JPH02310445A - 微粒子測定における粒径分布の補正方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、流体中に含まれる微粒子にレーザー光を照射
し、微粒子からの散乱光を検出して微粒子の個数とその
粒径分布を測定する微粒子検出装置、特にかかる装置に
おける粒径分布の補正方法に関する。

〔従来の技術〕

半導体や医薬品の製造プロセスでは、環境空気の清浄度
や超純水、薬品の品質等を検査するために、また、医学
、生物学等の分野では細胞の状態を検査するために、塵
埃や細胞等の微粒子を検出する微粒子検出装置が用いら
れおり、このような微粒子検出装置では、光散乱方式が
一般的に採用されている。

第９図はレーザー光散乱方式のうち９０″側方散乱光を
受光する方式を示す構成図である。同図において、■は
光源部であり、各種レーザーが用いられる。この光源１
から出るレーザービーム２は通常、収束レンズ３により
絞り込まれ、測定流体４に照射される。５は測定流体４
を保持する透明なフローセルである。６はビームブロッ
クで、測定流体を照射した後の透過ビームを遮蔽する。

なお、流体は紙面と垂直、すなわち、紙面をＸ。

Ｙ平面とすると、これに垂直なＺ軸方向に流れるものと
する。

測定流体４中に微粒子が含まれてい−ると、この微粒子
がレーザービーム２中を通過することになり、その際に
粒径に応じた散乱光７が発生する。

この散乱光７は受光レンズ８により集光され、絞り９を
通過した後に光検出器１０へ導かれ、電気信号パルスに
変換される。この信号パルスは増幅器１１で増幅され、
計測回路１２に入る。計測回路１２ではパルスの数から
粒子数を、またパルスの波高値から粒径をそれぞれ算出
する。散乱光に蛍光成分が含まれる場合は、光検出器１
０の前に光学フィルタや分光器を挿入して蛍光成分のみ
を検出することにより、粒子の性状を調べることもでき
る。

〔発明が解決しようとする課題〕

このような微粒子検出装置に求められる性能として特に
大切なことは、 イ）粒子径の検出感度が高いこと 口）正確な粒径分析ができること の２点であるが、口）については光散乱方式を採用して
いる装置では非常に難しく、その理由として大きくは次
の２つが挙げられる。

■照射光にレーザービームを用いる場合、ビームはその
断面にパワー分布（多くはガウス分布）を持っているた
め、粒子のビーム中の通過位置の違いによって照射され
る光強度が変わり、散乱光強度も粒子の通過位置によっ
て異なるので、散乱光強度を粒径に換算しにくい。

■迷光除去のため、または受光領域をビームウェスト部
に限定するため、検出器１０の前にピンホール・スリッ
ト等の絞り９を挿入し、第１Ｏ図（イ）、（ロ）にＡ、
Ｂで示す視野領域を形成させているが、視野領域内の受
光効率は一定にはならない。　すなわち、第１０図の視
野領域Ａを粒子が通過すれば、集光レンズで集光された
散乱光は全て検出器に入り、受光効率は１００％で一定
になるが、同図の視野領域Ｂを粒子が通過すれば散乱光
は一部しか検出器に入らず、受光効率は１００％以下に
なってしまう。

このことを別の観点から示すのが、第１１図である。

同図は第１２図の如（示される受光系視野領域工３の任
意の位置ｘ、　　ｙにある粒子から放射される散乱光の
ピンホール９上での像（円形となる）を示し、この散乱
光像１４がピンホール９　（半径Ｄ）に全て含まれる第
１１図（イ）の場合には受光効率は１００％になるが、
ピンホール９に全熱入らない同図（ハ）のような場合に
は０％となる。

また、同図（ロ）のような場合には、ｘ、ｙの値に応じ
て０と１００％の間の値を示すことになる。

つまり、第１０図（ロ）の如く、視野領域Ｂを通過した
粒子は実際より小さめに測定されることになり、これが
粒径分布測定上の誤差になる。なお、第１２図に示す受
光系視野領域１３のＹ方向最大幅の１／２　＜−Ｒ）と
、ピンホール半径りとの間には、集光レンズの倍率をＭ
として、 Ｒ＝Ｄ／Ｍ なる関係がある。

以上の２点の理由のうち、■のレーザービームのパワー
分布による問題に関しては、その対策として例えば第１
３図に示すように、ビームの中心部に受光領域を限定し
てしまったり、または第１４図に示すようにレーザービ
ームを走査して、見掛は上、受光領域内のビームパワー
分布を均一にする、と言った方法が採られている（特開
昭６１−２８８１３９号公報参照）。

