JPH0259408A - 超微粉末製造方法および製造装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒素ガスの高周波熱プラズマ中にシリコン粉
末を供給して、高純度かつ高品質の窒化珪素の超微粉末
を効率良く合成することができる超微粉末製造方法およ
びその製造装置に関する。

〔従来の技術〕

一般に、窒化珪素（以下Ｓｉ、Ｎ４という）の微粉末を
製造する方法としては、シリコン粉末（以下Ｓｉ粉末と
いう）と窒素ガス（以下Ｎ２ガスという）とを大気の下
で１０００℃以上に加熱して合成する直接窒化法が知ら
れている。ところが、この方法ではＳｉ、Ｎ４の微粉末
を粒径０．０１μｍという超微粉末にすることが困難で
、また酸化物が混入し易く、Ｓｉ、Ｎ４の微粉末の純度
を高く維持することが難しかった。このために、上記の
方法で製造されたＳｉ３Ｎ、の微粉末を用いてＳｉ３Ｎ
、セラミックスを製造しても、緻密性および機械的強度
において問題があった。

そこで最近では、原料にＳ　ｉ、ＣＱ４やＳｉＨ４を用
い、これをＮ２ガスの熱プラズマ炎の中に供給すること
によって、Ｓｉ、Ｎ、の超微粉末を合成する方法が考え
られている。ところが、この方法ではＣＱ等を含む排ガ
スを処理しなければならないという欠点があるため、こ
れに代わって、Ｎ２ガスの熱プラズマ炎の中に直接Ｓｉ
粉末を供給する方法が用いられるようになった。これに
よれば。

安い金属Ｓｊが使え、かつＳｉ、Ｎ４の場合のように排
ガス処理が不要で、Ｓｉ、Ｎ、やＳｉＨ４等に比較して
エネルギー損失が少ない。

〔発明が解決しようとする課題〕

ところで、高周波プラズマ炎の温度および流れの分布は
、第８図に示すように、プラズマ炎の中央の温度はやや
低い傾向を示している。しかしながら、上記従来の技術
では、Ｓｉ粉末をプラズマ炎の中央に供給するようにな
っており、生産量を向上を図るために、多量のＳｉ粉末
を供給したりするとプラズマ炎の温度が低下し、極端な
場合にはプラズマ炎が消滅してしまう欠点があった。第
９図は、８．２ＭＨｚ、コ、ＯＫＷの装置において、０
　、２５　／　ｍ　ｍのＳｉｙ！床を供給したとき、温
度が６２００Ｋから３０００Ｋまで低下した例を示して
いる。

プラズマ炎の温度が低下すると、反応率を大きく左右す
るＳｉ粉末の溶融蒸発やＮ２ガスの解離が不十分となり
、回収したＳｉ３Ｎ４の超微粉末中に未反応のＳｉ粉末
が多量に混合されることになる。第１０図はＮ２ガスの
温度と解離度の関係を示しており、５０００にではＮ２
ガスの解離度は１．６％であり、Ｓｉ粉末供給量が０．
２ｇ／ｍｉｎ程度とすればＳｉ３Ｎ、を合成し得るが、
これ以下の温度になれば解離度が極端に下がるので、Ｎ
２ガスをプラズマガスとするには５０００Ｋが限界であ
る。

本発明の目的は、熱プラズマ炎の温度を有効に利用して
、純度の高いＳｉ、Ｎ４の超微粉末を効率良く合成する
ことができる超微粉末製造方法および製造装置を提供す
ることである。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的を達成するために、本発明の超微粉末製造方法
は、円筒状容器内の窒素ガスを高周波加熱することによ
り、窒素ガスの高周波熱プラズマ炎を発生させるととも
に、前記高周波熱プラズマ炎の環状高温域内にシリコン
粉末を供給して、窒化珪素の超微粉末を合成することを
特徴とする。

また、前記環状高温域は、前記円筒状容器の内半径をｒ
としたとき、該円筒状容器の中心から０．２〜０．８　
ｒの範囲内にあることを特徴とする。

さらに、本発明の超微粉末製造装置は、円筒状容器と、
該円筒状容器内を真空引きする吸引手段と、前記円筒状
容器内に窒素ガスを供給する窒素ガス供給手段と、前記
円筒状容器の外周に巻回しされ、円筒状容器内の窒素ガ
スを高周波加熱して窒素ガスの高周波熱プラズマ炎を発
生させる高周波コイルと、該高周波熱プラズマ炎内ヘシ
リコン粉末を供給するノズルと、を備えた超微粉末製造
装置において、前記ノズルに複数の孔を円周に沿って穿
設し、シリコン粉末を前記孔を介して高周波熱プラズマ
炎内に供給する構成としたことを特徴とする。

