトした分
解されたエチレンコポリマー或はグラフト用物質でグラ
フトし、次いで反応性アミノ基を少なくとも２つ含有す
るポリアミン或はポリオールと反応させた分解されたエ
チレンコポリマーを含有する油性組成物は、粘度指数向
上剤或は多機能性粘度指数向上剤或は慣用のエチレンコ
ポリマーベースの粘度指数向上剤或は多機能性粘度指数
向上剤を含有しない油性組成物に比べて向上した或は−
層良好な低温ビスコメトリー性を示す。
分解して本発明の分解エチレン−〇−オレフィンコポリ
マーを形成する未分解のコポリマーは米国特許４．８０
４．７９４号に開示されており、同特許を本明細書中に
援用する。これらの未分解コポリマーはエチレンと少な
くとも１種の他のα−オレフィンモノマーとのセグメン
ティッドコボリマーであり、各々のコポリマーは分子内
不均質でありかつ分子間均質であり、コポリマー鎖の少
なくとも１０％を構成するコポリマーの少なくとも１つ
のセグメントは結晶性セグメントである０本出願の目的
から、「結晶性セグメント」なる用語は、エチレン含量
が少なくとも５７重量％の、数平均分子１少なくとも７
００を有するコポリマー鎖の各々のセグメントであると
定義する。コポリマー鎖の残りのセグメントを、本明細
書中「低結晶化度セグメントノと呼び、平均エチレン含
量約５３重量％以下を特徴とする。その上、分子量分布
は種々の分子量分布平均の比によって特性表示すること
ができる０例えば、本発明に従う狭いＭＷＤの指標は重
量対数平均分子量の比（Ｕ、／Ｕ、）が２より小さいこ
とである。別法として、Ｚ−平均分子量対重量平均分子
量の比（■！／πｗ）が１．８より小さいことが本発明
に従う狭いＭＷＤを代表する０本発明に従うコポリマー
の性質の利点の一部がこれらの比に関係することが知ら
れている。物質の少ない重量分率がこれらの比に不釣合
に影響を与え得るが、それらに依存する性質の利点を有
意には変更しない０例えば、低分子量コポリマーが少重
量分率（例えば、２％）で存在すれば、Ｍ、　／ＩＴｖ
を１．８より小さく保ちながら、耳。を下げ、それで１
；ｒ、　／Ｈ，を２より大きく上げることができる。よ
って、本発明に従う分子量を減少させるために分解を受
けるコポリマーは２より小さいｕｗ　／’ｇ、及び１，
８より小さいＵ、／円、の内の少なくとも１つを有する
ことを特徴とする。コポリマーは鎮であって、それらの
内でモノマーの比が鎖長に沿って変わるものを含む０分
子間組成不均質性及び狭いＭＷＤを得るために、コポリ
マーを管形反応装置で作るのが好ましい。
＆１目とｍｌ」０４里 本発明の一態様に従えば、分解して分子量を小さくした
コポリマーにした所定のタイプのエチレン−α−オレフ
ィンコポリマーで構成する、油性組成物、特に潤滑油用
ｖ、ｒ、向上剤として有用なポリマー物質を提供する。
一層特には、分解を受ける未分解ポリマー物質は下記で
構成される： メチレン単位の少なくとも１つの結晶性セグメント及び
少なくとも１つの低結晶化度エチレン−α−オレフィン
コポリマーセグメントを含有する分子内不均質な及び分
子間均質なコポリマー鎮を含み、２より小さい１；ｒｖ
／′ＦＸ１１比及び１．８より小さい円よ／π、比の内
の少なくとも１つを特徴とする分子量分布を有する、少
なくとも粘度指数向上量のエチレンと少なくとも１種の
他のα−オレフィンモノマーとのコポリマーであって、
該少なくとも１つの結晶性セグメントは該コポリマー鎖
の少なくとも約１０重量％を構成しかつエチレンを少な
くとも約５７重量％含有し、該低結晶化度セグメントは
約５３重量％以下のエチレンを含有し、各々の部分が該
鎖の少なくとも５重量％を構成する、個々の分子内不均
質の鎖の少なくとも２つの部分は組成が互いに少なくと
も７重量％のエチレン異なるもの。
本発明の分解されたエチレンコポリマーを潤滑油等の油
性組成物に加入すると、生成した油性組成物は慣用のエ
チレンコポリマー粘度指数向上剤を含有する油性組成物
に比べて一層良好な或は向上した低温ビスコメトリー性
を示す。
エ　レン　　α−オレ　　ンコポＩマー分解して粘度指
数向上添加剤として有用な本発明のコポリマーを形成す
る未分解のエチレン−α−オレフィンコポリマーは分子
内不均質かつ分子間均質な組成を有するセグメンテッド
コボリマー鎖からなるエチレンと少なくとも１種の他の
α−オレフィンとのコポリマーである。これらのコポリ
マーは米国特許４，８０４，７９４号に記載されており
、同特許を木明細書中に援用する。
本明細書全体を通して繰り返す所定の用語を便宜上下記
に定義する： ａ、インター−ＣＤとはポリマー鎮に沿ったエチレン含
量に関しての組成変化を規定し、分布の両端から等しい
重量フラクションを除外して得られる全コポリマーサン
プルの所定重量％を入れるのに要する所定のコポリマー
サンプルについての平均エチレン組成からのエチレン重
量％に関しての最小偏差（ＰＡ準偏差に類似）として表
わされる。偏差は対称である必要はない、単一敗、例え
ば１５％インター−ＣＤと表わされる場合、正或は負の
偏差の内の大きい方を意味することになる０例えば、ガ
ウス組成分布の場合、標準偏差が１０％ならば、ポリマ
ーの９５．５％が平均の２０１ｉＪｉ％のエチレンの範
囲内にある。ポリマーの９５５重量％についてのインタ
ー−ＣＤがこのようなサンプルについて２０重量％のエ
チレンである。
ｂ５イントラ−ＣＤはコポリマー鎮内のエチレンに関し
ての組成変化であり、単一のコポリマー鎖の２つの部分
であって、各々が娘の少なくとも５重量％を構成するも
のの間に存在するエチレン重量（ＩＩ量％）の最少差と
して表わされる。
Ｃ１分子量分布（ＭＷＤ）は所定のコポリマーサンプル
内の分子量の範囲の尺度であり、！ｉ重量均対数平均分
子量の比、πｗ／π１及びＺ−平均対重量平均分子量の
比、Ｉｌｒ工／π１の内の少なくとも１つによって特定
表示され、ここで：Ｎ、は分子量Ｍ１の分子数である。
ｄ、粘度指数（Ｖ、１．）は潤滑油が温度の上昇に最少
の粘度低下で順応する能力である。この能力が大きい程
、ｖ、ｉ　、は高くなる。粘度指数はＡＳＴＭ　　Ｄ２
２７０によって規定する。
本コポリマーはエチレンと少なくとも１種の他のα−オ
レフィンモノマーとのセグメンテッドコボリマーであり
、コポリマーの鎖は以降に一層完全に説明する通りのエ
チレンモノマー単位の少なくとも１つの結晶性セグメン
ト及び少なくとも１つの低結晶化度のエチレン−α−オ
レフィンコポリマーセグメントを含有し、低結晶化度コ
ポリマーセグメントは結晶化度約０．２％未満で２３℃
において少なくとも２４時間アニールした後に非延伸バ
ルク状態であることを特徴とし、コポリマーの鎖は分子
内不均質でありかつ分子間均質であり、２より小さいπ
、／Ｕ、及び１．８より小さいＵ、／π、の内の少なく
とも１つを特徴とするＭＷＤを有する。結晶性セグメン
トは全コポリマー鎖の約１０〜９０重量％、好ましくは
約２０〜８５重量％を構成し、及び平均エチレン含量を
少なくとも約５７重量％、好ましくは少なくとも約６２
重量％、−層好ましくは少なくとも約６３重量％かつ９
５重量％以下、−層好ましくはく８５重量％、最も好ま
しくはく７５重量％（例えば、約５８〜６８重量％〉で
含有する。低結晶化度コポリマーセグメントは全コポリ
マー鎖の約９０〜１０重量％、好ましくは約８０〜１５
重量％、−層好ましくは約６５〜３５重量％を構成し、
平均エチレン含量約２０〜５３１！量％、好ましくは約
３０〜５０重量％、−層好ましくは約３５〜５０重量％
を含有する。コポリマーは個々の分子内不均質鎖の少な
くとも２つの部分であって、各々が頗の少なくとも５重
量％を構成しかつ分子１少なくとも７０００を有するも
のがエチレンを少なくとも５重量％含有しかつ組成にお
いて互いに少なくとも５重量％のエチレンだけ異なる分
子内不均質の娘セグメントを含み、ポリマーの分子間組
成分散はポリマー鎖の９５重量％が平均重量％のエチレ
ン組成とエチレンが１５％或はそれ以下異なる組成を有
するものであり、コポリマーは２より小さいＩｌｒｗ／
π０比及びｌ　８より小さい′ＦＸ、／Ｕ、比の内の少
なくとも１つを特徴とする。
上述した通りに、コポリマーはメチレン単位に富んだ少
なくとも１つの結晶性セグメント（本明細書以降「Ｍ」
セグメントと呼ぶ）及び少なくとも１つの低結晶化度エ
チレン−α−オレフィンコポリマーセグメント（本明細
書以降「Ｔ」セグメントと呼ぶ）を含有する。よって、
コポリマーは下記のセグメントシーケンスを有するコポ
リマー鎮構造からなる群より選ぶコポリマーによって例
示することができる； Ｍ−Ｔ　　　　　　　　　　　　　（１）Ｔ’　−（Ｍ
−Ｔ’　）、　　　　　　（ｉｉ）及びＴ’　−（Ｍ’
　−Ｔ’　）、−Ｍ”　　（Ｉｌｌ）ここで、Ｍおよび
Ｔは前に規定し、Ｍｌ及びＭ２は同じになるか或は異な
ることができかつ各々Ｍセグメントであり、Ｔ１及びＴ
２は同じになるか或は異なることができかつ各々Ｔセグ
メントであり、Ｘは１〜３の整数であり、ｙは１〜３の
整数である。
構造ｎ（ｘ＝１）において、コポリマー０Ｍセグメント
を２つのＴセグメントの間に位置させ、Ｍセグメントを
実質的にポリマー鎖の中央に位置させることができる（
すなわち、Ｔ１及びＴ２セグメントは実質的に同じ分子
量になることができ、かつＴｌ及びＴ２セグメントの分
子量の合計は実質的にＭセグメントの分子量に等しくな
ることができる）が、これは本発明の実施にとって必須
ではない、コポリマーは鎖当りＭセグメントを１個だけ
含有するのが好ましい、よって、構造Ｉ及びＩＩ（Ｘ＝
１）が好ましい。
コポリマーのＭセグメント及びＴセグメントをコポリマ
ー鎮に沿って、低結晶化度Ｔセグメントを充填すること
に伴う立体問題がそれ以上凝集させないようにする前に
、限られた数のみのコポリマー鎮が会合し得るように配
置するのが好ましい、よって、好ましい実施態様では、
Ｍセグメントをコポリマー鎖の中央近くに配置し、鎖中
のＭセグメントを１つだけにするのが好ましい。
以降に示す通りに、下記の構造のコポリマーは粘度調整
用ポリマーとして望ましくない：Ｍ１−　（Ｔ−Ｍ”　
）ｚ　　　　　　（ＩＶ）ここで、Ｍｌ　、　Ｍ　２及
びＴは前に規定した通りであり、Ｚは少なくともｌの整
数である。構造■コポリマーの油への溶解は、Ｍ及び１
部分が構造■！コポリマーと正確に同じ組成及び分子量
を有する場合（ｘｍｚｓｍｌ）でさえ、ゲル化する傾向
にあることがわかった。この劣った粘度調整性能は、中
央Ｔセグメントが会合に対して立体的に安定化すること
ができないことによるものと考えられる。
本発明のコポリマーのＭセグメントはエチレンを含み、
かつまた他の少なくともＩＮのα−オレフィン、例えば
炭素原子３〜１８を含有するα−オレフィンも含むこと
ができる。Ｔセグメントはエチレン及び少なくとも１種
の他のα−オレフィン、例えば炭素原子３〜１８を含有
するα−オレフィンを含む０Ｍ及びＴセグメントは、ま
た他の重合性モノマー、例えば非共役ジエン或は環状モ
ノ−オレフィンも含むことができる。
本発明はエチレン−プロピレン（ＥＰＭ）コポリマーの
関係において最も好ましいと考えられるので、ＥＰＭの
関係において詳細に説明することにする。
本発明に従って分解するつもりのコポリマーは管状反応
装置で作るのが好ましい、管状反応装置で管入口におい
てのみモノマー原料にして製造する場合、管状反応装置
の始まりにおいて、エチレンは反応性が高いことによっ
て優先的に重合させることになることが知られている。
溶解状のモノマーの濃度は、管に沿って、エチレンが減
るにつれてプロピレンの方に変化する。モノマー原料を
入口だけにしたその結果は、反応装置入口（！合反応が
開始する点と定義する通りの）近くで威張した鎖セグメ
ント中のエチレン濃度が高くなりかつ反応装置出口近く
で形成した鑓セグメント中のプロピレン濃度が高くなる
コポリマー鎮である。
よって、これらのコポリマー鎗は組成が次第に変わる（
テーパーになる）、エチレン−プロピレンのコポリマー
鎖の具体例は下記に図解的に示し、鎖中のＥはエチレン
成分を及びＰはプロピレン成分を表わす： セグメント： １　　　２　　　３　　　４ Ｅ−Ｅ−Ｅ−Ｅ−Ｐ−Ｅ−Ｅ−Ｅ−Ｐ−Ｐ−Ｅ−Ｅ−Ｐ
−Ｐ−Ｐ−Ｅ−Ｐ−Ｐ−Ｐ−Ｐこの鎖の例示かられかる
通りに、娘の最も左側のセグメント（１）は、反応混合
物が一層反応性成分のエチレンに比例して一層冨んだ反
応装置入口で形成された娘の部分を表わす、このセグメ
ントは４つのエチレン分子及び１つのプロピレン分子を
含む、しかし、続くセグメントが左から右に形成される
につれて、反応性エチレンは減っていき、反応混合物は
プロピレン機成が比例して増大し、続く鎮セグメントは
プロピレンが増々濃厚になる。生成する鎖は分子内不均
質である。
本明細書中、分子内組成分散性（ａＲ内の組成変化）に
関して検討するコポリマーの性質をイントラ−ＣＤと呼
び、分子間組成分散性（饋の間の組成変化〉に関するコ
ポリマーの性質をインター−ＣＤと呼ぶ。
本発明に従うコポリマーの場合、組成は顧問で並びに鎖
の長さに沿って変化することができる。
本発明の８的は顧問（ｉｎｔｅｒ−ｃｈａｉｎ）の変化
量を最少にすることである。インター−ＣＤはエチレン
を最も多い及び最も少ない量で含有するコポリマーフラ
クション間の組成変化を特徴とすることができる。イン
ター−ＣＤの幅を測定する技法はＭａｋｒｏｍｏ）、　
Ｃｈｅｗ、、　Ｖ、　５８　（１２／　１２／６２）１
８〜４２頁、Ｅ、ジェンガーンス（Ｊｕｎｇｈａｎｎｓ
）　。
Ａ、ガンボルト　（Ｇｕｍｂｏｌｄｔ）及びＧ、ビーア
（Ｂｉｅｒ）の「ボリメリゼーション　オブ　エチレン
　アンド　プロピレン　ツー　アモルファスコポリマー
ズ　ウィズ　キャタリスツ　オブ　バナジウムオキシク
ロリド　アンド　アルキルアルミニウム　ハライズ」に
示されている通りに知られており、同文献では、ｐ−キ
シレン／ジメチルホルムアミド溶剤／非溶剤を用いてコ
ポリマーを分別して種々の分子間組成のフラクションに
した。他の溶剤／非溶剤系、例えばヘキサン／２プロパ
ツールを用いることができ、これについては下記に一層
詳細に検討する。
本発明に従うコポリマーのインター−ＣＤはコポリマー
顧の９５重量％が平均重量パーセントエチレン組成と１
５重量％或はそれ以下異なるエチレン組成を有するもの
である。好ましいインター−ＣＤは約１３％或はそれ以
下であり、約１０％或はそれ以下が最も好ましい、比較
して、ジエンガーンズ等は彼等の管状反応装置コポリマ
ーが１５！ｌ量％より大きいインター−ＣＤを有するこ
とを見出した。
本発明に従うコポリマーのイントラ−ＣＤは、広くは、
個々の分子内不均質頗の少なくとも２つの部分であって
、各々が娘の少なくとも５重量％を構成するものが組成
において互いに少なくとも７重量％のエチレンだけ異な
るものである０本明細書中で言うイントラ−ＣＤのこの
性質は、他に示さない場合、コポリマー鎖の少なくとも
２つの５重量％部分に基づく０本発明に従うコポリマー
のイントラ−ＣＤは、コポリマー鎖の少なくとも２つの
部分が少なくとも１０重量％のエチレン異なるものにす
ることができる。少なくとも２０重量％、並びに少なく
とも４０重量％のエチレンの差もまた本発明に従うもの
と考える。
イントラ−ＣＤを求める実験手順は下記の通りである。
初めに、インター−ＣＤを下記Ｃ記載する通りにして確
定し、次いでポリマー娘を輪郭に沿って破断して断片に
し、断片のインター−ＣＤを求める。２つの結果の相違
は下記に例示する例に見られる通りにイントラ−ＣＤに
よる。
千ツマー３０単位を含有する不均質なサンプルポリマー
を考える。該ポリマーはＡ％　Ｂ、Ｃと表示する３つの
分子からなる。
Ａ　　ＥＥＥＥＰＥＥＥＰＥＥＥＰＰＥＥＰＰＥＰＰＰ
ＥＰＰＰＰＰＰＰＢ　　ＥＥＥＥＥＰＥＥＥＰＥＥＥＰ
ＰＥＥＥＰＰＰＥＰＰＰＥＥＰＰＰＣＥＥＰＥＥＥＰＥ
ＥＥＰＥＥＥＰＥＥＥＰＰＥＥＰＰＰＥＥＰＰＰ分子Ａ
はエチレン３６．８重量％であり、Ｂはエチレン４６．
６％であり、Ｃはエチレン５０％である。混合物につい
ての平均エチレン含量は４４．３％である。このサンプ
ルの場合、インター−ＣＤは、最高のエチレンポリマー
が平均よリ５．７％多いエチレンを含有し、エチレン含
量が最低のポリマーはエチレンを平均より７．５％少な
く含有するものである。或は、換言すれば、ポリマーの
１００重量％が平均４４．３％について＋５．７％及び
−７，５％のエチレンの範囲内にある。よって、ポリマ
ーの所定重量％を１００％とする場合、インター−ＣＤ
は７．５％になる。
鎖を破断して断片にすると、新しいインター−ＣＤにな
る。ＰＪ単にするため、初めに分子Ａだけを破断して下
記の通りにスラッシュで示す断片にする。： ｏｏｐｌｏＥｐＥｌｏＰｔｐ：／Ｅｐｐｔｐ／ｐｒｏｐ
／ｐｐｐｐｐエチレン７２゜７％、７２．７％、５０％
、３０．８％、１４．３％及び０％の部分が得られる０
分子量及びＣを同様に破断しかつ同様の組成の重量フラ
クションを粉砕すれば、新しいインター−ＣＤが得られ
る。
いくつかの源から組合わせたポリマーの混合物において
分子内不均質のポリマーのフラクションを求めるために
、混合物を分離して次いで分別する際にそれ以上の不均
質性を示さないフラクションにしなければならない、こ
れらのフラクションは次いで破砕かつ分別されて不均質
性のものを示す。
元のポリマーを破断してならせる断片は、末端効果を回
避しかつ正規の統計的分布のセグメントが重合において
所定のモノマー転化範囲にわたって形成する合理的な機
会を与える程の大きさにすべきである。約５１重量％の
ポリマーの隔たりが便宜である０例えば、平均ポリマー
分子量的１０５で、分子置駒５０００の断片が適当であ
る。プラグフロー或はバッチ重合の詳細な数学的分析は
、ポリマー鎖輪郭に沿った組成の変化速度が重合の終り
近くで高いエチレン転化において最も過酷になることを
示す０本発明では、低エチレン含量セクションを示すの
に最も短い断片を必要とする。
非極性ポリマーについての組成分散を求める利用可能な
最良の技法は相分離の熱力学に基づく溶剤／非溶剤分別
である。この技法はアカデミツク、１９６７年、Ｍ、カ
ンドウ　（ｃａｎ４〜Ｃ１０ｗ）編、「ボリマーフラク
シゴネーションＪ、３４１頁及びＨ，イナガキ、Ｔ、タ
ナ力、「デイベロツブメンツインボリマーキャラクタラ
イゼーシ日ン」３、ｔ（ｔ９ａｚｊＦ）に記載されてい
る。これらを本明細書中に援用する。
エチレンとプロピレンとの非結晶性コポリマーの場合、
分子量は溶剤／非溶剤溶液中の組成よりも一層不溶性を
支配する。高分子量のポリマーの所定の溶剤ミックスへ
の溶解度は低くなる。また、本明細書中に記録するポリ
マーについて、分子量とエチレン含量とは系統的に相関
する。エチレンはプロピレンに比べてずつと速く重合す
るので、高エチレンポリマーはまた分子量が太きく　ｒ
ｚる傾向にある。加えて、エチレンに富んだ鎖はプロピ
レンに冨んだ鎖に比べて、炭化水素／極性非溶剤混合物
への溶解度が低下する傾向にある。その上、結晶性セグ
メントの場合、溶解度は有意に減少する。こうして、高
分子量、高エチレン鎖は熱力学に基づいて容易に分離さ
れる。
分別手順は下記の通りである：未粉砕ポリマーを２３℃
のｎ−ヘキサンに溶解しておよそ１％の溶液（ポリマー
１ｇ／ヘキサン４〜Ｃ１０ｏｃｃ）を形成する。イソプ
ロピルアルコールを溶液に、濁り度が現われるまで滴定
し、その際に沈殿を沈降させる。上澄み液を取り去り、
沈殿をＭｙｌａｒ　　（登録商標）（ポリエチレンテレ
フタレート）フィルムの間で１５０℃においてプレスし
て乾燥させる。
エチレン含量をＡＳＴＭ法Ｄ−３９００によって求める
０滴定を再び始め、続くフラクションを回収しかつポリ
マーを１００％捕集するまで分析する。特に組成の両極
端において、滴定を理想的に調節して元のポリマーの５
〜１０重量％のフラクションを生じる。
分布の幅を立証するために、データをエチレン％対その
組成物のフラクションの重量％の半分十前に捕集したフ
ラクションの全重量％の合計で規定する通りのポリマー
の累積重量としてプロットする。
元のポリマーの別の部分を破断して断片にする。これを
行なう適した方法は下記の手順に従う熱分解による：窒
素パージしたオーブン内のシール容器中で、厚さ２ｍｍ
のポリマー層を３３０℃で６０分間加熱する。（時間或
は温度はポリマーのエチレン含量及び分子量に基づいて
実験により調整することができる。）これは分子量１０
５のポリマーを分子盟約５０００の断片にさせるのに適
当なものにすべきである。このような崩壊はポリマーの
平均エチレン含量を実質的に変えないが、分断する際、
プロピレンはエチレンに先立って失なわれる傾向にある
。このポリマーを高分子量前駆物質と同じ手順によって
分別する０選択したフラクションについて、エチレン含
量並びに分子量を測定する。
分子内不均質性の特性を明らかにする手順は骨が折れ、
かつ絶対的最適条件で行なう場合でさえ、鎖のセグメン
トがどのように接続されているかを示さない、実際、現
行の技術によっては、合成条件によらないでポリマー構
造を求めることば可能でない０合成条件がわかれば、構
造を下記の通りにして明らかにすることができる。
遷移金属触媒によるエチレン、プロピレン或は高級α−
オレフィン重合は、末端共重合モデルにより木目的に適
当な近似に説明することができる。（Ｇ、バーストレー
ト　（Ｖａｒ　５ｔｒａｔｅ）、エンサイクロペディア
　オブ　ポリマーサイエンス　アンド　エンジニアリン
グ、６＝ｔ１１５２２頁（１９８６年））、このモデル
において、２つのモノマーの相対的反応性は下記の通り
に定義する２つの反応性比によって規定される： 所定の温度において、これらの２つの定数が与えられれ
ば、エチレン及びプロピレンをそれぞれモル濃度［Ｅ］
及び［Ｐ］で含有する溶液から禎に入るエチレンのモル
ｉＥ対プロピレンのそルｆＰの比は下記の通りである： Ｅ及びＰのポリマー中のエチレン重量％に対する関係は
下記の通りである： Ｒ，及びＲ２の値はポリマーを作るのに用いる特定のコ
モノマー及び触媒、重合温度及びある程度溶媒に依存す
る。
ここで規定する全ての遷移金属触媒について、Ｒ１はＲ
２よりも有意に大きい、これより、（１）式かられかる
ように、反応中の媒体中のモノマーの所定のフラクショ
ンについて、エチレンはプロピレンよりも速く消費され
ることになる。こうして、モノマーが消費されるにつれ
て、［Ｅ］／［Ｐ］比は減少することになる。Ｒ，＝Ｒ
２の場合のみ、ポリマー中の組成は反応中の媒体におけ
る組成に等しくなる。
パッチ反応装置中所定の時間において或は管形反応装置
中の所定の点において反応したモノマの量を求めること
ができるならば、（１）式より、ポリマー鎖に沿った所
定の点で形成されるその瞬間の組成を求めることが可能
である。ＭＷＤが狭くかつＭＷが管に沿って増大する実
例は、組成分布が分子内であることを証明する。ポリマ
ーの生成量は２つの方法の内のいずれかで求めることが
できる０重合中の溶液のサンプルを捕集し、適当に急冷
して反応装置に沿った種々の点における反応を停止させ
、ポリマーの生成量を評価してもよい、別法として、重
合を断熱的に実施し、重合熱がわかれば、千ノマーの転
化量は反応装置の温度プロフィルから計算してもよい。
最後に、ポリマーの平均組成を管に沿って一連の位置に
おいて、或はバッチ重合の場合、種々の時間において測
定すれば、作られるポリマーの瞬間組成を計算すること
が可能である。この技術はＲ１及びＲ７或は重合熱を知
る必要はないが、ポリマー合成工程に近づくことを要す
る。
これらの方法は全て用いられる結果は一貫してきた。
本発明の目的から、Ｒ１及びＲ２はこれより単にポリマ
ー組成を重合条件に関して特性表示するＳ！！をするに
すぎない０本発明者等は、Ｒ１及びＲ２を定めることに
よって、分子内組成分布を規定することができる。下記
に示す、ＶＣｊ！４及びエチルアルミニウムセスキクロ
リドを溶媒としてのヘキサン中に用いる例では、Ｒ，ｘ
ｉ、　８　　ｅｘｐ（＋　５００　／　ＲＴ　ｋ）及び
Ｒ，−３，２ｅｘｐ（−１５００／ＲＴｈ　）である、
ここで、「Ｒ」は気体定数（１，９８ｃａＪＬ／度−モ
ル）であり、「Ｔｋ」はケルビン度である。参考のため
、２０℃において、Ｒ８鱈９．７、Ｒ１富０．０２であ
る。
上に挙げたＲ、及びＲ２は正確な最終平均組成を予測す
る。Ｒ１及びＲ２及び式（２）がいつか不正確であると
証明されるならば、ポリマー分子内組成分布は本明細書
中重合条件によって規定する通りのままになるが、絶対
組成スケールで変更しなければならないかもしれない、
が、それらが数％より大きく誤っていることはおそらく
ほとんどない。
エチレン３５〜８５３重量％のエチレン−プロピレンコ
ポリマーの場合、エチレン含量はＡＳＴＭ−Ｄ３９００
によって測定する。８５％を越える場合、ＡＳＴＭ−０
２２３８を用いてメチル基濃度を得、該濃度をエチレン
−プロピレンコポリマーについて明瞭な方法でエチレン
％に関係させることができる。プロピレンと異なるコモ
ノマーを使用する場合、広範囲のエチレン含量にわたっ
て利用可能なＡＳＴＭ試験はないが、プロトン及び炭素
−１３核磁気共鳴分光学を使用してこのようなポリマー
の組成を求めることができる。所定の元素の全ての核が
等しくスペクトルに寄与するように操作する場合にキャ
リブレーションを必要としない絶対的技法がある。エチ
レン−プロピレンコポリマーの場合、ＡＳＴＭ試験が及
ばない範囲については、これらの核磁気共鳴法を用いる
こともできる。
分子量及び分子量分布は、Ｃｈｒｏ＠ａｔｉｘ　Ｋ　Ｍ
　Ｘ　−６（フロリダ、リビエラビーチ、ＬＤＣ−ミル
トン　ロイ）オンライン光散乱光度計を装着したＷａｔ
ｅｒｓ　　１５０　Ｃゲル　パーミェーションクロマト
グラフィーを用いて測定する。系は１．２．４−トリク
ロロベンゼンを移動相として１３５℃で用いる。　Ｓｈ
ｏｗｄｅｘ　　（昭和電工アメリカ、インコーボレーテ
ィッド）ポリスチレンタルカラム８０２．８０３．８０
４及び８０５を使用する。
この技法は、マーセルデツカ−１Ｊ、ケイジス（ｃａｚ
ａｓ）　ｌＪｉ　ｒリキッド　クロマトグラフィー　オ
ブ　ポリマーズ　アンド　リレーテッド　マテリアルズ
＋１１」１９８１年、２０７頁において検討されており
、同文献を本明細書中に援用する。カラム展開について
補正を用いないが、一般に認められている標準、例えば
ナシ舊ナル　ビエアロウ　オブ　スタンダーズ　ポリエ
チレン１４８４及びアニオン的に作られた水素化ポリイ
ソプレン（交互エチレン−プロピレンコポリマー）は、
１１１．　／ＩＪ、或はｔ　７Ｍ−に関するかかる補正
がｏ、ｏｓＪｔＬ位より小さいことを立証している。Ｕ
、／Ｕ。は溶離時間−分子量の関係から計算し、１；ｒ
、　／Ｈ，は光散乱光度計を使用して評価する。数値解
析は、フロリダ、ＬＤＣ／ミルトンロイーリビエラビー
チから入手し得る市販されているコンピューターソフト
ウェアＧＰＣ２）ＭＯＬＷＴ２を用いて行うことができ
る。
上述した通りに、本発明に従うコポリマーはエチレンと
少なくとも１種の他のα−オレフィンとから成る。この
ようなα−オレフィンは炭素原子３〜１８を含有するも
の、例えばプロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、等
を含み得ると考えられる。経済的事情により、炭素３〜
６のα−オレフィンが好ましい０本発明に従う最も好ま
しいコポリマーはエチレンとプロピレンとからなるもの
である。
当業者によく知られている通りに、エチレンと一層高級
のα−オレフィン、例えばプロピレンとのコポリマーは
他の重合性モノマーを含むことがしばしばある。これら
の他のモノマーの代表は非共役ジエンにすることができ
、かかる非共役ジエンの例は下記の通りであり、これら
に限定されない。
ａ、直鎮非環式ジエン、例えば１．４−へキサジエン；
１．６−オクタジエン： ｂ、枝分れ鎖非環式ジエン、例えば５−メチル−１，４
−へキサジエン；３．７−シメチルー１．６−オクタジ
エン：３，７−シメチルー１．７−オクタジエン；ジヒ
ドロ−よルセンとジヒドロオシネンとの混合異性体； Ｃ０単環脂環式ジエン、例えば１．４−シクロヘキサジ
エン：１．５−シクロオクタジエン：ｔ、Ｓ−シクロド
デカジエン； ｄ、多環脂環式縮合及びブリッジド環ジエン、例えばテ
トラヒドロインデン：メチルテトラヒドロインデン；ジ
シクロペンタジェン；ビシクロ−（２，２，１）−へブ
タ−２，５−ジエン；アルケニル、アルキリデン、シク
ロアルケニル及びシクロアルキリデンノルボルネン、例
えば５−メチレン−２−ノルボルネン（ＭＮＢ）、５−
エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−プロピ
レン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−
ノルボルネン、５−（４−シクロペンテニル〉−２−ノ
ルボルネン；５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネ
ン。
これらのコポリマーを作るのに代表的に用いられる非共
役ジエンの中で、張力環中に二重結合の内の少なくとも
１個を含有するジエンが好ましい、最も好ましいジエン
は５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）である
、コポリマーの中のジエンの量（重量基！１りは約０〜
２０％にすることができ、０〜１５％が好ましい、最も
好ましい範囲は０〜１０％である。
すでに述べた通りに、本発明に従う最も好ましいコポリ
マーはエチレン−プロピレンである。コポリマーの平均
エチレン含量は重量基準で約２０％程に低くすることが
できる。好ましい最低は約２５％である。−層好ましい
最低は約３０％である。最大のエチレン含量は重量基準
で約９０％にすることができる。好ましい最大は約８５
％であり、最も好ましい最大は約８０％である。粘度調
整−分散剤として用いる意図の本発明のコポリマーはエ
チレンを約３５〜７５重量％、−層好ましくは約５０〜
７０重量％含有するのが好ましい。
本発明に従って作るコポリマーの分子量は広い範囲にわ
たって変わることができる。数平均分子量は約２，００
０程に低くなり得るものと考えられる。好ましい最低は
約４〜Ｃ１０、ｏｏｏである。最も好ましい最低は約２
０．０００である。
最大数平均分子量は約１２，０００，０００程に高くな
り得るものと考えられる。好ましい最大は約１．０００
，０００である。最も好ましい最大は約７５０．０００
である。粘度調整剤として用いる本発明に従って分解す
るコポリマーについての数平均分子量の特に好ましい範
囲は約ｓｏ、ｏｏｏ〜約５００．０００である。
本発明のコポリマーは、また、−数的に、ムーニー粘度
（すなわち、Ｍ　Ｌ　（１，＋４．）　１２５℃）約１
〜１００、好ましくは約５〜７０．−層好ましくは約８
〜６５及び増粘効率（ｔｈｉｃｋｅｎｉｎｇｅｆｆｉｃ
ｉｅｎｃｙ）　　（ｒ　Ｔ　Ｅ　Ｊ　）約０．４〜５．
０、好ましくは約１、Ｏ〜４．２）最も好ましくは約１
．４〜３．９を特徴とする。
本発明のコポリマーの別の特徴は、分子量分布（ＭＷＤ
）が２より小さいＭ、／を比及び１．８より小さいＩｌ
ｒ、　／Ｕ、比の内の少なくとも１つを特徴とする通り
に非常に狭いことである。ＥＰＭ及びＥＰＤＭに関し、
かかる狭いＭＷＤを有するコポリマーの代表的な利点は
耐剪断分解性である。特に油添加剤用途の場合、好まし
いコポリマーは約１．５より小さいＩｌｒｗ／′Ｆｘｎ
を有し、約１．２５より小さいのが最も好ましい、好ま
しい１１．７Ｍ−は約１．５より小さく、約１．２より
小さいのが最も好ましい。
本発明のコポリマーは、触媒と、エチレンと、少なくと
も１種の追加のα−オレフィンモノマーとからなり、モ
ノマー、好ましくはエチレンの量を重合中に本明細書中
以降に説明する通りに制御方式で変える反応混合物を重
合させて作ることができる。溶液重合が好ましい。
本発明に従って溶液重合を行う場合、その目的に有効な
反応混合物について知られている任意の溶媒を使用する
ことができる１例えば、適した溶媒は炭化水素溶媒、例
えば脂肪族、脂環式及び芳香族炭化水素溶媒、或はこの
ような溶媒のハロゲン化変種である。好ましい溶媒はＣ
１２或はそれ以下、直鎖或は枝分れ娘の、飽和炭化水素
