JPH02160602A - 燃料電池用燃料改質方法 - Google Patents
燃料電池用燃料改質方法Info
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- JPH02160602A JPH02160602A JP63317214A JP31721488A JPH02160602A JP H02160602 A JPH02160602 A JP H02160602A JP 63317214 A JP63317214 A JP 63317214A JP 31721488 A JP31721488 A JP 31721488A JP H02160602 A JPH02160602 A JP H02160602A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、燃料電池の燃料ガスを製造する燃料改質装置
（リフオーマ−）において、反応管外部からの加熱に触
媒燃焼を用いて、低カロリーの燃料電池オフガスを安定
燃焼させて熱源として利用し、さらに吸熱反応に不足す
る熱量を、反応管内部の触媒層での部分酸化反応により
補うようにした燃料電池用燃料改質方法に関するもので
ある。
（リフオーマ−）において、反応管外部からの加熱に触
媒燃焼を用いて、低カロリーの燃料電池オフガスを安定
燃焼させて熱源として利用し、さらに吸熱反応に不足す
る熱量を、反応管内部の触媒層での部分酸化反応により
補うようにした燃料電池用燃料改質方法に関するもので
ある。
従来、燃料電池用のリフオーマ−においては、燃料電池
オフガス（低カロリーガス）と助燃用ガス（天然ガスな
ど）とを混合した燃料ガスを、バーナーにより燃焼させ
て、リフオーマ−の加熱源としていた。
オフガス（低カロリーガス）と助燃用ガス（天然ガスな
ど）とを混合した燃料ガスを、バーナーにより燃焼させ
て、リフオーマ−の加熱源としていた。
しかし、低カロリーガスのバーナーでの安定燃焼は、技
術的にむずかしく、とくに、リフオーマ−の負荷を変化
させる場合などでは、好ましくない点が発生していた。
術的にむずかしく、とくに、リフオーマ−の負荷を変化
させる場合などでは、好ましくない点が発生していた。
本発明は上記の点に鑑みなされたもので、低カロリーガ
スの安定燃焼に有効な触媒燃焼を、外部からの加熱に用
いるとともに、燃焼触媒の耐熱性（現在の燃焼触媒の実
用温度としては、約１０００℃以下）に対しては、リフ
ォーミング触媒層での部分酸化反応を併用することによ
り、リフオーミング吸熱反応に必要な熱の〜部（バーナ
ー加熱の助燃骨に相当）を補うことで、燃焼触媒の温度
を下げて、リフオーマ−への触媒燃焼技術の適用を可能
とする燃料電池用燃料改質方法を提供することを目的と
するものである。
スの安定燃焼に有効な触媒燃焼を、外部からの加熱に用
いるとともに、燃焼触媒の耐熱性（現在の燃焼触媒の実
用温度としては、約１０００℃以下）に対しては、リフ
ォーミング触媒層での部分酸化反応を併用することによ
り、リフオーミング吸熱反応に必要な熱の〜部（バーナ
ー加熱の助燃骨に相当）を補うことで、燃焼触媒の温度
を下げて、リフオーマ−への触媒燃焼技術の適用を可能
とする燃料電池用燃料改質方法を提供することを目的と
するものである。
Ｃ課題を解決するための手段および作用〕上記の目的を
達成するために、本発明の燃料電池用燃料改質方法は、
図面に示すように、炭化水素を主成分とする改質原料ガ
スを、改質触媒を充填した燃料改質装置１の反応管２に
供給するとともに、反応管外部から改質触媒層３を加熱
し水蒸気改質して、水素リッチな燃料電池用改質ガスを
製造する水蒸気改質方法において、 改質触媒層３人口の改質原料ガス中に酸素または空気を
添加し、原料炭化水素の部分酸化により改質触媒層３内
部から加熱するとともに、燃料電池４のオフガスを主成
