JPH0130783B2 - - Google Patents
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- JPH0130783B2 JPH0130783B2 JP59205245A JP20524584A JPH0130783B2 JP H0130783 B2 JPH0130783 B2 JP H0130783B2 JP 59205245 A JP59205245 A JP 59205245A JP 20524584 A JP20524584 A JP 20524584A JP H0130783 B2 JPH0130783 B2 JP H0130783B2
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明は、セラミツク定盤やセラミツクゲージ
などの治工具に好適な着色アルミナ系治工具に関
するものである。 （従来技術） 従来、定盤の材質としては鉄あるいは石などが
用いられているが、硬さが低く傷つきやすい、さ
びやすい、比重が大きすぎる等の欠点があつた。
このため近年、上記欠点を解消すべくアルミナ系
セラミツクスを用いた定盤が出現している。 アルミナ系セラミツクスは機械的強度、絶縁
性、耐摩耗性に優れているため、セラミツクパツ
ケージをはじめとする電子部品用や耐摩耗性を生
かした構造用部品として広く使用されているもの
であるが、定盤として使用した場合、次のような
特長を持つものが得られている。 (1) 比重が４と小さい。 (2) 硬さが大きく傷つきにくい。 (3) ヤング率が大きいので応力が加わつても変形
量が小さい。 (4) さびなどを生ぜず化学的に安定。 (5) 精度よく加工が可能。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、通常、アルミナセラミツクスは
1600〜1700℃の高温で焼成するため、定盤などの
大形品を焼成するには熱的に不利であり、また、
一般に白色であるため汚れやすいという欠点をも
つ。 そのため、より低温で焼成でき、かつ着色され
さたアルミナ系治工具が要望されている。 （問題点を解決するための手段） 本発明は上記要望に応えてなされたものであ
り、MnO2、TiO2、およびMgOよりなる固溶体
をAl2O3に対して0.2〜10重量％添加混合し、焼結
することを特徴とする着色アルミナ系治工具の製
造方法である。なお、本発明においては、上記添
加混合する固溶体として、MnO210〜90重量％、
TiO290〜10重量％からなるMnO2−TiO2系組成
物にMgOを１〜30重量％添加してなるものを用
いることが好ましい。 そして、上記本発明の製造方法によれば、
MnO2、TiO2、およびMgOなる固溶体が0.2〜10
重量％含有され、残部が実質的にAl2O3よりな
り、その密度が3.9ｇ／cm3以上である着色された
アルミナ系セラミツクスを得ることができるので
ある。 本発明者らは、アルミナ系セラミツクスに着色
できる焼結助剤を種々検討した結果、MnO2、
TiO2、MgO混合粉をあらかじめ混合し仮焼した
状態で、焼結助剤として使用することが特に有効
であることを見出し、本発明をなしたものであ
る。MnO2、およびTiO2の融点はAl2O3の焼結温
度よりも高いため、それぞれの原料粉を単独で添
加し混合した場合には液相焼結にはならない。し
かし、発明者らは、第１図に示す如く、TiO2が
33％で1330℃、65％で1290℃の共晶点をもつこと
に着目して、MnO2とTiO2とを同時添加すること
により、液相焼結を生じさせたものである。すな
わち、本発明においては、MnO2とTiO2とを同時
添加することにより焼結温度を1250〜1500℃にま
で下げることができたものである。 尚、MnO2とTiO2とを同時添加することにより
焼結温度が下がることは文献（Z.B.CUTLER et
al J.Amer.Cera.Soc.vol.40 p.134〜139）により
開示されている。しかし、この文献に記載された