一方、■の受光効率の不均一性による問題に関しては、
その対応策として試料流のまわりに清浄なシース流を流
し、視野領域の中心部にのみ試料を流す方法がある。し
かし、この方法はシース流をつくるための機構（フロー
セルの形状等）が複雑で、コスト高になると云う問題が
ある。また、レーザービームを細く絞り受光領域を数十
から数百μｍと小さくする場合、その中心部に試料フロ
ーを設定することが困難となり、実用性の点で問題とな
る。

したがって、本発明の課題は散乱光方式の微粒子検出装
置において、前述の問題のうち受光領域内の受光効率の
不均一さから生じる粒径分布測定誤差を、簡単でコスト
の安い方法で取り除くことにある。

〔課題を解決するための手段〕

微粒子を含む測定流体に光ビームを照射し、この光ビー
ムによって前記微粒子から放射される散乱光を受光し、
この散乱光から前記微粒子の個数と粒径分布を測定する
に当たり、前記微粒子の受光効率分布を計算により求め
た後、この受光効率分布から光ビームのパワー分布に応
じた補正をして粒径分布を求め、さらにその粒径分布の
真の粒径分布からのずれの比率を補正係数として求め、
この補正係数にもとづき測定結果の粒径分布を補正する
。

〔作用〕

微粒子の受光効率分布を計算（シミュレーション）によ
り求めた後、この受光効率分布から光ビームのパワー分
布に応じた補正をして粒径分布を求め、さらにその粒径
分布の真の粒径分布からのずれの比率を補正係数として
求め、この補正係数にもとづき測定結果の粒径分布を補
正することにより、粒径分布誤差を簡単かつ安価に除去
し得るようにする。

〔実施例〕

第１図は本発明の実施例を示す概要フローチャートであ
る。

すなわち、まず微粒子の粒径分布を計算シミュレーショ
ンにより予測しく■参照）、次に補正係数を求め（■参
照）、この補正係数にもとづき測定結果を補正する（■
参照）。なお、ステップ■および■を予め実行して補正
係数を求め、これをメモリ等に記憶しておくことにすれ
ば、微粒子検出装置にて得られた測定結果を、記憶され
た補正係数にもとづき単に補正する処理■だけで済ませ
ることができる。

以下、ステップ■、■、■の処理内容につき、もう少し
詳しく説明する。

先の第９図に示す装置では、粒子が受光系視野領域内の
どの位置（ｘ、ｙ）を通るか、つまり受光効率ηと、レ
ーザービームの分布とにより散乱光強度が変化すること
がわかる。したがって、逆に散乱光強度がわかれば、粒
子の粒径がゎがるこ　゛（とになる。すなわち、粒径を
Ｄｏ、受光効率が１　°′１００％のときの散乱光強度
をｗｏ　”　ｆ　　（Ｄｏ　）とすると、受光系視野領
域内の位置（ｘ、ｙ）に粒径Ｄ０の粒子が通過したとき
の散乱光強度Ｗ（ｘ。

ｙ、Ｄｏ）は、 ｗ　（ｘ、ｙ、Ｄｏ　）＝η（ｘ、ｙ）　　・Ｗｏ　　
（Ｄｏ　）で示され、 Ｄ、＝　ｆ−１（Ｗ。） であるから、 Ｄ＝ｆ−’（Ｗ） なる関係から、散乱光強度Ｗを粒径りに換算することが
できる。ただし、［−１はｆの逆関数を示している。

そこで、先ず受光系視野領域の受光効率ηを以下のよう
に求める。

このために、ピンホール像および散乱光像を集光レンズ
を介して受光系視野領域（測定領域）側に変換した、第
２図の如き関係図を考える。なお、同図はピンホール像
および散乱光像の関係をＹ。

Ｚ座標にて示したものである。

この関係図から、受光効率ηはピンホールに入る散乱光
像の面積比率、すなわち η＝（散乱光像のうちピンホールに含まれる面積）÷（
散乱光像の面積） なる式で求まることがわかる。ここでは、Ｘ＞Ｑ、ｙ＞
Ｑ の場合のみ考えることにすると、 ｉ）ｙ＋ｒ、　≦Ｒ のときη＝１ ｉｉ）　ｙ−ｒ、　２：Ｒ のときη＝Ｏ ｉｉｉ　）　　ｙ　−ｒ　ｌ＜　Ｒ＜　ｙ　＋　ｒ　。