分とする低カロリーガスを反応管２の外側で触媒燃焼さ
せることにより、改質触媒層３外部から加熱するもので
ある。５は燃焼触媒層である。
達成するために、本発明の燃料電池用燃料改質方法は、
図面に示すように、炭化水素を主成分とする改質原料ガ
スを、改質触媒を充填した燃料改質装置１の反応管２に
供給するとともに、反応管外部から改質触媒層３を加熱
し水蒸気改質して、水素リッチな燃料電池用改質ガスを
製造する水蒸気改質方法において、 改質触媒層３人口の改質原料ガス中に酸素または空気を
添加し、原料炭化水素の部分酸化により改質触媒層３内
部から加熱するとともに、燃料電池４のオフガスを主成
分とする低カロリーガスを反応管２の外側で触媒燃焼さ
せることにより、改質触媒層３外部から加熱するもので
ある。５は燃焼触媒層である。
本発明の方法において、燃焼触媒としては、ｐｃ、Ｐｄ
５Ｒｕｂｓ、ＮｉＯ、Ｍｎ０ｇ、Ｃｏｚｙ４などを、コ
ージライト、アルミナ、シリカ、チタニアなどの一般に
用いられている触媒担体に担持させた酸化触媒が用いら
れる。
５Ｒｕｂｓ、ＮｉＯ、Ｍｎ０ｇ、Ｃｏｚｙ４などを、コ
ージライト、アルミナ、シリカ、チタニアなどの一般に
用いられている触媒担体に担持させた酸化触媒が用いら
れる。
また、本発明の方法において、酸素または空気は、予め
改質原料ガス中に添加してもよく、あるいは、反応管２
の人口部に添加してもよい。
改質原料ガス中に添加してもよく、あるいは、反応管２
の人口部に添加してもよい。
本発明の方法において、「部分酸化」とは、リフォーミ
ング原料に少量の酸素（または空気）を添加し、下記の
ような、一種の触媒酸化（燃焼）反応を併発させること
を言う。
ング原料に少量の酸素（または空気）を添加し、下記の
ような、一種の触媒酸化（燃焼）反応を併発させること
を言う。
ＣＨ，＋２０□−’ Ｃ０ｇ＋２ＬＯ
ＣＨ４＋０！→ＣＯｔ＋ ２Ｌ
ＣＩｌ＃ ＋ ＡＯｔ→Ｃｏ ＋ ２ＬＣＯ＋！ｚＵｔ
→ＣＯ□ Ｈｘ１４Ｑ、→ＨＨＯ ２応管２内に供給された炭化水素（たとえば天然ガス）
、水蒸気、酸素（または空気）は、つぎの反応式のよう
に改質される。
→ＣＯ□ Ｈｘ１４Ｑ、→ＨＨＯ ２応管２内に供給された炭化水素（たとえば天然ガス）
、水蒸気、酸素（または空気）は、つぎの反応式のよう
に改質される。
Ｃ，Ｈ１ｍ＋２Ｈ２Ｏ→Ｃａ−１ｆ（ｔ ＋ａ−１１＋
３Ｈｚ ＋ Ｃ０ｔＣＨ４＋２８！Ｏ−Ｃｏ、＋４
８ｔ（吸熱）Ｃ１１４” １１！Ｏ→Ｃｏ ＋３８２
（吸熱）Ｃｏ ＋ Ｈ，０−ＣＯ，＋ Ｈ，（発熱）
改質ガス（Ｈｚを主成分とし、Ｃ０５ＣＯ！、未反応Ｃ
Ｉ”ａ 、ＨｔＯを含むガス）は燃料電池４に供給され
、改質ガスのうち約７０〜８０９Ａが発電のための電気
化学反応に利用される。残りのオフガス（Ｈｚ、Ｃ０１
Ｃｏ、 、Ｈ，０などを含むガス）は、燃焼用空気が添
加された後、燃焼触媒層５に供給され、触媒燃焼してリ
フォーミング反応熱源として利用される。
３Ｈｚ ＋ Ｃ０ｔＣＨ４＋２８！Ｏ−Ｃｏ、＋４
８ｔ（吸熱）Ｃ１１４” １１！Ｏ→Ｃｏ ＋３８２
（吸熱）Ｃｏ ＋ Ｈ，０−ＣＯ，＋ Ｈ，（発熱）
改質ガス（Ｈｚを主成分とし、Ｃ０５ＣＯ！、未反応Ｃ
Ｉ”ａ 、ＨｔＯを含むガス）は燃料電池４に供給され
、改質ガスのうち約７０〜８０９Ａが発電のための電気
化学反応に利用される。残りのオフガス（Ｈｚ、Ｃ０１
Ｃｏ、 、Ｈ，０などを含むガス）は、燃焼用空気が添
加された後、燃焼触媒層５に供給され、触媒燃焼してリ
フォーミング反応熱源として利用される。
以下、本発明の実施例および比較例を挙げて説明する。
実施例１
都市ガス１３Ａを脱鏡後、改質原料として使用する天然
ガスリフオーマ−を用いて本発明の効果を確認した。
ガスリフオーマ−を用いて本発明の効果を確認した。
リフオーマ−反応管内には、改質触媒として、Ｚｒ０ｔ
多孔質担体に０．５ｗｔ％のＲｈを担持した触媒を充填