、Ｃ，〜Ｃ１ｌ飽和脂環式或は芳香族炭化水素或はＣ３
〜Ｃ６ハロゲン化炭化水素である。最も好ましいのはＣ
１２或はそれ以下の、直鎖或は枝分れ鎖炭化水素、特に
ヘキサンである。溶媒の具体例は下記の通りであり、こ
れらに限定されないニブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプ
タン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン、
イソオクタン、ベンゼン、トルエン、キシレン、クロロ
ホルム、クロロベンゼン、テトラクロロエチレン、ジク
ロロエタン、トリクロロエタン。
これらの重合をミックスのない反応装置系で行う、該系
は異なる時間に開始したポリマー鎮を含有する反応混合
物の部分の間で実質的に混合が起きないものである。適
した反応装置は連続流れ管形成は攪拌式バッチ反応装置
である。管形反応装置はよく知られており、流れ方向に
おける反応体の混合を最少にするように設計される。そ
の結果、反応体濃度は反応装置の長さに沿って変わる。
対照的に、連続流れの攪拌式タンク反応装置（ｃＦＳＴ
Ｒ）内の反応混合物に流入する原料をブレンドして反応
装置内のどこでも組成が木質的に均一な溶液を生じる。
よって、反応混合物の部分における成長類は様々の材令
を有することになり、これより、単一のＣＦＳＴＲは本
発明のプロセス用に適していない、しかし、攪拌式タン
クを３個或はそれ以上直列に並べ、全ての触媒を第１反
応装置に供給すれば、管形反応装置の性能に近づき得る
ことはよく知られている。よって、このように直列に並
べたタンクは本発明に従うものと考える。
バッチ反応装置は適した容器であり、適当な攪拌を装備
するのが好ましく、これに、触媒、溶媒及びモノマーを
重合の開始時に加える０次いで、反応体の装入材料を所
望の生成物或は鎖セグメントを生成するのに十分長い時
間重合させて置く。
経済的な理由から、本発明の方法を実施するのに管形反
応装置がバッチ反応装置よりも好ましい。
本発明に従ってコポリマーを作るのに、反応装置系が重
要であるのに加えて、重合を下記のようにして行うべき
である： （ａ）触媒系は本質的に１つの活性な触媒種を生じる、 （ｂ）反応混合物に木質的に連続移動剤を存在させない
、 （ｃ）ポリマー釦を木質的に全て同時に開始させる、こ
れはバッチ反応装置の場合同時であり或は管形反応装置
の場合、管の長さに沿って同じ点においてである。
上記のコポリマー構造ＩＩ　ｌび■を作るために（及び
、随意に、上記のコポリマー構造Ｉを作るために）、追
加の溶媒及び反応体（例えば、エチレン、α−オレフィ
ン及びジエンの内の少なくとも１ｆりを管形反応装置の
長さに沿って或はバッチ反応装置における重合中に、或
は直列の攪拌式反応装置の選んだ段階に制御方式で（本
明細書中以降に説明する通りに）加えて本発明のコポリ
マーを形成する。しかし、本質的に全ての触媒を管の入
口に置いて或はバッチ反応装置運転の開始時に加えて、
本質的に全てのポリマー娘を同時に開始させるという要
件を満足させることが必要である。
よって、本発明に従う重合を下記の通りにして行う （ａ）少なくとも１つのミックスの存在しない反応装置
において、 （ｂ）木質的に１つの活性触媒種を生じる触媒系を用い
、 （ｃ）木質的に移動剤が存在しない少なくとも１つの反
応混合物を用い、 （ｄ）木質的に全てのポリマー鎖の生長反応を同時に開
始させるのに十分な方式で及び条件下で。
管形反応装置は本発明に従って重合を行うための好まし
い反応装置系であるので、下記の説明的な記述はその系
に当てるが、本開示の恩恵を受ける当業者にとって容易
に浮かぶ通りの他の反応装置系にも適用する。
本発明に従って重合プロセスを行う場合、少なくとも１
つの管形反応装置を利用するのが好ましい、これより、
このようなプロセスは、最も簡単な態様では、単一の反
応装置のみを使用することになる。しかし、本開示の恩
恵を受ける当業者にとって容易に浮かぶ通りに反応装置
をシリーズＣ用い、そノマーを複式に供給して分子内組
成を変えることができる。これについては下記に説明す
る通りである。
ａ−オレフィンコポリマーを作るのに用いる触媒の組成
はコポリマー生成物の性質、例えば組成分散性及びＭＷ
Ｄに対し強い影響を与える０本発明に従う方法を実施す
るのに利用する触媒は反応混合物中に本質的に１つの活
性触媒種を生じるようなものにすべきである。−層特に
は、触媒は１つの第一活性触媒種を生じて実質的に全て
の重合反応をもたらすべきである。追加の活性触媒種は
全触媒の３５％（重量）程多くになり得、コポリマーの
約１０％或はそれ以下の割合になるのが好ましい、こう
して、本質的に１つの活性種が生成する全コポリマーの
少なくとも６５％、好ましくは少なくとも９０％を供給
すべきである。触媒種が重合に寄与する程度は、触媒を
活性触媒種の数に従って特性表示する下記に説明する技
法を用いて容易に求めることができる。
触媒を活性触媒種の数に従って特性表示する技法は、マ
クロモレキュールズ、４．４８２頁（１９７１年）、Ｃ
，コウズウィズ（ｃｏｚｅｗｉｔｈ）及びＧ、バースト
レート、「エチレン−ブロビレンコボリマーズ、リアク
ティビティレーショズ、イバルエーション　アンド　シ
グニフィカンス」なる表題の論文によって立証される通
りに、当分針の技術の範囲内であり、同論文を本明細書
中に援用する。
著者は、１つの活性触媒種が存在する場合、連続流れ攪
拌式反応装置で作られるコポリマーはπｗ／π１冨２及
び狭いインター−ＣＤを特徴とするＭＷＤを有すること
を開示している１分別とゲルパーミェーションクロマト
グラフィー（ＧＰＣ）とを組合わせることにより、単一
活性種触媒の場合、フラクシ目ンの組成の変化は平均に
ついて±３％以下であり、かつこれらのサンプルについ
てのＭＷＤ　（重量一対数−平均比）が２に近づくこと
が示されている。ＪＬ−の活性触媒種を識別するのに一
層重要であると認められるのはこの後者の特性（１；ｒ
ｗ／ｌ１ｒｌｌ約２）である、他方、他の触媒はコポリ
マーに平均に関し±１０％より大きいインター−ＣＤを
及び多モードのＭＷＤにしばしば１０より大きいπｖ　
／ｌ１ｉｒ、を付与した。これらの他の触媒は活性種を
１より多く有すると見なされる。
本発明に従う方法を実施する際に用いる触媒系はチーグ
ラー触媒にするのがよく、代表的には下記を含むのがよ
い： （ａ）遷移金属、すなわち周期表のＩ−Ｂ、ＩＩＩ　−
Ｂ、ＩＶ−１１，Ｖ−Ｂ、Ｖｌ−Ｂ、■−Ｂ及び■族の
金属の化合物及び　（ｂ）周期表のＩ−Ａ、ＩＩ　−Ａ
、■−Ｂ及びｍ−Ａ族の金属のオルガノ金属化合物。
本発明に従う方法を実施するのに好ましい触媒系は、バ
ナジウム原子価が３〜５である炭化水素溶性バナジウム
化合物及びオルガノアルミニウム化合物を含み、但し触
媒は上述した通りに木質的に１つの活性触媒種を生じる
ことを条件とする。
選択するバナジウム化合物／オルガノアルくニウム対の
少なくとも１つは、また原子価結合したハロゲンを含有
しなければならない。
本発明に従う方法を実施するのに有用なバナジラム化合
物は、 式で表わして下記にすることがで きる ここで、ｘ＝Ｏ〜３及びＲ−炭化水素ラジカル： ＶＣＪ２＜ ＶＯ（ＡＣＡＣ）２ ここで、ＡｃＡｃ＝アルキル（例えば０１〜Ｃ６アルキ
ル）置換されても或はされなくてもよいアセチルアセト
ネート； ｖ　（ＡｃＡｃ）３　　； ■（ジカルボニル成分）３： ｖｏｃｘ。（Ａ　ｃ　Ａ　ｃ　）　ｓ−ｘここで、ｘ＝
１或は２： ■（ジカルボニル成分）ｓｃｊ２；及びＶＣｕ　３　・
　ｎＢ ここで、ｎ　＝　２〜３、Ｂ＝ＶＣＪ２．と炭化水素溶
性複合体を生成することができるルュイス塩基、例えば
テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフラン
、ジメチルピリジン、及びジカルボニル成分は下記式の
ジカルボニル化合物から誘導される： 上記（ｌＪ式において、各々のＲ（同じになる或は異な
ることができる）はＣ１〜Ｃ４〜Ｃ１０脂肪族、脂環式
或は芳香族炭化水素ラジカル、例えばエチル（Ｅ　ｔ）
　、フェニル、イソプロピル、ブチル、プロピル、ｎ−
ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ヘキシル、シクロヘ
キシル、オクチル、ナフチル、等を表わすのが好ましい
、Ｒｏは炭素１〜６のアルキレンニ価ラジカル（例えば
、　ＣＨ２−１−Ｃ，Ｈ４−１等）を表わすのが好まし
い、（１）式の化合物の具体例は下記の通りであり、こ
れらに限定されない：バナジルトリハライド、アルコキ
シハライド及びアルコキシド、例えばＶＯＣＡ、、ｖｏ
ｃｎ、（ｏｓｕ）（ここで、Ｂｕ＝ブチル）、ＶＯ（Ｏ
Ｃ２Ｈｓ　）ｓ　、最も好ましいバナジウム化合物はＶ
Ｃｊ２４、ＶＯＣｊＬｓ　、及びｖｏｃｉ。
（ＯＲ）である。
すでに注記した通りに、助触媒はオルガノアルミニウム
化合物にするのが好ましい、これらの化合物は、化学式
で表わして下記の通りにすることができる： Ａ　ｆｌ　Ｒｓ、　　　　　　八β（ＯＲ）Ｒ１、ＡＪ
ＡＲ，ＣＩ２）　　　　Ｒ＊　Ａ　Ｉ２−　Ａ　Ｉ２−
　Ｒ＊、Ａｌ２Ｒ，ＲＣＩ２）　　　Ａｌ２ＲｚＩ−Ａ
　’２　＊　Ｒｓ　Ｃ４２ｓ、　及びＡＪ２ＲＣ氾８ ここで、Ｒ及びＲは炭化水素ラジカルを表わし、同じで
あるか或は異なり、バナジウム化合物式に関して上述し
た通りである。最も好ましいオルガノアルミニウム化合
物はアルミニウムアルキルセスキクロリド、例えばＡ４
□ＥｔｓＣβ３、或はＡｌ２ｔ　　（ｉＢｕ）　３Ｃｆ
２ｓである。
性能に関し、Ｖ（１２４及びＡｇ、＊　Ｒｓ　Ｃｌ２ｓ
（好ましくは、Ｒはエチルである）からなる触媒系が特
に有効であることが認められた。触媒性能を最良にする
ためには、反応混合物に加える触媒成分のモル量は、ア
ルミニウム／バナジウム（ＡＪ！／Ｖ）のモル比を少な
くとも約２にするようにすべきである。好ましい最少の
Ａ　ｊＺ／Ｖは約４である。最大のＡｆｔ／Ｖは、主に
、触媒費用の問題並びにオルガノ−アル主二りム化合物
によって引き起こされ得る連鎖移動反応の量を最少にさ
せようとする要求（以下に詳細に説明する通りに）に基
づく、知られている通りに、所定のオルガノ−アルミニ
ウム化合物は連鎖移動剤として作用するので、反応混合
物中にあまり多く存在すれば、コポリマーのｌｉｒ、　
／Ｉｉｒ、は２より高く上がり得る。これらの事情に基
づいて、最大のＡｆＬ／ｖは約２５になり得るが、最大
的１７が一層好ましい、最も好ましい最大は約１５であ
る。
再び、本発明に従ってコポリマーを製造する方法に間し
、触媒系を構成することができるバナジウムとアルミニ
ウムとの所定の組合せがジエンを高いレベルで含有する
ポリマーの場合、重合する間に枝分れ及びゲル化を引き
起こし得ることはよく知られている。これが起きるのを
防止するため（、アンモニア、テトラヒドロフラン、ピ
リジン、トリブチルアよン、テトラヒドロチオフェン、
等のルュイス塩基を、当業者によく知られた技法を用い
て重合系に加えることができる。
α−オレフィンのチーグラー触媒重合用連鎖移動剤はよ
く知られており、例として、ＥＰＭ及びＥＰＤＭを製造
する場合、水素或はジエチル亜鉛によって例示される。
このような剤は、連続流れ攪拌式タンク反応装置で製造
するＥＰＭ及びＥＰＤＭの分子量を調節するのに極めて
一般的に用いられている９本発明に従って用いる本質的
に皐−の活性種チーグラー触媒系の場合、連鎖移動剤を
ＣＦＳＴＲに加えるとポリマー分子量を減少させるが、
分子量分布に影響を与えない、他方、本発明に従う管状
反応装置重合の間の連鎖移動長Ｅ　ハ）ｔ’リマー分子
量分布及びインター−ＣＤを広げる。これより、反応混
合物中の連鎖移動剤の存在は最少にし或は全く省くべき
である。連鎖移動剤の使用量は、全ての可能な反応につ
いて一般化することは困難であるが、ＭＷＤ及び組成分
散性に関して所望の範囲に従うコポリマー生成物をもた
らすそれらの量に限るべきである０反応混合物中（存在
する連鎖移動剤の最大量は遷移金属、例えばバナジウム
１モル当り約０２モル程に多くし得ると考えられる。但
し、再び、生成するコポリマー生成物はＭＷＤ及び組成
分散性に関して所望の範囲に従うことを条件とする。添
加連鎖移動剤の存在しない場合でさえ、プロピレン及び
オルガノアルよニウム助触媒が連鎖移動剤としても作用
し得ることから、連鎖移動反応が起き得る０通常、バナ
ジウム化合物と組合わせて、頂度１つの活性種を生じる
オルガノ−アルミニウム化合物の中で、容認し得る触媒
活性において最も高いコポリマー分子量をもたらすオル
ガノアルミニウム化合物を選ぶべきである。その上、Ａ
ＸｌＶ比がコポリマー生成物の分子量に対し作用を有す
るならば、また容認し得る触媒活性において最も高い分
子量をもたらすＡｊ！／Ｖを使用すべきである。プロピ
レンによる連鎖移動反応は、下記に説明する通りに重合
する間に過度に高い温度になるのを避けることによって
最もよく制限することができる。
分子量分布及びインター−ＣＤは、また、成長鎮を停止
させるに至る重合中の触媒奪活によっても広げる０本発
明に従って用いるバナジウムベースのチーグラー触媒は
触媒の組成にある程度依存するかかる奪活反応を受ける
ことはよく知られている。活性触媒寿命と触媒系組成と
の間の関係は現時点で任意の所定の触媒について知られ
ていないが、奪活は、所望のモノマー転化を生じる反応
装置における最も短い滞留時間及び最も低い温度を用い
て減少させることができる。
本発明に従う重合は、木質的に全てのコポリマー鎖の生
長反応を同時に開始させるのに十分な様式で及び条件下
で実施すべきである。これは、下記に説明するプロセス
工程および条件を用いて遠戚することができる。
迅速な連鎖開始反応を確実にするために、触媒成分を予
備混合する、すなわち、反応装置の外側で反応させて活
性な触媒を形成するのが好ましい、予備混合した触媒系
の熟成、すなわち、触媒成分（例えば、バナジウム化合
物及びオルガノ−アルミニウム）が反応装置の外側で互
いの存在において資す時間を好ましくは限界内に保つべ
きである。十分な時間熟成しないと、成分は適当な量の
活性触媒種を生じるのに十分に互いに反応していないこ
とになり、連鎖開始反応が同時に起きない結果になる。
また、触媒種の活性は経時的に低下し、そのため、熟成
を最大限界より低く保たなければならない、最少熟成期
間は、触媒成分の濃度、温度及び混合装置のような要因
に応じて、約０．１秒程に短かくし得ると考えられる。
好ましい°最少熟成期間は約０．５秒であり、最も好ま
しい最少熟成期間は約１秒である。最大熟成期間は一層
長くし得るが、好ましいバナジウム／オルガノアル主ニ
ウム触媒系の場合、好ましい最大は約２００秒である。
−層好ましい最大は約１００秒である。最も好ましい最
大熟成期間は約５０秒である。予備混合は４０℃或はそ
れ以下のような低い温度で行うことができる。予備混合
を２５℃或はそれ以下で行うのが好ましく、２０℃或は
それ以下が最も好ましい。
触媒成分を選択した重合希釈剤或は溶媒の存在において
急速な混合条件下、例えばインビンジメントレイノルズ
数（ＮＲＥ）少なくとも４〜Ｃ１０、ｏｏｏ、−層好ま
しくは少なくとも５０，０００、最も好ましくは少なく
とも４〜Ｃ１０ｏ、ｏｏｏで予備混合する。インビンジ
メントレイノルズ数は下記の通りに定義される：Ｎ。、
ＤＮρ μ ここで、Ｎは流体流速（ａｍ／秒）であり、Ｄは内側管
直径（ａｍ）であり、ρは流体密度（ｇ／ａｍ’）であ
り、μは流体粘度（ポイズ）である。
反応混合物の温度もまた所定の範囲内に保つべきである
０反応装置入口における温度は重合反応の開始において
完全、急速な連鎖開始反応をもたらす程に高くすべきで
ある０反応混合物が高温で費す時間の長さは、望ましく
　ｒｔい連鎖移動反応及び触媒奪活反応の量を最少にす
る程に短くしなければならない。
反応混合物の温度調節は、重合反応が多量の熱を発生す
ることにより幾分ａｌＡである。この問題は、予備冷却
した原料を反応装置に用いて重合熱を吸収することによ
って処理するのが好ましい。
この技法によって、反応装置を断熱的に運転しかつ重合
中、温度を上昇させる。原料を予備冷却する代りとして
、例えば、熱交換器が反応装置の少なくとも一部を囲む
ようにし、或はバッチ反応装置或は複数の攪拌反応装置
を直列に並べた場合によく知られた自己冷却技法によっ
て、反応混合物から熱を除くことができる。
断熱系反応装置運転を用いる場合、反応装置原料の入口
温度は約−５０℃〜１５０℃にすることができる０反応
混合物の出口温度は約２００℃程に高くなり得ると考え
られる。好ましい最高出口温度は約７０℃であり、最も
好ましい最高は約６０℃である。重合熱を除くための冷
却ジャケットによる等の反応装置冷却のない場合（中点
値（ｃａｉｄ−ｒａｎｇｅｌエチレン含量ＥＰコポリマ
ー及びヘキサンと同様の熱容量を有する溶媒について）
、反応混合物の温度は反応装置入口から出口に反応混合
物中のコポリマーの重量％（溶媒の重量当りのコポリマ
ーの重量）当り約１３℃上昇することが求められている
。
上記の開示の恩恵を得て、本発明に従ってコポリマーを
作るための操作温度条件を決めることは当業者の技術の
十分範囲内である０例えば、コポリマー５％を含有する
反応混合物について、断熱反応装置および出口温度３５
℃を所望すると仮定する０反応混合物は、温度がコポリ
マー重量％につき約１３℃或は５重量％×１３℃／重量
％婁６５℃上昇することになる。出口温度３５℃を保つ
ために、これより、原料を予備冷却して３５℃−６５℃
−−３０℃にしておくことを要する。外部冷却を用いて
重合熱を吸収する場合、原料入口温度を一層高くし、他
の方法による上述した他の温度拘束が適用可能である。
熱除去及び反応装置温度限界により、反応装置出口にお
ける好ましい最大コポリマー濃度は２５重量／１００重
量希釈剤である。最も好ましい最大濃度は１５重量／１
００重量である６反応装置の操作性による濃度の下方限
界はないが、経済的理由で、コポリマー濃度少なくとも
２重量／１００重量を有するのが好ましい、最も好まし
いのは濃度少なくとも３重量／１００重量である。
反応混合物が反応装置を通る流速は、反応体の半径方向
における良好な混合をもたらしかつ軸方向における混合
を最小にする程に十分大きくすべきである。良好な半径
方向混合はコポリマー娘のイントラ−及びインター−Ｃ
Ｄの両方に好都合であるばかりでなく、重合反応によっ
て生成する熱による半径方向温度勾配を最少にするのに
も好都合である。１合速度は熱放散の悪いことから生じ
る高温領域において速くなるので、多セグメントポリマ
ーの場合の半径方向温度勾配はコポリマーの分子量分布
を広げる傾向になる。当業者ならば、高粘性溶液の場合
、これらの目的を遠戚するのが難しいことを認識してい
る。この問題は、半径方向混合装置、例えばスタチック
ミキサー（例えば、ケニックコーポレーション製のもの
）を使用することによっである程度克服することができ
る。
朶ツクスの存在しない反応装置における反応混合物の滞
留時間は広い範囲にわたって変え得ると考えられる。最
少は約０．２秒程度に短かくし得ると考えられる。好ま
しい最少は約０．５秒であり、最も好ましい最少は約１
秒である。最大は約３６００秒程に長くし得ると考えら
れる。好ましい最大は約４０秒である。最も好ましい最
大は約２０秒である。
重合反応マスが管形反応装置を通る流量は、乱流条件下
、例えば流れレイノルズ数（ＮＲ）少なくとも１０，０
００、−層好ましくは少なくともｓｏ、ｏｏｏ、最も好
ましくは少なくともｌｏｏ、ｏｏｏ　（例えば１５０，
０００〜２５０．０００）にして反応装置内の流体の所
望の半径方向混合を生じるのが好ましい、流れレイノル
ズ数は下記の通りに定義される・ ＮＲ＝　Ｄ’Ｎ’ρ μ ここで、Ｎ“は流体流速（ｃ　ｍ／秒）であり、Ｄ゛は
反応装置の内側管直径（ｃｍ）であり、ρは流体密度（
ｇ／Ｃｍ３）であり、μは流体粘度（ポイズ）である。
所望の場合、選択したバナジウム触媒用触媒活性剤を、
該活性剤がミックスの存在しない反応装置についての基
準を乱させさえしなければ、バナジウム触媒を基準にし
て、代表的には２０モル％まで、一般Ｃ５モル％までの
量で用いることができる。このような触媒活性剤は、例
えばブチルペルクロロクロトネート、ベンゾイルクロリ
ド及び１９８７年５月１５日に出願した米国特許出願第
５０４．９４５号及び同５０．９４６号に開示している
他の活性剤であり、これらの米国特許出願全体を本明細
書中に援用する。その他の有用な触媒活性剤は下記を含
む：ハロゲン化有機酸のエステル、特にアルキルトリク
ロロアセテート、アルキルトリプロそアセテート、エチ
レングリコールモノアルキル（特にモノエチル）エーテ
ルとトリクロロ酢酸とのエステル、アルキルペルクロロ
クロトネート、アシルハライド、これらの化合物の詳細
な例は下記を含む：ベンゾイルクロリド、メチルトリク
ロロアセテート、エチルトリクロロアセテート、メチル
トリブロモアセテート、エチルトリブロモアセテート、
エチレングリコールモノエチルエーテルトリクロロアセ
テート、エチレングリコールモノエチルエーテルトリブ
ロモアセテート、ブチルペルクロロクロトネート及びメ
チルペルクロロクロトネート。
本発明に従う方法を実施することによって、非常に狭い
ＭＷＤを有するα−オレフィンポリマーを直接重合によ
って作ることができる。狭いＭＷＤのコポリマーは他の
既知の技法を用いて、例えば分別或はＩｌ域的分解して
作ることができるが、これらの技法は商業規模の運転に
通していない程度に実施し得ないと考えられる０本発明
に従って作るＥＰＭ＆びＥＰＤＭに関し、生成物は良好
な剪断安定性及び（特定の分子内ＣＤにより）優れた低
温特性を有し、潤滑油用途に特に適している。
コポリマーのイントラ−ＣＤは個々の分子内不均質鎖の
少なくとも２つの部分であって、各々が該鎖の少なくと
も５重量％を構成するものが組成において互いに少なく
とも５！ｌ量％のエチレン異なるものであることが好ま
しい、イントラ−ＣＤはコポリマー鎖の少なくとも２つ
の部分が少なくとも１０重量％のエチレン異なるものに
することができる。少なくとも２０重量％、並びに４０
重量％のエチレンの差もまた本発明に従うものと考えら
れる。
まに１コポリマーのインター−ＣＤは、コポリマー鎖の
９５重量％がコポリマー平均重量％エチレン組成と１５
重量％或はそれ以下異なるエチレン組成を有するもので
あることも好ましい、好ましいインター−ＣＤは約１３
％或はそれ以下であり、最も好ましいのは約ｌＯ％或は
それ以下である。
エチレン及びα−オレフィンコポリマーの分解本発明に
従う未分解エチレン−α−オレフィンコポリマーを慣用
の及びよく知られた分解或は分子量減小プロセスによっ
て分解して分子量の一層小さいコポリマーにする０分解
或は分子量減小プロセスとは本発明のエチレン−α−オ
レフィンコポリマーの分子量を減小するプロセスを意味
する。これらの分解プロセスは一般に慣用されておりか
つ当分野においてよく知られている。これらのプロセス
の中に、機械的分解プロセス及び熱分解プロセスが含ま
れる０機械的分解プロセスはコポリマーの剪断助成（ａ
ｓｓｉｓｔｅｄ）破壊を伴うのが普通であり、酸素の存
在において或は不活性雰囲気において、すなわち実質的
に酸素の不存在において行うことができる。該プロセス
は触媒及び／又は促進剤の存在において或は不存在にお
いて行うことができる０機械的プロセスでは、コポリマ
ーを固相か或は溶融相のいずれかにするのが普通である
が、該プロセスは溶媒、好ましくは不活性溶媒の存在に
おいて行ってもよい。
機械的分解プロセスでは、プロセスにおいて用いる剪断
及び加熱度及びコポリマーに剪断を施す時間は、コポリ
マーを分解する。すなわちコポリマーの分子量を減小さ
せて所望の分子量（例えば、ＴＪ：ｌｌ約１５，０００
〜約ｔｓｏ、ｏｏｏ）及び増粘効率Ｃするようにする。
触媒を使用する場合、触媒の使用量は、触媒的に有効な
量、すなわち、分解反応を触媒するのに有効な量である
。
熱分解プロセスは酸素の存在において行ってもよく、す
なわち熱的酸化分解であり、或は不活性雰囲気下で、す
なわち実質的に酸素の不存在において行ってもよい、該
プロセスは、コポリマー及び不活性溶媒或は希釈剤を含
む組成物、例えばコポリマー−不活性溶媒溶液に関して
行うのが、常ではないが、普通である。これらの熱分解
プロセスで、種々の触媒及び／又は促進剤もまた用いて
よい。
熱分解プロセスは、コポリマーを分解する、すなわち、
コポリマーの分子量を減小して所望の分子量（すなわち
、ｖｎ約１５，０００〜約１５０．０００）及び増粘効
率にするのに有効な温度及び時間で行う。触媒を使用す
る場合、触媒の使用量は触媒有効量、すなわち分解プロ
セスを触媒するのに有効な量である。
かかる機械的分解の一プロセスは、押出機、マスチケー
ター、バンバリーミキサ−、ゴムミル、等のような機械
的ミキサーで空気等の酸素含有ガスの存在において、コ
ポリマーを剪断助成酸化或は機械的破壊及び酸化するこ
とを含む、コポリマーの機械的破壊及び酸化は単一の装
置で行ってもよく、或は行われる破壊度及びポリマーに
加入する酸素の量の度合を増して数段階で行ってもよい
、溶媒或はフラッシング油の不存在において操作するの
が好ましく、それでポリマーは容易に空気に暴露される
。有用な装置はバンバリーミキサ−及び調整ギャップを
有するミルを含み、該装置をジャケット式コンテナで囲
み、コンテナに過圧スチーム或は加熱したＤＯＷＴＨＥ
ＲＭ　（登録商標）等の加熱媒体を通してもよい、混線
或は破壊が酸素消費及び増粘効率（Ｔ、Ｅ、）（下記に
規定する）の低下によって求める通りの所望のレベルに
達したら、分解されたポリマーにフラッシング油を加え
るのがよい、油を十分に加えて分解されたポリマーの濃
度を全生成溶液の重量を基準にして約５〜５０重量％の
範囲にするのが普通である。ポリマーを酸化分解するの
に有用な温度は約２５０°〜７５０°Ｆ（１２１°〜３
９９℃）の範囲である。満足すべき結果を達成するのに
要する時間は、分解或は混練装置のタイプ、分解温度、
特に分解或は混練装置としてブレードミキサーを使用す
る場合、回転速度に依存することになる０例えば、−個
の装置、所望の混練度、或はミリング及び酸化分解をも
たらすのに、ＢｒａｍｌｅｙＢｅｋｅｎ　Ｂｌａｄａ　
Ｍｉｘｅｒを使用することができる。このよキサ−に変
速駆動装置を装着し、２つのローラーを、一方のローラ
ーが他方の半分の速度で回転するように調節したらせん
状に配置したナイフを設備させる。ローラーを、２つの
ローラーの半径に一致する２つの半球形の部分を底部に
有するジャケット式反応装置においてジャーナルさせる
、過熱スチーム或は加熱したＤＯＷＴＨＥＲＭをジャケ
ットの中に循環させて通して所望の温度にすることがで
きる。
加えて、種々の触媒及び／又は促進剤を用いてコポリマ
ーの分解を促進することができる。触媒は下記を含む：
金属或は金属基或錯体、例えば銅、バナジウム、クロム
、マンガン、ニッケル、鉄、コバルト、モリブデン及び
それらの塩及び錯体、例えばオレエート、ナフチネート
、オクトエート、カルボキシレート、ステアレート及び
その他の長鎖の油溶性有機酸塩、他の触媒及び／又は助
触媒はペルオキシド、例えばジベンゾイルペルオキシド
、ジオクチルペルオキシド、ジアルキルペルオキシドを
含む、その他の適したペルオキシド触媒は米国特許３，
３１３，７９３号に開示されており、同特許を本明細書
中に援用する。触媒、酸化、剪断促進プロセスの一タイ
プは１９８８年９月８日に出願した米国特許出願第２４
１，６２０号に開示しており、同出願を本明細書中に援
用する。
分子量及び増結効率の所望の低下を達成するのに通常要
する時間は温度、くキサ−のＲＰＭ及び馬力、触媒（あ
るとすれば）、触媒及び促進剤の使用量に応じて変わる
。が、Ｔ、Ｅ、及び分子量を低下させる所望の度合に応
じて、約２分〜約１２時間の期間が通常適当である。
エチレン−α−オレフィンコポリマーを機械的に分解或
は剪断する別の方法は、剪断用ブレードを装備した閉容
器においてコポリマーを酸化することを含む、このタイ
プの代表的な装置は、ｒ　Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ　Ｔｏｒ
ｑｕａ　Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ」として知られている、逆
転らせん形ブレードを収容する装置である、空気、酸素
或は別の酸素含有ガスを容器の剪断キャビティに供給す
る手段を設置するのが代表的である。別法として或は加
えて、酸素源はペルオキシドのような非ガス状物質にし
、これをコポリマーと共に反応室に入れてもよく、これ
はまた反応速度に有利な効果を与えることができる。
が、ガス状の酸素源を用いるのが好ましい、外部ガス状
酸素源を供給するのが普通であるが、これは絶対必要な
ことではない、しかし、通常の外部源を使用する場合、
ガスを剪断キャビティに簡便な流量で供給するのがよい
、空気或は酸素は、剪断キャビティ内の空気或は酸素を
全て数秒毎に交換する程の速度で供給するのが普通であ
る。また、剪断キャビティを通常約１７０°〜２３０℃
、好ましくは１８０°〜２２５℃の範囲の高い温度に保
つ手段を設備する。
これらの機械的分解或は剪断プロセスは、また、窒素の
ような不活性ガス或は雰囲気下で、すなわち、実質的に
酸素の不存在において行ってもよい。
不活性雰囲気下で行うかかる剪断助成分解の一つは、マ
スチケーター、ゴムミル、バンバリーミキサ−、ブラベ
ンダーミキー及び高温のエチレン−α−オレフィンコポ
リマー、ゴムと反応の他の成分とを混合或は混練するこ
とができる他の機械的混合装置で行うことができ、それ
で分解は固体状態で行われることができる。また、装置
を組合わせて用いてもよく、例えば低温ミキサーで成分
を予備混合し、次いで成分を高温加熱ミキサーに移送し
て分解することができる。
分解は、遊離ラジカル開始剤、例えばペルオキシド、好
ましくは沸点が約１００℃より高いものを用いて行うの
が好ましい、これらの遊離ラジカル開始剤の代表は下記
の通りであるニジ−ラウロイルペルオキシド、２．５−
ジ−メチル−ヘキサ−３−イン（ｙｎｅ）−２，５−ビ
ス−ｔ−ブチルペルオキシド（Ｌｕｐｅｒｓｏｌ　１３
　Ｑとして販売されている）或はそのヘキサン類似体、
ジ−ｔ−ブチルペルオキシド及びジクミルペルオキシド
、酸、例えば無水マレイン酸がペルオキシドと共に存在
することは、酸がペルオキシドの分解を触媒してペルオ
キシドを活性化するので、好ましい、酸と異なるペルオ
キシドの他の活性体、例えばヨーロッパ公表特許出願第
０１２３４２４号が開示するヒドロペルオキシドを用い
ることができ、クメンヒドロペルオキシド、過酸化水素
、ｔ−ブチルヒドロペルオキシド、等を含む、開始剤は
、オレフィンポリマーの合計重量を基準にして約ｏ、ｏ
ｏｓ〜約１％、例えば０．０５〜０．５％のレベル及び
温度的１２０　”〜２５０℃で用いるのが普通である。
開始剤分解は１２０°〜２５０℃で行うのが好ましく、
１５０”〜２２０℃で行うのが一層好ましい、不活性雰
囲気、例えば窒素ガスシールによって得られるものを用
いる０分解及び／又はグラフトする全時間は約０．００
５〜１２時間の範囲にするのが普通である。押出機で行
う場合、全時間は比較的短かく、例えば０．００５〜０
．２時間である。マスチケーターでは、全時間は通常的
０．５〜６時間、−層好ましくは０．５〜３時間を要す
る０分解反応は用いる反応温度において、遊離ラジカル
開始剤の半減期の少なくともおよそ４倍、好ましくは少
なくとも約６倍に行うのが普通であり、例えば、２．５
−ジメチルへキサ−３−イン−２，５−ビス（ｔ−ブチ
ルペルオキシド）を用いる場合、１６０℃において２時
間、１７０℃において１時間、等である。
分解は、加熱及び開始剤と混合することにより、好まし
くは剪断応力下で別々に行うことができる。
別の分子量減成プロセスはコポリマーを酸素の存在にお
いて熱分解することを含む、このような熱分解プロセス
の一つは、触媒量、好ましくは０．０７５〜１０％の触
媒の存在において、酸素の不存在において、温度２７５
