JPH0312220A - 塩弗化アルカンの接触分解方法 - Google Patents

塩弗化アルカンの接触分解方法

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は通称フロンと呼ばれている塩弗化アルカンの接
触分解方法に関する。更に詳しくは、塩弗化アルカンを
水蒸気の存在下で、触媒を用いて塩弗化アルカンを無害
な化合物に分解する方法に関する。
［発明が解決しようとする課題Ｊ 炭化水素の水素が弗素および塩素に置換した塩弗化アル
カン（以下フロンと呼ぶことがある）類は化学的にも熱
的にも安定で且つ、無毒、無臭であることから、最も安
全な物質として、冷媒、発泡剤、溶剤などとして広（使
用されてきた。
しかしながら、近年これらのフロン類のうち、クロロフ
ルオロカーボン類（ＣＦＣ）は成層圏のオゾン層におい
て分解し、オゾン層を破壊する可能性が高いことがわか
り、オゾン層を破壊しない代替品に漸次置き換えること
により、このようなフロン類の生産を縮減してい（こと
となった。
従ってこのような代替品の開発と同時に、現在使用され
ているフロン類を空気中に放出される前に、オゾン層破
壊の危険のない物質に分解する方法の開発が望まれてい
た。
しかしながらこのようなフロン類は、きわめて安定な化
合物であり、反応性に乏しいため、分解反応は困難と考
えられており、超高温を用いて分解するプラズマ法など
が知られていたが、触媒による分解反応の研究に関する
報告はまだ少ないのが現状である。
しかしながら、排ガスの処理方法としてはプラズマ法の
ような大規模で高価な方法は適用が困難であり、オゾン
問題の解決方法としては現実的ではない。フロンの使用
者がその使用場所において手軽に利用することができ、
環境問題を未然に防止するためには、フロンを触媒によ
り簡単に分解する方法が最良である。　従って本発明の
目的は、これらフロン類が使用中または使用後、大気中
に放出される前に、オゾン層破壊の危険のない物質に分
解する方法を提供することにある。
フロン類は加水分解して、塩化水素、弗化水素、および
炭酸ガスに分解し、塩化水素および弗化水素を中和すれ
ばすべて無害な化合物として回収できる。本発明者らは
このようなフロンを分解する触媒について探索した結果
、酸化鉄を担持した活性炭よりなる触媒がきわめて効率
的にフロンを分解し、オゾン破壊に対して無害な化合物
に転化させることができることを見出し、本発明に到達
した。
［課題を解決するための手段］ すなわち、本発明は温州化アルカン（フロン）を水蒸気
の存在下で、３００℃以上の温度において、酸化鉄を担
持した活性炭よりなる触媒と接触させることを特徴とす
る温州化アルカンの接触分解方法である。
本発明の接触分解法が適用できるフロン類は、炭化水素
中の水素の全部または一部が少なくとも１個以上の弗素
および少なくとも１個以上の塩素に置換されたものであ
れば特に限定されるものではな（、現在大量に生産され
ているメタン系およびエタン系などのフロン類のすべて
に適用が可能である。
炭化水素中の水素の全部が弗素および塩素で置換された
クロロフルオロカーボンとしては、例えばトリクロロフ
ルオロメタン（ＣＦＣ−１１）、ジクロロジフルオロメ
タン（ＣＦＣ−１２）　、クロロトリフルオロメタン（
ＣＦＣ−１３）　、テトラクロロジフルオロエタン（Ｃ
ＦＣ−１１２）、トリクロロトリフルオロエタン（ＣＦ
Ｃ−１１３）、ジクロロテトラフルオロエタン（ＣＦＣ
−１１４）、クロロペンタフルオロエタン（ＣＦＣ−１
１５）などのクロロフルオロカーボン類をあげることが
できる。
また比較的オゾン層を破壊する危険性の少ないフロン類
であるハイドロクロロフルオロカーボン類も本発明の方
法により分解することが可能である。このようなハイド
ロクロロフルオロカーボン類としては、例えばジクロロ
フルオロメタン（ＨＣＦＣ−２１）、クロロジフルオロ
メタン（ＨＣＦＣ−２２）　、クロロフルオロエタン（
ＨＣＦＣ−１５１）、ジクロロフルオロエタン（ＨＣＦ