のとき０〈η〈１ となるので、ｉｉｉ　）の場合のηを詳しく求めると、
次のようになる。

第３図はこのことを説明するためのもので、ηは同図の
面積ｓＩとＳ、の比で表されることがら、Ｓ、＝πｒＩ
　！ Ｓ、＝πＲ２θ１／π＝Ｒ宜θ１ ｓ、＝π’　Ｉ　”　”　ｌ　／　ｎ　””　ｒ　１　
”　θ２Ｓ４　＝ｙＲｓｉｎθ１ で、 Ｓｓ　　＝　Ｓｚ　　＋　Ｓｓ　　−５４であるから、 η＝Ｓ　Ｓ　／　Ｓ　１ ＝（Ｒ２θ、＋ｃｒ”　ｘ”　θ、−ｙＲｓ　ｉｎθ、
）÷（πα２ｘ２） となる。ただし、ｒｌ＝αＸ、α＝ｔａｎω（ω；集光
角）であり、θ１．θ８は余弦法則からそれぞれ、 θ、＝ｃｏｓ−’（（Ｒｔ＋ｙ”　　ｒ１′）／２Ｒｙ
）θｔ　＝ｃｏｓ−’　（（ｒ＋　”　＋ｙ”　−Ｒ”
　）／２ｒ＋　ｙ）である。

以上はレーザービームのパワー分布を考慮していない場
合であるが、これを第１４図の如き走査ビーム方式で考
えると次のようになる。

いま、第９図のビームウェスト２Ａでの収束ビーム半径
をｒ、とすると、 ｒ、＝４λｆ　／　３　ｒｃ　ｒ　６ となり、ビームウェスト２Ａから距Ｍｙだけ離れた場所
でのビーム半径ｒ、は、 ｒ、＝ｒ、（１＋　（λｙ／πｒ、り　２　）　ｌ／Ｚ
となるので、レーザーのパワー密度比は、Ｐｂ　／Ｐａ
　＝（ｒｓ　／　ｒｂ　）　”＝ｔ／（１”　（９πｙ
ｒｏ　”　／ｌ　６λｆ２）２）となる。したがって、
レーザービームのパワー分布を考慮したときの受光効率
η°は、 η°　＝η／（１＋（９πＶｒｏ”／１６λｆｔ　）　
２　）で表される。ただし、ｒｏはレーザービーム径。

λはレーザー波長、ｆは収束レンズ焦点距離をそれぞれ
示している。

以上のことから、受光系視野領域の任意位置（ｘ、　　
ｙ）に粒径Ｄ０の粒子が通過したときの散乱光強度Ｗは
、 Ｗ　（ｘ、　　ｙ、　Ｄｏ　）　＝７７’　　（ｘ、　
　ｙ）　　・Ｗｏ　　（Ｄｏ　）の如（修正されること
になる。

そこで、粒径Ｄ０および受光効率が１００％のときの散
乱光強度Ｗ。を既知とし、第１２図に示す座標領域の、 Ｑ＜ｘ＜Ｌ Ｏ＜ｙ＜Ｒ＋Ｌ　ｔ　ａ　ｎω なる範囲を、ｘ、　　ｙともに例えば１００等分し、ｉ
ｏ、ｏｏｏ組の（ｘ、ｙ）について散乱光強度Ｗを求め
、これから粒径りを求める。

求められた１０．０００組の粒径Ｄ　（ｘ、ｙ）を、そ
の個数Ａ１〜Ａ、、との関係をもって示すのが、第４図
（イ）である。そして、このような操作を同図（ロ）の
如き各粒径チャンネルの代表値００１〜Ｄｌｌ１１につ
いて行うと、同図（ハ）の如くｎ組の分布が求まること
になり、これらをまとめると同図（ニ）の如くなる。

このように、単分散粒子の場合に恰も多分散粒子である
かの如き結果が得られるのは、主として装置誤差による
ものと考えられている。そこで、本発明では次のような
補正をする。

まず、求められた粒径分布と真の粒径分布との差（誤差
分布）を求める。この関係を図示したのが第５図で、誤
差の分布ＢをＡ　ｉ　Ｊと対応させて示すと、次のよう
になる。

Ｂ！Ｉｎ　Ｂｔｔ Ｂ３１＋　　Ｂ３Ｒｒ　　Ｂ３：Ｉ Ｂ　ｌ’ｌｌ＋　　ＢＩ％ｔ、Ｂ’ｈ３”””・・’Ｂ
ｎｎここに、 Ｂ＋、＝ＡｔＪ　Ｈ＃　ｊ） Ｂ１ｉ＝Ａｉｉ−Ｔｉ　　（ｉ＝ｊ） である。なお、真の分布は第１２図で斜線を施した領域
を通る粒子数と考えられ、ここでは既知の一定値として
表される。

次に、誤差分布ＢｉＪを真の分布の粒子数Ｔ、で割るこ
とにより、下記の如き補正係数Ｐｂを求める。

ｐＨ ｐｚ＋・　Ｐ２２ Ｐｆｆｌ＋　　ｐ３□、Ｐ３３ ｐ　ｎｌ　、　　ｐ　ｆｉ２．　　ｐ　、、、、・・、
、　、、、　ｐ　、。

ここに、 ｐｒＪ＝Ｂ＝ａ／Ｔｉ　　（ｉ＃　Ｊ　）Ｐ　＋＝＝　
Ｂｔ、／　（Ｔ＝　＋　Ｂ＝＋）　　（ｊ　＝　Ｊ　）
である。

したがって、第９図の如き装置にて計測された粒径分布
（Ｎ、〜Ｎ、）から誤差分布を引き算し、真の分布（Ｎ
、“〜Ｎ、’）を求めるための演算式（補正演算式）は
、次のようになる。