＠〜４５０℃或はそれ以上に、特に過圧条件を用いる場
合、好ましくは温度３００＠〜４００℃に、温度、触媒
及び触媒の使用量に応じて変わる期間の間加熱すること
を伴い、該期間は分子量の所望の減少をもたらすのに適
当なものにする。触媒を上述したそれぞれの範囲の上方
部分の範囲内の量及び温度で用いる場合、加熱時間は５
分程に短かくすることができ、触媒の量を低い方の温度
において下方部で、上述した０、０７５〜１０％の範囲
内で用いる場合、加熱時間は４〜５時間にすることがで
きる。
触媒は通常熱分解プロセス用に当分野で知られているも
のであり、下記を含む：アルカリ金属、アルカリ土類金
属或は重金属、すなわち、アンチモン、ビスマス、カド
ミウム、クロム、銅、鉄、鉛、水銀、タンタル、チタン
、タリウム、バナジウム、亜鉛の（ｉ）酸化物或は（ｉ
ｉ）炭酸塩ニアミノカルボン酸、ジカルボキシリック或
はトリカルボキシリック脂肪酸、フェニル或はナフチル
カルボン酸の金属塩、例えば米国特許３．３３２．９２
６号（該特許を本明細書中に援用する）に開示されてい
るもの。
ポリマー、触媒混合物の加熱は任意の適当な閉装置、例
えばバッチ反応装置或は連続反応装置において行うこと
ができ、該装置の中に、ポリマー及び触媒の混合物を、
運転温度において所望の分子量の一層小さいポリオレフ
ィンを生じるのに必要な滞留時間の間連続して通す、加
熱は、減圧下で、周囲圧力で或は過圧条件下で行うこと
ができる。バッチ運転を周囲圧或は過圧で行う場合、加
熱は窒素のガスシール或はその他の酸素の存在しない雰
囲気下で行うことができる。
所望の場合、触媒及びポリマーの混合物を加熱する間、
攪拌する或はかきまぜることができる。
熱酸化分解プロセスはエチレン−α−オレフィンコポリ
マーを、コポリマーの分解を引き起こすように、酸素或
は空気の存在において温度少なくとも約１００℃で加熱
することを伴う、このような分解は、コポリマーの分子
量を相当減小させることを特徴とするのが普通である。
酸化され及び分解されたコポリマーを製造する特に有用
な方法は、不活性溶媒中のコポリマーの流動溶液を加熱
しかつ酸素或は空気を溶液の中に温度少なくとも１００
ｔでバブルさせて所望の分解を達成することを伴う、酸
素或は空気の代りに、酸素と窒素或は二酸化炭素のよう
な不活性ガスとの任意の混合物を用いてもよい、不活性
ガスはこうして酸素のキャリヤーとして機能しかつ酸素
を反応混合物に導入する便宜な手段となるのがしばしば
である。
コポリマー反応体の流動溶液を作るのに有用な不活性溶
媒は、液状不活性炭化水素、例えばナフサ、ヘキセン、
シクロヘキセン、ドデカン、ビフェニル、キシレン或は
トルエンが好ましい、かかる溶媒は極性溶媒、例えば酸
化ジフェニルでもよい、使用する溶媒の量は、十分な量
を用いてインターポリマーの流動溶液を生じる限り、臨
界的なものではない、かかる溶液は溶媒を約６０〜９５
％含有するのが普通である。
コポリマーを酸化しかつ分解する温度は少なくとも約１
００℃、好ましくは少なくとも約１５０℃であり、２５
０℃、３００℃程に高く或は更に高くしてもよい。
本発明のコポリマーは、また、ホモゲナイゼーションに
よって分解して分子量を低下してもよい、ホモゲナイゼ
ーションプロセスは慣用のものでありかつ当分野におい
て知られている。ホモゲナイゼーションプロセスでは、
コポリマーを通常波状で、例えばコポリマーを上述した
ような溶媒に溶解した溶液で、種々にデザインしたスト
ットルバルブ及び狭いオリフィスを使用する装置の中に
高い圧力において強いて通す、このような装置は極めて
高い剪断速度を生じることができる。商用の装置、例え
ばＭａｎ４〜Ｃ１０ｎ−Ｇａｕｌｉｎ　Ｍａｕｕｆａｃ
ｔｕｒｉｎｇＣｏａ＋ｐａｎｙ製のもの或はその改良を
用いてもよい。
このような装置を圧力約２０，０００ｐｓｉ（１，４０
０ｋｇ／ｃｒｎ’）まで作動させて必要な剪断応力を発
生することができる。ホモゲナイゼーションプロセスは
、所望の分解度に応じて、バッチ或は連続様式で用いる
ことができる。
分解されたエチレン−α−オレフィンコポリマー、好ま
しくはエチレン−プロピレンコポリマーに、数平均分子
量的１５，０００〜約３００．０００、好ましくは約２
０，０００〜約２００．０００、−層好ましくは約２０
，０００〜約１５０，０００を有する。
本発明の分解されたエチレン−α−オレフィンコポリマ
ーは油性組成物用の粘度指数向上剤として有用である。
従って、本発明に従って作る油溶性の分解されたエチレ
ンコポリマーを従たる量、例えば全組成物の重量を基準
にして約ｏ、ｏｏｔ〜約４９重量％の量で、主たる量の
油性物質、例えば潤滑油或は炭化水素燃料に、完成生成
物を形成しているか或は添加剤コンセントレートを形成
しているかに応じて加入することができる。潤滑油組成
物、例えば完全に配合した潤滑油組成物中に存在する本
発明の粘度指数向上或は改質性分解エチレン−α−オレ
フィンコポリマーの量は、該油組成物の粘度指数を向上
或は改質するのに有効な量、すなわち粘度向上有効量で
ある。この量は、全組成物の重量を基準にして、約ｏ、
ｏｏｔ〜約２０６量％、好ましくは約０．０１〜約１５
重量％、−層好ましくは約０．１〜約１０重量％にする
のが普通である。
本発明の生成物を加えることができる潤滑油は石油から
誘導される炭化水素油ばかりでなく、また合成潤滑油、
例えば二塩基酸のエステルニー塩基酸、ポリグリコール
、二塩基酸及びアルコールをエステル化して作る複エス
テル；ポリオレフィン油、等も含む。
発明の分解コポリマーは、取扱いを容易にするために、
コンセントレートの形で、例えば油、例えばミネラル潤
滑油中約２〜約４９重量％まで、好ましくは３〜２５重
量％で用いてもよく、発明の反応を前述した通りの油中
で行ってこの形に作ってもよい。
上記の油組成物は必要に応じて例えば下記のような他の
慣用の添加剤を含有してよい：流動点降下剤、耐摩耗性
剤、酸化防止剤、他の粘度指数向上剤、分散剤、腐蝕防
止剤、消泡剤、清浄剤、錆止め添加剤、摩擦調整剤、等
。
腐蝕防止剤は、防錆剤としても知られ、潤滑油組成物が
接触す、る金属部分の劣化を減少させる。腐蝕防止剤の
例は、リン硫化（ｐｈｏｓｐｈｏｓｕｌｆｕｒｉｘ＠ｄ
ｌ炭化水素及びリン硫化炭化水素とアルカリ土類金属の
酸化物或は水酸化物とを、好ましくはアルキル化フェノ
ール或はアルキルフェノールチオエステルの存在におい
て、かつまた好ましくは二酸化炭素の存在において反応
させて得られる生成物である。リン硫化炭化水素は、適
当な炭化水素、例えばテルペン、Ｃ７〜Ｃ６オレフイン
ボリマー、例えばポリイソブチレンの重質石油留分とリ
ンの硫化物５〜３０重量％とを温度約６６°〜約３１６
℃の範囲で１７２〜１５時間反応させて作る。リン硫化
炭化水素の中和を米国特許１．９６９，３２４号に教示
されている方法で行うことができる。
酸化防止剤は鉱油がサービス中に劣化する傾向を減少さ
せる。かかる劣化は酸化の生成物、例えばスラッジやワ
ニス様沈積物が金属表面上に付着することにより及び粘
度増大によって立証され得る。このような酸化防止剤は
下記を含む：好ましくはＣ５情Ｃ１２のアルキル側鎖を
有するアルキルフェノールチオエステルのアルカリ土類
金属塩、例えばカルシウムノニルフェノールスルフィド
、バリウムｔ−オクチルフェニルスルフィド、ジオクチ
ルフェニルアミン、フェニル−アルファーナフチルアミ
ン、リン硫化或は硫化炭化水素、等。
本発明において有用な他の酸化防止剤は油溶性銅化合物
を含む、銅を任意の適当な油溶性化合物として油にブレ
ンドしてよい、油溶性とは、化合物が通常のブレンディ
ング条件下で油或は添加剤パッケージに油溶性であるこ
とを意味する。銅化合物は第一銅の形でも或は第二銅の
形でもよい。
銅は銅ジヒドロカルビルチオ−或はジチオ−ホスフェー
トの形でもよい、別法として、銅を合成或は天然カルボ
ン酸の銅塩としてもよい、このような例はＣ１０〜Ｃ１
８脂肪酸、例えばステアリン酸或はパルミチン酸を含む
が、不飽和酸、例えばオレイン或は枝分れカルボン酸、
例えば分子置駒２００〜５００のナフテン酸或は合成カ
ルボン酸が、生成する銅カルボキシレートの取扱い及び
溶解度特性を向上させることから、好ましい、また、下
記の一般式の油溶性鋼ジチオカルバナートも有用である
： （ＲＲ，ＮＣ５５）　、ｌＣｕ ここで、ｎは１或は２であり、Ｒ及びＲは同じであり或
は異なり、炭素原子１〜１８、好ましくは２〜１２を含
有するヒドロカルビルラジカルであり、下記のようなラ
ジカルを含む：アルキル、アルケニル、アリール、アラ
ルキル、アルカリール及び脂環式ラジカル、Ｒ及びＲ基
として特に好ましいのは炭素原子２〜８のアルキル基で
ある。すなわち、ラジカルは例えば下記にすることがで
きる：エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチ
ル、ｉ−ブチル、５ｅｃ−ブチル、アミル、ｎ−ヘキシ
ル、ｉ−ヘキシル、ｎ−へブチル、ｎ−オクチル、デシ
ル、ドデシル、オクタデシル、２−エチルヘキシル、フ
ェニル、ブチルフェニル、シクロヘキシル、メチルシク
ロペンチル、プロペニル、ブテニル、等、油溶性を得る
ために、炭素原子の合計数（すなわち、Ｒ及びＲ）を約
５或はそれ以上にするのが普通である。また、銅スルホ
ネート、フェネート及びアセチルアセトネートを用いて
もよい。
有用な銅化合物の例はアルケニルコハク酸或無水物の銅
ＣｕＩ及び／又はＣｕ■塩である。塩はそれら自体塩基
性でも、中性でも或は酸性でもよい、塩は、（ａ）遊離
のカルボン酸基を少なくとも１つ有する、ポリアルキレ
ン−ボリア主ンから誘導されるポリアルキレンスクシン
イミド（π、１７００〜ｓ、ｏｏｏのポリマー基を有す
る）と（ｂ）反応性金属化合物とを反応させて形成する
ことができる。適した反応性金属化合物は下記のような
ものを含む：水酸化、酸化、酢酸、ホウ酸及び炭酸第二
銅或は第−銅或は塩基性炭酸銅。
これらの金属塩の例はポリイソブテニルコハク酸無水物
のＣｕ塩及びポリイソブテニルコハク酸のＣｕ塩である
。使用する選択金属はその二価の形、例えばＣｕ　＊２
であるのが好ましい、好ましい基体は、アルケニル基が
約７０．０より大きい分子量を有するポリアルケニルコ
ハク酸である。アルケニル基は百〇約９００〜１．４０
０．２．５００までを有するのが望ましく、ＴＸｎ約９
５０が最も好ましい、特に好ましいのはポリイソブチレ
ンコハク酸或無水物である。これらの物質を鉱油のよう
な溶媒に溶解し、かつ金属保持物質の水溶液（或はスラ
リー）の存在において加熱するのが望ましいかもしれな
い、加熱は７０’〜約２００℃で行うのがよく、温度１
４〜Ｃ１０°〜１４０℃が全く適している。生成する塩
に応じて、反応を約１４０℃より高い温度に長い、例え
ば５時間より長い時間或は塩の分解が起き得る時間像た
せないことが必要かもしれない。
銅酸化防止剤（例えば、Ｃｕ−ポリイソブテニルコハク
酸無水物、Ｃｕ−オレエート或はこれらの混合物）を、
最終潤滑或は燃料組成物において、約５０〜５００Ｍｆ
ｊｋｐｐｍの金属の量で用いるのが普通である。
摩擦調整剤は、自動変速機液のような潤滑油組成物に適
当な摩擦特性を付与する働きをする。
適した摩擦調整剤の代表例は下記に見られる：米国特許
３，９３３．６５９号が開示する脂肪酸エステル及びア
主ド；米国特許４，１７６．０７４号が記載するポリイ
ソブテニルコハク酸無水物−アミノアルカノールのモリ
ブデン錯体；米国特許４ＪＯ５，５７１号が開示する三
量化脂肪酸のグリセロールエステル：米国特許３，７７
９．９２８号が開示するアルカンホスホン酸塩；米国特
許３．７７８４７５号が開示するホスホネートとオレア
ミドとの反応生成物；米国特許３，８５２，２０５号が
開示するＳ−カルボキシアルキレンヒドロカルビルスク
シンイミド、Ｓ−カルボキシアルキレンヒドロカルビル
スクシンアミド酸及びこれらの混合物：米国特許３，８
７９，３０６号が開示するＮ−（ヒドロキシアルキル）
アルケニル−スクシンアミド酸又はスクシンイ主ド；米
国特許３．９３２．２９０号が開示するジー（低級アル
キル）ホスフィツトとエポキシドとの反応生成物；米国
特許４，０２８，２５８号が開示するリン硫化Ｎ−（ヒ
ドロキシアルキル）アルケニルスクシンイミドのアルキ
レンオキシド付加物、上記参考文献の開示内容を本明細
書中に援用する。最も好ましい摩擦調整剤は米国特許４
，３４４．８５３号に記載されているようなヒドロカル
ビル置換されにコハク酸或無水物とチオビスアルカノー
ルとのスクシネートエステル或はそれらの金属塩である
。
分散剤は使用中に酸化から生じる油不溶分を流体中に懸
濁状態に保ち、こうしてスラッジが凝集して金属部分上
に沈降或は付着するのを防ぐ、適した分散剤は高分子量
アルキルスクシンイよド、油溶性ポリイソブチレンコハ
ク酸無水物とエチレンアミン、例えばテトラエチレンペ
ンタミンとの反応生成物及びそのホウ酸塩化（ｂｏｒａ
ｔｅｄ）塩を含む。
流動点降下剤は別に潤滑油流れ向上剤として知られ、流
体が流れる或は流体を注ぐことができる温度を下げる。
このような添加剤はよく知られている。流体の低温流動
性を有効に最適にさせるそれらの添加剤の代表は０６〜
ＣＩ６ジアルキルフマレートビニルアセテートコポリマ
ー、ポリメタクリレート、ワックスナフタレンである。
フオーム調整は、ポリシロキサンタイプの消泡剤、例え
ばシリコーン油、ポリジメチルシロキサンによってもた
らすことができる。
耐摩耗添加剤は、それらの名称が意味する通りに、金属
部分の摩耗を減少させる。慣用の耐摩耗添加剤の代表は
亜鉛ジアルキルジチオホスフェート、亜鉛ジアリールジ
チオホスフェートである。
清浄剤及び金属錆止め添加剤はスルホン酸、アルキルフ
ェノール、硫化アルキルフェノール、アルキルサリチレ
ート、ナフチネート及び他の油溶性モノ−及びジ−カル
ボン酸の金属塩を含む、高塩基性（すなわち、過塩基性
（ｏｖｅｒｂａｓｅｄ）　）金属塩、例えば高塩基性ア
ルカリ土類金属スルホネート（特にＣａ及びＭｇ塩）が
よく清浄剤として用いられる。このような物質及びそれ
らの製法の代表例は１９８５年７月１１日に出願した同
時係属米国特許出願′！Ｊ７５４，００１号に見られ、
同米国特許出願を本明細書中に援用する。
これらの多数の添加剤の内のいくつかは複数の効果、例
えば分散剤−酸化防止剤をもたらすことができる。この
アプローチはよく知られており、本明細書中で更に詳述
する必要はない。
組成物は、これらの慣用の添加剤を含有する場合、ベー
ス油に、それらの通常の付随する機能をもたらすのに有
効な量でブレンドするのが代表的である。このような添
加剤の代表的な有効量を下記の通りに例示する： 有効成分の　有効感分の 添加剤　　　　重量％　　重量％ （広　い）　　（好ましい） 粘度調整剤　　　　、０１−１２　　．０１−４腐食防
止剤　　　０．０１−５　　．０１−１．５酸化防止剤
　　　０．０１−５　　．０１−１．５分　　散　　剤
　　　　　　　０．１　−２０　　　０．１　−８流動
点降下剤　　　　０．０１−５　　．０１−１．５消　
　泡　　剤　　　　　　　０．００１−３　　　　．０
０１−０．１５耐摩耗添加剤　　　　０．００１−５　
　．００１−１．５摩擦調整剤　　　０．０１−５　　
．０１−１．５分散剤／錆止め添加剤　、０１−１０　
　．０１−３鉱油ベース　　　　　バランス　　バラン
ス他の添加剤を用いる場合、粘度指数向上剤の濃溶液或
は分散液（本明細書前述したコンセント量で）を、該他
の添加剤の内の１種或はそれ以上と共に含む添加剤コン
セントレート（添加剤混合物を構成する場合の該コンセ
ントレートを本明細書中、添加剤パッケージと呼ぶ）を
作り、それでいくつかの添加剤を同時にベース油に加え
て潤滑油組成物を形成することが望ましいが、必要なこ
とではない、添加剤コンセントレートを潤滑油に溶解さ
せることを溶媒により及び緩やかに加熱することを伴っ
て混合することによって促進してもよいが、これは必須
ではない、添加剤−パッケージを所定量のベース潤滑油
と組合わせる場合、コンセントレート或は添加剤−パッ
ケージを粘度指数向上添加剤及び随意の追加の添加剤を
適当な量で含有するように配合して最終配合物において
所望の濃度にするのが代表的である。すなわち、本発明
の生成物を他の望ましい添加剤と共に少量のベース油或
は他の相容性溶媒に加えて、有効成分を、添加剤代表的
には約２．５〜約９０重量％、好ましくは約５〜約７５
重量％、最も好ましくは約８〜約５０重量％の集金量で
適当な割合で含有し、残りがベース油である添加剤パッ
ケージを形成することができる。
最終配合物は添加剤−パッケージ約１０重量％を用い、
残りをベース油にするのが代表的である。
本明細書で表わす重量％は全て添加剤の有効成分（ａ、
ｉ、）含量及び／又は各々の添加剤のａ、ｉ、重量子全
油或は希釈剤の重量の合計になるあらゆる添加剤−パッ
ケージ或は配合物の全重量を基準にする。
上述した通りに、本発明の分解エチレンコポリマーは燃
料及び潤滑油添加剤として特に有用である。
しかし、本発明の分解エチレンフポリマーの主要な使用
効果は、これらのコポリマーを溶解或は分散させるベー
ス油を用いる潤滑油組成物において認められる。
すなわち、本発明の潤滑組成物を作る際に用いるのに適
したベース油はスパーク点火式及び圧縮点火式内燃エン
ジン、例えば自動車及びトラックエンジン、マリーン及
び鉄道ディーゼルエンジン、等用のクランクケース潤滑
油として従来用いられているものを含む、また、有利な
結果は本発明の添加剤をパワートランスミッティンダ液
、例えば自動変速機液、トラクター液、ユニバーサルト
ラクター液、作勅濱、ヘビーデユーティ作動液、パワー
ステアリング液、等において従来用いられている及び／
又は該液として用いるために適応させるベース油中に用
いても達成される。ギヤ潤滑剤、工業油、ポンプ油及び
その他の潤滑油組成物もまた本発明の添加剤を加入する
ことから利点を得ることができる。
すなわち、本発明の添加剤を合成ベース油、例えばジカ
ルボン酸、ポリグリコール及びアルコールのアルキルエ
ステル；ポリアルファーオレフィン、ポリブテン、アル
キルベンゼン、リン酸の有機エステル、ポリシリコーン
油、等に適当に加入することができる。
本発明の分解エチレンコポリマーは油溶性、適当な溶媒
の助けによって油に溶解性であり、或は安定に分散し得
る。油溶性、溶解性或は安定に分散し得るとは、その術
語を本明細書中で用いる場合、必ずしも物質が油に全て
の割合で可溶性、溶解性、混和性或は悲濁させ得ること
を表わすことでなく、添加剤は、例えば油に、油が用い
られる環現においてその意図する効果を発揮するのに十
分な程度に可溶性或は安定に分散し得ることを意味する
。その上、所望の場合、他の添加剤を追加して加入して
、特定のコポリマーを一層高いレベルで加入することを
可能にしてもよい。
よって、本発明の添加剤は任意の有効量で、すなわち、
粘度指数向上或は粘度指数向上−分散性有効量で完全配
合した潤滑油組成物に加入することができるが、このよ
うな有効量は潤滑油組成物に添加剤を該組成物の重量を
基準にして、代表的には約ｏ、ｏｏｔ〜約２０＠量％、
好ましくは０．０１〜１５重王％、−層好ましくは約０
．１〜約１０重量％、最も好ましくは約０．２５〜約５
重量％の量で付与する程である意図である。
本発明の別の態様では、分解されたエチレン−α−オレ
フィンコポリマーを下記に記述する通りにしてグラフト
用物質でグラフトしてグラフトされ、分解されたエチレ
ンコポリマーを形成する。
グラフト用物質 分解されたエチレンコポリマー主鎖にグラフトさせて本
発明のグラフト化分解エチレンコポリマーを形成する物
質或は化合物は、該分解エチレンコポリマーにグラフト
させることができるそれらの物質である。これらの物質
は慣用のオレフィンポリマー、例えばエチレン−α−オ
レフィンコポリマーについてのグラフト用物質として当
分野において一般によく知られており、かつ一般に市販
されており或はよく知られた慣用方法によって容易に作
ってもよい、グラフト用物質はオレフィン性不飽和を含
有するのが好ましく、カルボン酸成分、エステル成分、
無水物成分、ヒドロキシル成分、イオウ原子、窒素原子
及び酸素原子の内の少なくとも１つを含有するのが更に
好ましい、オレフィン性不飽和部分、すなわち、エチレ
ン性不飽和部分はエチレンコポリマー主鎖と反応するこ
とができ、反応した際に飽和されるようになるものであ
る。
これらの物質は例えば下記を含む：好ましくはオレフィ
ン性不飽和を少１１　くとも１つ有する不飽和モノ−及
びポリカルボン酸、好ましくはＣ４〜Ｃ４〜Ｃ１０酸、
及び核酸の無水物、塩、エステル、エーテル、アミド、
ニトリル、チオール、チオ酸グリシジル、シアン、ヒド
ロキシ、グリコール及びその他の置換された誘導体、好
ましいカルボン酸グラフト用物質は、（ｉ）（ａ）カル
ボキシル基がビシニルであり（すなわち、隣接する炭素
原子上に配置され）、かつ（ｂ）隣接する炭素原子の少
なくとも１つ、好ましくは両方が該モノ不飽和の部分で
あるモノ不飽和のＣ４〜Ｃ１０ジカルボン酸、或は（ｉ
ｉ）（ｉ）の誘導体、例えば（ｉ）の無水物或はＣ１〜
Ｃ，アルコール由来のモノ−或はジエステルである。ジ
カルボン酸、無水物或はエステルのモノ不飽和は、エチ
レン−α−オレフィンコポリマーと反応する際に、飽和
されるようになる。こうして、例えば、無水マレイン酸
はエチレン−α−オレフィン置換された無水コハク酸に
なる。
このような酸、無水物及びそれらの誘導体の例は下記を
含む：マレイン酸、フマル酸、ヒミノ（ｈｉａｉ＋（）
酸、イタコン酸、シトラコン酸、アクリル酸、グリシジ
ルアクリレート、シアノアクリレート、ヒドロキシＣ３
〜Ｃ３゜アルキルメタクリレート、マクリリックボリエ
ーテル、アクリル酸無水物、メタクリル酸無水物、クロ
トン酸、イソクロトン酸、メサコン酸、アンゲリカ酸、
無水マレイン酸、イタコン酸無水物、シトラコン酸無水
物、ヒミノ酸無水物、アクリロニトリル、メタクリレー
トリル、アクリル酸ナトリウム、アクリル酸カルシウム
、アクリル酸マグネシウム。
それら自体で或はカルボン酸或はそれらの誘導体の内の
ｆｉｌ或はそれ以上と組合わせてのいずれかで用いるこ
とができる他のモノマーは下記を含む：Ｃ２〜Ｃ３゜ビ
ニルモノマー、例えばアクリルアくド、アクリロニトリ
ル及びモノビニル芳香族化合物、すなわち、スチレン、
クロロスチレン、ブロモスチレン、メチルスチレン、ビ
ニルピリジン、等。
用いることができる他のモノマーは下記の通りである°
Ｃ４〜Ｃ３゜のビニルエステル、ビニルエーテル及びア
リルエステル、例えばビニルブチレート、ビニルラウレ
ート、ビニルステアレート、ビニルアジペート、等及び
ビニル基を２或はそれ以上有するモノマー、例えばジビ
ニルベンゼン、エチレンジメタクリレート、トリアリル
ホスフィツト、ジアルキルシアヌレート、トリアリルシ
アヌレート。
このクラスに入る物質の大部分は重合性千ノマーになる
が、すべてではない、あるものはベースポリマーと反応
性であるが、ポリマーを形成しない物質、すなわち、無
水マレイン酸になる。
また、クラスに入る物質の大部分は不飽和に加えて官能
価を有することになるが、必ずしもそうならない、すな
わち、スチレン或はエチレン。
適した反応体のクラスを包含する亜属の定義は下記の通
りである。
ここで： （ａ）Ｒ’　＝Ｒ’　＝Ｒ”　＝Ｒ’がＨ或はハロゲン
、好ましくはＦ及びＣｕであるとき （ｂ）Ｒ’及びＲ２がＨであり、Ｒ３がＨ、ハロゲン、
或はＣ，−Ｃ，。アルキルであり　Ｒ４Ｃ１０％好まし
くはＣｔ〜Ｃ８゜最も好ましくはＣＩ〜Ｃ１０アルキル
、アリール、アルカリール、及びそれらの置換された誘
導体、 ■ −ＣＮ、　−ＯＨ，−ＣＯＯＭ、−Ｃ−ＣＩｌ。
−Ｎ　Ｏ２）−Ｎｓ　　、　　　Ｓ　０２　Ｆ、　　　
　Ｓ　０２　　ＣＪ２゜ＳＯｓ　　Ｉ　　！、　　−５
Ｏｘ　　Ｃａ　　Ｈｅ　　、グリシジル、−５Ｏｚ　Ｎ
ｓ　　ＯＣ−Ｎｓ、−Ｓ　　ｉ　　（ＯＣ２Ｈｓ　　）
ｓ　　、ＳＯＣ２Ｈｓ　　、Ｓ　０２　Ｃｘ　Ｈｓ　　
（ここでＲ’＝Ｈ或はＲ６及びＲ６はＣ＋　”’　Ｃｓ
。炭化水素基であり、Ｍは任意の原子価の金属である）
であるとき： （ｃ）Ｒ’及びＲ３はＨであり、Ｒ２及びＲ４は結合し
て炭素原子４〜５０を有する張力環、例えばヒミノ酸に
なる。
これらの後処理試薬の使用を伴う後処理プロセスは、従
来技術の慣用のグラフト化エチレンコポリマーに適用す
る限りにおいて知られているので、これらのプロセスを
本明細書中で詳細に説明する必要はない、従来技術のプ
ロセスを本発明の組成物に適用するためには、必要なこ
とは、従来技術に記載されている通りの反応条件、反応
条件の比、等を本発明の新規な組成物に適用することで
ある。下記が共重合可能である： （１）群の化合物のいくつかの具体例は下記を含み、そ
れらに限定されない：不飽和アルコール、例えばアリル
、メタリル、クロチル、１−クロロアリル、クロロアリ
ル、シンナミル、ビニル、メチルビニル、１−フェナリ
ル、ブテニルアルコールと下記とのエステル：　（ａ）
飽和酸、例えば酢酸、プロピオン酸、酪酸、バレリアン
酸、カプリン酸、ステアリン酸＝　（ｂ）不飽和酸、例
えばアクリル酸、α−置換されたアクリル酸（アルキル
アクリル酸、例えばメタクリル酸、エチルアクリル酸、
プロピルアクリル酸、アリールアクリル酸、例えばフェ
ニルアクリル酸を含む）、クロトン酸、オレイン酸、リ
ノール酸、リルン酸；　（ｃ）多塩基酸、例えばシュウ
酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピ
メリン酸、スペリン酸、７ゼライン酸、セバシン酸：（
ｄ）不飽和多塩基酸、例えばマレイン酸、フマル酸、シ
トラコン酸、メサコン酸、イタコン酸、メチレンマロン
酸、アセチレンジカルボン酸、コニシン（ｃｏｎｉｃｉ
ｃ）酸；　（ｅ）芳香族酸、例えば安息香酸、フェニル
酢酸、フタル酸、テレフタル酸、ペンゾールフタル酸、
（１）（ａ）エステル群の例はビニルアセテート及び下
記式の酸のビニルエステルであるニ ア ここで、Ｒ７〜Ｒ９は独立に飽和アルキル基から選び、
核酸は炭素原子約１０を含有する。
これらのエステルは米国特許３．６８７．８４９号及び
同３，５５１，３３６号に開示されており、これらの特
許を本明細書中に援用する。
（２）群の化合物のいくつかの具体例は下記を含み、こ
れらに限定されない：飽和アルコール、例えばメチル、
エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソ−ブチ
ル、５ｅａ−ブチル、ｔ−ブチル、２−エチルヘキシル
、シクロヘキシル、ベケニルアルコール、エチレングリ
コール、ジェタノールアミノ−エタノール、エタノール
アミン、ジエチレングリコールと、不飽和脂肪族−塩基
及び不飽和多塩基酸（これらの例は上記（１）（ｂ）及
び（１）（ｄ）に示す）とのエステル、好ましい不飽和
多塩基酸はエステル、例えばエチルフマレート、オクチ
ルフマレート、ラウリルマレエートを生じるα、β−不
飽和二塩基酸である。これらのエステルは米国特許３，
６８７，８４９号及び同３，５５１，３３８号に記載さ
れており、これらの両方の特許を本明細書中に援用する
。
（３〉群の化合物のいくつかの具体例は下記を含み、こ
れらに限定されない：メチルビニルエーテル、エチルビ
ニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、オクチ
ルビニルエーテル、ジアリルビニルエーテル、エチルメ
タリルエーテル、アリルエチルエーテル、これらのエー
テルは、炭素原子約２０までを含有するオレフィン性不
飽和脂肪族或は脂環式エーテルが好ましい、このような
エーテルは米国特許３．６８１．８４９号に記載されて
おり、同特許を本明細書中に援用する。
（４）群の不飽和ケトンの内のいくつかの具体例は下記
を含み、これらに限定されない：メチルビニルケトン、
エチルビニルケトン、プロピルビニルケトン、ペンチル
ビニルケトン、これらのケトンは炭素原子約２０までを
含有するオレフィン性不飽和脂肪族ケトンが好ましい、
このようなケトンは米国特許３，６８７．８４９号Ｃ記
載されており、同特許を本明細書中に援用する。
（５）群のオレフィン性不飽和の極性窒素含有化合物、
すなわち、エノフィル（ａ１１０ｐｈｉｌｓ）は当分野
でよく知られており、中でも米国特許３．０８９，８３
２．４，０９２，２５５．４，１４６，４１１９．４，
１９４，９８４及び４，０５１，０５０号及び英国特許
１，８０１，０７９．１．５５８，９９１及び１，５７
８，６６７号に記載されており、これらの特許を全て本
明細書中に援用する。これらの化合物は非環式でも或は
複素環式でもよい。
これらの化合物が複素環式である場合、エチレン性不飽
和成分、例えばビニルを、複素環の環原子、例えば窒素
原子或は炭素原子に結合させてなるのが普通である。窒
素含有化合物の主要件は窒素原子及びエチレンコポリマ
ー主鎖と反応することができる不飽和部分、すなわちエ
チレン性不飽和が存在することである。これより、エチ
レン性不飽和窒素反応体は、その最も広い態様で、テト
ラ置換されたオレフィンの広い群から選ぶことができる
。すなわち、反応体は下記の一般式で表わすことができ
る： ここで、Ｒ１０，Ｈ１１，Ｒ１２及びＲ１３は同じでも
或は異なってもよく、少なくとも１つは電子吸引性（ｅ
ｌｅｃｔｒｏｎ−ａｔｔｒａｃｔｉｎｇ）基であり、Ｎ
は窒素成分を表わし、ｍは１〜５０の範囲である。こう
して、原基に置かれる唯一の制限は、最終反応体が窒素
原子を少なくとも１個含有することである。
こうして、エチレン性不飽和窒素含有反応体は、上記一
般式において、Ｒ１０，Ｈ１１，Ｒ１２及びＲ１３を独
立に下記からなる群より選ぶことによって表わすことが
できる：水素、ｃ１〜Ｃ３０の直鎖及び枝分れ娘のアル
キル：アリールアルキル、シクロアルキル、アルケニル
、アリールアルケニル及びシクロアルケニル成分及び／
又は下記からなるクラスの１つ或はそれ以上の反応性基
：アルキル不飽和、シアノ、カルボキシル、エポキシド
、チオール、カルボニル、イソシアネート、チオニル、
アミド、ヒドロキシ、イミノ、アシルハライド、ハロ、
ラフタモ、ラフトノ、ジチオン酸無水物、チオール酸無
水物、チオン酸無水物、ジチオン酸無水物、二置換アミ
ノ、三置換アミノ、ウレイド、イソ尿素、ジカルボキシ
ルア主ド酸無水物或は無水マレイン酸のような環状ジカ
ルボン酸無水物の半分或は環状チオン酸無水物の半分或
は環状ジチオン酸無水物の半分或は環状ジカルボキシリ
ックアミド酸無水物の半分或はＮ−ドデシルマレイミド
及びピロリジンのような環状ＮＣ，〜目ヒド目方ドロカ
ルビルイミド。
上記式において用いる通りの「Ｎ、」なる用語は、窒素
含有基或は成分が「Ｒ」基の１つ或はそれ以上に存在し
、及び／又はいくつかの窒素含有基が同じ「Ｒ」基に存
在し得ることを表わす意図である。が、反応体に、Ｎ含
有成分が少なくとも１つなければならず、ｍの好ましい
範囲は１〜１０、−ａ好ましくは１〜５である。こうし
て、アクリロニトリルでは、ＲＩＪＩ＋及びＲ１２は水
素原子であり、Ｘ−１，すなわち、ＣＩ３はｒｃＮＪ基
である。これらの基の例は下記を含む：アルファークロ
ロアクリロニトリル、Ｎ。
Ｎ−ジプチルアクリルアミド、アクリルアよド、Ｎ−ｔ
−オクチル、アクリルアミド；チオアクリルアミド、Ｎ
−ｎ−オクチルアクリルアミド、ビニリデンシアニド、
Ｎ−アクリロイル−モルホリン、Ｎ、Ｎ−ジメチルアミ
ノエチルメタクリレート、ｔ−ドデシルアミノエチルア
クリレート、Ｎ−オクチルマレイミド、Ｎ−ビニル−５
−メチル−２−ピロリドン、ピロリジニルオクチルビニ
ルスルフィド、Ｎ−ビニルエチレン尿素、Ｎ−ビニル−
１，２−プロピレン尿素、Ｎ−ビニルカルバゾール、ブ
タンアミド−デシルビニルエーテル、アセトアミドオク
タデシルビニルエーテル、ウレイドエチルビニルエーテ
ル、２−ビニル−５−メチルビリジン、テトラシアノエ
チレン。
この群の内に下記式によって表わされる化合物が含まれ
る： ■ ここで、Ｘ＝−Ｃ−Ｙ−Ｒ”−ＮＲ”Ｒ”；或は多核芳
香族ア亙ノ基； Ｒ＋４は水素か或はＣ１〜Ｃ４アルキル基のいずｔＬか
であ’ｌ　；　Ｙ＝Ｏｄ＋；！ＮＲ”、Ｒ”、Ｒ”Ｒ１