Ｃ−１４１）、クロロジフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１
４２）、）ジクロロフルオロエタン（）（ＣＦＣ−１３
１）、ジクロロジフルオロエタン（）ＩＣＦＣ−１３２
）、クロロトリフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１３３）　
、テトラクロロフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１２１）　
、）ジクロロジフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１２２）、
ジクロロトリフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１２３）、ク
ロロテトラフルオロエタン（ＨＣＦＣ−１２４）などを
あげることができる。
また本発明方法は炭素数３以上のフロン類に対しても同
様に有効である。
本発明において使用されるフロンの分解触媒は酸化鉄を
担持した活性炭である。このような担持触媒は種々の鉄
化合物を出発原料として各種の方法で調製することがで
きる０例えば硝酸第２鉄、シュウ酸第２鉄アンモニウム
、鉄アンモニウム明答、塩化第２鉄などの鉄化合物、あ
るいは鉄（Ｉｎ）塩水溶液にアンモニアあるいはアルカ
リ水溶液を加え、生じた水酸化第２鉄の沈殿に活性炭を
吸着、乾燥させ空気酸化することによって、酸化鉄を活
性炭に担持させる。上記の活性炭に吸着された酸化鉄の
乾燥は、いかなる方法でもよいが、特に凍結乾燥を行な
った場合は、きわめて高い触媒活性が得られるので、本
発明の触媒の調製法としては最も有効である。
活性炭に担持された酸化鉄は、ついで高温で熱処理し、
本発明のフロン分解用の担持触媒が得られる。熱処理温
度は３００〜７００℃が好ましい。
活性炭に対する酸化鉄の担持量は好ましくは１〜４０重
量％、特に好ましくは２〜２０％の範囲である。
本発明の触媒は酸化鉄を活性炭に担持させたことが重要
であり、酸化鉄単独ではフロンの分解反応に対して全く
活性を示さず、また活性炭もそれ自身では殆ど触媒活性
を持たない。これに反して本発明の担持触媒は、驚くべ
きことにきわめて高い触媒活性を示すものである。
本発明においてはフロンの分解反応は３００℃以上、そ
して好ましくは６００℃以下の温度で行なわれる。好適
な分解温度はフロンの種類によって異なり、−船釣には
弗素化度の高いもの程高温を必要とする０例えばＣＦＣ
−１２およびＣＦＣ−１１３は３００℃付近から分解を
開始し、４５０℃では完全に分解するが、ＣＦＣ−１３
は４００℃付近から分解を始め、完全に分解するために
は６００℃近（の温度を必要とする。勿論６００℃以下
の温度においても、触媒との接触時間を長（することに
より、分解率を上げることは可能である。６００℃以上
に上げると、分解速度を向上させることができるが、反
応装置および所要エネルギーの点から経済的ではない。
触媒は固定層、流動層いずれの反応形式によっても使用
することができる。
分解反応は水蒸気の存在下において行なわれ、フロンが
水と反応して、ＨＣｌ、ＨＦ％ＣＯ１、ＣＯなどが生成
し、更に炭素数２以上のフロンの場合、ｃｘ、ｃｏｘの
ような化合物も少量生成する。フロンと水との混合比は
特に限定されないが、分解反応に必要とされる化学量論
的な水の量以上の水蒸気を添加するのが好ましい。
上記のごとく分解生成物中にはＨＣＩ、ＨＦ等の酸性化
合物が存在するが、これらは水酸化カルシウム、苛性ソ
ーダ等のアルカリで吸収、中和することができる。
本発明の分解方法を用いれば、あまり高（ない１度で、
簡単な反応器にフロン含有ガスを水蒸気とともに導入す
ることによって、フロンを殆ど完全に分解することがで
きる。従ってフロンを使用した工場からの排ガスや使用
済みクーラーや冷蔵庫中のフロンガスを本発明の触媒を
充填した装置を通して排出すれば大気中へのフロンの放
出を防止することができる。
［実施例］ 以下本発明を実施例によって説明する。