し、外部からの加熱には、Ｐｄをコージェライト担体に
担持した燃焼触媒を反応管の外部に充填し、ここで触媒
燃焼した燃焼ガスによる伝熱で、改質反応の熱源を供給
した。
多孔質担体に０．５ｗｔ％のＲｈを担持した触媒を充填
し、外部からの加熱には、Ｐｄをコージェライト担体に
担持した燃焼触媒を反応管の外部に充填し、ここで触媒
燃焼した燃焼ガスによる伝熱で、改質反応の熱源を供給
した。
改質原料として、都市ガス供給量をｌＮｆｆ１／Ｈとし
て、改質ガスを発生し、これを燃料電池の燃料種に供給
し、発電を行った後、未反応ガスとして、Ｈｔ、 Ｃ０
１ＣＨ４、ＣＯ，および０２０を含む燃料電池オフガス
（発熱量中１０００ｋｃａｌ／Ｎｍ）を、リフオーマ−
の燃焼触媒層に供給し、触媒燃焼させた。この時の触媒
燃焼温度は９００℃となるように、燃焼用空気流量の過
剰率でコントロールし、燃焼触媒の耐熱限界温度の１０
００℃を越えないように制御した。
て、改質ガスを発生し、これを燃料電池の燃料種に供給
し、発電を行った後、未反応ガスとして、Ｈｔ、 Ｃ０
１ＣＨ４、ＣＯ，および０２０を含む燃料電池オフガス
（発熱量中１０００ｋｃａｌ／Ｎｍ）を、リフオーマ−
の燃焼触媒層に供給し、触媒燃焼させた。この時の触媒
燃焼温度は９００℃となるように、燃焼用空気流量の過
剰率でコントロールし、燃焼触媒の耐熱限界温度の１０
００℃を越えないように制御した。
このようなオフガスの燃焼加熱だけでは、リフォーミン
グ吸熱反応熱として熱量が不足し、触媒層温度が低下す
るため、都市ガス供給量を増量し、これの部分酸化発熱
に見合う分量の部分酸化反応用０．を改質触媒層に供給
して、触媒層内部から部分酸化反応による加熱を行い、
リフオーマ−改質触媒温度を所定条件に設定することが
できた。
グ吸熱反応熱として熱量が不足し、触媒層温度が低下す
るため、都市ガス供給量を増量し、これの部分酸化発熱
に見合う分量の部分酸化反応用０．を改質触媒層に供給
して、触媒層内部から部分酸化反応による加熱を行い、
リフオーマ−改質触媒温度を所定条件に設定することが
できた。
実施例２
実施例１と同一の装置を用い、燃料電池の発電負荷を実
施例１の２倍にするために、リフオーマ−の改質原料都
市ガスを、これに相当する量に増加した。この時、燃焼
触媒層へは燃料電池のオフガスを燃焼加熱用原料として
供給し、実施例１と同様の方法で、触媒燃焼温度の制御
を行った。
施例１の２倍にするために、リフオーマ−の改質原料都
市ガスを、これに相当する量に増加した。この時、燃焼
触媒層へは燃料電池のオフガスを燃焼加熱用原料として
供給し、実施例１と同様の方法で、触媒燃焼温度の制御
を行った。
改質原料を２倍に急増すると、それまでのリフオーマ−
の熱バランスが大きくくずれ、改質触媒層の温度が急激
に低下し、所定の燃料電池発電負荷に相当する改質ガス
を発生させることができなくなるため、改質原料の増加
と同時に部分酸化用の０□を添加し、触媒層内部の部分
酸化反応による直接加熱を併用した。ここで、部分酸化
反応を発生させる原料都市ガスは、改質原料に付加して
、発生する改質ガス流量を、燃料電池発電負荷に相当す
る分のＨ３発生量とするように制御した。
の熱バランスが大きくくずれ、改質触媒層の温度が急激
に低下し、所定の燃料電池発電負荷に相当する改質ガス
を発生させることができなくなるため、改質原料の増加
と同時に部分酸化用の０□を添加し、触媒層内部の部分
酸化反応による直接加熱を併用した。ここで、部分酸化
反応を発生させる原料都市ガスは、改質原料に付加して
、発生する改質ガス流量を、燃料電池発電負荷に相当す
る分のＨ３発生量とするように制御した。
上記の方法により、下記の比較例１のような、バーナー
による外部加熱のみで負荷制御するよりも、安全かつ迅
速・簡便に、リフオーマ−の燃料電池発電負荷変化への
追従が可能となった。
による外部加熱のみで負荷制御するよりも、安全かつ迅