６及びＲ目は独立に水素及びアルキル基、好ましくは０
１〜Ｃ２゜アルキル基から選び；Ｒ１１６はメチレン或
は炭素原子１６までを有するポリメチレンである。
極性のオレフィン性不飽和の窒素含有化合物のいくつか
の具体例は下記を含み、これらに限定されない二Ｎ−ビ
ニルピロリドン、ビニルピリジン、Ｃ−ビニルピリジン
、例えば２−ビニルピリジン、４−ビニルピリジン、低
級アルキル（ｃＩ−Ｃａ）ＨＩ＆されたＣ−ビニル−ピ
リジン、例えば２−メチル−５−ビニルピリジン、２−
メチル−４−ビニルピリジン、２−ビニル５−エチルピ
リジン、２−ビニル−６−メチルビリジン、他の極性窒
素化合物は下記を含み、これらに限定されないニジメチ
ル−アミノエチルメタクリレート或はアクリレート、ビ
ニルカルバゾール、Ｎ−ビニルカルバゾール、Ｎ−ビニ
ルスクシンイミド、アクリロニトリル、ｏ−、ｍ−或は
ｐ−アミノスチレン、マレイミド、Ｎ−ビニルオキサゾ
リドン、Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノエチルビニルエーテル
、エチル２−シアノアクリレート、ビニルアセトニトリ
ル、Ｎ−ビニルフタルイミド、２−ビニルキノリン；種
々のアクリルアミド及びメタクリルアミド、例えばＮ−
［１，１−ジメチル−３−オキサブチルコアクリルアミ
ド、Ｎ−［１，２−ジメチル−１−エチル−３−オキソ
ブチルコアクリルアミド、Ｎ−（１，３−ジフェニル−
１−メチル−３−オキソプロピル）アクリルアミド、Ｎ
−（１−メチル−１−フェニル−３−オキソブチル）メ
タクリルアミド、Ｎ、Ｎ−ジエチルアミノエチルアクリ
ルアミド、２−ヒドロキシエチルアクリルアミド：ｆ！
々のＮ−ビニルカプロラクタム或はそれらのチオ類似体
、例えばＮ−ビニルチオピロリドン、３−メチル−１−
ビニルピロリドン、４−メチル−１−ビニルピロリドン
、５−メチル−１−ビニルピロリドン、３−エチル−１
−ビニルピロリドン、３−ブチル−１−ビニルピロリド
ン、３．３−ジメチル−１−ビニルピロリドン、４．５
−ジメチル−１−ビニルピロリドン、４．５−ジメチル
−１−ビニルピロリドン、５，５−ジメチル−１−ビニ
ルピロリドン、３，３．５−トリメチル−１−ビニルピ
ロリドン、４−エチル−１−ビニルピロリドン、５−メ
チル−５−エチル−１−ビニルピロリドン、３．４．５
−トリメチル−３−エチル−１−ビニルピロリドン及び
他の低級アルキル置換されたＮ−ビニルピロリドン：Ｎ
−ビニルベンジルジメチルアミン、Ｎ−ジメチルアミノ
プロピルアクリルアミド及びメタクリルアミド、Ｎ−メ
タクリルオキシエチルピロリドン、Ｎ−メタクリルオキ
シエチルモルホリン、Ｎ−メタクリルオキシエチルモル
ホリン、ジメチルアミノプロピルアミンのＮ−マレイミ
ド、アミノエチルエチレン尿素のＮ−メタクリルアミド
、種々のビニルイミダゾール或はビニルイミダシリン、
例えばＮ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルメチル−２
−イミダゾール、Ｎ−ビニルエチル−２−イミダゾール
、Ｎ−ビニルベンズイミダゾール、Ｎ−ビニルメチル−
２−イミダシリン、Ｎ−ビニルフェニル−２−イミダシ
リン、ビニル−２−イミダゾール。
また、エノフィルの中に、下記の一般式を有する不飽和
ニトリルも含まれる： 〒 Ｒ”ＣＨ−ＣＨ−ＣＨ−ＣＮ ここで、Ｒ１４は水素或は低級アルキル、例えばメチル
、エチル、等であり、Ｔは水素原子、ハロゲン原子、シ
アン或は低級アルキル基、例えばメチル、エチル、プロ
ピル、ブチル、等である。ニトリルそノマーの（ｉｉは
下記を含み、これらに限定されない・アクリロニトリル
、メタクリロニトリル、アルファーブロモ７クリロニト
リル、アルファークロロアクリロニトリル、ビニリジン
シアニド、アリルシアニド。
（６）群のエチレン性不飽和のカルボン酸物質は下記に
するのが普通である：　（ｉ）エチレン性モノ不飽和の
Ｃ４〜Ｃ４゜ジカルボン酸であって、（ａ）カルボキシ
ル基がビシニルである、すなわち、隣接する炭素原子上
に配置されるもの、及び（ｂ）該隣接する炭素原子の少
なくとも１つ、好ましくは両方が該モノ不飽和の部分で
あるもの：或は（ロ）（１）の誘導体、例えば（ｉ）の
無水物或はＣ１〜Ｃｓアルコール由来のモノ−或はジエ
ステル、ジカルボン酸、無水物或はエステルのモノ不飽
和は、エチレンコポリマーと反応する際に、飽和される
ようになる。これより、例えば、無水マレイン酸はヒド
ロカルビル置換された無水コハク酸になる。
また、エチレン性モノ不飽和のモノカルボン酸物質もこ
のカテゴリーの中に含まれる、モノカルボン酸物質は下
記を含む：　（１）炭素−炭素結合がカルボキシ基に結
合された、すなわち下記の構造： 〇 −と＝と一匹一 のモノ不飽和の０３〜Ｃｏｏモノカルボン酸：及び（２
）（１）の誘導体、例えば（１）の０１〜Ｃ６アルコー
ル由来のモノエステル、モノ不飽和のカルボン酸物質の
モノ不飽和は、エチレンコポリマーと反応する際に、飽
和されるようになる。
こうして、例えば、アクリル酸はエチレンコポリマー置
換されたプロピオン酸になり、メタクリル酸はエチレン
コポリマー置換されたイソ酪酸になる。
このような不飽和モノ−及びジカルボン酸、或はそれら
の無水物の例は下記を含む：フマル酸、イタコン酸、マ
レイン酸、無水マレイン酸、クロロマレイン酸無水物、
アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、桂皮酸、メチ
ルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリ
レート、等。
好ましいカルボン酸物質はジカルボン酸無水物である。
無水マレイン酸或はその誘導体は認め得る程に単独重合
しないでエチレンコポリマーにグラフトして２つのカル
ボン酸官能価を与えるので特に好ましい、かかる好まし
い物質は下記の一般式を有する： ここで、Ｒ゛及びＲ”は独立に水素又はハロゲンである
。
これらの６群の物質は本発明においてグラフト用物質と
して特に好ましい。
（７）のグラフト用物質群は下記を含む系である：　（
ａ）ポリマー主鎖に、好ましくは遊離ラジカル付加によ
ってグラフトすることができる不飽和ポリカルボン酸或
無水物、及び（ｂ）共重合可能な（ａ）と異なる１　１
ｍ或はそれ以上の他のそノマー６このような不飽和ポリ
カルボン酸或無水物の代表は下記の通りである：マレイ
ン酸、フマル酸、シトラコン酸、メサコン酸、イタコン
酸、メチレンマロン酸、アセチレンジカルボン酸、アコ
ニット酸、前述した酸のいずれかの無水物及び炭素原予
約４〜１２を含有する同様の酸及び無水物、マレイン酸
及び無水マレイン酸が好ましい、酸或無水物のいずれか
の混合物を用いてもよい。
不飽和のモノ−或はジカルボン酸或無水物、好ましくは
マレイン酸或無水物と共重合可能なモノマー（ｂ）は、
十分に反応媒体に可溶性でありかつ該不飽和ポリカルボ
ン酸或無水物に対して反応性であり、それで核酸或無水
物を単独で用いて得られるよりもずっと多い量の核酸或
無水物をグラフトされたポリマー生成物に加入すること
ができる任意のα、β−モノエチレン性不飽和モノマー
である。適したモノマーはアクリル酸及びメタクリル酸
のエステル、アミド及びニトリル及び遊！ＩＩ酸基を含
有しない他の七ノマーを含む、これらのクラスの代表は
アクリル酸或はメタクリル酸のメチル、エチル、プロピ
ル、ビチル、ペンチル、ヘキシル、シクロヘキシル、２
−エチルヘキシル及びイソデシルエステルである。他の
有用なモノマーは下記の通りである：スチレン、α−メ
チルスチレン％Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びアルコキシ環置
換されたスチレン、例えばｐ−メチルスチレン、ｐ−５
ｅｃ−ブチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、Ｃ４〜
ＣＩ？α−オレフィン、例えばイソブチレン、等、その
他のタイプの千ノマーは下記の通りである：ビニルエス
テル、例えばビニルアセテート、プロピオネート及びブ
チレート：ビニルケトン、例えばメチル及びエチルビニ
ルケトン；及びその他のビニル及びビニリデンモノマー
、例えば塩化ビニル、塩化ビニリデン、２種或はそれ以
上のコモノマーの任意の混合物を用いてもよい、ＩＩ合
性二重結合及び／又は架橋或はゲル化を生じ得る官能基
、例えばヒドロキシル、第−及び第二アミノ基を１つよ
り多く含有するコモノマーは避けるべきである。共役ジ
オレフィン、例えばブタジェンは、非共役ジオレフィン
に比べて架橋する傾向が小さいので、少量で用いてよい
、千ノマーは炭素原子を約４０まで含有し得るが、炭素
原子を約１０まで含有するものが好ましい、−１−ノマ
ーの炭素含量が多い程、重量及び値段が増すが、核酸或
無水物（ａ）との共重合の容易に関する利点を認め得る
程にもたらさない。
無水マレイン酸と他のモノマーとの反応性についての研
究が広い範囲にわたってなされてき、ポリマー化学者が
モノマー及び無水マレイン酸を発明のグラフトコポリマ
ーに加入するのを最適にするモノマーの割合を、グラフ
トの各々において無水マレイン酸に代るモノマーの理想
から、グラフトの各々において無水マレイン酸とランダ
ム鎖のブロックを形成するモノマーまでの範囲で容易に
選択することを可能にする反応性比を含む、このような
研究は下記を含む：　Ｆｌｏｒｙ、　Ｐｒ１ｎｃｉｐｌ
ｅｓｏｆ　Ｐｏ１ｙ＋ｍｅｒ　Ｃｈｅａ＋１ｓｔｒｙ、
　Ｃｏｒｕｅｌｌ　ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＰｒｅｓｓ、
　１９５３年、１７８　Ｎ１９９頁、特に表ＸＸ及びＸ
Ｘ［＋、及びＢｒａｎｄｒｕｐ及びＩｍｍｅｒｇｕｔ。
Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｈａｎｄｂｏｏｋ、第２版、１９７５
隼、　ＪｏｈｎＷｉｌｅｙ　　＆　　５ｏｎｓ、　　Ｉ
ｎｃ、、　　ＩＩ　−１０５、１１〜２２７〜２２９頁
。
モノマー比は選定するモノマーの反応性に依存すること
になり、核酸或無水物、例えばマレイン酸或無水物と共
重合するよりも単独重合する傾向の方が大きいモノマー
を選ぶ場合、コモノマーを一層多く要することになる。
酸或無水物、例えばマレイン酸或無水物対コモノマーの
比は約１：４〜約４：１の範囲にするのが普通であり、
約１：２〜２：１の範囲にするのが好ましい、マレイン
酸或無水物のような酸或無水物をそノマー系に十分に存
在させて、グラフトコポリマー生成物中のマレイン酸或
無水物のような酸或無水物を生成物の重量を基準にして
約１〜１０重量％、好ましくは約２〜６重量％にすべき
である。
である。
（７）群のかかるグラフト用物質は米国特許４．１６０
．７３９号及び同４．１６１．４５２号に記載されてお
り、同特許を共に本明細書中に援用する。
（８）群のメタクリレート及びアクリレートの範囲内に
、メタクリレート及びアクリレートのモノマー及びポリ
マーが含まれる。メタクリレート及びアクリレートモノ
マーは下記式によって表わされるエステルを含む： ここで、Ｒ２４は水素或はアルキル、好ましくは炭素原
子１〜３のアルキルであり、メチル、エチル、プロピル
によって例示される。
Ｒ２１１は炭素原子１〜３０のアルキルであり、メチル
、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、イ
ソプロピル、ネオペンチル、イソブチル、ｔ−ブチル、
ヘキサデシル、オクタデシル、エイコシル、トコシル、
ベンタコシル及びこれらの異性体及び混合物によって例
示される。また、メタクリレート及びアクリレートモノ
マー〇範囲内にアクリル酸及びメタクリル酸が含まれる
。
メタクリレート及びアクリレートポリマー、すなわち、
ポリメタクリレート及びポリアクリレートはこれらのモ
ノマーの１つ或はそれ以上で構成されるポリマーである
。
メタクリレートモノマー及びポリマーは、例えば米国特
許３，０８９，８３２号及び同４．８１１．０３１号に
記載されており、これらの特許を共に本明細書中に援用
する。
また、下記から選ぶモノマーメンバーで構成されるポリ
メタクリレートもメタクリレートの範囲内に入るニジア
ルキルアミノアルキルメタクリレート、これらと前述し
たアルキルメタクリレートとの混合物及び前述したアル
キルメタクリレートの混合物、ジアルキルアミノアルキ
ルメタクリレート、これらとアルキルメタクリレートと
の混合物及びエチルメタクリレートの混合物をベースに
したかかるポリメタクリレートは米国特許３．８７９，
３０４号に記載されており、同特許を本明細書中に援用
する。
ジアルキルアミノアルキルメタクリレートモノマーは下
記の一般式によって表わされるここで、Ｒ２６及びＲ２
ｔは独立に炭素原子１〜２のアルキルであり、Ａは炭素
原子２〜４のアルカジイル（ａｌｋａｄｌｙｌ）である
、これらのジアルキルアミノアルキルメタクリレートの
いくつかの例は下記の通りである：Ｎ、Ｎ−ジメチルア
ミノエチルメタクリレート、Ｎ、Ｎ−ジエチルアミノエ
チルメタクリレート、Ｎ、Ｎ−ジメチルアよノブロピル
メタクリレート及びＮ、Ｎ−ジエチルアミノプロピルメ
タクリレート。
（９）群の酸素或はイオウ含有複素環式化合物は米国特
許３，６８７．８４９号に開示されており、同特許を本
明細書中に援用する。これらの化合物の内のいくつかの
具体例は下記の通りであり、これらに限定されない：ビ
ニルフラン、ビニルベンゾフラン、Ｎ−ビニルチオピロ
リドン及びＮ−ビニルオキサゾリドン。
（２）〜（９）群のグラフト用物質は互に排他的でなく
、重なる場合がいくつかあり得る。すなわち、例えば、
（８）群の中に入る化合物の内のいくつかは、また（５
）群によって包含される。
例えばアクリロニトリル、アクリルアミド。
本発明の実施において、エチレン性不飽和グラフト用物
質を１極のみ用いてもよく或は２種或はそれ以上の異な
るグラフト用物質の混合物を用いてもよい。
解エチレンコポリマーのグラフト 分解エチレンコポリマーのグラフト用物質によるグラフ
トは慣用のかつよく知られたグラフトプロセスによって
行うことができる。これらのよく知られかつ慣用のプロ
セスは、塩素化された或は未塩素化のいずれかの不飽和
を含有するコポリマーを用いた「エン」反応により、或
は好ましくは溶媒中、好ましくは溶媒としてのミネラル
潤滑油中の遊離ラジカル誘起グラフトによって熱グラフ
トすることを含む。
遊離ラジカルグラフトは、′ｔ１ｍラジカル開始剤、例
えばペルオキシド、ヒドロペルオキシド、アゾ化合物、
好ましくは沸点が約１００℃より高くかつグラフト温度
範囲内で分解してａ離うジカルをもたらすものを用いて
行うのが好ましい、開始剤は、通常、ポリマー溶液の全
重量を基準にして約ｏ、ｏｏｓ〜約１％のレベルで用い
及び温度約１２５°〜２５０℃、好ましくは約１５０°
〜約２２０℃を用いる。
エチレン性不飽和カルボン酸物質、例えば無水マレイン
酸のようなグラフト用物質は初めの全溶液の重量を基準
にして通常約０．０１〜約１０％、好ましくは０．１〜
２．０％の範囲の量で用いる。前述のグラフト用物質、
例えばカルボン酸物質及び遊離ラジカル開始剤は通常１
．０：１〜３０　：　１．好ましくは３ｙＯ：１〜６；
１の重量％比の範囲で用いる。
本発明の実施において、これらのグラフト用物質を前述
した分解されたエチレンコポリマーにグラフトさせた場
合、生成するグラフトされたコポリマーは分解されたエ
チレンコポリマーを主鎖としてかつエチレン性不飽和グ
ラフト用物質の残分をグラフトされた成分として含有す
る。残分とは、グラフト化プロセス或は反応によって作
られ及びその後に残るそれぞれの成分を意味する。すな
わち、例えば、エチレン性不飽和グラフト用物質は無水
マレイン酸にすることができるが、グラフト反応の後に
、エチレンコポリマー主鎖にグラフト或は結合されるの
は無水コハク酸成分である。これより、本明細書中、無
水コハク酸成分をエチレン性不飽和グラフト物質の残分
、すなわち無水マレイン酸の残分と呼ぶ。
好ましいグラフト化方法は溶媒中、好ましくは溶媒とし
てのミネラル潤滑油中の遊離ラジカル誘起グラフトによ
る。遊離ラジカルグラフトは、遊離ラジカル開始剤、例
えばペルオキシド、ヒドロペルオキシド、アゾ化合物、
好ましくは沸点が約１００℃より高くかつグラフト温度
範囲内で熱分解して遊離ラジカルをもたらすものを用い
て行うのが好ましい、これらの遊離ラジカル開始剤の代
表はアゾブチロ−ニトリル、２．５−ジメチル−ヘキサ
−３−イン（ｙｎｅ）−２，５ビス−ｔ−ブチルペルオ
キシド（Ｌｕｐｅｒｓｏｌ　　１３０として販売されて
いる）又はそのヘキサン類似体、ジ−ｔ−ブチルペルオ
キシド及びジクミルペルオキシドである。開始剤はポリ
マー溶液の全重量を基準にして約０．００５．〜約１％
のレベル及び温度約１５０′″〜２２０℃で用いるのが
普通である。
開始剤グラフトは、不活性雰囲気、例えば窒素ガスシー
ルして得られる雰囲気において行うのが好ましい、グラ
フトは空気の存在において行うことができるが、所望の
グラフトポリマーの収率はそれにより、実質的に酸素の
存在しない不活性雰囲気下でのグラフトに比べて低下す
るのが普通である。グラフト時間は通常約０．１〜１２
時間、好ましくは０．５〜６時間、−層好ましくは０．
５〜３時間の範囲になる。グラフト反応は、通常、用い
る反応温度におけるｔ１ａｔラジカル開始剤の半減期の
少くともおよそ４倍、好ましくは少くとも約６倍まで行
う０例えば２．５−ジメチルヘキサ−３−イン−２，５
−ビス（ｔ−ブチルペルオキシド）の場合、１６０℃に
おいて２時間、１７０℃において１時間、等である。
グラフトプロセスでは、初め、コポリマー溶液を加熱し
てグラフト温度にし、次いで、グラフト用物質、例えば
不飽和カルボン酸物質及び開始剤を攪拌しながら加える
のが普通であるが、それらを加熱する前に加えることも
できる０反応が完了したら、過剰のグラフト物質を不活
性ガスパージ、例えば窒素スバージングによって除くこ
とができる。加えるカルボン酸物質のようなグラフト物
質を、それのポリマー溶液への溶解度限界より低く、例
えば遊離の無水マレイン酸をポリマー−溶１３Ｍ、例え
ばエチレンコポリマー朶ネラル潤滑油溶液の全重量を基
準にして約ｚ重量％より低く、好ましくは０．４重量％
或はそれ以下より低く保つのが好ましい０反応中、カル
ボン酸物質等のグラフト用物質を開始剤の適当な部分と
共に連続して或は周期的に加えることを用いてカルボン
酸物質等のグラフト用物質をその溶解度限界より、低く
保ち、その間所望の全グラフト度を依然得ることができ
る。
開始剤グラフト工程において、使用する無水マレイン酸
等のグラフト用物質をポリマー及び反応用溶媒の両方に
グラフトさせる。ジクロロベンゼン等の多くの溶媒は相
対的に不活性であり、かつわずかにグラフトされ得るに
すぎないが、鉱油は−Ｆｌグラフトされる傾向にある。
存在する支持体の間のグラフトの正確なスプリットはポ
リマー及びその反応性、油の反応性及びタイプ及び油中
のポリマーの濃度に依存しかつまた反応中カルボン酸物
質を溶解状に保つこと及び分散されるが未溶解の酸、例
えば無水マレイン酸の存在を最少にすることに依存する
。未溶解の酸物質は、溶解された酸物質と対照に、反応
して油不溶性物質を形成する増大した傾向を明らかに有
する。グラフトされた油とグラフトされたポリマーとの
間のスプリットは、油及びポリマーフラクションに透析
した生成物の赤外分析から経験的に測定することができ
る。
ミネラル潤滑油はグラフト工程の後に除く必要がなく、
次のグラフトポリマーとポリアミン或はポリオールとの
反応において溶媒としてかつ最終製品用の溶媒として用
いて潤滑添加剤コンセントレートを形成することができ
るので、グラフトはミネラル潤滑油中で行うのが好まし
い。
溶液グラフト工程は、高温分解性ペルオキシドの存在に
おいて行う場合、分解エチレン含有ポリマーの鎖長（分
子量）を実質的にそれ以上減成しないで行うことができ
る。これは、明らかに遊離ラジカル反応性部位を形成す
る分解に依存する高温熱反応に対比して、有利になり得
る。
分子量及び分解の測定は、ポリマーの増粘効率（Ｔ、Ｅ
、）　（本明細書中以降で説明する）を求めることによ
り及びＧＰＣによって評価することができる。
グラフト反応におけるグラフト用物質の使用量は、多機
能性粘度指数向上剤の性質を示すグラフト化分解エチレ
ン−α−オレフィンコポリマーすなわち、油性組成物に
おいてＶｌ向上性を有しかつまた分散性、酸化防止性、
等の追加の性質を少ｆｔ　くとも１つ有する物質とする
のに有効な量である。グラフト化分解エチレン−α−オ
レフィンコポリマー、好ましくは６群のモノ不飽和カル
ボン酸物質でグラフトした分解エチレン−α−オレフィ
ンコポリマーを更に反応性アミノ基を少なくとも２つ含
有するポリアミンと反応させる本発明の態様では、グラ
フト反応において用いるグラフト用物質の量は、該グラ
フト化エチレンコポリマーを更にポリアミンと反応させ
る際に、粘度指数向上剤−分散剤添加剤の性質を示す物
質にする量である０通常、グラフト用物質のこの量、例
えば無水マレイン酸等のカルボン酸物質のモルは、１モ
ルのエチレンコポリマーの数平均分子量４〜Ｃ１０、ｏ
ｏｏのセグメントに、グラフトした或は該セグメント上
に存在する酸性物質成分、例えば無水コハク酸を平均数
少なくとも約０．１、好ましくは少なくとも約０．５、
−層好ましくは少なくとも約１含有するグラフト化分解
エチレンコポリマー、例えばエチレン−プロピレン置換
された無水コハク酸のようなエチレン−α−オレフィン
置換されたカルボン酸物質にするのに有効な量である。
１モルのエチレンコポリマー主鎖の４〜Ｃ１０、ｏｏｏ
平均数分子量セグメント当り存在するグラフト化成分の
最大平均数は約１０．好ましくは約７、−層好ましくは
約５を越えるべきでない、好ましくは、１モルのエチレ
ンコポリマー主鎖当り存在するグラフト化成分の平均数
、モルは、少なくとも約０．６、好ましくは少なくとも
約０．８、−層好ましくは少なくとも約１である。好ま
しくは、１モルの分解エチレンコポリマー主鏡にグラフ
トした或は該主鎖当り存在するグラフト化成分の最大平
均数は通常的１０、好ましくは約７、−層好ましくは約
５を越えるべきでない、すなわち、例えば、分解エチレ
ンコポリマー主鏡、例えば平均数分子量ｓｏ、ｏｏｏを
有する分解エチレン−プロピレン主鏡を含有する１モル
のグラフト化分解エチレンコポリマー例えば分解エチレ
ン−プロピレン置換された無水コハク酸は、該主鏡に平
均数的０８５〜約５０、好ましくは約０．６〜約１０の
無水コハク酸成分をグラフトさせて含有する。該カルボ
ン酸物質を、装入するエチレンコポリマー１モル当り、
約０．２〜約１２モル、好ましくは約０．４〜約６モル
反応装置に装入するのが代表的である。
通常、分解エチレンコポリマーの全てがグラフト用物質
、例えば無水マレイン酸と反応してグラフト化分解エチ
レンコポリマー、例えば分解エチレン−プロピレン置換
された無水コハク酸を生成するのではない、よって、生
成した反応生成混合物は、反応した或はグラフトしたエ
チレンコポリマー、例えばエチレン−プロピレン置換さ
れた無水コハク酸、未反応或は未グラフトのエチレンコ
ポリマー、及び未反応のグラフト用物質、例えば無水マ
レイン酸を含有する。未反応のエチレンコポリマーは反
応生成混合物から取り去らないのが代表的であり、反応
生成混合物は、通常未反応のグラフト用物質をストリッ
プしてそのまま用いるか或は更にアミンと反応させるの
に用いる（これについては本明細書中以降で説明する）
。
反応に装入したエチレンコポリマー１モル当り反応した
（反応を受けていようといないと）カルボン酸物質、例
えば無水マレイン酸のようなグラフト用物質の平均モル
数の特性表示を、本明細書中、エチレンコポリマー１モ
ルにグラフトした或はエチレンコポリマー１モル当り存
在するグラフト化成分の平均数と定義し、生成した反応
生成混合物中に存在する未反応のエチレンコポリマーの
量を次いで改変する。すなわち当分野で知られた技術に
よって増加或は減少することができ、かかる改変は前に
規定した通りのグラフト化成分の平均数を変えない、グ
ラフト化分解エチレンコポリマーなる用語は、反応生成
混合物がかかる改変を受けていようといないとかかる混
合物を言う意図である。
これらのグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポ
リマーは油性組成物、特に潤滑油組成物用の粘度指数向
上剤及び／又は多機能性粘度指数向上剤として有用であ
る。
潤滑油組成物のような油性組成物において用いるグラフ
ト化分解エチレン−α−オレフィンコポリマーの量は該
組成物のビスコメトリー性、特に粘度指数を改善するの
に有効な量、すなわち、粘度指数向上有効量である。こ
の量は全組成物の重量を基準にして約ｏ、ｏｏｔ〜約２
０重量％、好ましくは約０．０１〜約１５重量％、−層
好ましくは約０．１〜約１０重量％にするのが普通であ
る。
該グラフト化分解エチレンコポリマーを粘度指数改良有
効量で含有する油性組成物は、また必要に応じて本明細
書中前述した通りのタイプ及び量の他の添加剤、例えば
酸化防止剤、流動点降下剤、他の粘度指数向上剤、分散
剤、腐食防止剤、等を含有してもよい。
その上、これらのグラフト化分解エチレンコポリマーを
油コンセントレートに配合し、該油コンセントレートを
次いで潤滑油組成物等の油性組成物に加えてもよい、こ
のような油コンセントレートは、該グラフト化分解エチ
レンコポリマーを油、例えばミネラル潤滑油中に約２〜
約４９重量％、好ましくは約３〜約２５重皿％含有する
。
本発明のなお別の態様では、グラフトされた、好ましく
は６群の酸性物質でグラフトされた分解エチレンコポリ
マーをポリアミン或はポリオールと反応させて、油性組
成物において多機能性粘度指数向上剤、すなわち、粘度
指数向上剤−分散剤として有用な窒素或はエステル含有
グラフト化分解エチレンコポリマーを形成する。
ポリアミン グラフトされた、好ましくは酸性物質グラフトされた分
解エチレンコポリマーと反応させるポリアミンは、第一
アミノ基、第一アミノ基及びこれらの混合物、好ましく
は第一アミノ基から選ぶ反応性アミノ基を２個或はそれ
以上、すなわち、少なくとも２個有する。このようなポ
リアミンは当分野でよく知られており、中でも米国特許
４．２３４．４３５号、同３，８０４，７６３号及び同
３，９４［１，８００号に記載されており、これらの米
国特許を全て本明細書中に援用する。
好ましいポリアミンは脂肪族飽和アミンを含み、下記の
一般式のものを含む： ここで、Ｒ７、Ｒ８、Ｒａ及びＲａは独立に下記からな
る群より選ぶ：水素；Ｃ１〜Ｃ２Ｓ直鎮或は枝分れ鎖の
アルキルラジカル；Ｃ３〜Ｃ１□アルコキシＣ２〜Ｃ６
アルキレンラジカル；０２〜ＣＩ２ヒドロキシアミノア
ルキレンラジカル：及びＲ６及びＲ６は更に下記式の成
分を含むことができる： ここで、Ｒ５は前に規定した通りであり；Ｓ及びＳ′は
同じになるか或は異なることができ、２〜６、好ましく
は２〜４の数であり：を及び４〜Ｃ１０は同じになるか
或は異なることができ、各々代表的にはＯ〜１０１好ま
しくは約２〜７、最も好ましくは約３〜７の数であり、
但しｔ＋ｔ’　は１０以下である。容易な反応を確実に
するために、Ｒ′・Ｒ゛・Ｒ“・Ｒ”、ｓ、ｓ’　、を
及びｔ。
を、Ｉａ式の化合物に代表的には少なくとも２個の第一
アミノ基を付与するのに十分な方法で選ぶのが好ましい
、これは、Ｒ１，Ｒａ或はＲ８基の内の少なくとも１つ
を水素にするように選ぶことにより或はＲａがＨである
場合或は（Ｉｂ）成分が第一アミノ基を有する場合に、
Ｉａ式中のｔを少なくともｌにさせることによって達成
することができる。
適したポリアミン化合物の例は下記を含み、これらに限
定されない＝１．２−ジアミノエタン；１．３−ジアミ
ノプロパン：１．４−ジアミノブタン：１．６−ジアミ
ツヘキサン；ポリエチレンアミン、例えばジエチレント
リアミン、トリエチレンテトラミン；テトラエチレンペ
ンタミン；ポリプロピレンアミン、例えば１．２−プロ
ピレンジアミン：ジー（ｉｉ２−プロピレン）トリアミ
ン：ジー（１，３−プロピレン）トリアミン：Ｎ、Ｎ−
ジメチル−１，３−ジアミノプロパン：ＮＮ−ジー（２
−アミノエチル）エチレンジアミン、Ｎ、Ｎ−ジー（２
−ヒドロキシエチル）−１，３−プロピレンシア主ン；
Ｎ−ドデシル−１３−プロパンジアミン：及びこれらの
混合物。
その他の有用なアミン化合物は下記を含む：脂環式シア
稟ン、例えば１．４−ジ（アミノメチル）シクロヘキサ
ン、及び下記の一般式のＮ−アミノアルキルピペラジン
： （Ｉり ここで、ｐｏ及びｐ”は同じであるか或は異なり、各々
１〜４の整数であり、ｎｌ＋ｎ２及びｎ、は同じである
か或は異なり、各々１〜３の整数である。
アミン化合物の商用混合物を有利に用いることができる
。例えば、アルキレンアミンの−製造方法はアルキレン
シバライド（例えばエチレンジクロリド或はプロピレン
ジクロリド）とアンモニアとを反応させ、対の窒素がア
ルキレン基によって結合されてジエチレントリアミン、
トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、
対応するピペラジンのような化合物を形成するアルキレ
ンアミンの複合混合物を生じることを伴う０分子当りの
窒素原子が平均約５〜７の安価なポリ（エチレンアミン
）化合物は商品名ｒＰｏｌｙａ■１ｎｅＨ」、ｒ　Ｐｏ
ｌｙａｍｉｎｅ　４００　Ｊ、［Ｄｏｗ　Ｐｏｌｙａｍ
ｉｎｅＥ−１００Ｊ　、等で市販されている。
有用なアミンは、また、ポリオキシアルキレンポリアミ
ン、例えば下記式のものを含む二ＮＨ，−アルキレン十
〇−アルキレン←ＮＨ２（１■）ここでｍは約３〜７０
、好ましくは１０〜３５の値を有する：及び Ｒ９÷アルキレン＋０−アルキレン←ＮＨ，）　　（ｒ
ｖ　）ここで、ｎは約１〜４０の値を有し、但し、全て
のｎの合計は約３〜約７０．好ましくは約６〜約３５で
あり、Ｒ９は炭素原子１０までの置換された飽和炭化水
素ラジカルであり、Ｒ９基上の置換基の数は３〜６であ
り、「ａＪはＲｇ上の置換基の数を表わす３〜６の数で
ある。（■）式か或は（ｒｖ）式のいずれかにおけるア
ルキレン基は、炭素原予約２〜７、好ましくは約２〜４
を含有する直鎮或は枝分れ娘にすることができる。
特に好ましいボリア果ン化合物は下記の通りである：■
■及び■式のポリオキシアルキレンポリアミン及び下記
式によって表わされるアルキレンポリアミン： ここで、Ｘは約１〜１０．好ましくは約２〜７の整数で
あり、アルキレンラジカルは炭素原子２〜７、好ましく
は約２〜４を有する直鎮或は枝分れ鎖のアルキレンラジ
カルである。
（Ｖ）式のアルキレンポリアミンの例は下記を含む：メ
チレンアミン、エチレンアミン、ブチレンアミン、プロ
ピレンアミン、ベンチレンアミン、ヘキシレンアミン、
ヘキシレンアミン、オクチレンアミン、その他のポリメ
チレンアミン、これらのアミンの環状及び−層高縁の同
族体、例えばピペラジン、アミノーアルキル置換された
ピペラジン、等、これらのアミンは、例えば下記を含む
：エチレンジアミン、ジエチレントリア主ン、トリエチ
レンテトラくン、プロピレンジアミン、ジ（−へブタメ
チレン）トリアミン、トリプロピレンテトラミン、テト
ラエチレンペンタミン、トリメチレンジアミン、ペンタ
エチレンへキサミノ、ジ（トリメチレン）トリアミン、
２−へブチル−３−（２−アミノプロピル）イミダシリ
ン、４−メチルイミダシリン、１．３−ビス−（２−ア
ミノブロビル）イミダシリン、ピリミジン、！＝（２−
アミノプロピル）ピペラジン、１．４−ビス（２−アミ
ノエチル）ピペラジン、Ｎ、Ｎ’−ジメチルアミノプロ
ピルアよン、Ｎ、Ｎ’　−ジオクチルエチルアミン、Ｎ
−オクチル−Ｎｏ−メチルエチレンジアミン、２−メチ
ル−１−（２−アミノブチル）ピペラジン、等、用いる
ことができる他の一層高級の同族体は、上述したアルキ
レン基くンを２種或はそれ以上既知の方法で縮合させて
得ることができる。
特に有用なエチレンアミンは、例えばニューヨーク、Ｉ