ｌ、２および　　テ１．２ 硝酸第２鉄（Ｆｅ　（Ｎｏ、）ｓ・９Ｈｚ　Ｏ）水溶液
に活性炭を浸漬し、鉄塩を吸着、乾燥させた後、常法に
より空気酸化した。乾燥は通常の方法および凍結乾燥法
の２通りの方法により行なった。か（して得られた活性
炭担持酸化第２鉄を窒素中６００℃、１時間焼成し、酸
化鉄を３重量％含有する担持触媒を調製した。
上記２種類の担持触媒と、活性炭に担持させない酸化鉄
触媒、および担持触媒に用いたと同じ活性炭のみの合計
４種類の触媒をそれぞれ０．６５ｇ充填した固定触媒層
を有するフローリアクターにＣＦＣ−１３、窒素ガスお
よび水蒸気の混合ガス（ガス分圧：フロン０．０６ａｔ
＋ｓ、水蒸気０．４４ａｔｍ。
窒素０．’５０ａｔｍ　）を、全触媒量／フロンガス流
量（Ｗ／　Ｆ）　＝　２４．３　ｇ　ｈｍｏ　１−’の
触媒接触時間で導入し、５７０℃で分解反応を行なった
。
定時間経過後のＣＦＣ−１３の分解率を表−１に示す。
酸化鉄を活性炭に担持させた本発明の触媒は高い活性を
示し、特に凍結乾燥処理したものはきわめて高い活性を
示した。
一方比較例１および２に見られるように、酸化鉄単独で
は全＜ＣＦＣ−１３の分解活性を示さず、また活性炭単
独でもその分解率はきわめて低いことが分かる。
犬施床ユ 実施例１と同じ装置を用い、活性炭に担持する酸化鉄の
量を変えて実施例１と同じ条件でＣＦＣ−１３の分解反
応を行ない、その分解活性を調べた。結果を第１図に示
す。
酸化鉄の担持量が多くなるほど分解活性は向上するが、
担持量３％でＣＦＣ−１３の分解率は１００％に達した
。また担持量が２０％を越えると活性は徐々に低下する
。
犬血医丘、旦 原料の鉄化合物として、鉄アンモニウム明Ｗ（Ｆｅｗ（
ＳＯ２）ｘ（ＮＨＪ２ＳＯ＋・２４Ｈｉ　Ｏ）および塩
化第２鉄（ＦｅＣ１＝ｌ水溶液を用い、実施例１と同様
にして活性炭に吸着させ、乾燥、焼成して活性炭担持酸
化第２鉄を調製した。
得られた担持触媒を実施例１と同じ装置を用い、実施例
１と同じ条件でＣＦＣ−１３の分解反応を行ない、その
分解活性を調べた。結果を表−１に示す。
各種の方法で調製された活性炭担持酸化第２鉄触媒はい
ずれも高い活性を示す。
大施床互 フロンとしてＣＦＣ−１２、ＣＦＣ−１３、ＣＦＣ−１
１３、およびＣＦＣ−２２を、また比較のため弗化アル
カンであるＦＣ−１４を用い、反応温度以外は実施例１
と同じ条件で分解活性およびその温度依存性を調べた。
結果を第２図に示す。
ＣＦＣ−１２およびＣＦＣ−１３は３００℃付近から分
解を開始し、約４５０℃において完全に分解した。これ
に対しＣＦＣ−１２よりも弗素化度の高いＣＦＣ−１３
は４００℃をこえてから分解が始まり、約５７０℃にお
いて完全に分解した。
一方弗化アルカンであるＦＣ−１４は５５０℃を越える
高温においても分解活性を示さなかった。このように本
発明は、オゾン層破壊について最も問題となっているフ
ロンに対して特に高い分解効率を示す。
以下余白 ［発明の効果］ 本発明によれば簡単な装置でフロンと水蒸気とを反応さ
せることにより、高い効率でフロンをオゾン破壊に対し
て無害な物質に分解させることができ、工場等、フロン
の使用場所からの排出を防止することができるので、環
境破壊の防止に有効である。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明方法によりＣＦＣ−１３を分解させた際
の触媒中の酸化鉄含有量とＣＯａ転化率との関係を示す
グラフである。 第２図は各種のフロン化合物についての反応温度と総転
化率との関係を示すグラフである。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. １、塩弗化アルカンを水蒸気の存在下で、３００℃以上
    の温度において、酸化鉄を担持した活性炭よりなる触媒
    と接触させることを特徴とする塩弗化アルカンの接触分
    解方法。
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