発明のものでは密度は3.90ｇ／cm3に到達しておら
ず、また粒成長も著しいため、、治工具材料とし
て必ずしも満足できるものではない。それに対
し、本発明ではMnO2とTiO2に、さらにMgOを
添加し、予め、800〜1000℃で仮焼することによ
り固溶体を生成させ、これを焼結助剤として使用
することにより焼結密度3.9ｇ／cm3以上で、かつ
結晶粒径を3μｍ以上に抑えることができるとい
う優れた特長を得ているものである。 このように予めMnO2−TiO2−MgO系固溶体
を生成させておくことにより、高密度で微細な結
晶粒の焼結体を得られる理由は、次のように考え
られる。 すなわち、MnO2とTiO2とを固溶化せずに
Al2O3に同時添加した場合には、Al2O3粉末中に
少量のMnO2、TiO2粒子が各々孤立して存在す
る。温度を上げるとMn、Tiの拡散が大きくな
り、両者の拡散が十分進行したところで、はじめ
てMnO2−TiO2の液相が生じ焼結を促進させる。
しかしながら、このような方法ではMnとTiの濃
度分布の不均一さは避け難いため、 (1) 焼結密度が上がらない、 (2) 色調にムラができる、 等の問題点が生じるものと思われる。それに対
し、本発明ではMnO2−TiO2固溶体を使用してい
るため、拡散の過程を通さずいきなり液相焼結と
なるため、低温で高密度になり色調が均一になる
ものと思われる。 本発明では、MnO2／TiO2比を10／90〜90／10
規定したが、これはTiO2が10重量（以下、wt％
と記すこともある）よりも少ないと融点が上昇し
て液相焼結にならないため、密度が小さくなるか
らである。一方、TiO2が90wt％を超えると結晶
粒の成長が著しくなることのほかに、着色の度合
いが小さくなることによるものである。 また、上記MnO2−TiO2混合粉に添加する
MgOを１〜30wt％に限定したのは、これ未満で
はMnOの結晶粒微細化効果が発揮されないため
であり、また30wt％を越すと焼結を阻害し密度
を減少させるためである。 （作用） MnO2−TiO2−MgOで固溶体を生成するには、
上記組成物を800〜1000℃で１〜３時間仮焼後、
ボールミルや振動ミル等の手段により粉砕し添加
剤とするのがよい。また、本発明において、上記
仮焼温度が800℃未満では、MnO2、TiO2相互の
固溶反応が進行しにくく、また1000℃を越えると
生成した仮焼粉の粒が大きくなりすぎ、また硬い
ために粉砕され難く、添加剤として好ましくなく
なるためである。なお、本発明においては、固溶
体を生成させる際の原料のMnO2の代わりに、
MnCO3等実質的にMnO2と同様の作用を呈する
ものとして良く代替されている他のMn化合物を
代用しても何等本発明の効果を減じるものではな
い。 このようにして生成されたMnO2−TiO2−
MgO系固溶体をAl2O3重量に対して0.2〜10wt％、
好ましくは１〜5wt％添加して、大気中1250〜
1500℃、好ましくは1300〜1400℃で焼成すること
により、ピンク〜茶褐色系統の色調をした、密度
3.9ｇ／cm3以上、平均粒径3μｍ以下の着色アルミ
ナが得られる。 ここで、添加量を0.2〜10wt％に規定したのは、
これ未満では着色の度合いも密度も低いためであ
り、また10wt％を越えるとアルミナのもつ高硬
度という特徴が失われてしまうためである。焼成
温度を1250〜1500℃に規定したのは1250℃未満で
はほとんど焼結が進行しないためであり、また
1500℃を越えると粒成長が著しく助長され、強度
が低下するためである。 また、本発明においては、焼結体の密度は3.9
ｇ／cm3以上であることが望ましい。これはセラミ
ツク定盤などではラツプ仕上げした際に鏡面にな
ることが必要であるが、3.9ｇ／cm3未満では鏡面
になりがたく、また面粗さRmaxもかなり大きい
ためである。 また、本発明においては平均結晶粒径が3μｍ
以下であることが好ましいが、これはアルミナ系
セラミツクスを治工具として使用する場合、ある
程度の硬さ、強度が必要であるが、3μｍを越え
るものでは、強度、硬さともPetchの関係式に従