ｎｔｅｒｓｃｌｅｎｃｅ　Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ、Ｅｎ
ｃｙｃｌｏｐｅｄｉａｏｆ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｔ＠ｃ
ｈ１１０１０８ｙ　（１９５Ｇ）　　（にＩｒｋ　ａｎ
ｄＯｔｈａ＋ｅｒ）　、　５巻、８９Ｅ１〜９０５頁に
ｒ　ＥｔｈｙｌｅｎｅＡｍｉｎｅｓ」の表題で記載され
ており、同文献を本明細書中に援用する。これらの化合
物は塩化アルキレンとアンモニアとを反応させて作る。
これはピペラジンのような環状線を生成物を含むアルキ
レンアミンの複雑な混合物を生成するに至る。これらの
アミンの混合物を本発明の目的に用いてもよいが、純ア
ルキレンアよンを用いれば完全に満足し得ることは明ら
かである。
■及び■式のポリオキシアルキレンポリアミン、好まし
くはポリオキシアルキレンジアミン及びポリオキシアル
キレントリアミンは平均分子量約２００〜約４０００、
好ましくは約４０ｏ〜約２０００の範囲を有することが
できる。好ましいポリオキシアルキレンポリアミンは平
均分子量的２００〜２０００の範囲を有するポリオキシ
エチレン及びポリオキシプロピレンジアミン及びポリオ
キシプロピレントリアミンを含む、ポリオキシアルキレ
ンポリアミンは市販されており、例えばジェファーソン
ケ主カルカンパニーインコーボレーテッドから商品名ｒ
　Ｊａｆｆａ■１ｎｅＤ−２３０、Ｄ−４００％Ｄ−１
０００、Ｄ−２０００％Ｔ−４０３」等で得ることがで
きる。
ポリアミンなる用語の範囲内に、窒素原子に１つ或はそ
れ以上のヒドロキシアルキル置換基を有するヒドロキシ
アルキルポリアミン、特にヒドロキシアルキルアルキレ
ンポリアミンが含まれる。好ましいヒドロキシアルキル
置換されたアルキレンボリア主ンは、ヒドロキシアルキ
ル基が低級、すなわち炭素原子が８より少ないヒドロキ
シアルキル基であるものである。このようなヒドロキシ
アルキル置換されたポリアミンの例は下記を含む：Ｎ−
（２−ヒドロキシエチル）エチレンジアミン、Ｎ、Ｎ−
ビス（２−ヒドロキシエチル）エチレンジアミン、１−
（２−ヒドロキシエチル）ピペラジン、モノヒドロキシ
−プロピル置換されたジエチレントリアミン、ジヒドロ
キシプロピル置換されたテトラエチレンペンタミン、Ｎ
−（３−ヒドロキシブチル〉テトラメチレンジアミン、
等、前に例示したヒドロキシアルキレンポリアミンをア
ミノラジカル或はヒドロキシラジカルを通して縮合させ
て得られる通りの一層高級の同族体も同様に有用である
。アミンラジカルを通して縮合させると、アンモニアの
除去を伴って一層高級のアミンを生じ、ヒドロキシラジ
カルを通して縮合させると水の除去を伴ってエーテル結
合を含有する生成物を生じる。
本発明の別の態様では、グラフトされた、特に酸性物質
グラフトされた、分解エチレンコポリマーを、ポリアミ
ンと反応させて窒素含有グラフト化分解エチレンコポリ
マーを形成する代りに、ポリオールと反応させてエステ
ル含有グラフト化分解エチレンコポリマーを形成しても
よい。
ポリオール グラフトされた、好ましくは酸性物質グラフトされた分
解エチレンコポリマーと反応させるポリオールは当分野
においてはよく知られており、中でも米国特許４，２３
４．４３５号に記載されており、同特許を本明細書中に
援用する。用いることができる適したポリオール化合物
は炭素原予約１００まで及びヒドロキシル基約２〜約１
０を含有する脂肪族多価アルコールを含む、これらのア
ルコールは構造及び化学組成が全く多様になることがで
き、例えば置換された或は未置換の、ヒンダード或は未
ヒンダード、枝分れ鎮或は直鎮、等、所望の通りにする
ことができる０代表的なアルコールは下記の通りである
：アルキレングリコール、例えばエチレングリコール、
プロピレングリコール、トリメチレングリコール、ブチ
レングリコール：ポリグリコール、例えばジエチレング
リコール、トリエチレングリコール、テトラエチレング
リコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレング
リコール、ジエチレングリコール、トリブチレングリコ
ール：アルキレンラジカルが炭素原子２〜約８を含有す
るその他のアルキレングリコール及びポリアルキレング
リコール、その他の有用な多価アルコールは下記を含む
：グリセロール、グリセロールのモノメチルエーテル、
ペンタエリトリトール、ジペンタエリトリトール、トリ
ペンタエリトリトール、９．１０−ジヒドロキシステア
リン酸、９．１０−ジヒドロキシステアリン酸のエチル
エステル、３−クロロ−１，２＝プロパンジオール、１
．２−ブタンジオール、１．４−ブタンジオール、２．
３−ヘキサンジオール、ピナコール、テトラヒドロキシ
ペンタン、エリトリトール、アラビトール、ソルビトー
ル、マンニトール、１．２−シクロヘキサン、１．４−
ジヒドロキシ−２−ニトロブタン、１．４−ジー（２−
ヒドロキシエチル）ベンゼン、炭水化物、例えば、グル
コース、マンノース、グリセルアルデヒド、ガラクトー
ス、等。
脂肪族アルコールの好ましいクラスは炭素原子２０まで
を含有するもの、特に炭素原子３〜１５を含有するもの
である。このクラスのアルコールは下記を含む：グリセ
ロール、エリトリトール、ペンタエリトリトール、ジペ
ンタエリトリトール、トリペンタエリトリトール、グル
コン酸、グリセルアルデヒド、グルコース、アラビノー
ス、１．７−へブタンジオール、２．４−へブタンジオ
ール、１．２．３−ヘキサントリオール、１．２．４−
ヘキサントリオール、１，２．５−ヘキサントリオール
、２，３．４−ヘキサントリオール、１，２．３−ブタ
ントリオール、１．２４−ブタントリオール、２．２．
６，６−テトラキス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサ
ノール、１．１０−デカンジオール、等。
特に好ましい多価アルコールのクラスは炭素原子３〜１
５、特に３〜６を含有しかつヒドロキシル基を少なくと
も３個有する多価アルカノールである。このようなアル
コールは前に詳細に身元を明らかにしたアルコールにお
いて例示しかつグリセロール、エリトリトール、ペンタ
エリトリトール、マンニトール、ソルビトール、１，２
．４−ヘキサントリオール、テトラヒドロキシペンタン
、等によって代表される。
本発明の別の態様では、グラフト化分解エチレンコポリ
マーを、ポリアミン或はポリオールだけと反応させる代
りに、（１）カルボン酸成分及び該ポリアミン或はポリ
オール、或は（Ｉｔ）カルボン酸成分及びポリアミン或
はポリオールの予備形成した反応生成物、例えば塩、イ
ミド、エステル、アミド、等を含有する反応混合物にお
いて反応させる。すなわち、例えば、グラフト化分解エ
チレンコポリマー、例えば分解エチレン−プロピレン置
換された無水コハクａ１′ＥＬびカルボン酸成分、例え
ばポリイソブテニル置換された無水コハク酸を含有する
反応混合物をこれら２つの反応体を混和して作り、次い
でポリアミンをこの反応混合物に導入し、反応を本明細
書中以降に記載する通りにして行う、別法として、カル
ボン酸成分及びポリアミンを実質的に同時にグラフト化
分解エチレンコポリマーを含有する反応混合物に加えて
もよい。
Ｌ上」しｊＥ炎公 カルボン酸成分は下記を含む：ヒドロカルビル基におい
て炭素１２〜４９、好ましくは１６〜４９を有するヒド
ロカルビル置換されたジカルボン酸或無水物、好ましく
はコハク酸或無水物；Ｒ”Ｃ０ＯＨ式（式中、Ｒ４〜Ｃ
１０は炭素５０〜４００のヒドロカルビル基である）の
長鎖モノカルボン酸；ヒドロカルビル基において炭素約
５０〜約４００を有する長鎖ヒドロカルビル置換された
ジカルボン酸或無水物、好ましくはコハク酸或無水物、
好ましいカルボン酸成分は、ヒドロカルビル基において
炭素原子約５０〜約４００を有する長鎖ヒドロカルビル
置換されたジカルボン酸或無水物、好ましくはコハク酸
或無水物で、ある、核ヒドロカルビル基は木質的に脂肪
族であり、アルケニル及びアルキル基を含む、特にグラ
フト反応を潤滑油において行う場合、鎖の一層悪い酸及
び無水物が好ましい。
はぼＣ１〜Ｃ４００ヒドロカルビル置換されたジカルボ
ン酸或無水物は、Ｃ２゜〜Ｃ４００炭化水素ポリマー、
通常ポリオレフィンと、（ｉ）（ａ）カルボキシル基が
ビシニルである、すなわち隣接する炭素原子に配置され
た、及び（ｂ）該隣接する炭素原子の少なくとも一方、
好ましくは両方が該モノ不飽和の部分であるモノ不飽和
の０４〜Ｃ１０ジカルボン酸との、或は（ｉｉ）（ｉ）
の無水物のような（ｉ）の誘導体との反応生成物を含む
、ジカルボン酸、無水物、等のモノ不飽和は、炭化水素
ポリマーと反応する際に、飽和されるようになる。これ
より、例えば、無水マレイン酸はヒドロカルビル置換さ
れた無水コハク酸になる。
不飽和のＣ４””Ｃ４〜Ｃ１０ジカルボン酸、無水物或
はエステルを、装入するポリオレフィン１モル当り、約
０．７〜約４．０モル（例えば０．８〜２．６モル）、
好ましくは約１．０〜約２．０モル、最も好ましくは約
１．１〜約１．７モル反応装置に装入するのが代表的で
ある。
ポリオレフィンの全てが不飽和酸或は誘導体と反応する
のではなく、ヒドロカルビル置換されたジカルボン酸物
質は未反応ポリオレフィンを含有するが普通である。未
反応ポリオレフィンは反応混合物から取り去らないのが
代表的であり（というのは、このような除去は困難であ
りかつ商業的に実施し得ないから）、生成混合物は、未
反応のモノ不飽和０４〜Ｃ１０ジカルボン酸或無水物を
ストリップしてカルボン酸成分として使用する。
反応に装入したポリオレフィン１モル当り反応したジカ
ルボン酸或無水物（反応を受けていようと或はいないと
）の平均モル数の特性表示を本明細書中官能価と定義す
る。該官能価は（ｉ）生成した生成混合物のケン化価を
水酸化カリウムを使用して求める、及び（ｉｉ）装入し
たポリマーの数平均の分子量を、当分野でよく知られた
技法を用いて求めることに基づく、官能価は生成した生
成混合物に関してのみ規定する。生成した生成混合物に
含有される反応したポリオレフィンの量を次いで当分野
において知られた技法によって改変する。すなわち増加
或は減少することができるが、このような改変は上述し
た通りの官能価を変えない＊　Ｃｓｏ”’　Ｃ４００ヒ
ドロカルビル置換されたジカルボン酸物質なる用語は、
かかる改変を受けていようと或はいないと生成混合物を
言う意図である。
よって、Ｃ２゜〜Ｃ４００ヒドロカルビル置換されたジ
カルボン酸物質の官能価は代表的には少なくとも約０，
５、好ましくは少なくとも約０．８、最も好ましくは少
なくとも約０．９になり、代表的には約０．５〜約２．
８（例えば０．６〜２）、好ましくは約０．８〜約１．
４、最も好ましくは約０．９〜約１．３の範囲になる。
このような不飽和ジカルボン酸或は鎖酸の無水物の例は
フマル酸、イタコン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、
クロロマレイン酸、クロロマレイン酸無水物、等である
。
不飽和ジカルボン酸或は鎖酸の誘導体と反応させる好ま
しい約Ｃ８Ｏ〜約０４００オレフィンポリマーは、Ｃｘ
”−Ｃ４〜Ｃ１０、例えばＣ７〜Ｃ，モノオレフィンを
主モル量で含むポリマーである。
このようなオレフィンはエチレン、プロピレン、ブチレ
ン、イソブチレン、ペンテン、オクテン−１、スチレン
、等を含む、ポリマーはポリイソブチレンのようなホモ
ポリマー、並びに該オレフィンの内の２種或いはそれ以
上のコポリマー、例えばエチレンとプロピレン、ブチレ
ンとイソブチレン、プロピレンとイソブチレンとのコポ
リマー、等にすることができる。他のコポリマーは、コ
ポリマーモノマーの従たるモル量、例えば１〜１０モル
％が０４〜Ｃｌ１Ｂ非共役ジオレフインであるもの、例
えばイソブチレンとブタジェンとのコポリマー或は、エ
チレンと、プロピレンと、１．４−へキサジエンとのコ
ポリマー、等を含む。
オレフィンポリマーは完全に飽和された、例えば水素を
分子量を調整する調整剤として用いてチーグラー−ナツ
タ合成によって作るエチレン−プロピレンコポリマーに
することができる場合がいくつかある。
用いるオレフィンポリマーは通常数平均分子量約７００
〜約５６００の範囲内、−層普通には約８００〜約３０
００を有する。特に有用なオレフィンポリマーは数平均
分子量約９００〜約２５００の範囲内を有し、末端二重
結合をポリマー鎖当りおよそ１個有する。特に有用な出
発原料はポリイソブチレンである。かかるポリマーにつ
いての数平均分子量はいくつかの知られた技法によって
求めることができる。かかる測定の簡便な方法はゲルパ
ーミェーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、
ＧＰＣは更に分子量分布情報を提供する。ニューヨーク
、ジョンクイリーアンドサンズ、Ｗ、Ｗ、Ｙａｎ、　Ｊ
、Ｊ、に１ｒｋｌａｎｄ及びり、Ｄ、Ｂｌｙ、　ｒＭｏ
ｄａｍ　５ｉｚｅ　Ｅｘｃｌｕｓｌｏｎ　Ｌｌｑｕｉｄ
Ｃｈｒｏｓａ４〜Ｃ１０ｇｒａｐｈｙＪ、　　１９７９
参照。
ほぼＣ５０〜ほぼＣ４００オレフィンポリマーとＣ４〜
Ｉ０不飽和ジカルボン酸或無水物とを反応させる方法は
当分野において知られている０例えば、オレフィンポリ
マー及びジカルボン酸或は誘導体を米国特許３．：１１
＋１．［ｉ７３号及び同３．４Ｑ）、１１８号に開示さ
れている通りに単に一緒に加熱して熱「エン」反応を起
きさせてもよい、或は、オレフィンポリマーを初めに、
塩素或は臭素をポリオレフィンの中に温度６０°〜２５
０℃、例えば１２０′〜１６０℃で約０．５〜１０時間
、好ましくは１〜７時間通すことによって、ハロゲン化
、例えば塩素化或は臭素化してポリマーの重量を基準に
して約１〜８重量％、好ましくは３〜７重量％の塩素或
は臭素にすることができる。
ハロゲン化ポリマーに次いで十分な不飽和酸或は誘導体
を４〜Ｃ１０ｏ”〜２５０℃、通常約１８０°〜２３５
℃で約０．５〜１０時間、例えば３〜８時間反応させる
のがよく、それで得られた生成物は不飽和酸或は誘導体
をハロゲン化ポリマー１モル当り所望のモル数で含有す
る。この一般的なタイプのプロセスは米国特許３，０８
７，９３６号同３，２７２，８９２号及び同３，２７２
，７４８号、等に教示されている。
別法として、オレフィンポリマー及び不飽和酸或は誘導
体を混合しかつ加熱し、その間塩素を加熱物質に加える
。このタイプのプロセスは米国特許３．２１５．７０７
号、同３．２３１．５８７号、同３，９１２．Ｑ４号、
同４，１１０，３４９号及び英国特許１．５５０，２１
９号に開示されている。
ハロゲンを用いることによって、ポリオレフィン、例え
ばポリイソブチレンの約６５〜９５］ｉ量％がジカルボ
ン酸或は誘導体と反応するのが普通である。ハロゲン或
は触媒を使用しないで熱反応を行う場合、通常ポリイソ
ブチレンの約５０〜７５重量％が反応するにすぎない、
塩素化は反応性の増大を助ける。
酸成分として特に好ましいのはポリイソブテニル無水コ
ハク酸である。
前述したボリアくン或はポリオール及びカルボン酸成分
を予備反応させ、酸を通常ポリアミン或はポリオールに
塩、イミド、アミド、アミジン、エステル或は他の結合
を通して結合させることができ、それでポリアミンの第
一アミノ基或はポリオールのヒドロキシル基はグラフト
化エチレンコポリマーの酸或無水物成分との反応に依然
利用可能である。これらの予備反応させた物質の簡便な
源はよく知られておりかつ一般に市販されている潤滑油
分散剤であるが、但しそれらは更にグラフト化コポリマ
ーと反応することができる第一アミノ基或はヒドロキシ
ル基を保持することを条件とする。
これらの分散剤は、ヒドロカルビル置換されたジカルボ
ン酸或無水物、好ましくはヒドロカルビル置換基におい
て炭素約５０〜４００を有するもの、例えば本明細書中
前に「カルボン酸成分」で記載したこれら、好ましくは
コハク酸生成物質、例えばアルケニルコハク酸無水物と
、前に「ポリアミン」或は「ポリオール」で記載したも
のを含むポリアミン或はポリオールとを縮合させて作る
のが普通である。
モノカルボン酸分散剤は英国特許明細書９８３．０４０
号に記載された。同特許では、ポリアミンをポリイソブ
チレンのようなポリオレフィンからｉ！導された高分子
量モノカルボン酸と、硝酸或は酸素で酸化することによ
り、或はハロゲンをポリオレフィンに加え、次いで加水
分解及び酸化すること、等によって反応させる。別の方
法はベルキー特許６５８，２３８号に教示されており、
同特許を本明細書中に援用する。同特許では、Ｃ３〜Ｃ
。
モノオレフィンのポリマー、例えばポリプロピレン或は
ポリイソブチレンのようなポリオレフィンをハロゲン化
、例えば塩素化し、次いで炭素原子３〜８、好ましくは
３〜４のα、β−不飽和モノカルボン酸、例えばアクリ
ル酸、α−メチル−アクリル酸、すなわち、２−メチル
プロペン酸、クロトン酸、等と反応させ、次いでポリア
ミンと反応させる。
アミンとポリオレフィン或は塩素化ポリオレフィンと無
水マレイン酸、等との反応から作るアルケニルコハク酸
無水物とを反応させてジカルボン酸分散剤を形成するこ
とは、米国特許３．２７２．７４６号に見られる通りに
、当分野においてよく知られており、同特許を本明細書
中に援用する。
最も好ましいのは前記のアルキレンボリアミンと本明細
書中前に記載したＣ３゜〜Ｃ４００アルケニルコハク酸
無水物とを反応させて作る潤滑油分散剤である。
反応、好ましくはカルボン酸物質のアミノ化及び／又は
イミド化は、酸性物質、通常、ポリイソブテニルコハク
酸無水物を鉱油のような溶媒に溶解し、これに他の反応
体を加えたものとの溶液反応として有効に行う０分散剤
を高い収率で形成することは、アルキレンポリアミンを
アルケニルコハク酸無水物のモル割合当り約０．５対３
．３、好ましくは約０，７対１．３、最も好ましくは約
１対１のモル割合で該溶液に加え、混合物を１４０′″
情１６５℃或はそれ以上で、適当量の反応水が発生され
るまで加熱して行うことができる。鉱油溶媒を、最終の
アシル窒素化合物溶液の５Ｑｌｉ量％を構成するように
調整する。
グラフト化分解エチレンコポリマー、好ましくはポリマ
ー通常約５〜３０重量％、好ましくは１０〜２ｏｆｆｌ
ｉ％に溶解したものを、ポリアミン；ポリアミンとカル
ボン酸成分との混合物予備反応させたポリアミン及びカ
ルボン酸成分ポリオール：ポリオールとカルボン酸成分
との混合物と、或は予備反応させたポリオール及びカル
ボン酸成分と、混和しかつ温度約１００°〜２５０℃、
好ましくは１５０′〜２００℃で約０．１〜１０時間、
通常約０．２〜約６時間加熱することによって、容易Ｃ
反応させることができる。ポリアミンの場合、加熱は、
アミド及び塩よりもむしろイミドを生成するのに有利に
なるように行うのが好ましい、すなわち、イミド生成は
、反応混合物の粘度をアミド生成の場合よりも低くし、
特に塩生成の場合よりも低くする。この粘度低下は反応
混合物においてグラフト化エチレンコポリマーを一層高
い濃度で利用することを可能にする０例えば、攪拌しな
からアミンをゆっくり加える間、窒素ストリッピングに
より水を除くとイミド化反応の完結を確実にする０反応
比は、反応体、過剰量、形成する結合のタイプに応じて
相当に変わることができる。ポリアミンの使用量は、グ
ラフト化エチレンコポリマー、例えば無水コハク酸のグ
ラフト化酸成分の酸当量当り反応性第一アミンを約０．
５〜約２．５当量、好ましくは約０．８〜約１．２当量
、−層好ましくは約０．９〜約１．０当量もたらすのに
有効な或は十分な量にするのが普通である。ボリアくン
に代えてポリオールを使用する場合、ポリオール反応体
の使用量は、グラフト化分解エチレンコポリマーのグラ
フト酸成分の酸当量当り反応性ヒドロキシル成分を約Ｏ
，Ｓ〜約２．５当量、好ましくは約０．８〜約１．２当
量、−層好ましくは約０．９〜約１．０当量もたらすの
に有効な或は十分な量にするのが普通である。カルボン
酸成分の使用量は、グラフト化エチレンコポリマーのグ
ラフト化酸成分含量、例えば無水コハク酸含量１モル当
量当り通常約０．５〜約４モル当量、好ましくは約１．
０〜３モル当量である。
代りに、予備反応させたボリアくン及びカルボン酸成分
を、例えば分散剤として使用する場合、十分な分散剤を
使用してグラフト化分解エチレンコポリマーのグラフト
化分解酸成分の酸当量当り反応性第一アミン成分を約０
．５〜約２．５当量、好ましくは約Ｏ，ａ〜約１．２当
量、−層好ましくは約０．９〜約１．０当量もたらす、
同様に、予備反応させたポリオール及びカルボン酸成分
を、例えば分数剤として用いる場合、十分な分散剤を使
用してグラフト化分解エチレンコポリマーのグラフト化
ジカルボン酸成分の酸当量当り反応性ヒドロキシル成分
を約０．５〜約２，５当量、好ましくは約Ｏ，ａ〜約１
．２当量、−層好ましくは約０．９〜約１．０当量もた
らす。
本発明の多機能性粘度指数向上添加剤を含有する油性組
成物、特に油コンセントレートは、所定の条件下、特に
貯蔵時に、粘度の増大を示すかもしれない、この粘度増
大は、少なくとも一部、本発明の窒素或はエステル含有
グラフト化分解エチレンコポリマーの連鎖延長及び／又
は架橋によると思われる。これらの油組成物の粘度を安
定にしかつ粘度増大を遅延或は抑制するためには、木発
明の窒素或はエステル含有グラフト化分解エチレンコポ
リマーを種々の物質、特に酸性物質で処理或は後処理し
て残留する反応性第一アミノ基或はヒドロキシル基の一
部を不活性にすることができる。この処理は窒素或はエ
ステル含有グラフト化エチレンコポリマー付加物の連鎖
延長及び／又は架橋を減少或は遅延させる。こうして、
例えば、付加物を下記と反応或は下記で後処理すること
ができる：米国特許４．１３７．１８５号に開示されて
いる通りのＣＩ＝　Ｃｓｏモノカルボン酸或無水物、好
ましくは無水酢酸、或は未置換の或はＣ３〜Ｃ１０ヒド
ロカルビル置換されたジカルボン酸無水物；米国特許４
．１４４．１８１号のスルホン酸；及び米国特許４．８
０３．００３号のＣ０〜Ｃ１Ｍヒドロカルビル置換され
たジカルボン酸無水物、好ましくはＣ目〜ＣＩ８ヒドロ
カルビル置換された無水コハク酸（これらの米国特許を
本明細書中に援用する）。
好ましい粘度安定化物質は米国特許４．８０３．００３
号に開示されているもの、すなわちＣＩ２〜約Ｃ。
ヒドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物である。
これらの無水物は下記の一般式で表わすことができる： １ｘ ここで、Ｒ１は全部で１２〜約１８、好ましくは１２〜
１６、−層好ましくは１２〜１４、最も好ましくは１２
の炭素を含有するヒドロカルビル基であり、本質的に脂
肪族、飽和され或は不飽和であり、アルケニル基、アル
キル基及びアルケニル基とアルキル基との混合物、好ま
しくはアルケニル基を含み、直鎖或は枝分れにすること
ができる。Ｒ″がアルケニル基であるとき、オレフィン
性不飽和部位を無水物成分の近く、例えばＸに対してア
リルに配置されるのが好ましい、ラジカルＸは炭素原子
を通常４〜１０、好ましくは４〜８、−層好ましくは４
〜６、最も好ましくは４個含有し、かつジカルボン酸無
水物を規定する。Ｘラジカルは下記式によって表わすこ
とができる：ここで、２は炭素原子２〜８、好ましくは
２〜６、−層好ましくは２〜４、最も好ましくは２を含
有するアルキレン及びアルケニレンラジカルから選ぶ、
Ｚはアルキレンラジカルにするのが好ましい、最も好ま
しいＸラジカルは無水コハク酸ラジカル、すなわち、下
記である： ■ Ｘラジカルは炭素−炭素結合によってＲ１１基に結合さ
れる。
ヒドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物成分の使
用量は粘度安定化有効量である。
粘度安定化有効量とは、誘導体化された（ｄｅｒｉｖａ
ｔｉｙｅｄｌエチレンコポリマーの油性溶液の粘度を安
定にする。すなわち、窒素含有グラフト化エチレンコポ
リマーの油溶液、特に油コンセントレートの粘度増大を
長い期間にわたって抑制する或は遅延させるのに有効な
量を意味する。この量はカルボン酸物質でグラフトし、
次いでポリアミンと反応させたエチレンコポリマーの未
反応の反応性アミノ基、すなわち第二及び／又は第一ア
主）基１モル当りＣＩ２〜約Ｃ１ａヒドロカルビル置換
されたジカルボン酸無水物０．５〜２．５モル、好まし
くは１〜１．５モルにするのが普通である。
鉱油溶液で優先して作った窒素或はエステル含有グラフ
ト化分解エチレンコポリマーの連鎖延長停止或はエンド
キャッピングは、次いでＣＩ２〜約ＣＩ・ヒドロカルビ
ル置換されたジカルボン酸無水物を直接使用する反応系
に導入して該窒素或はエステル含有グラフト化エチレン
コポリマーを作ることによって行うことができ、或は別
の非集積反応工程にすることができる。窒素或はエステ
ル含有グラフト化エチレンコポリマーを、初め、グラフ
ト化エチレンコポリマーを作り、次いでこのグラフト化
コポリマーと少なくとも１つのポリアミン或はポリオー
ルと、或はカルボン酸成分とポリアミン或はポリオール
との混合物と、或は予備成形したカルボン酸成分及びポ
リアミン或はポリオールと反応させることによって作り
、この窒素或はエステル含有グラフト化エチレンコポリ
マーを、次いでエンドキャッピング或は連鎖延長制限工
程において、ＣＩ２〜約Ｃ１８ヒドロカルビル置換され
たジカルボン酸無水物と反応させる或は該無水物で処理
する。窒素或はエステル含有グラフト化エチレンコポリ
マーを含有する加熱した溶液に、ＣＩ２〜約Ｃｔａヒド
ロカルビルｆｉＦｆｉされたジカルボン酸無水物を粘度
安定化有効量で導入し、反応を温度的１００°〜２００
℃で約０．２５〜８時間続行するのが好ましい０反応を
十分に完結するためには、ＣＩ２〜約Ｃ３゜ヒドロカル
ビル置換されたジカルボン酸無水物をわずか過剰に、す
なわち約１〜３０重量％、−層普通には約１〜１０重量
％用いるのが通常有用である０反応全体を不活性雰囲気
下、例えば窒素ガスシール下で行うのが普通である。
この反応は極性或は非極性溶媒、例えばキシレン、トル
エン、ベンゼン、等において行うことができ、ミネラル
或は合成潤滑油の存在において行うのが好ましい。
別法として、Ｃロ〜約ＣＩ８ヒドロカルビル置換された
ジカルボン酸無水物或は他のキャツピング剤を少なくと
も一部、ポリアミン或はポリオール反応体を導入する前
に或は導入するのと同時に、グラフト化コポリマーを含
有する反応混合物に導入することができ、エンドキャツ
ピング剤の残りの部分を予備成形した一部エンドキャッ
プした窒素或はエステル含有グラフト化エチレンコポリ
マーと反応させることができる。
本発明のグラフト化分解エチレンコポリマー及び／又は
窒素或はエステル含有グラフト化エチレンコポリマー、
すなわち、誘導化した分解エチレンコポリマーに本明細
書中前に記載する粘度安定化或はエンドキャツピング剤
を反応させるか或は反応させないで、必要に応じて該コ
ポリマーを下記からなる群より選ぶ１種或はそれ以上の
後処理剤と接触させて後処理してもよい・酸化ホウ素、
酸化ホウ素水和物、ハロゲン化ホウ素、ホウ酸、ホウ酸
のエステル、二硫化炭素、イオウ、塩化イ才つ、シアン
化アルケニル、アルデヒド、ケトン、尿素、チオ尿素、
グアニジン、ジシアノジアミン、ヒドロカルビルホスフ
ェート、ヒドロカルビルホスフィツト、ヒドロカルビル
チオホスフェート、ヒドロカルビルチオホスフィツト、
硫化リン、酸化リン、リン酸、ヒドロカルビルチオシア
ネート、ヒドロカルビルイソシアネート、ヒドロカルビ
ルイソチオシアネート、エポキシド、エピスルフィド、
ホルムアルデヒド或はホルムアルデヒド生成化合物干フ
ェノール、及びイオウ＋フェノール、ポリアミン及びポ
リオールの組合せから作る誘導化したエチレンコポリマ
ーに関して、同じ後処理剤を使用する。が、誘導化され
るエチレンコポリマーがポリオールから誘導される場合
、すなわち、エステルである場合、後処理剤は下記から
なる群より選ぶのが普通である：酸化ホウ素、酸化ホウ
素水和物、ハロゲン化ホウ素、ホウ酸、ホウ酸のエステ
ル、塩化イオ ウ、硫化リン、酸化リン、エポキシド及びエピスルフィ
ド。
これらの後処理試薬を使用することを伴なう後処理プロ
セスは、従来の開示の高分子量カルボン酸アシル化剤及
びアセン及び／又はアルコールの反応生成物に適用する
限りにおいて知られているので、本明細書中でこれらの
プロセスを詳細に説明することは不要である。従来開示
のプロセスを本発明の組成物に適用するために、必要な
ことは、従来開示に記載されている通りの反応条件、反
応体の比、等を本発明の新規な組成物に応用することで
ある。下記の米国特許を、本発明の組成物に応用し得る
後処理プロセス及び後処理試薬の開示について、本明細
書中に援用する：米国特許コ、０８７，９３６；　　３
，２００，１０７；　　３．２５４，０２５；　　３，
２５６．１８５：３．２７８，５５０．３，２８１，４
２８．３，２８２，９５５．３，２８４．４１０：３．
３３８，８３２．３．３４４，０６９．３，３６１ｉ、
５６９．３，３７３．１１１；３．３Ｂ？、９４３；　
３，４０３．１０２．３．４２１１，５６１．３．５０
２，６７７３．５１３，０９３；　３，５３３，９４５
；　３，５４１．０１２　　（本発明のアクリル化試薬
及びアミンから誘導するカルボキシリック誘導体組成物
を後処理する際に、酸性にしたクレーを使用する）　　
；　３．６３９．２４２：　３，７０８，５２２；３，
８５９．３＋８．３．８ｆｉ５．８１３．３，４７０，
０９８．３，３６９．０２１；３．１８４．４＋１．３
．１Ｂ５，６４５．３．２４５．９０１１．３．２４５
，９０９゜３．２４５，９１０．３，５７３，２０５．
３Ｊ９２，６８１．３，７４９．６９５：３．８６５．
７４０．３，９５４，６３９．３．４５８，５３０．３
，３９０，０８６゜３．３６７．９４３．３，１８５，
７０４，３，５５１，４６６．３，４１５．７５０；３
．３＋２，６１９；　　３，２８０，０３４．　３．７
１８，６８３．３．６５２，６１６号：英国特許１，０
８５，９０３号；同１，１６２，４３１ｉ号：米国特許
３，５５８．７４３号０本発明の組成物に通用する通り
のこれらの援用特許のプロセス及びこのようにして作ら
れる後処理された組成物は本発明のそれ以上の態様を構
成する。
上述した通りに、本発明の窒素或はエステル含有グラフ
ト化分解エチレンコポリマーは潤滑油組成物のような油
性組成物用の多機能性粘度指数向上添加剤、特に粘度指
数向上剤−分散剤添加剤として有用である。
即ち、本発明の潤滑組成物を調製するのに用いるのに適
したベース油としては、スパーク−引火式及び圧縮−引
火式内燃機関、例えば自動車及びトラックエンジン、船
舶及び線路ディーゼルエンジンなどのためのクランクケ
ース潤滑油として従来用いられるものが挙げられる０本
発明の添加剤をパワートランミッティンダ液、例えば自
動トランスミッション液、トラクター液、ユニバーサル
トラクター液、及び油圧液、ヘビーデユーティ油圧液、
パワーステアリング液などに従来用いられ、及び／又は
これらとして使用するように適応させたベース油に用い
ることによっても又有利な結果が達成される。ギヤ潤滑
剤、工業油、ポンプ油その他の潤滑油組成物も又その中
に本発明の添加剤を加入することにより利益を得ること
ができる。
このようじ１本発明の添加剤はジカルボン酸のアルキル
エステル、ポリグリコール及びアルコール、ポリアルフ
ァオレフィン、アルキルベンゼン、リン酸の有機エステ
ル、ポリシリコーン油などの合成ベース油中に適当に加
入してもよい。
本発明の窒素或はエステル含有グラフト化分解エチレン
コポリマーは油溶性、適当な溶媒の助けによって油に溶
解性であり、或は安定に分散し得る。油溶性、油に溶解
性或は油に安定に分散し得るなる用語は、その術語を本
明細書中で用いる場合、必ずしも物質が油に全ての割合
で可溶性、溶解性、混和性或は懸濁させ得ることを表わ
すことでなく、添加剤が、例えば油に、油が用いられる
環境においてその意図する効果を発揮するのに十分な程
度に可溶性或は安定に分解し得ることを意味する。その