また、前記複数の孔は、前記高周波熱プラズマ炎の環状
高温域の範囲に応じて、二重または三重の円周に沿って
穿設されていることを特徴とする。

〔作用〕

Ｎ２ガスの高周波熱プラズマ炎において、最も高温度と
なる部分は環状を呈している。この環状の高温域にＳｉ
粉末を均一に分散供給すれば、プラズマ炎の温度低下が
少なく、かつ尾炎部の方まで５０００に以上の温度を維
持できる。このため、Ｓｉ粉末の溶融蒸発とＮ２ガスの
解離が十分に行われ、高純度にＳｉ、Ｎ４の超微粉末を
効率良く得ることができる。

〔実施例〕

以下に本発明の一実施例を図面に従って説明する。

第１図はＳｉ、Ｎ４の超微粉末を合成するプラズマリア
クタの全体構成を示している。図に示すように、上部に
トーチ１を有する回収部２の下部には、ロータリポンプ
３が接続され、このロータリポンプ３によってトーチ１
内および回収部２内を真空引きするこ仁ができる。また
トーチ１の外周面には高周波コイル６が巻回しされ、こ
の高周波コイル６の両端は高周波電源５に接続されてい
る。

さらに、トーチ１内には多孔式ノズル１１が配設され、
多孔式ノズル１１はロータリフィーダ１０を介してホッ
パー８に、流量計１５を介してＮ２ボンベまたはＡｒボ
ンベ１２にそれぞれ接続されている。また回収部２の内
部には合成したＳｉ。

Ｎ４の超微粉末を回収するための回収円筒１３が立設さ
れている。なお、９はホッパー８内に貯溜されたＳｉ粉
末、１４は回収部２を冷却する循環冷却水である。

トーチ１内の多孔式ノズル１１の構成とＮ２熱プラズマ
７の様子を詳細に示したのが第２図乃至第４図である６
図に示すように、多孔式ノズル１１の端面には、Ｓｉ粉
末を噴出する複数個の粉末噴出口２１が円周上に設けら
れ、Ｎ２ガスを噴出する複数個のガス噴出口２２が、前
記円周の外側の円周上に設けられている。また熱プラズ
マ炎７をｒＶ−ｒＶ線に沿って切断すると、第４図に示
すように、熱プラズマ炎７の内部には環状高温域２３が
存在している。

次に本実施例の作用について説明する。

トーチ１および回収部２内をロータリポンプ３で０．１
〜Ｉ　Ｔｏｒｒ程度に真空引きした後、Ｎ２ボンベ４か
らＮ２ガスを導入し、１０Ｔｏｒｒに保持した状態で２
７ＭＨｚの高周波電源５を作動させ、高周波コイル６に
通電し、トーチ１内でＮ２ガスの熱プラズマ炎７を発生
させる。次いで徐々にＮ２量を増加しながら高周波出力
に上げ、最終的にはガス圧を０．５〜１気圧にして２０
ＫＷまで上げる。

この状態でホッパー８内のＳｉ粉末９を、ロータリフィ
ーダ１０を介して多孔式ノズル１１内に導入し、トーチ
１内の熱プラズマ炎７に均等に分散供給する。この場合
、Ｓｉ粉末９の搬送にはＡｒボンベ１２からのＡｒガス
をキャリアガスとして用いている。

このようにして熱プラズマ炎７中に供給されたＳｉ粉末
９は溶融蒸発し、同じく熱プラズマ炎７中で解離したＮ
と反応して、Ｓｉ３Ｎ４の超微粉末が合成される。合成
されたＳｉ３Ｎ、は下方に流れ下部に設置されている熱
泳動方式の回収円筒１３で回収される。なおトーチ１や
回収部２は循環冷却水１４で冷却される。

本実施例では、高周波電源に周波数２７ＭＨｚのものを
用いているが、一般的には４ＭＨｚのものが多い、しか
し、４ＭＨｚの場合はＳｉ粉末を供給するとプラズマが
消滅し易いという欠点があるので、側面から供給するな
どの方法がとられているが、プラズマ熱を有効に利用で
きず、Ｓｉ、Ｎ４への反応率も悪いという欠点があった
。

また本実施例では、ノズル１１に円周方向に沿った粉末
噴出口２１とガス噴出口２２を設けたので、熱プラズマ
炎７内の環状高温域２３に対してＳｉ粉末９を均一分散
して、希薄化したものを供給できる。この場合トーチ１
の中心から１５ｍｍ離れた所に供給したが、Ｓｉ粉末９
がプラズマを消滅させることなく供給できるのは、分散
供給のみならず、第１１図に示すように、従来一般の４
ＭＨｚよりも２７ＭＨｚの方が熱効率が良いことによっ
ている。