つて急激に減少するためである。 （実施例） 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。
MnO2／TiO2比、さらにMgO添加量を種々変化
させて配合し、ボールミル混合ののち、1000℃で
１時間仮焼した。仮焼粉は振動ミルにより粉砕し
添加剤とした。 平均粒径1μｍのAl2O3添加剤の種類および添加
量を変えて配合し、ボールミル、アトライター等
により混合した。バインダーを添加してスプレー
ドライヤーにより造粒後、2t／cm2の成形圧で成形
し、1200〜1600℃の温度で焼成した。水中置換法
による密度測定、破面SEM観察による結晶粒径
測定を行い、さらに1μｍのDia砥粒でラツプ後、
面粗さ及び荷重１Kgにおけるビツカース硬さを測
定した。また４×３×35mmの試片を使用し、JIS
に準拠した４点曲げによる曲げ強さの測定も行つ
た。 以上の結果を第１表に示す。 第１表のうち、No.1、５、６、９、10、13、
16、17は本発明の範囲外の比較例である。 No.1〜５では（MnO2−30wt％TiO2）−10wt
％MgO系添加剤を5wt％添加し、焼結温度を
1200〜1600℃と変化させ温度の影響を調査した。
No.1の1200℃で焼結した場合には密度が低いた
めラツプしても鏡面にならない。1300℃では密度
は3.97ｇ／cm3と急激に上昇し、また平均粒径も小
さいため曲げ強さも通常の白系アルミナ並みであ
る。温度をさらに上げると色調が茶褐色から黒褐
色に変化し、また敷粉が茶褐色に変化することか
ら液相焼結が著しく進行していることがわかる。
第２図、第３図に1300℃と1600℃の場合の破面組
織を示す。結晶粒が1600℃では著しく成長し、そ
のため硬さ、曲げ強さ共に減少する。したがつ
て、焼結温度としては1300〜1400℃が望まし
などの治工具に好適な着色アルミナ系治工具に関
するものである。 （従来技術） 従来、定盤の材質としては鉄あるいは石などが
用いられているが、硬さが低く傷つきやすい、さ
びやすい、比重が大きすぎる等の欠点があつた。
このため近年、上記欠点を解消すべくアルミナ系
セラミツクスを用いた定盤が出現している。 アルミナ系セラミツクスは機械的強度、絶縁
性、耐摩耗性に優れているため、セラミツクパツ
ケージをはじめとする電子部品用や耐摩耗性を生
かした構造用部品として広く使用されているもの
であるが、定盤として使用した場合、次のような
特長を持つものが得られている。 (1) 比重が４と小さい。 (2) 硬さが大きく傷つきにくい。 (3) ヤング率が大きいので応力が加わつても変形
量が小さい。 (4) さびなどを生ぜず化学的に安定。 (5) 精度よく加工が可能。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、通常、アルミナセラミツクスは
1600〜1700℃の高温で焼成するため、定盤などの
大形品を焼成するには熱的に不利であり、また、
一般に白色であるため汚れやすいという欠点をも
つ。 そのため、より低温で焼成でき、かつ着色され
さたアルミナ系治工具が要望されている。 （問題点を解決するための手段） 本発明は上記要望に応えてなされたものであ
り、MnO2、TiO2、およびMgOよりなる固溶体
をAl2O3に対して0.2〜10重量％添加混合し、焼結
することを特徴とする着色アルミナ系治工具の製
造方法である。なお、本発明においては、上記添
加混合する固溶体として、MnO210〜90重量％、
TiO290〜10重量％からなるMnO2−TiO2系組成
物にMgOを１〜30重量％添加してなるものを用
いることが好ましい。 そして、上記本発明の製造方法によれば、
MnO2、TiO2、およびMgOなる固溶体が0.2〜10
重量％含有され、残部が実質的にAl2O3よりな
り、その密度が3.9ｇ／cm3以上である着色された
アルミナ系セラミツクスを得ることができるので
ある。 本発明者らは、アルミナ系セラミツクスに着色
できる焼結助剤を種々検討した結果、MnO2、
TiO2、MgO混合粉をあらかじめ混合し仮焼した