上、所望の場合、他の添加剤を追加して加入して、特定
の添加剤のコポリマーを一層高いレベルで加入すること
を可能にしてもよい。
よって、本発明の添加剤は、任意の有効量、すなわち、
分散性或は粘度指数向上−分散性有効量で、完全配合し
た潤滑油組成物に加入することができるが、このような
有効量は潤滑油組成物に添加剤を該潤滑油組成物の重量
を基準にして、代表的には約ｏ、ｏｏｔ〜約２０重量％
、好ましくは約０．０１〜約１５１１重量％、−層好ま
しくは約０．１〜約１０重量％、最も好ましくは約０．
２５〜約５．０１ｆＬ量％の量で付与する程である意図
である。
潤滑油組成物は、また、上述したタイプ及び量の他の慣
用のかつよく知られた潤滑油添加剤を含有してもよい。
その上、窒素或はエステル含有グラフト化分解エチレン
コポリマーを油コンセントレート組成物に配合し、該コ
ンセントレートを次いで、油組成物に加えてもよい、こ
のような油コンセントレートは該窒素或はエステル含有
グラフト化分解エチレンコポリマーを油、例えばミネラ
ル潤滑油中に、コンセントレート組成物の全重量を基準
にして、約２〜約４９重量％、好ましくは約３〜約２５
！量％含有するのが代表的である。
下記の例は本発明を更に例示する０例は例示として提示
するものであり、発明を限定するものではない０部及び
パーセンテージは、他に示さない場合、全て、重量基準
である。
坦３Ｕ」± エチレン含置駒５６％、Ｗ、　約ｔａｏ、ｏｏｏ　、　
’ｕ。
約１１２．５００．　Ｍ、／Ｕ。約１．６、π、／π、
約１．２）剪断安定性指数（ＳＳＩ）約５０％、増結効
率（Ｔ、Ｅ、１３．　５２を有するエチレン−プロピレ
ンコポリマーを管形反応装置において下記の条件下で製
造する： 反応装置入口温度、　’　Ｆ　（’ｅ、）　　　　　３
３（０，６）反応装置出口温度、　’　Ｆ　（ｔｌ：）
　　　　１２８（５３）サイドストリーム供給温度”　
Ｆ　ｌ）　　２６（−３，３１触媒プレミックス温度、
　　Ｆ　（ｔｌ：）　　　３７（２，８１入口供給量、
Ｋｌｂ、／時間 ヘキサン エチレン プロピレン ＶＣ角。
Ａｉｚ（ｃ２Ｈ５）！　ＣＩＬｓ スィーブヘキサン （１８７時間） １７７　　　　（８０，３） １、ａａ　　（０，４８１） １８．２　　　（８，２６） ０．０４２（０，０１９） １．０９　　（０，４９４） ９．９　　　（４，５１ サイドストリーム供給量、ｘ＋ｂ、／時間　（１８７時
間）ヘキサン　　　　　　　　　ａａ　　　（４０）エ
チレン　　　　　　　　　８．８　　（４，０）プロピ
レン　　　　　　　　１４　　　（６，４）サイドスト
リーム供給スプリット （Ｉｉ重量％ この未分解コポリマーの一部を試験してＶ、１．向上添
加剤としてのその性質を求める。試験するのに用いる未
分解３．５２Ｔ、！、コポリマーの一部を５１５ＯＮＲ
Ｐ鉱油に溶解して鉱油溶液を形成する。鉱油に溶解する
コポリマーの量は、１００℃における動粘度（ＫＶ）１
３．０センチストークスを有する鉱油溶液とするのに有
効な量である。
この鉱油溶液は、またフマレートビニルアセテートコポ
リマー流動点降下剤０．４重量％を含有する。この鉱油
溶液の（ｃＳ　（ｃｏｌｄ　ＣｒａｎｋｉｎｇＳｉｍｕ
ｌａ４〜Ｃ１０ｒ）、　Ｍ　ＲＶ　（Ｍｉｎｉ　Ｒｏｔ
ａｒｙ　ＶｉｓｃｏＩＩＩｅｔｅｒ）及びＴＰ−１を求
め、結果を表１に「比較例１」として挙げる。
Ｍ　ＲＶ　（Ｍｉｎｉ　Ｒｏｔａｒｙ　Ｖｉｓｃｏｍｅ
ｔｅｒ）はＡＳＴＭ−Ｄ３８２９に記載されている技法
を用いて求め、粘度をセンチボイズで測定する。ＭＲＶ
を一２５℃で求めた。
ＣＣＳ　（ｃｏｌｄ　Ｃｒａｎｋｉｎｇ　Ｓｉｍｕｌａ
４〜Ｃ１０ｒｌはＳＡＥ　Ｊ３００Ａｐｐｅｎｄｉｘに
記載されている技法を用いて求め、センチボイズで表わ
す高剪断粘度測定値である。
この試験は潤滑油の耐コールドエンジン始動性に関係す
る。ＣＣＳが大きい程、油の耐コールドエンジン始動性
は大きくなる。
ＴＰ−１はＡＳＴＭ　　Ｄ−４６８４に記載されている
技法を用いて求める。これは、のろい冷却サイクルを用
いる他は、上述したＭＲＶと本質的に同じである。サイ
クルはＳＡＥ　Ｐａｐｅｒ　Ｎｏ、８５０４４３゜Ｋ、
　０．　Ｈｅｎｄｅｒｓｏｎ、等に規定されている。
ＭＲＶ、ＣＣＳ及びＴＰ−１は、全て、油組成物の低温
ビスコメトリー性を示すものである。
剪断安定性指数（ＳＳＩ）は高い歪速度に暴露されるク
ランクケース潤滑剤においてｖ、ｒ、向上剤として用い
るポリマーの機械的安定性を測定する。ディーゼル燃料
インゼクター試験を用いた（ＤＩＮ　　５１３８２に均
等のＡＳＴＭ、Ｄ３９４５）、ＳＳＩを求めるには、試
験を受けるポリマーを適当なベース油（例えば、溶媒抽
出した１５０ニユートラル）に溶解して１００℃におけ
る相対粘度２〜３にする０次いで、油溶液をディーゼル
燃料インゼクターの中に合計３０パス通して循環させる
。ＳＳＩは、初めの１００℃動粘度（ｖＩ）、最終の動
粘度（Ｖｒ　）及びベース油粘度（Ｖｂ　）から、５Ｓ
Ｉ（％）＝４〜Ｃ１０ｏｘ（Ｖｉ　−Ｖｔ　）　／　（
Ｖｔ　−Ｖｂ　）として計算する。基準サンプル（Ｄ　
Ｉ　Ｎ法が要求する通り）を用いて試験をキャリプレー
トする。ＳＳＩは剪断力による分子量減成に対するポリ
マーの耐性を表わす、ｓｓｒが大きい程、ポリマーの安
定性は低くなる。すなわち、ポリマーは分子量分布を一
層受けやすくなる。
本明細書中で用いる通りの増粘効率（Ｔ、Ｅ、）とは、
３７．８℃における粘度１５０ＳＵＳ、粘度指数１０５
及びＡＳＴＭ流動点Ｏ″Ｆ（−ｔｓ℃）を有する溶媒抽
出したニュートラルくネラル潤滑油（ゾルベント１５０
ニユートラル）を９８．９℃における粘度１２．４セン
チストークスに増粘させるのに要する、シュタクディン
ガー分子量２０，０００を有するポリイソブチレン（エ
クソンケミカルカンパニーより　Ｐａｒａ４〜Ｃ１０ｎ
ｅ　Ｎとして油溶液として販売されている）の重量％対
同じ油を同温度における同粘度に増粘させるのに要する
試験コポリマーの重量％の比と定義する。
Ｔ、Ｅ、はＭ、或は富、に関係し、種々のグレードの潤
滑油を配合するための便宜で有用な尺度である。
倶］ニニ旦 比較例１のコポリマーの残りの部分の分子量を減成させ
る。この減成はコポリマーをブラベンダーミキサーにお
いて、空気雰囲気下、高い温度で剪断することを含む。
比較例１のコポリマーを剪断して５つの異なる分解コポ
リマーを作る。ミキサーにおける温度及び滞留時間を各
分解コポリマーついて表１に挙げる。これらの分解コポ
リマーを表１において例２〜６と識別する。これらの分
解コポリマーのｒ、ε。
及びＳＳ■を求め、結果を表１に挙げる。その上、これ
らの分解コポリマーの鉱油溶液を作ってこれらの分解コ
ポリマーの粘度指数向上添加剤としての有効性を求める
。これらの鉱油溶液は、５１５ＯＮＲＰ鉱油に１００℃
におけるＫＶ１３．０センチストークスを有する鉱油溶
液にする程の量の分解コポリマーを溶解して作る。これ
らの鉱油溶液は、また、全てフマレートビニルアセテー
トコポリマー流動点降下剤を０．４！量％含有する。こ
れらの鉱油溶液のＣＣ３，ＭＲＶ及びＴＰ−１を求め、
結果を表１に「例２−６」としてそれぞれ挙げる。
止１コ４ヱ 本例は、本発明の範囲外の慣用の狭くないＭＷＤのエチ
レン−プロピレンコポリマーを含有する点で本発明の範
囲外になる潤滑油組成物を例示する。この慣用のエチレ
ン−プロヒレンコホリマーハ１１ｒｌｌ約ａｏ、ｏｏｏ
％’ｉ；ｒ、約１５３、０００．　Ｈ，／Ｔｘｎ約ｔ、
９ｔ、Ｈ，／Ｔｘｗ約１．８８、エチレン含置駒４４％
、Ｔ、Ｅ、約２．８８、及びｓｓｒ約５０％を有する。
このエチレン−プロピレンコポリマーの鉱油溶液は、Ｓ
　１５ＯＮＲＰ鉱油にこの未分解コポリマーを、１００
℃におけるＫＶ１３．０センチストークスを有する鉱油
溶液にする程の量で溶解して作る。
この油溶液は、また、フマレートビニルアセテートコポ
リマー流動点降下剤０．４重量％を含有する。この鉱油
溶液（７）ＣＣＳ、ＭＲＶ及びＴＰ−１を求め、結果を
表１に「比較例７」として挙げる。
比較例８ エチレン含置駒５６％、Ｕｗ約１３４，０００　％１ｌ
ｌｒ。
約８２，０００、Ｉｉｒ、　／ｉｉｒ、約１．６３、π
８／Ｔｘｗ約１．２１、剪断安定性指数（５５１）約２
６％、増粘効率（Ｔ、Ｅ、）約２．６１を有するエチレ
ン−プロピレンコポリマーを管形反応装置において下記
の条件下で製造する： 反応装置入口温度、　”　Ｆ　（ｔ：）　　　　　３３
（０，５６）反応装置出口温度、　”　Ｆ　ｌ）　　　
　　９９（３７）サイドストリーム供給温度＠Ｆ　（ｔ
）　　２３（−５，０１触媒プレミックス温度、　”　
Ｆ　（ｔ）　　　４８（８，９）人口供給量、Ｋｌｂ、
７時間 ヘキサン エチレン プロピレン ■Ｃ旦４ ＡＪ！２（ｃ２Ｈｓ）ｓ　ＣｆＬｓ スィーブヘキサン ０［Ｋｇ／時間） １３９　　　　（６３，１） ０．４９　　（０，２２） ５．５７　　（２，５３） ０．０３９（０，０１８） １．２１ｉ　　（０，５７２＞ ６．５　　　（２，９） サイドストリーム供給量、にｌｂ、７時間　（ＫＫｇ／
時間）ヘキサン　　　　　　　　　６１　　　（２８）
エチレン　　　　　　　　　　４．１　　（Ｌ、９）プ
ロピレン　　　　　　　　７．１　　（３，２）サイド
ストリーム供給スプリット（Ｉｉ重量％この未分解コポ
リマーの一部を試験してＶ、１．向上添加剤としてのそ
の性質を求める。試験するのに用いる未分解２．６１Ｔ
、Ｅ、コポリマーの一部をＳ　１５ＯＮＲＰ鉱油に溶解
して鉱油溶液を形成する。鉱油に溶解するコポリマーの
量は、１００℃における動粘度（ＫＶ）１３．０センチ
ストークスを有する鉱油溶液とするのに有効な量である
。
この鉱油溶液は、またフマレートビニルアセテートコポ
リマー流動点降下剤０．４重量％を含有する。この鉱油
溶液のＣＣＳ　（ｃｏｌｄ　ＣｒａｎｋｉｎｇＳｉｍｕ
ｌａ４〜Ｃ１０ｒ）　、　Ｍ　ＲＶ　（Ｍｉｎｉ　Ｒｏ
ｔａｒｙ　Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）及びＴＰ−１を求め
、結果を表２に「比較例８ノとして挙げる。
例９−１１ 比較例８のコポリマーの残りの部分、約５ｏ。
ｇの分子量を減成させる。この分解はコポリマーをブラ
ベンダーミキサーにおいて、空気雰囲気下、高い温度で
剪断することを含む。
比較例８のコポリマーを剪断して３つの異なる分解コポ
リマーを作る。ミキサーにおける温度及び滞留時間を各
分解コポリマーについて表２に挙げる。これらの分解コ
ポリマーを表２において例９〜１１と識別する。これら
の分解コポリマーのＴ、Ｅ、及びＳＳｆを求め、結果を
表２に１例９−１１Ｊとしてそれぞれ挙げる。その上、
これらの分解コポリマーの鉱油溶液を作ってこれらの分
解コポリマーの粘度指数向上添加剤としての有効性を求
める。これらの鉱油溶液は、５１５ＯＮＲＰ鉱油に１０
０℃におけるＫＶ１３．Ｏセンチストークスを有する鉱
油溶液にする程の量の分解コポリマーを溶解して作る。
これらの鉱油溶液は、また、全てフマレートビニルアセ
テートコポリマー流動点降下剤を０．４重量％含有する
。これらの鉱油溶液のＣＣ３１ＭＲＶ及びＴＰ−１を求
め、結果を表２に挙げる。
ミ 享 喝さ 比較例１２ エチレン含量的５６％、■１約１８０，０００　、百。
約１１２．０００．　Ｕ、／ｕ、約１．６、π、／π１
約１．２５、剪断安定性指数（５Ｓ１）約５０％、増結
効率（Ｔ、Ｅ、）約３．４５を有するエチレン−プロピ
レンコポリマーを管形反応装置において下記の条件下で
製造する： 反応装置入口温度、　”　Ｆ　（℃）　　　　　３３（
０，６＋反反応装置出湯温、　　Ｆ　（’Ｃ）　　　　
１２Ｂ（５３）サイドストリーム供給温度”　Ｆ　（ｔ
）　　２６（−３，３）触媒プレミックス温度、　　　
Ｆ　（ｔ：）　　　３７（２，８）入口供給量、にｌｂ
、７時間 ヘキサン エチレン プロピレン ＶＣ文。
ＡＪ２ｚ（ｃｚ　Ｈｓ）３ＣＩＬｓ スイーブヘキサン （にＫｇ／時間） １７７　　　　（８０，３１ １，０６（０，４８１） １８．２　　　（８，２６） ０．０４２　（０，０１９） １．０９　　（０，４９４１ ９，９（４，５） サイドストリーム供給量、ＫＴｏ、７時間　（ＫＫｇ／
時間）ヘキサン　　　　　　　　　８８　　　（４０）
エチレン　　　　　　　　　８．８　　（４，０１プロ
ピレン　　　　　　　　１４　　　（６，４）サイドス
トリーム供給スプリット（！量％）このエチレン−プロ
ピレンコポリマーの一部ヲ試験してその粘度指数向上添
加剤としての効能を求める。この分解エチレン−プロピ
レンコポリマー０．６３重量％、標準洗浄剤インヒビタ
ーパッケージ１１．２０重量％、フマレートビニルアセ
テートコポリマー流動点降下剤０．２１重量％を含有す
る５ＡＥ１０Ｗ４０粘度グレードの潤滑油組成物を調製
する。この油組成物の１００℃におけるセンチストーク
スで表わすにＶ（動粘度）、ＣＣＳ、ＭＲＶ及びＴＰ−
１を求め、結果を表３に挙げる。
廻１３ 比較例１２の未分解コポリマーの残りの部分、約５００
ｇを、実験室用マスチケーターで空気雰囲気下１５０℃
において３３／４時間混練して分子量減成させてＴ、Ｅ
、約２．０にする。
この分解コポリマーのＳＳＩを求めたところ約２５％で
ある０分解エチレン−プロピレンコポリマー１．０７！
量％、比較例１２と同じ清浄剤インヒビターパッケージ
１１．２０重量％及び比較例１２で用いたのと同じフマ
レートビニルアセテートコポリマー流動点降下剤０．２
１重量％を含有する１　０Ｗ４０品質の潤滑油組成物を
作る。
この油組成物のＫＶ％ＣＣＳ、ＭＲＶ及びＴＰ−１を求
め、結果を表３に挙げる。
裏腹班±１ エチレン含量的５６％、π１約１３０，０００　、　Ｕ
。
約８１，０００、ＩＩ、　／ＩＪ、約１．６０、π２／
πｏ約１．３０、剪断安定性指数（ＳＳＩ）約３０％、
増結効率（Ｔ、Ｅ、）約２．４を有するエチレン−プロ
ピレンコポリマーを管形反応装置において下記の条件下
で製造する： 反応装置入口温度、　”　Ｆ　（℃）　　　　　３３（
０，６）反応装置出口温度１°Ｆ　（ｔｌ：）　　　　
　９９（３７）サイドストリーム供給温度”　Ｆ　（℃
）　　２３（−５）触媒プレミックス温度、　’　Ｆ　
（ｔ）　　　４ｇ（９）人口供給量、Ｋｔｂ、７時間　
（ＫＫｇ／時間）ヘキサン　　　　　　　　１３９　　
　（６３，１）エチレン　　　　　　　　　　０．４９
　（０，２２）プロピレン　　　　　　　　５．５７　
（２，５３）ｖ　ｃ　ｊ！、　　　　　　　　　　　０
．０３９　（ｏ、ｏｔａ）Ａ　ＩＬ２（ｃ２Ｈｓ）ｓ　
Ｃぶ、　　　　１．２６　（０，５７２）スィーブヘキ
サン　　　　　　６．５　　（２，９）サイドストリー
ム供給量、Ｋｌｂ、７時間　（■８／時間）ヘキサン　
　　　　　　　　６１　　　（２Ｂ）エチレン　　　　
　　　　　　４．１　　（１，９）プロピレン　　　　
　　　　７．１　　（３，２）サイドストリーム供給ス
プリット４１％）この未分解エチレン−プロピレンコポ
リマーの一部を試験してその粘度指数向上添加剤として
の効能を求める。この未分解エチレン−プロピレンコポ
リマー０．９０重量％、比較例１２で用いたのと同じ清
浄剤インヒビターパッケージ１１．２０ｆｆｉ量％及び
比較例１１で用いたのと同じフマレートビニルアセテー
トコポリマー流動点降下剤０．　２ｔｉｉ量％を含有す
るＳＡＥ　１０Ｗ４０粘度グレードの潤滑油組成物を作
る。この油組成物のＫＶ、ＣＣＳ％ＭＲＶ及びＴＰ−１
を求め、結果を表３に挙げる。
鮭±１ 比較例１４の未分解コポリマーの残りの部分、約５００
ｇを、実験室用マスチケーターで空気雰囲気下１５０℃
において３３７４時間混練して分子量減成させてＴＥ、
約２．０４にする。
この分解コポリマーのＳＳＩを求めたところ約２５％で
ある。この分解エチレン−プロピレンコポリマー１．４
〜Ｃ１０ｌｉ量％重量較例１２と同じ清浄剤インヒビタ
ーパッケージ１１．２０重量％及び比較例１２で用いた
のと同じフマレートビニルアセテートコポリマー流動点
降下剤０．２１重量％を含有する１　０Ｗ４０粘度グレ
ードの潤滑油組成物を作る。この油組成物のＫＶ、ＣＣ
３％ＭＲＶ及びＴＰ−１を求め、結果を表３に挙げる。
匿竪班１１ 本例は本発明において用いるエチレン−プロピレンコポ
リマーの狭いＭＷＤを有しない本発明の範囲外の慣用の
エチレン−プロピレンコポリマーを例示する。この慣用
のエチレン−プロピレンコポリマーは′ｇ、約ａｏ、ｏ
ｏｏ、Ｖ、約１５３．０００、ｉｒ、　／ｉｉｒ、約１
．９１、Ｗ、／ＴＸｗ約１．８８、エチレン含置駒４４
％、Ｔ、Ｅ、約２．８及びＳＳ■約５０％を有する。こ
の慣用のエチレン−プロピレンコポリマー０．８５重量
％、比較例１２で用いたのと同じ清浄剤インヒビターパ
ッケージ１１．２０重量％及び比較例１２で用いたのと
同じフマレートビニルアセテートコポリマー流動点降下
剤０．２１１重量％を含有する５ＡＥ１０Ｗ４０粘度グ
レードの潤滑油組成物を作る。この油組成物のＫＶ、Ｃ
ＣＳ、ＭＲＶ及びＴＰ−１を求め、結果を表３に挙げる
。
也七ｉ１７ 本例は本発明において用いるエチレン−プロピレンコポ
リマーの狭いＭＷＤを有しない本発明の範囲外の慣用の
エチレン−プロピレンコポリマーを例示する。この慣用
のエチレン−ブロヒレンコホリマーハＴｘｌｌ約８０，
０００．ＩＪ、約１５３．０００、Ｉｌｒｗ／’ｆｆ。
約ｔ、９ｔ、Ｗ、／π、約１．８８、エチレン含置駒４
４％、Ｔ、Ｅ、約２．８及びＳＳＩ約５０％を有する。
この慣用のエチレン−プロピレンコポリマー及びフマレ
ートビニルアセテートコポリマー流動点降下剤２．０重
量％を含有する５ＡＥ５Ｗ３０粘度グレードの潤滑油組
成物を作る。潤滑油に溶解したこの慣用のエチレン−プ
ロピレンコポリマーの量は、１００℃においてＫＶ４〜
Ｃ１０センチストークスを有する潤滑油組成物をもたら
すのに有効な量である。この油組成物のＣＣ３を求め、
結果を表４に挙げる。
比較例１８−１９ 比較例１７のコポリマーの分子量を減成させる。この減
成はコポリマーを商用マスチケーターにおいて空気雰囲
気下、温度１７６℃で約３〜３．５時間分解することを
含む。
分解反応中、分解コポリマーの２つの異なるサンプルを
反応の異なる段階で反応装置から抜き出す、これらのサ
ンプルを表４において比較例１８〜１９と識別する。こ
れらの分解コポリマーサンプルのτ、Ｅ、及びＳＳＩを
求め、結果を表４に挙げる。その上、これらの分解コポ
リマーサンプルを含有する５ＡＥ５Ｗ３０品質の鉱油溶
液を作ってこれらの分解コポリマーの粘度指数向上添加
剤としての有効性を求める。これらの鉱油溶液は、鉱油
に１００℃においてＫＶ４〜Ｃ１０センチストークスを
有する鉱油溶液にする程の量の分解コポリマーを溶解し
て作る。これらの鉱油溶液は、また、全てフマレートビ
ニルアセテートコポリマー流動点降下剤を０．２重量％
含有する。これらの鉱油溶液のＣＣＳを求め、結果を表
４に「比較例１８〜１９」としてそれぞれ挙げる。
老−一１ 比較例１７　２．８　　５０　　　１０　　　　２１２
０比較例１８　１．８　　３０　　　１０　　　　２３
６０比較例１９　１．４　　１８　　　１０　　　　２
７６０表１〜３のデータが示す通りに、狭いＭＷＤを有
するエチレン−プロピレンコポリマーの温和な分解は、
良好なＣＣ８を示す潤滑油組成物をもたらすそれらの能
力に有意に影響を与えない、すなわち、例えば、表１〜
２のデータが示す通りに、温和に分解したコポリマーを
含有する潤滑油組成物（例２〜４及び９〜１１）は未分
解コポリマーを含有する潤滑油組成物（比較例１及び７
）と実質的に同じＣＣ８を示す、その上、表１のデータ
が示す通りに、本発明の相当に分解したコポリマー（例
５〜６）でさえ、未分解の慣用の狭くないＭＷＤのエチ
レン−プロピレンコポリマーを含有する潤滑油組成物（
比較例７）に比べて良好な或は向上したＣｃｓを示す潤
滑油組成物をもたらす、また、更に、表３のデータが示
す通りに、本発明の分解コポリマーを含有する潤滑油組
成物（例１３及び１５）は、慣用の狭くないＭＷＤの未
分解エチレン−プロピレンコポリマーを含有する潤滑油
組成物（比較例１６）に比べて良好なＣＣＳを示す。
温和な分解とは本発明の目的から、未分解コポリマーを
含有する油組成物のｃｃｓより１０％も大きくない（１
０％或はそれ以下）ＣＣＳを有する油組成物をもたらす
分解コポリマーを生じるエチレンコポリマーの分解度で
ある。相当の分解とは、未分解コポリマーを含有する油
組成物のＣＣ５より１０％を越えて大きいＣｃｓを有す
る油組成物をもたらす分解コポリマーを生じる分解度で
ある。すなわち、例えば、（９１３の分解コポリマーは
、該分解コポリマーを含有する油組成物と比較例１の未
分解コポリマーを含有する油組成物とのＣＣ３の差異が
１０％或はそれ以下（１，９６％）であるので、温和に
分解されている。他方、例６の分解コポリマーは、該分
解コボノマーを含有する油組成物と比較例１の未分解コ
ポリマーを含有する油組成物とのＣＣ３の差異が１０％
より大きい（１８，４％）ので、相当に分解されている
。
表４のデータは、慣用の狭くないＭＷＤのエチレン−プ
ロピレンコポリマーの分解が、かかる慣用の非分解コポ
リマーを含有する潤滑油組成物に比べてこれらの分解コ
ポリマーを含有する潤滑油組成物のＣＣ３に有意の悪影
響を与えることを示す。
鮭主ユ 本例は本発明の無水マレイン酸グラフト化分解エチレン
−プロピレンコポリマーを例示する。
エチレン含量約５６重量％、増粘効率（Ｔ、Ｅ、）約２
．６、ｓｓｒ約２６％、Ｍｗ約ＩＩＩ）、　０００、Ｍ
ｆｌ約７０，０００％Ｍｌ／Ｍｗ約１．６、Ｍよ／’Ｆ
１．．約ｘ、２７を有するエチレン−プロピレンコポリ
マーを管形反応装置において下記の条件下で製造する： 反応装置人口温度、　　　Ｆ　（ｔ）　　　　　３３（
０，５６）反応装置出口温度、　”　Ｆ　（’Ｃ）　　
　　　９９（３７）サイドストリーム供給温度’　Ｆ　
（ｔ）　　２３（−５，０１触媒プレミックス温度、　
＠Ｆ　（℃）　　　４８（８，９）人口供給量、にｌｂ
、７時間　（にＫｇ／時間）ヘキサン　　　　　　　　
　３９　　　（１８）エチレン　　　　　　　　　　０
．４９　（０，２２）プロピレン　　　　　　　　５．
５７　（２，５３＞ＶＣＣｄ５　　　　　　　　　０．
０３９　（０，０１８）Ａ　１１２（ｃ２Ｈｓ）ｓ　Ｃ
にＬｓ　　　　１．２８　（０，５７２）スィーブヘキ
サン　　　　　　６．５　　（２，９）サイドストリー
ム供給量、にｌｂ、７時間　（Ｋに８７時間）ヘキサン
　　　　　　　　　６１　　　（２８）エチレン　　　
　　　　　　４．１　　（１，９）プロピレン　　　　
　　　　７．１　　（３，２）サイドストリーム供給ス
プリット（ｆｆｉ量重量コポリマー約５００ｇを実験室
用マスチケーターにおいて空気雰囲気下１５０℃で約２
時間の間混練する。生成した分解コポリマーはＴ、Ｅ、
約１．５５、ＳＳＩ約１２％、耳、約７１０３００及び
ｉｌｒ、　／Ｍ、約１．５２を有する。
この分解コポリマー６０ｇを５００ｍＪ２反応装置フラ
スコ中の５１００ＮＬＰ鉱油２４０ｇに窒素雰囲気下で
１７５℃に加熱しながら溶解して２０重量％のコポリマ
ー溶液を作る。無水マレイン酸６ｇを４等部（各部は無
水マレイン酸１．５ｇからなる〉して反応装置に装入す
る。無水マレイン酸を各々装入した後に、ジ−ｔ−ブチ
ルペルオキシド開始剤０．１５８を反応装置に装入する
（反応装置に装入したジ−ｔ−ブチルペルオキシドの全
装入量は０．６ｇである）、生成した反応混合物を窒素
雰囲気下１７０℃で１／２時間反応させる０次いで、反
応混合物を窒素で１５分間ストリップして残留する未反
応の無水マレイン酸を除く。無水マレイン酸の官能価（
全酸性度）を標準の酸−塩基滴定によって求めて０１０
７ｍ　ｅ　ｑ　／　ｇである。グラフト化分解エチレン
−プロピレンコポリマーのＳＳＩを求めて１２．２９％
である。
上述した通りにして得たグラフト化反応生成組成物７．
８重量％及び慣用の分散剤インヒビターパッケージを含
有するＳＡＥ　１０Ｗ４０品質潤滑油組成物を作る。こ
の潤滑油組成物のＫＶ、ＣＣ８及びＭＲＶを求め、結果
を表５に挙げる。
ル校園ｌユ 本比較例は、本発明の範囲外の慣用の狭くないＭＷＤの
エチレン−プロピレンコポリマーを分解し、次いで無水
マレイン酸でグラフトすることを例示する。
増粘効率（Ｔ、　Ｅ、　）約２．８、ＳＳＩ約５０％、
エチレン金型駒４４％、ｖｒ１１約ａｏ、ｏｏｏ、■、
約１５３，０００、Ｍ、　／Ｍ、約１．９１、Ｈ，／Ｈ
，約１．８８を有する本発明の範囲外の慣用のエチレン
プロピレンコポリマーを、実質的に例１９の手順に従っ
て分解する０分解コポリマーはＴ、ε、約１．。２１Ｓ
ＳＩ約１３％、Ｍｎ約３３．０００、Ｍｗ約６２．００
０．　ＴＪ−／’ＦＭ。
約１．８８、Ｍ、／’ｕｗ約１．７８を有する。
この分解コポリマーを次いで、実質的に例２０の手順に
従って無水マレイン酸でグラフトする。
グラフト化分解コポリマーの無水マレイン酸官能価（全
酸性度）を標準の酸−塩基滴定によって求めて０．０９
８ｍｅｑ／ｇであり、かつそのＳＳＩを求めて１３．２
３％である。
上述した通りにして得たグラフト化反応生成組成物１１
．０重量％及び例２０で使用したのと同じタイプ及び量
の慣用の分散剤インヒビターパッケージを含有する５Ａ
ＥＩ　０Ｗ４０品質潤滑油組成物を作る。この潤滑油組
成物のＫＶ、ＣＣＳ、及びＭＲＶを求め、結果を表５に
挙げる。
例　　１　９　　　　　　１４．７４　　　　　　　２
８６４　　１４．０７４比較例２０ １４．０２ ２８４ ２１　９８１ 社主ユ 例２０の手順に従って作った無水コハク酸グラフトした
分解エチレン−プロピレン反応生成組成物（油溶液中の
グラフト化コポリマー）１５０ｇを反応装置容器に入れ
る０次いで、この溶液を窒素雰囲気下で加熱して１７５
℃にする。この反応装置容器に、ポリイソブテニルコハ
ク酸無水物（官能価約１，０５、ポリイソブチン■７約
９５０１ケン化価１１２を有しかつ未反応のポリイソブ
チン約１２％を含有する）及び５１５ＯＮＬＰ鉱油の５
０７５０溶液４２ｇを加える。生成した反応混合物を３
０分間攪拌する０次いで、ジエチレントリアミン１．７
５ｇを反応混合物に５分かけて加える。この反応混合物
を次いで１７５℃において適当な期間加熱する０次いで
、反応混合物を窒素で３０分間ストリップする０反応混
合物をストリップしに後に、ドデセニルコハク酸無水物
１ｇを反応混合物に加え、反応混合物を３０分間漫軟さ
せる。５１００ＮＬＰ鉱油を十分に反応混合物に加えて
、１００℃においてにＶｌｏ、７０センチストークスを
有する溶液とする。窒素含有グラフト化分解エチレン−
プロピレンコポリマーのＳＳＩを求めて２１．３％であ
る。
上述した通りにして作った希釈した反応生成物含有組成
物１３．２５重量％及び慣用の分散剤インヒビターパッ
ケージを含有する１０Ｗ４０品質潤滑油組成物を作る。
この潤滑油組成物のＫＶ、ＣＣＳ％ＭＲＶ及びＴＰ−１
を求め、結果を表６に挙げる。
比較型ｌユ 本比較例は、本発明の範囲外の慣用の狭くないＭＷＤの
エチレン−プロピレンコポリマーを分解し、無水マレイ
ン酸でグラフトし、次いでジエチレントリアミンと反応
させることを例示する。
増粘効率（Ｔ、Ｅ、）約２．８、ＳＳＩ約５０％、エチ
レン金型駒４４％、■７約ｓｏ、ｏｏｏ、ＰＬ約１５３
、０００．　Ｈ，／Ｈ，約１．９１．Ｍ、／Ｍｗ約１．
８８を有する本発明の範囲外の慣用のエチレン−プロピ
レンコポリマーを、実質的に例１９０手順に従って分解
する。分解コポリマーはＴ、Ｅ約１．。２１■ｏ約３３
．０００、■、約６２，０００．７Ｊｗ／Ｍ、約１，８
８、Ｗ、　／１；ｒ、約１．７８を有する。
この分解コポリマーを次いで、実質的に例２０の手順に
従って無水マレイン酸でグラフトする。
グラフト化分解コポリマーの無水マレイン酸官能価（全
酸性度）を標準の酸−塩基滴定によって求めて０．０９
８ｍｅｑ／ｇである。
無水コハク酸グラフトした分解エチレン−プロピレン反
応生成組成物（油溶液中のグラフト化コポリマー）１５
０ｇを反応装置容器に入れる０次いで、この溶液を窒素
雰囲気下で加熱して１７５℃にする。この反応装置容器
に、ポリイソブテニルコハク酸無水物（官能価的）、０
４、ポリイソブチンＭｌｌ約９５０、ケン化価１１２を
有しかつ未反応のポリイソブチン約１２％を含有する）
及びＳ１５ＯＮＬＰｗ、油の５０１５０溶液４２ｇを加
える。生成した反応混合物を３０分間攪拌する。次いで
、ジエチレントリアミン１．７５ｇを反応屈金物に５分
かけて加える。この反応混合物を次いで適当な期間加熱
する。次いで、反応混合物を窒素で３０分間ストリップ
する。反応混合物をストリップした後に、ドデセニルコ
ハク酸無水物１ｇを反応混合物に加え、反応混合物を３
０分間浸軟させる。５１００ＮＬＰ鉱油を十分に反応混
合物に加えて、１００℃においてＫＶｌｏ、０６センチ
ストークスを有する溶液とする。窒素含有グラフト化分
解エチレン−プロピレンコポリマーのＳＳＩを求めて２
３．７％である。
上述した通りにして作った希釈した反応生成物含有組成
物１３重量％及び例２２で使用したのと同じ量及びタイ
プの慣用の分散剤インヒビターパッケージを含有する１
０Ｗ４０品質潤滑油組成物を作る。この潤滑油組成物の
ＫＶ、ＣＣＳ、ＭＲＶ及びＴＰ−１を求め、結果を表６
に挙げる。
去−一旦 例　　２１　　１４．３８　　　　３００１　　１３，
２７２　　１１．９９１比較例２２　１４．５３　　３
８９１　２３，３４５　２０．３５７表５及び６のデー
タが示す通りに、本発明の無水コハク酸グラフト化分解
エチレン−プロピレンコポリマー（例２０）及び窒素含
有無水コハク酸グラフト化分解エチレンコポリマー（例
２２）は、本発明の範囲外の慣用の無水コハク酸グラフ
ト化分解エチレン−プロピレンコポリマー（比較例２１
）及び慣用の窒素含有無水コハク酸グラフト化分解エチ
レン−プロピレンコポリマー（比較例２２〉に比べて向
上した或は−層良好な低温粘度特性（ｃＣ５，ＭＲＶ及
びＴＰ−１）を示す潤滑油組成物をもたらす。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、メチレン単位の少なくとも１つの結晶性セグメント
    及び少なくとも１つの低結晶化度エチレン−α−オレフ
    ィンコポリマーセグメントを含有する分子内不均質なコ
    ポリマー鎖を含み、２より小さい＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿
    ｎ比及び１．８より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の
    内の少なくとも１つを特徴とする分子量分布を有するエ
    チレンと少なくとも１種の他のα−オレフィンモノマー
    との未分解コポリマーであって、該少なくとも１つの結
    晶性セグメントは該コポリマー鎖の少なくとも１０重量
    ％を構成しかつエチレンを少なくとも５７重量％含有し
    、該低結晶化度セグメントが含有するエチレンは５３重
    量％以下であり、各々の部分が該鎖の少なくとも５重量
    ％を構成する、個々の分子内不均質の鎖の少なくとも２
    つの部分は組成が互いに少なくとも７重量％のエチレン
    異なる未分解コポリマーを分解して得られる油性組成物
    用粘度調整剤として有用な油溶性の分子量減成されたエ
    チレン−α−オレフィンコポリマー。 ２、前記分解が機械的分解を含む特許請求の範囲第１項
    記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ３、前記機械的分解が剪断助成酸化分解を含む特許請求
    の範囲第２項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポ
    リマー。 ４、前記機械的分解が剪断助成分解を不活性雰囲気で行
    うことを含む特許請求の範囲第２項記載の分解エチレン
    −α−オレフィンコポリマー。 ５、前記剪断助成酸化分解を触媒の存在において行う特
    許請求の範囲第３項記載の分解エチレン−α−オレフィ
    ンコポリマー。 ６、前記剪断助成分解を触媒の存在において行う特許請
    求の範囲第４項記載の分解エチレン−α−オレフィンコ