Ｎ、’　　　−Ｎ、−Ｎ、Ｐ、。

Ｎ　ｎ−１’　　＝Ｎｎ−Ｉ　　Ｎｎ　’　　Ｐ　Ｒ＋
　ｎ−Ｉ　　ＮＭ−１×Ｐ１１−１＋Ｉ’１−１ Ｎ　ｎ−Ｚ　’　＝Ｎｎ−７Ｎｎ　’　　Ｐ　ｌ’１ｌ
Ｆｌ−２Ｎ１１−１゛×Ｐ　ａ−１＋　ｎ−Ｚ　　Ｎｆ
ｉ−Ｚ　Ｐ　、ｌ−Ｚ＋　ｎ−２Ｎｌ″　　＝ＮＩ　　
Ｎｌｌ　’　　Ｐ　Ｉ’１ｌ−Ｎ１１−１　’　　Ｐ　
１１−１＋１−　Ｎ　ｎ−２’　　Ｐ　ｎ−２＋　１・
・・・・・Ｎ＋ＰＩ＋第６図に具体例を示す。

同図（ロ）は測定された分布を示し、これに同図（イ）
に示す真の分布に対する誤差分布の比率を表す補正係数
を考慮して補正すると、同図（ハ）の如く真の分布Ｎ３
°〜Ｎｂ″が求められることになる。

なお、以上では粒径の大きい方から小さい方へと逐次演
算をして補正するようにしたが、粒径分布のシミュレー
ション結果Ａｉのマトリックス〔Ａ〕を考え、その逆行
列を求めて補正することも可能である。

また、粒径が揃っていると言われるポリスチレンラテッ
クス（Ｐ　Ｓ　Ｌ）粒子の測定結果について、本発明の
如く補正する場合としない場合とを対比して第７図およ
び第８図に示す。

第７図は粒径が０．４１０Ｃμｍ〕の場合の例であり、
第８図は粒径が０．２０８と０．５０６〔μｍ〕の場合
の例である。いずれの場合も、粒径分布が真の分布に近
くなり、装置誤差が除かれていることがわかる。

〔発明の効果〕

本発明によれば、受光系視野領域の受光効率の不均一さ
に由来する粒径分布の測定誤差を、実験によらず計算シ
ミュレーション結果にもとづき補正するようにしたので
、実験誤差の影響を受けることなく、簡単かつ安価に取
り除くことが可能となる利点がもたらされる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例を示す概要フローチャート、第
２図は散乱光像とピンホールとの関係を説明するための
説明図、第３図は受光効率の演算方法を説明するための
説明図、第４図は粒径分布のシミュレーション方法を説
明するための説明図、第５図はシミュレーション計算に
て求められた粒径分布の真の分布に対する誤差分布を説
明するための説明図、第６図は本発明による補正演算方
法を具体的に説明するための説明図、第７図および第８
図はいずれも本発明による補正方法を適用した場合と、
そうでない場合との結果を対比して説明するための説明
図、第９図は微粒子測定装置の一般的な例を示す構成図
、第１０図は受光系視野領域と受光効率との関係を説明
するための説明図、第１１図は散乱光像の受光効率を説
明するための説明図、第１２図は受光系視野領域を説明
するための説明図、第１３図および第１４図はいずれも
レーザービームとそのパワー分布との関係を説明するた
めの説明図である。 符号説明 １・・・レーザー光源、２・・・レーザービーム、２Ａ
・・・ビームウェスト、３・・・収束レンズ、４・・・
測定流体、５・・・フローモル、６・・・ビームブロッ
ク、７・・・散乱光、８・・・集光レンズ、９・・・絞
り　（ピンホール）、１０・・・光検出器、１１・・・
増幅器、１２・・・計測回路、１３・・・受光系視野領
域、１４・・・散乱光像。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）微粒子を含む測定流体に光ビームを照射しこの光ビ
   ームによって前記微粒子から放射される散乱光を受光し
   、この散乱光から前記微粒子の個数と粒径分布を測定す
   るに当たり、 前記微粒子の受光効率分布を計算により求めた後、この
   受光効率分布から光ビームのパワー分布に応じた補正を
   して粒径分布を求め、これにもとづき測定結果の粒径分
   布を補正することを特徴とする微粒子測定における粒径
   分布の補正方法。