状態で、焼結助剤として使用することが特に有効
であることを見出し、本発明をなしたものであ
る。MnO2、およびTiO2の融点はAl2O3の焼結温
度よりも高いため、それぞれの原料粉を単独で添
加し混合した場合には液相焼結にはならない。し
かし、発明者らは、第１図に示す如く、TiO2が
33％で1330℃、65％で1290℃の共晶点をもつこと
に着目して、MnO2とTiO2とを同時添加すること
により、液相焼結を生じさせたものである。すな
わち、本発明においては、MnO2とTiO2とを同時
添加することにより焼結温度を1250〜1500℃にま
で下げることができたものである。 尚、MnO2とTiO2とを同時添加することにより
焼結温度が下がることは文献（Z.B.CUTLER et
al J.Amer.Cera.Soc.vol.40 p.134〜139）により
開示されている。しかし、この文献に記載された
発明のものでは密度は3.90ｇ／cm3に到達しておら
ず、また粒成長も著しいため、、治工具材料とし
て必ずしも満足できるものではない。それに対
し、本発明ではMnO2とTiO2に、さらにMgOを
添加し、予め、800〜1000℃で仮焼することによ
り固溶体を生成させ、これを焼結助剤として使用
することにより焼結密度3.9ｇ／cm3以上で、かつ
結晶粒径を3μｍ以上に抑えることができるとい
う優れた特長を得ているものである。 このように予めMnO2−TiO2−MgO系固溶体
を生成させておくことにより、高密度で微細な結
晶粒の焼結体を得られる理由は、次のように考え
られる。 すなわち、MnO2とTiO2とを固溶化せずに
Al2O3に同時添加した場合には、Al2O3粉末中に
少量のMnO2、TiO2粒子が各々孤立して存在す
る。温度を上げるとMn、Tiの拡散が大きくな
り、両者の拡散が十分進行したところで、はじめ
てMnO2−TiO2の液相が生じ焼結を促進させる。
しかしながら、このような方法ではMnとTiの濃
度分布の不均一さは避け難いため、 (1) 焼結密度が上がらない、 (2) 色調にムラができる、 等の問題点が生じるものと思われる。それに対
し、本発明ではMnO2−TiO2固溶体を使用してい
るため、拡散の過程を通さずいきなり液相焼結と
なるため、低温で高密度になり色調が均一になる
ものと思われる。 本発明では、MnO2／TiO2比を10／90〜90／10
規定したが、これはTiO2が10重量（以下、wt％
と記すこともある）よりも少ないと融点が上昇し
て液相焼結にならないため、密度が小さくなるか
らである。一方、TiO2が90wt％を超えると結晶
粒の成長が著しくなることのほかに、着色の度合
いが小さくなることによるものである。 また、上記MnO2−TiO2混合粉に添加する
MgOを１〜30wt％に限定したのは、これ未満で
はMnOの結晶粒微細化効果が発揮されないため
であり、また30wt％を越すと焼結を阻害し密度
を減少させるためである。 （作用） MnO2−TiO2−MgOで固溶体を生成するには、
上記組成物を800〜1000℃で１〜３時間仮焼後、
ボールミルや振動ミル等の手段により粉砕し添加
剤とするのがよい。また、本発明において、上記
仮焼温度が800℃未満では、MnO2、TiO2相互の
固溶反応が進行しにくく、また1000℃を越えると
生成した仮焼粉の粒が大きくなりすぎ、また硬い
ために粉砕され難く、添加剤として好ましくなく
なるためである。なお、本発明においては、固溶
体を生成させる際の原料のMnO2の代わりに、
MnCO3等実質的にMnO2と同様の作用を呈する
ものとして良く代替されている他のMn化合物を
代用しても何等本発明の効果を減じるものではな
い。 このようにして生成されたMnO2−TiO2−
MgO系固溶体をAl2O3重量に対して0.2〜10wt％、
好ましくは１〜5wt％添加して、大気中1250〜
1500℃、好ましくは1300〜1400℃で焼成すること
により、ピンク〜茶褐色系統の色調をした、密度
3.9ｇ／cm3以上、平均粒径3μｍ以下の着色アルミ