    ポリマー。 ７、前記分解が熱分解を含む特許請求の範囲第１項記載
    の分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ８、前記熱分解を酸素の存在において行う特許請求の範
    囲第７項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマ
    ー。 ９、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の範
    囲第８項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマ
    ー。 １０、前記熱分解を不活性雰囲気で行う特許請求の範囲
    第７項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマー
    。 １１、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の
    範囲第７項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリ
    マー。 １２、前記分解がホモゲナイゼーションを含む特許請求
    の範囲第２項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポ
    リマー。 １３、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーが、前記コポリマー鎖の９５
    重量％が平均エチレン組成と１５重量％或はそれ以下異
    なる組成を有するような分子間組成分散性を有する特許
    請求の範囲第１項記載の分解エチレン−α−オレフィン
    コポリマー。 １４、前記低結晶化度セグメントがエチレン２０〜５３
    重量％を含む特許請求の範囲第１３項記載の分解エチレ
    ン−α−オレフィンコポリマー。 １５、前記結晶性セグメントがエチレン少なくとも５７
    重量％を含む特許請求の範囲第１４項記載の分解エチレ
    ン−α−オレフィンコポリマー。 １６、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーが１．５より小さい＠Ｍ＠＿
    ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／＠
    Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とするＭＷＤを
    有する特許請求の範囲第１項記載の分解エチレン−α−
    オレフィンコポリマー。 １７、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーが１．２５より小さい＠Ｍ＠
    ＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／
    ＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とするＭＷＤ
    を有する特許請求の範囲第１６項記載の分解エチレン−
    α−オレフィンコポリマー。 １８、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーの前記分子間組成分散性が、
    前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン組成と１
    ３重量％或はそれ以下異なる組成を有するものである特
    許請求の範囲第１６項記載の分解エチレン−α−オレフ
    ィンコポリマー。 １９、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーの前記低結晶化度セグメント
    がエチレン３０〜５０重量％を含む特許請求の範囲第１
    ３項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ２１エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィンと
    の前記未分解コポリマーが重量基準での全最少エチレン
    含量２０％を有する特許請求の範囲第１項記載の分解エ
    チレン−α−オレフィンコポリマー。 ２１、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    との前記未分解コポリマーが下記の構造：（ I ）Ｍ−
    Ｔ （II）Ｔ＾１−（Ｍ−Ｔ＾２）＿ｘ （III）Ｔ＾１−（Ｍ＾１−Ｔ＾２）＿ｙ−Ｍ＾２（式
    中、ｘ及びｙは各々１〜３の整数であり、Ｍは前記結晶
    性セグメントを含み、Ｔは前記低結晶化度セグメントを
    含み、Ｍ＾１及びＭ＾２は同じであるか或は異なりかつ
    各々はＭセグメントを構成し、Ｔ＾１及びＴ＾２は同じ
    であるか或は異なりかつ各々はＴセグメントを構成する
    ） の内の少なくとも１つを特徴とする鎖セグメントシーケ
    ンスを含む特許請求の範囲第１項記載の分解エチレン−
    α−オレフィンコポリマー。 ２２、前記鎖シーケンスが構造 I を特徴とする特許請
    求の範囲第２１項記載の分解エチレン−α−オレフィン
    コポリマー。 ２３、前記鎖セグメントシーケンスが構造IIを特徴とす
    る特許請求の範囲第２１項記載の分解エチレン−α−オ
    レフィンコポリマー。 ２４、ｘが１である特許請求の範囲第２３項記載の分解
    エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ２５、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ＾
    １及びＴ＾２セグメントが実質的に同じ重量平均分子量
    である特許請求の範囲第２４項記載の分解エチレン−α
    −オレフィンコポリマー。 ２６、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ＾
    １及びＴ＾２セグメントの重量平均分子量の合計が前記
    Ｍセグメントの重量平均分子量に実質的に等しい特許請
    求の範囲第２５項記載の分解エチレン−α−オレフィン
    コポリマー。 ２７、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準で３５％
    より大きい全エチレン含量を有する特許請求の範囲第１
    項記載の分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ２８、（１）潤滑油及び燃料油から選ぶ油性物質及び（
    ２）特許請求の範囲第１項記載の分解エチレン−α−オ
    レフィンコポリマーを含有する向上した低温ビスコメト
    リー性を示す油性組成物。 ２９、（１）を主量でかつ（２）を従たる量で含有する
    特許請求の範囲第２８項記載の油性組成物。 ３０、（１）が潤滑油でありかつ組成物が（２）を粘度
    向上有効量含有する特許請求の範囲第２９項記載の油性
    組成物。 ３１、（２）を０．００１〜２０重量％含有する特許請
    求の範囲第３０項記載の油性組成物。 ３２、（２）を０．０１〜１５重量％含有する特許請求
    の範囲第３１項記載の油性組成物。 ３３、（２）を０．１〜１０重量％含有する特許請求の
    範囲第３２項記載の油性組成物。 ３４、（２）を２〜４９重量％含有する油コンセントレ
    ートである特許請求の範囲第２９項記載の油性組成物。 ３５、（ｉ）メチレン単位の少なくとも１つの結晶性セ
    グメント及び少なくとも１つの低結晶化度エチレン−α
    −オレフィンコポリマーセグメントを含有する分子内不
    均質なコポリマー鎖を含み、２より小さい＠Ｍ＠＿ｗ／
    ＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．８より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠
    ＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とする分子量分布を
    有するエチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの未分解コポリマーであって、該少なくとも
    １つの結晶性セグメントは該コポリマー鎖の少なくとも
    １０重量％を構成しかつエチレンを少なくとも５７重量
    ％含有し、該低結晶化度セグメントが含有するエチレン
    は５３重量％以下であり、各々の部分が該鎖の少なくと
    も５重量％を構成する、個々の分子内不均質の鎖の少な
    くとも２つの部分は組成が互いに少なくとも７重量％の
    エチレン異なる未分解コポリマーを分解して得られる分
    子量減成されたエチレン−α−オレフィンコポリマーを （ｉｉ）エチレン性不飽和のグラフト用物質でグラフト
    した反応生成物を含むグラフト化分解エチレン−α−オ
    レフィンコポリマー。 ３６、（ｉｉ）を、下記： （ａ）不飽和アルコールのエステル； （ｂ）飽和アルコールと不飽和酸とのエステル；（ｃ）
    不飽和エーテル； （ｄ）不飽和ケトン； （ｅ）不飽和の極性窒素含有炭化水素化合物；（ｆ）不
    飽和カルボン酸物質； （ｇ）マレイン酸或は無水物及びそれらと共重合性の１
    種或はそれ以上の他のモノマー； （ｈ）メタクリレート及びアクリレートのそノマー及び
    ポリマー； （ｉ）酸素−或はイオウ−含有ビニル複素環式化合物及
    びこれらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第
    ３５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィン
    コポリマー。 ３７、（ｉｉ）が（ｆ）である特許請求の範囲第３６項
    記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポリ
    マー。 ３８、（ｆ）がエチレン性モノ不飽和のＣ＿４〜Ｃ＿１
    ＿０ジカルボン酸或は無水物である特許請求の範囲第３
    ７項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコ
    ポリマー。 ３９、（ｆ）をマレイン酸、無水マレイン酸及びこれら
    の混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第３８項記
    載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポリマ
    ー。 ４０、前記分解が機械的分解を含む特許請求の範囲第３
    ５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコ
    ポリマー。 ４１、前記機械的分解が剪断助成酸化分解を含む特許請
    求の範囲第４０項記載のグラフト化分解エチレン−α−
    オレフィンコポリマー。 ４２、前記剪断助成酸化分解を触媒の存在において行う
    特許請求の範囲第４１項記載のグラフト化分解エチレン
    −α−オレフィンコポリマー。 ４３、前記機械的分解が剪断助成分解を不活性雰囲気で
    行うことを含む特許請求の範囲第４０項記載のグラフト
    化分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ４４、前記分解が熱分解を含む特許請求の範囲第３５項
    記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポリ
    マー。 ４５、前記熱分解を酸素の存在において行う特許請求の
    範囲第４４項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ４６、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の
    範囲第４５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ４７、前記熱分解を不活性雰囲気で行う特許請求の範囲
    第４４項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィ
    ンコポリマー。 ４８、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の
    範囲第４７項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ４９、前記分解がホモゲナイゼーションを含む特許請求
    の範囲第３５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オ
    レフィンコポリマー。 ５０、前記未分解コポリマーが、前記コポリマー鎖の９
    ５重量％が平均エチレン組成と１５重量％成はそれ以下
    異なる組成を有するような分子間組成分散性を有する特
    許請求の範囲第３５項記載のグラフト化分解エチレン−
    α−オレフィンコポリマー。 ５１、前記未分解コポリマーの分子間組成分散性が、前
    記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン組成と１０
    重量％或はそれ以下異なる組成を有するものである特許
    請求の範囲第５０項記載のグラフト化分解エチレン−α
    −オレフィンコポリマー。 ５２、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度セ
    グメントがエチレン２０〜５３重量％を含む特許請求の
    範囲第３５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ５３、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記結晶性セグメ
    ントがエチレン少なくとも５７重量％を含む特許請求の
    範囲第５２項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ５４、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが１．５より小さい
    ＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ＠
    ＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とする
    ＭＷＤを有する特許請求の範囲第３５項記載のグラフト
    化分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ５５、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小さ
    い＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠Ｍ
    ＠＿ｌ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とす
    るＭＷＤを有する特許請求の範囲第５４項記載のグラフ
    ト化分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ５６、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記分子間組成分
    散性が、前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン
    組成と１３重量％或はそれ以下異なる組成を有するもの
    である特許請求の範囲第３５項記載のグラフト化分解エ
    チレン−α−オレフィンコポリマー。 ５７、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度セ
    グメントがエチレン３０〜５０重量％を含む特許請求の
    範囲第５６項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレ
    フィンコポリマー。 ５８、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準での全最
    少エチレン含量２０％を有する特許請求の範囲第３５項
    記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポリ
    マー。 ５９、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが下記の構造： （ I ）Ｍ−Ｔ （II）Ｔ＾１−（Ｍ−Ｔ＾２）＿ｘ （III）Ｔ＾１−（Ｍ＾１−Ｔ＾２）＿ｙ−Ｍ＾２（式
    中、ｘ及びｙは各々１〜３の整数であり、Ｍは前記結晶
    性セグメントを含み、Ｔは前記低結晶化度セグメントを
    含み、Ｍ＾１及びＭ＾２は同じであるか或は異なりかつ
    各々はＭセグメントを構成し、Ｔ＾１及びＴ＾２は同じ
    であるか或は異なりかつ各々はＴセグメントを構成する
    ） の内の少なくとも１つを特徴とする鎖セグメントシーケ
    ンスを含む特許請求の範囲第３５項記載のグラフト化分
    解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ６０、前記未分解コポリマー鎖セグメントシーケンスが
    構造 I を特徴とする特許請求の範囲第５９項記載のグ
    ラフト化分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ６１、前記鎖セグメントシーケンスが構造IIを特徴とす
    る特許請求の範囲第４５項記載のグラフト化分解エチレ
    ン−α−オレフィンコポリマー。 ６２、ｘが１である特許請求の範囲第６１項記載のグラ
    フト化分解エチレン−α−オレフィンコポリマー。 ６３、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ＾
    １及びＴ＾２セグメントが実質的に同じ重量平均分子量
    である特許請求の範囲第６２項記載のグラフト化分解エ
    チレン−α−オレフィンコポリマー。 ６４、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ＾
    １及びＴ＾２セグメントの重量平均分子量の合計が前記
    Ｍセグメントの重量平均分子量に実質的に等しい特許請
    求の範囲第６３項記載のグラフト化分解エチレン−ａ−
    オレフィンコポリマー。 ６５、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準で３５％
    より大きい全エチレン含量を有する特許請求の範囲第３
    ５項記載のグラフト化分解エチレン−α−オレフィンコ
    ポリマー。 ６６、（Ａ）潤滑油及び燃料油からなる群より選ぶ油性
    物質及び （Ｂ）特許請求の範囲第３５項記載のグラフトされた分
    解されたエチレン−ａ−オレフィンコポリマーで構成さ
    れる向上した低温ビスコメトリー性を示す油性組成物。 ６７、（Ａ）が潤滑油である特許請求の範囲第６６項記
    載の油性組成物。 ６８、（Ａ）を主量でかつ （Ｂ）を従たる量で含有する特許請求の範囲第６７項記
    載の油性組成物。 ６９、（Ｂ）を粘度指数向上有効量含有する特許請求の
    範囲第６８項記載の油性組成物。 ７０、（Ｂ）を０．００１〜２０重量％含有する特許請
    求の範囲第６９項記載の油性組成物。 ７１、（Ｂ）を０．０１〜１５重量％含有する特許請求
    の範囲第７０項記載の油性組成物。 ７２、（Ｂ）を０．１〜１５重量％含有する特許請求の
    範囲第７１項記載の油性組成物。 ７３、（Ｂ）の（ｉｉ）が不飽和カルボン酸物質である
    特許請求の範囲第６９項記載の油性組成物。 ７４、前記不飽和カルボン酸物質をエチレン性モノ不飽
    和Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン酸或は無水物から選ぶ
    特許請求の範囲第７３項記載の油性組成物。 ７５、前記エチレン性モノ不飽和Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０ジ
    カルボン酸或は無水物をマレイン酸、無水マレイン酸及
    びこれらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第
    ７４項記載の油性組成物。 ７６、（Ｂ）を２〜４９重量％含有する油コンセントレ
    ートである特許請求の範囲第６７項記載の油性組成物。 ７７、（ｉ）（ａ）メチレン単位の少なくとも１つの結
    晶性セグメント及び少なくとも１つの低結晶化度エチレ
    ン−α−オレフィンコポリマーセグメントを含有する分
    子内不均質なコポリマー鎖を含み、２より小さい＠Ｍ＠
    ＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．８より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／
    ＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とする分子量
    分布を有するエチレンと少なくとも１種の他のα−オレ
    フィンモノマーとの未分解コポリマーであって、該少な
    くとも１つの結晶性セグメントは該コポリマー鎖の少な
    くとも１０重量％を構成しかつエチレンを少なくとも５
    ７重量％含有し、該低結晶化度セグメントが含有するエ
    チレンは５３重量％以下であり、各々の部分が該鎖の少
    なくとも５重量％を構成する、個々の分子内不均質の鎖
    の少なくとも２つの部分は組成が互いに少なくとも７重
    量％のエチレン異なる未分解コポリマーを分解して得ら
    れる分子量減成されたエチレン−α−オレフィンコポリ
    マーを、（ｂ）カルボン酸基或は無水物基１〜２を有す
    るエチレン性モノ不飽和カルボン酸物質でグラフトして
    グラフトされた分解されたエチレン−α−オレフィンコ
    ポリマーを形成したもの；と、 （ｉｉ）下記の内の少なくとも１種： （ａ）第一アミノ基、第二アミノ基及びこれらの混合物
    から選ぶ少なくとも２つの反応性アミノ基を有するポリ
    アミン、 （ｂ）ポリオール、 （ｃ）カルボン酸基或は無水物基を１〜２含有するほぼ
    Ｃ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒドロカルビル置換
    されたカルボン酸成分、及びポリオール、 （ｄ）第一アミノ基、第二アミノ基及びこれらの混合物
    から選ぶ少なくとも２つの反応性アミノ基を有するポリ
    アミン、及びカルボン酸基或は無水物基を１〜２含有す
    るほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒドロカルビ
    ル置換されたカルボン酸成分との反応生成物を含む油性
    組成物用の多機能性粘度指数向上添加剤として有用な物
    質組成物。 ７８、前記分解が機械的分解を含む特許請求の範囲第７
    ７項記載の物質組成物。 ７９、前記機械的分解が剪断助成酸化分解を含む特許請
    求の範囲第７８項記載の物質組成物。 ８０、前記剪断助成酸化分解を触媒の存在において行う
    特許請求の範囲第７９項記載の物質組成物。 ８１、前記機械的分解が剪断助成分解を不活性雰囲気で
    行うことを含む特許請求の範囲第７８項記載の物質組成
    物。 ８２、前記剪断助成分解を触媒の存在において行う特許
    請求の範囲第８１項記載の物質組成物。 ８３、前記分解が熱分解を含む特許請求の範囲第７７項
    記載の物質組成物。 ８４、前記熱分解を酸素の存在において行う特許請求の
    範囲第８３項記載の物質組成物。 ８５、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の
    範囲第８３項記載の物質組成物。 ８６、前記熱分解を不活性雰囲気で行う特許請求の範囲
    第８３項記載の物質組成物。 ８７、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求の
    範囲第８６項記載の物質組成物。 ８８、前記分解がホモゲナイゼーションを含む特許請求
    の範囲第７７項記載の物質組成物。 ８９、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが、前記コポリマー
    鎖の９５重量％が平均エチレン組成と１５重量％或はそ
    れ以下異なる組成を有するような分子間組成分散性を有
    する特許請求の範囲第７７項記載の物質組成物。 ９０、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記分子間組成分
    散性が、前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン
    組成と１０重量％或はそれ以下異なる組成を有するもの
    である特許請求の範囲第８９項記載の物質組成物。 ９１、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度セ
    グメントがエチレン２０〜５３重量％を含む特許請求の
    範囲第７７項記載の物質組成物。 ９２、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記結晶性セグメ
    ントがエチレン少なくとも５７重量％を含む特許請求の
    範囲第９１項記載の物質組成物。 ９３、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが１．５より小さい
    ＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ＠
    ＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とする
    ＭＷＤを有する特許請求の範囲第７７項記載の物質組成
    物。 ９４、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小さ
    い＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠Ｍ
    ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とす
    るＭＷＤを有する特許請求の範囲第９３項記載の物質組
    成物。 ９５、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記分子間組成分
    散性が、前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン
    組成と１３重量％或はそれ以下異なる組成を有するもの
    である特許請求の範囲第９３項記載の物質組成物。 ９６、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度セ
    グメントがエチレン３０〜５０重量％を含む特許請求の
    範囲第９２項記載の物質組成物。 ９７、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィン
    モノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準での全最
    少エチレン含量２０％を有する特許請求の範囲第７７項
    記載の物質組成物。 ９８、前記未分解コポリマーが下記の構造：（ I ）Ｍ
    −Ｔ （II）Ｔ＾１−（Ｍ−Ｔ＾２）＿ｘ （III）Ｔ＾１−（Ｍ＾１−Ｔ＾２）＿ｙ−Ｍ＾２（式
    中、ｘ及びｙは各々１〜３の整数であり、Ｍは前記結晶
    性セグメントを含み、Ｔは前記低結晶化度セグメントを
    含み、Ｍ＾１及びＭ＾２は同じであるか或は異なりかつ
    各々はＭセグメントを構成し、Ｔ＾１及びＴ＾２は同じ
    であるか或は異なりかつ各々はＴセグメントを構成する
    ） の内の少なくとも１つを特徴とする鎖セグメントシーケ
    ンスを含む特許請求の範囲第７７項記載の物質組成物。 ９９、前記鎖セグメントシーケンスが構造 I を特徴と
    する特許請求の範囲第９８項記載の物質組成物。 １００、前記鎖セグメントシーケンスが構造IIを特徴と
    する特許請求の範囲第９８項記載の物質組成物。 １０１、ｘが１である特許請求の範囲第１００項記載の
    物質組成物。 １０２、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ
    ＾１及びＴ＾２セグメントが実質的に同じ重量平均分子
    量である特許請求の範囲第１０１項記載の物質組成物。 １０３、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ
    ＾１及びＴ＾２セグメントの重量平均分子量の合計が前
    記Ｍセグメントの重量平均分子量に実質的に等しい特許
    請求の範囲第１０２項記載の物質組成物。 １０４、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．５より小さ
    い＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ
    ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とす
    るＭＷＤを有する特許請求の範囲第９８項記載の物質組
    成物。 １０５、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小
    さい＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠
    Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴と
    するＭＷＤを有する特許請求の範囲第１０４項記載の物
    質組成物。 １０６、前記（ｉ）（ｂ）をＣ＿３〜Ｃ＿１＿０モノ不
    飽和モノカルボン酸から選ぶ特許請求の範囲第７７項記
    載の物質組成物。 １０７、前記（ｉ）（ｂ）をＣ＿４〜Ｃ＿１＿０モノ不
    飽和ジカルボン酸或は無水物から選ぶ特許請求の範囲第
    ７７項記載の物質組成物。 １０８、（ｉ）（ｂ）をマレイン酸、無水マレイン酸及
    びこれらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第
    １０７項記載の物質組成物。 １０９、（ｉ）（ｂ）が無水マレイン酸である特許請求
    の範囲第１０８項記載の物質組成物。 １１０、（ｉｉ）が（ａ）である特許請求の範囲第７７