しかしながら、熱プラズマ炎７は第６図で示したように
、電場や磁場に起因する磁気圧効果でプラズマ上部に渦
流が発生する。したがって、若干のＳｉ粉末は最高温度
域２３をはずれて通過するものもあるし、またトーチ１
の内壁に付着するものもあると考えられる。

第５図は、Ｓｉ粉末の無供給時、従来による供給および
実施例の供給時におけるプラズマの温度分布推定線図で
ある。無供給の状態では中央部が低くなるが、これに従
来法（プラズマ中央部供給）では、高濃度のＳｉ粉末が
連続的に供給されるので、中央部は極端に温度が低下し
Ｓｉ粉末の溶融蒸発やＮ２ガスの解離が困難となる４０
００に付近までになると推察される。これに対して分散
供給すると、はとんど一定の温度分布を示すものと考え
られる。

上記条件で行ったＳｉ、Ｎ４への反応率は、従来法に比
べ格段に向上することがわかった。

次に本発明の他の実施例について説明する。

前述した実施例では、粉末噴出口２１はノズルの軸方向
に平行にあけである。しかし、温度分布や渦流を考慮す
れば、第６図のように、内側に向けて若干角度をつけた
方が良好である。これは第８図で示したように、ガスの
流れがトーチの内壁側に寄り温度の低い領域を通過する
可能性があるので、上記したように、粉末噴出口２１を
内側に向けると、最高温度領域にＳｉ粉末９が供給し易
くなるためである。

第７図は粉末噴出口２１を二重につけた例である。これ
は、装置の大型化を考慮して最高温度領域が変る可能性
があり、これに対応できるよう、二重、三重の粉末噴出
口２１を設けたものである。

これによって、更に最高温度領域への分散供給効果が期
待され、反応効率を著しく改善することができる。

〔発明の効果〕

以上説明した。ように、本発明によれば、Ｓｉ粉末を環
状高温度域に供給するために、プラズマの温度低下が抑
制されて、Ｓｉ粉末の溶融蒸発ならびにＮ８のＮへの解
離が促進され、Ｓｉ、Ｎ４の反応効率が著しく向上する
。

【図面の簡単な説明】

第１図はＳｉ、Ｎ４の超微粉末を製造するプラズマリア
クタの全体構成図、第２図は第１図のトーチ内の詳細図
、第３図はノズル端面を示す平面図、第４図は第２図の
ＩＶ−ＩＶ線に沿った断面図、第５図はトーチ内の温度
分布予想線図、第６図および第７図は他の実施例でのノ
ズルの断面図、第８図はプラズマ炎の温度分布および流
形を示す線図、第９図は粉末供給時の温度低下を示す線
図、第１０図はＮ２ガスの解離度を示す線図、第１１図
はプラズマガスの周波数と出力の関係を示す線図である
。 １・・・トーチ、２・・・回収部、３・・・ロータリポ
ンプ、４・・・Ｎ２ボンベ、５・・・高周波電源、６・
・・高周波コイル、７・・・熱プラズマ炎、８・・・ホ
ッパー９・・・Ｓｉ粉末、１ｏ・・・ロータリフィーダ
、１１・・・ノズル、１２・・・Ａｒボンベ、１３・・
・回収円筒、１４・・・循環冷却水、１５・・・流量計
、２１・・・粉末噴出口、２２・・・ガス噴出口、２３
・・・環状高温域。 第２図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、円筒状容器内の窒素ガスを高周波加熱することによ
   り、窒素ガスの高周波熱プラズマ炎を発生させるととも
   に、前記高周波熱プラズマ炎の環状高温域内にシリコン
   粉末を供給して、窒化珪素の超微粉末を合成することを
   特徴とする超微粉末製造方法。 ２、請求項１記載の方法において、前記環状高温域は、
   前記円筒状容器の内半径をｒとしたとき、該円筒状容器
   の中心から０．２〜０．８ｒの範囲内にあることを特徴
   とする超微粉末製造方法。 ３、円筒状容器と、該円筒状容器内を真空引きする吸引
   手段と、前記円筒状容器内に窒素ガスを供給する窒素ガ
   ス供給手段と、前記円筒状容器の外周に巻回しされ、円
   筒状容器内の窒素ガスを高周波加熱して窒素ガスの高周
   波熱プラズマ炎を発生させる高周波コイルと、該高周波
   熱プラズマ炎内へシリコン粉末を供給するノズルと、を
   備えた超微粉末製造装置において、前記ノズルに複数の
   孔を円周に沿って穿設し、シリコン粉末を前記孔を介し
   て高周波熱プラズマ炎内に供給する構成としたことを特
   徴とする超微粉末製造装置。 ４、請求項３記載の装置において、前記複数の孔は、前
   記高周波熱プラズマ炎の環状高温域の範囲に応じて、二
   重または三重の円周に沿って穿設されていることを特徴
   とする超微粉末製造装置。