速・簡便に、リフオーマ−の燃料電池発電負荷変化への
追従が可能となった。
比較例１
都市ガス１３Ａを脱硫後、改質原料として使用する実施
例１および実施例２と同型の天然ガスリフオーマ−にお
いて、外部からの加熱方法として、ノズルミックス型の
通常のバーナー燃焼加熱を用いる構造のリフオーマ−で
、改質触媒としては、実施例１１実施例２と同一のＱ、
５ｗｔ％−Ｒｈ／ＺｒＯｘ担体の触媒を用いて、実施例
２と同様の負荷を２倍にする試験を行った。
例１および実施例２と同型の天然ガスリフオーマ−にお
いて、外部からの加熱方法として、ノズルミックス型の
通常のバーナー燃焼加熱を用いる構造のリフオーマ−で
、改質触媒としては、実施例１１実施例２と同一のＱ、
５ｗｔ％−Ｒｈ／ＺｒＯｘ担体の触媒を用いて、実施例
２と同様の負荷を２倍にする試験を行った。
負荷を２倍にするために改質原料を急増すると、改質触
媒層の吸熱層が増え触媒層反応温度が急低下した。ここ
で、改質触媒層の温度を回復するために、バーナーの補
助燃料として供給する助燃用都市ガス流量を急増したた
め、燃焼ガス温度が異常に上昇し、これを制御するため
に助燃都市ガス流量と燃焼用空気流量との調整を行って
いたところ、バーナーが失火してしまったため、試験を
中断し再度点火し直し、バーナーの燃焼状態の監視を厳
重に行いながら、燃焼量を徐々に増加して行くと、改質
触媒層の温度を所定の温度に安定させるために２時間以
上費した。
媒層の吸熱層が増え触媒層反応温度が急低下した。ここ
で、改質触媒層の温度を回復するために、バーナーの補
助燃料として供給する助燃用都市ガス流量を急増したた
め、燃焼ガス温度が異常に上昇し、これを制御するため
に助燃都市ガス流量と燃焼用空気流量との調整を行って
いたところ、バーナーが失火してしまったため、試験を
中断し再度点火し直し、バーナーの燃焼状態の監視を厳
重に行いながら、燃焼量を徐々に増加して行くと、改質
触媒層の温度を所定の温度に安定させるために２時間以
上費した。
さらに、同上の試験終了後、反応管を点検した結果、バ
ーナー温度がオーバーシュートした際に発生した熱応力
による亀裂が発生していた。
ーナー温度がオーバーシュートした際に発生した熱応力
による亀裂が発生していた。
本発明は上記のように構成されているので、つぎのよう
な効果を奏する。
な効果を奏する。
（１１低カロリーの燃料電池オフガスを、触媒燃焼によ
り安定燃焼させることができ、この際の燃焼熱を外部か
ら改質触媒層に与えることができる。
り安定燃焼させることができ、この際の燃焼熱を外部か
ら改質触媒層に与えることができる。
（２） 改質触媒層で不足する熱量は、反応管内部の
触媒層での部分酸化反応による熱により補うことができ
る。
触媒層での部分酸化反応による熱により補うことができ
る。
＋３１ ＋２１により、燃焼触媒の温度を下げること
ができ、燃焼触媒の耐熱性の問題を解決することができ
る。
ができ、燃焼触媒の耐熱性の問題を解決することができ
る。
図面は本発明の燃料電池用燃料改質方法を実施するＶｔ
Ｗの一例を示すフローシートである。
Ｗの一例を示すフローシートである。
Claims (1)
- １ 炭化水素を主成分とする改質原料ガスを、改質触媒
を充填した燃料改質装置の反応管に供給するとともに、
反応管外部から改質触媒層を加熱し水蒸気改質して、水
素リッチな燃料電池用改質ガスを製造する水蒸気改質方
法において、改質触媒層入口の改質原料ガス中に酸素ま
たは空気を添加し、原料炭化水素の部分酸化により改質
触媒層内部から加熱するとともに、燃料電池オフガスを
主成分とする低カロリーガスを反応管の外側で触媒燃焼
させることにより、改質触媒層外部から加熱することを