    項記載の物質組成物。 １１１、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１１０項記載の物質組成物
    。 １１２、前記ポリアミン（ｉｉ）（ａ）をポリ（オキシ
    アルキレンアミン）及びポリ（アルキレンアミン）から
    なる群より選ぶ特許請求の範囲第１１０項記載の物質組
    成物。 １１３、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１１１項記載の物質組成物。 １１４、（ｉ）、（ｉｉ）（ａ）及び（ｉｉｉ）粘度安
    定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒドロカル
    ビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成物で構成
    される特許請求の範囲第１１０項記載の物質組成物。 １１５、前記Ｃ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒドロカル
    ビル置換されたジカルボン酸無水物がＣ＿１＿２〜ほぼ
    Ｃ＿１＿８のヒドロカルビル置換された無水コハク酸で
    ある特許請求の範囲第１１４項記載の物質組成物。 １１６、（ｉｉ）が（ａ）である特許請求の範囲第１０
    ７項記載の物質組成物。 １１７、前記ポリアミン（ｉｉ）（ａ）をポリ（オキシ
    アルキレンアミン）及びポリ（アルキレンアミン）から
    なる群より選ぶ特許請求の範囲第１１６項記載の物質組
    成物。 １１８、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１１６項記載の物質組成物
    。 １１９、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１１８項記載の物質組成物。 １２０、（ｉ）、（ｉｉ）（ａ）及び（ｉｉｉ）粘度安
    定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒドロカル
    ビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成物で構成
    される特許請求の範囲第１１６項記載の物質組成物。 １２１、前記Ｃ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８ヒドロカルビ
    ル置換されたジカルボン酸無水物がＣ＿１＿２〜ほぼＣ
    ＿１＿８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である
    特許請求の範囲第１２０項記載の物質組成物。 １２２、（ｉｉ）が（ｂ）である特許請求の範囲第７７
    項記載の物質組成物。 １２３、（ｉｉ）が（を）である特許請求の範囲第１０
    ７項記載の物質組成物。 １２４、（ｉｉ）が（ｄ）である特許請求の範囲第７７
    項記載の物質組成物。 １２５、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１２４項記載の物質組成物
    。 １２６、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第１２４項記載の物質組成物。 １２７、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１２５項記載の物質組成物。 １２８、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がほぼＣ＿５＿
    ０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換されたＣ＿
    ４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン酸或は無水物である特許請求
    の範囲第１２４項記載の物質組成物。 １２９、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン
    酸或無水物がほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒド
    ロカルビル置換されたコハク酸或は無水物である特許請
    求の範囲第１２８項記載の物質組成物。 １３０、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたコハク酸或は無水物がポリブテ
    ニル置換されたコハク酸或は無水物である特許請求の範
    囲第１２９項記載の物質組成物。 １３１、（ｉ）、（ｉｉ）（ｄ）及び（ｉｉｉ）粘度安
    定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒドロカル
    ビル置換されたジカルボン酸無水物で構成される特許請
    求の範囲第１２４項記載の物質組成物。 １３２、前記Ｃ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８ヒドロカルビ
    ル置換されたジカルボン酸無水物がＣ＿１＿２〜ほぼＣ
    ＿１＿８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である
    特許請求の範囲第１３１項記載の物質組成物。 １３３、（ｉｉ）が（ｄ）である特許請求の範囲第１０
    ７項記載の物質組成物。 １３４、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１３３項記載の物質組成物
    。 １３５、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１３４項記載の物質組成物。 １３６、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第１３３項記載の物質組成物。 １３７、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がほぼＣ＿５＿
    ０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換されたＣ＿
    ４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン酸或は無水物である特許請求
    の範囲第１３３項記載の物質組成物。 １３８、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒド
    ロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン酸
    がほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒドロカルビル
    置換されたコハク酸或は無水物である特許請求の範囲第
    １３７項記載の物質組成物。 １３９、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒド
    ロカルビル置換されたコハク酸或は無水物がポリブテニ
    ル置換されたコハク酸或は無水物である特許請求の範囲
    第１３８項記載の物質組成物。 １４０、（ｉ）、（ｉｉ）（ｄ）及び（ｉｉｉ）粘度安
    定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８ヒドロカルビ
    ル置換されたジカルボン酸無水物で構成される特許請求
    の範囲第１３３項記載の物質組成物。 １４１、前記Ｃ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒドロカル
    ビル置換されたジカルボン酸無水物がＣ＿１＿２〜ほぼ
    Ｃ＿１＿８のヒドロカルビル置換された無水コハク酸で
    ある特許請求の範囲第１４０項記載の物質組成物。 １４２、（ｉｉ）が（ｃ）である特許請求の範囲第７７
    項記載の物質組成物。 １４３、（１）油性物質、及び （２）（ｉ）（ａ）メチレン単位の少なくとも１つの結
    晶性セグメント及び少なくとも１つの低結晶化度エチレ
    ン−α−オレフィンコポリマーセグメントを含有する分
    子内不均質なコポリマー鎖を含み、２より小さい＠Ｍ＠
    ＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．８より小さい＠Ｍ＠＿ｚ／
    ＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とする分子量
    分布を有するエチレンと少なくとも１種の他のα−オレ
    フィンモノマーとの未分解コポリマーであって、該少な
    くとも１つの結晶性セグメントは該コポリマー鎖の少な
    くとも１０重量％を構成しかつエチレンを少なくとも５
    ７重量％含有し、該低結晶化度セグメントが含有するエ
    チレンは５３重量％以下であり、各々の部分が該鎖の少
    なくとも５重量％を構成する、個々の分子内不均質の鎖
    の少なくとも２つの部分は組成が互いに少なくとも７重
    量％のエチレン異なる未分解コポリマーを分解して得ら
    れる分子量減成されたエチレン−α−オレフィンコポリ
    マーを、（ｂ）カルボン酸基或は無水物基１〜２を有す
    るエチレン性モノ不飽和カルボン酸物質でグラフトして
    分解されたグラフトされたエチレン−α−オレフィンコ
    ポリマーを形成したもの；と、 （ｉｉ）下記の内の少なくとも１種： （ａ）第一アミノ基、第二アミノ基及びこれらの混合物
    から選ぶ少なくとも２つの反応性アミノ基を有するポリ
    アミン、 （ｂ）ポリオール、 （ｃ）カルボン酸基或は無水物基を１〜２含有するほぼ
    Ｃ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒドロカルビル置換
    されたカルボン酸成分、及びポリオー ル、 （ｄ）第一アミノ基、第二アミノ基及びこれらの混合物
    から選ぶ少なくとも２つの反応性アミノ基を含有するポ
    リアミン、及びカルボン酸基或は無水物基を１〜２含有
    するほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒドロカル
    ビル置換されたカルボン酸成分 との反応生成物で構成される多機能性粘度指数向上剤を
    含む向上した低温ビスコメトリー性及び分散性を示す油
    性組成物。 １４４、前記分解が機械的分解を含む特許請求の範囲第
    １４３項記載の組成物。 １４５、前記機械的分解が剪断助成酸化分解を含む特許
    請求の範囲第１４４項記載の組成物。 １４６、前記剪断助成酸化分解を触媒の存在において行
    う特許請求の範囲第１４５項記載の組成物。 １４７、前記機械的分解が剪断助成分解を不活性雰囲気
    で行うことを含む特許請求の範囲第１４４項記載の組成
    物。 １４８、前記剪断助成分解を触媒の存在において行う特
    許請求の範囲第１４７項記載の組成物。 １４９、前記分解が熱分解を含む特許請求の範囲第１４
    ３項記載の組成物。 １５０、前記熱分解を酸素の存在において行う特許請求
    の範囲第１４９項記載の組成物。 １５１、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求
    の範囲第１５０項記載の組成物。 １５２、前記熱分解を不活性雰囲気で行う特許請求の範
    囲第１４９項記載の組成物。 １５３、前記熱分解を触媒の存在において行う特許請求
    の範囲第１５２項記載の組成物。 １５４、前記分解がホモゲナイゼーションを含む特許請
    求の範囲第１４３項記載の組成物。 １５５、（２）を粘度指数向上及び分散性有効量で含有
    する特許請求の範囲第１４３項記載の組成物。 １５６、（２）を０．００１〜４９重量％含有する特許
    請求の範囲第１４３項記載の組成物。 １５７、（２）を０．００１〜２０重量％含有する特許
    請求の範囲第１５５項記載の組成物。 １５８、（２）を０．０１〜１５重量％含有する特許請
    求の範囲第１５７項記載の組成物。 １５９、（２）を０．１〜１０重量％含有する特許請求
    の範囲第１５８項記載の組成物。 １６０、（１）が潤滑油である特許請求の範囲第１４３
    項記載の組成物。 １６１、（１）が潤滑油である特許請求の範囲第１５５
    項記載の組成物。 １６２、油コンセントレートである特許請求の範囲第１
    ６１項記載の組成物。 １６３、完全に配合した潤滑油組成物である特許請求の
    範囲第１６１項記載の組成物。 １６４、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが、前記コポリマ
    ー鎖の９５重量％が平均エチレン組成と１５重量％或は
    それ以下異なる組成を有するような分子間組成分散性を
    有する特許請求の範囲第１４３項記載の組成物。 １６５、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーの分子間組成分散
    性が、前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレン組
    成と１０重量％或はそれ以下異なる組成を有するもので
    ある特許請求の範囲第１６４項記載の組成物。 １６６、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度
    セグメントがエチレン２０〜５３重量％を含む特許請求
    の範囲第１４３項記載の組成物。 １６７、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーの前記結晶性セグ
    メントがエチレン少なくとも５７重量％を含む特許請求
    の範囲第１６６項記載の組成物。 １６８、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．５より小さ
    い＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ
    ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とす
    るＭＷＤを有する特許請求の範囲第１４３項記載の組成
    物。 １６９、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小
    さい＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠
    Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴と
    するＭＷＤを有する特許請求の範囲第１６８項記載の組
    成物。 １７０、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーの前記分子間組成
    分散性が、前記コポリマー鎖の９５重量％が平均エチレ
    ン組成と１３重量％或はそれ以下異なる組成を有するも
    のである特許請求の範囲第１６８項記載の組成物。 １７１、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーの前記低結晶化度
    セグメントがエチレン３０〜５０重量％を含む特許請求
    の範囲第１６６項記載の組成物。 １７２、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準での全
    最少エチレン含量２０％を有する特許請求の範囲第１４
    ３項記載の組成物。 １７３、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが下記の構造： （ I ）Ｍ−Ｔ （II）Ｔ＾１−（Ｍ−Ｔ＾２）＿ｘ （III）Ｔ＾１−（Ｍ＾１−Ｔ＾２）＿ｙ−Ｍ＾２（式
    中、ｘ及びｙは各々１〜３の整数であり、Ｍは前記結晶
    性セグメントを含み、Ｔは前記低結晶化度セグメントを
    含み、Ｍ＾１及びＭ＾２は同じであるか或は異なりかつ
    各々はＭセグメントを構成し、Ｔ＾１及びＴ＾２は同じ
    であるか或は異なりかつ各々はＴセグメントを構成する
    ） の内の少なくとも１つを特徴とする鎖セグメントシーケ
    ンスを含む特許請求の範囲第１４３項記載の組成物。 １７４、前記鎖セグメントシーケンスが構造 I を特徴
    とする特許請求の範囲第１７３項記載の組成物。 １７５、前記鎖セグメントシーケンスが構造IIを特徴と
    する特許請求の範囲第１７３項記載の組成物。 １７６、ｘが１である特許請求の範囲第１７５項記載の
    組成物。 １７７、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ
    ＾１及びＴ＾２セグメントが実質的に同じ重量平均分子
    量である特許請求の範囲第１７６項記載の組成物。 １７８、前記鎖セグメントシーケンスにおいて、前記Ｔ
    ＾１及びＴ＾２セグメントの重量平均分子量の合計が前
    記Ｍセグメントの重量平均分子量に実質的に等しい特許
    請求の範囲第１７７項記載の組成物。 １７９、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．５より小さ
    い＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．５より小さい＠Ｍ
    ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴とす
    るＭＷＤを有する特許請求の範囲第１７８項記載の組成
    物。 １８０、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小
    さい＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠
    Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴と
    するＭＷＤを有する特許請求の範囲第１７９項記載の組
    成物。 １８１、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが１．２５より小
    さい＠Ｍ＠＿ｗ／＠Ｍ＠＿ｎ比及び１．２より小さい＠
    Ｍ＠＿ｚ／＠Ｍ＠＿ｗ比の内の少なくとも１つを特徴と
    するＭＷＤを有する特許請求の範囲第１８０項記載の組
    成物。 １８２、エチレンと少なくとも１種の他のα−オレフィ
    ンモノマーとの前記未分解コポリマーが重量基準で３５
    ％より大きい全エチレン含量を有する特許請求の範囲第
    １４３項記載の組成物。 １８３、前記（２）（ｉ）（ｂ）をＣ＿３〜Ｃ＿１＿０
    モノ不飽和モノカルボン酸から選ぶ特許請求の範囲第１
    ４３項記載の組成物。 １８４、前記（２）（ｉ）（ｂ）をＣ＿４〜Ｃ＿１＿０
    モノ不飽和ジカルボン酸或は無水物から選ぶ特許請求の
    範囲第１４３項記載の組成物。 １８５、（２）（ｉ）（ｂ）をマレイン酸、無水マレイ
    ン酸及びこれらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の
    範囲第１８４項記載の組成物。 １８６、（２）（ｉ）（ｂ）が無水マレイン酸である特
    許請求の範囲第１８５項記載の組成物。 １８７、（２）（ｉｉ）が（ａ）である特許請求の範囲
    第１８４項記載の組成物。 １８８、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１８７項記載の組成物。 １８９、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１８８項記載の組成物。 １９０、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第１８７項記載の組成物。 １９１、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１９０項記載の組成物。 １９２、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｄ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のア
    ルケニル置換された無水コハク酸の反応生成物で構成さ
    れる特許請求の範囲第１８８項記載の組成物。 １９３、（２）（ｉｉ）が（ａ）である特許請求の範囲
    第１８４項記載の組成物。 １９４、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１９３項記載の組成物。 １９５、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第１９４項記載の組成物。 １９６、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第１９３項記載の組成物。 １９７、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第１９６項記載の組成物。 １９８、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ａ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成
    物で構成される特許請求の範囲第１９３項記載の組成物
    。 １９３、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカル
    ボン酸無水物である特許請求の範囲第１９３項記載の組
    成物。 ２００、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である特許請
    求の範囲第１９９項記載の組成物。 ２０１、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８アルケニル置換された無水コハク酸である特許請求の
    範囲第２００項記載の組成物。 ２０２、（２）（ｉｉ）が（ｂ）である特許請求の範囲
    第１４３項記載の組成物。 ２０３、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｂ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成
    物で構成される特許請求の範囲第２０２項記載の組成物
    。 ２０４、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である特許請
    求の範囲第２０３項記載の組成物。 ２０５、（２）（ｉｉ）が（ｂ）である特許請求の範囲
    第１８４項記載の組成物。 ２０６、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｂ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成
    物で構成される特許請求の範囲第２０５項記載の組成物
    。 ２０７、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である特許請
    求の範囲第２０６項記載の組成物。 ２０８、（２）（ｉｉ）が（ｃ）である特許請求の範囲
    第１４３項記載の組成物。 ２０９、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がほぼＣ＿５＿
    ０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換された無水
    コハク酸である特許請求の範囲第２０８項記載の組成物
    。 ２１０、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換された無水コハク酸がポリブテニル置
    換された無水コハク酸を含む特許請求の範囲第２０９項
    記載の組成物。 ２１１、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｃ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成
    物で構成される特許請求の範囲第２０８項記載の組成物
    。 ２１２、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である特許請
    求の範囲第２１１項記載の組成物。 ２１３、（２）（ｉｉ）が（ｃ）である特許請求の範囲
    第１８４項記載の組成物。 ２１４、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がほぼＣ＿５＿
    ０〜ほぼＣ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換された無水
    コハク酸である特許請求の範囲第２１３項記載の組成物
    。 ２１５、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換された無水コハク酸がポリブテニル置
    換された無水コハク酸を含む特許請求の範囲第２１４項
    記載の組成物。 ２１１、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｃ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換されたジカルボン酸無水物の反応生成
    物で構成される特許請求の範囲第２１３項記載の組成物
    。 ２１７、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸である特許請
    求の範囲第２１６項記載の組成物。 ２１８、（２）（ｉｉ）が（ｄ）である特許請求の範囲
    第１４３項記載の組成物。 ２１９、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第２１８項記載の組成物。 ２２０、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第２１８項記載の組成物。 ２２１、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第２１９項記載の組成物。 ２２２、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第２１９項記載の組成物。 ２２３、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がＣ＿５＿０〜
    Ｃ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿
    １＿０ジカルボン酸或は無水物である特許請求の範囲第
    ２１８項記載の組成物。 ２２４、前記カルボン酸成分をＣ＿５＿０〜Ｃ＿４＿０
    ＿０ヒドロカルビル置換されたコハク酸、無水物及びこ
    れらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第２２
    ３項記載の組成物。 ２２５、前記カルボン酸成分がポリブテニル置換された
    無水コハク酸を含む特許請求の範囲第２２４項記載の組
    成物。 ２２６、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｄ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換された無水コハク酸の反応生成物で構
    成される特許請求の範囲第２１８項記載の組成物。 ２２７、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカル
    ボン酸無水物で構成される特許請求の範囲第２２６項記
    載の組成物。 ２２８、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸で構成される
    特許請求の範囲第２２７項記載の組成物。 ２２９、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８アルケニル置換された無水コハク酸で構成される特許
    請求の範囲第２２８項記載の組成物。 ２３０、（２）（ｉｉ）が（ｄ）である特許請求の範囲
    第１８４項記載の組成物。 ２３１、前記ポリアミンが第一アミノ基を少なくとも２
    つ含有する特許請求の範囲第２３０項記載の組成物。 ２３２、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第２３０項記載の組成物。 ２３３、前記ポリアミンをポリ（オキシアルキレンアミ
    ン）及びポリ（アルキレンアミン）から選ぶ特許請求の
    範囲第２３１項記載の組成物。 ２３４、前記ポリアミンがジエチレントリアミンである
    特許請求の範囲第２３１項記載の組成物。 ２３５、前記ほぼＣ＿５＿０〜ほぼＣ＿４＿０＿０のヒ
    ドロカルビル置換されたカルボン酸成分がほぼＣ＿５＿
    ０〜Ｃ＿４＿０＿０ヒドロカルビル置換されたＣ＿４〜
    Ｃ＿１＿０ジカルボン酸或は無水物を含む特許請求の範
    囲第２３０項記載の組成物。 ２３６、前記カルボン酸成分をＣ＿５＿０〜Ｃ＿４＿０
    ＿０ヒドロカルビル置換されたコハク酸、無水物及びこ
    れらの混合物からなる群より選ぶ特許請求の範囲第２３
    ５項記載の組成物。 ２３７、前記カルボン酸成分がポリブテニル置換された
    無水コハク酸を含む特許請求の範囲第２３６項記載の組
    成物。 ２３８、（２）が（ｉ）、（ｉｉ）（ｄ）及び（ｉｉｉ
    ）粘度安定化有効量のＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８のヒ
    ドロカルビル置換された無水コハク酸の反応生成物で構
    成される特許請求の範囲第２３０項記載の組成物。 ２３９、（２）（ｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿８
    ヒドロカルビル置換されたＣ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボ
    ン酸無水物で構成される特許請求の範囲第２３７項記載
    の組成物。 ２４０、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８ヒドロカルビル置換された無水コハク酸で構成される
    特許請求の範囲第２３９項記載の組成物。 ２４１、（２）（ｉｉｉ）がＣ＿１＿２〜ほぼＣ＿１＿
    ８アルケニル置換された無水コハク酸で構成される特許
    請求の範囲第２４０項記載の組成物。
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