特徴とする燃料電池用燃料改質方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63317214A JPH0725521B2 (ja) | 1988-12-15 | 1988-12-15 | 燃料電池用燃料改質方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63317214A JPH0725521B2 (ja) | 1988-12-15 | 1988-12-15 | 燃料電池用燃料改質方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02160602A true JPH02160602A (ja) | 1990-06-20 |
| JPH0725521B2 JPH0725521B2 (ja) | 1995-03-22 |
Family
ID=18085742
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63317214A Expired - Fee Related JPH0725521B2 (ja) | 1988-12-15 | 1988-12-15 | 燃料電池用燃料改質方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0725521B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0790657A1 (de) * | 1996-02-14 | 1997-08-20 | Daimler-Benz Aktiengesellschaft | Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems |
| US6268075B1 (en) | 1997-12-16 | 2001-07-31 | Xcellsis Gmbh | Process for the water vapor reforming of a hydrocarbon or a hydrocarbon derivative, reforming system operable thereby, and fuel cell operating process |
| US6294149B1 (en) | 1997-12-16 | 2001-09-25 | Xcellsis Gmbh | Process for operating a water vapor reforming system, a reforming system operable thereby and a fuel cell system operating process |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58196849A (ja) * | 1982-04-26 | 1983-11-16 | ユナイテツド・テクノロジ−ズ・コ−ポレイシヨン | オートサーマル蒸気注入改質法及び触媒 |
| JPH02111601A (ja) * | 1988-10-20 | 1990-04-24 | Fuji Electric Co Ltd | 燃料電池の燃料改質器 |
-
1988
- 1988-12-15 JP JP63317214A patent/JPH0725521B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58196849A (ja) * | 1982-04-26 | 1983-11-16 | ユナイテツド・テクノロジ−ズ・コ−ポレイシヨン | オートサーマル蒸気注入改質法及び触媒 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0725521B2 (ja) | 1995-03-22 |
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