ナが得られる。 ここで、添加量を0.2〜10wt％に規定したのは、
これ未満では着色の度合いも密度も低いためであ
り、また10wt％を越えるとアルミナのもつ高硬
度という特徴が失われてしまうためである。焼成
温度を1250〜1500℃に規定したのは1250℃未満で
はほとんど焼結が進行しないためであり、また
1500℃を越えると粒成長が著しく助長され、強度
が低下するためである。 また、本発明においては、焼結体の密度は3.9
ｇ／cm3以上であることが望ましい。これはセラミ
ツク定盤などではラツプ仕上げした際に鏡面にな
ることが必要であるが、3.9ｇ／cm3未満では鏡面
になりがたく、また面粗さRmaxもかなり大きい
ためである。 また、本発明においては平均結晶粒径が3μｍ
以下であることが好ましいが、これはアルミナ系
セラミツクスを治工具として使用する場合、ある
程度の硬さ、強度が必要であるが、3μｍを越え
るものでは、強度、硬さともPetchの関係式に従
つて急激に減少するためである。 （実施例） 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。
MnO2／TiO2比、さらにMgO添加量を種々変化
させて配合し、ボールミル混合ののち、1000℃で
１時間仮焼した。仮焼粉は振動ミルにより粉砕し
添加剤とした。 平均粒径1μｍのAl2O3添加剤の種類および添加
量を変えて配合し、ボールミル、アトライター等
により混合した。バインダーを添加してスプレー
ドライヤーにより造粒後、2t／cm2の成形圧で成形
し、1200〜1600℃の温度で焼成した。水中置換法
による密度測定、破面SEM観察による結晶粒径
測定を行い、さらに1μｍのDia砥粒でラツプ後、
面粗さ及び荷重１Kgにおけるビツカース硬さを測
定した。また４×３×35mmの試片を使用し、JIS
に準拠した４点曲げによる曲げ強さの測定も行つ
た。 以上の結果を第１表に示す。 第１表のうち、No.1、５、６、９、10、13、
16、17は本発明の範囲外の比較例である。 No.1〜５では（MnO2−30wt％TiO2）−10wt
％MgO系添加剤を5wt％添加し、焼結温度を
1200〜1600℃と変化させ温度の影響を調査した。
No.1の1200℃で焼結した場合には密度が低いた
めラツプしても鏡面にならない。1300℃では密度
は3.97ｇ／cm3と急激に上昇し、また平均粒径も小
さいため曲げ強さも通常の白系アルミナ並みであ
る。温度をさらに上げると色調が茶褐色から黒褐
色に変化し、また敷粉が茶褐色に変化することか
ら液相焼結が著しく進行していることがわかる。
第２図、第３図に1300℃と1600℃の場合の破面組
織を示す。結晶粒が1600℃では著しく成長し、そ
のため硬さ、曲げ強さ共に減少する。したがつ
て、焼結温度としては1300〜1400℃が望まし
【表】
【表】
いことがわかる。
No.3及び６〜９では固溶体組成を上記と同様
にし、添加量を変化させて1400℃で焼成し添加量
の影響を調べたものである。添加量が0.1wt％と
少ない場合には色調はうすいピンクであり、密度
も低く添加量としては不十分である。添加量が増
加するにつれ色調はピンクから茶褐色へと変化し
密度も上昇するが、12wt％と多すぎる場合には
粒成長が著しくなり、Hvが1000と減少してしま
うため過度の添加も好ましくない。 No.3及び10〜13では、添加量を5wt％として
MnO2とTiO2の比を変化させたものである。
TiO2量が5wt％と少ない場合には結晶粒は小さい
が密度が低い。TiO2量が20、30、65wt％の場合
には液相焼結が進行するので密度も高く結晶粒も
小さい。TiO2量が95wt％と多い場合には色調が
淡くなると共に結晶粒が成長し、曲げ強さが低下
する。したがつて、MnO2／TiO2比は余り小さく
ても大きくても好ましくない。 No.12及び14〜16では、MnO2／TiO2比を35／
65とし、MgO量を変化させたものてある。MgO
が0.1wt％と小さい場合には結晶粒は4.5μｍと大
きく、MgO量の多いNo.12およびNo.15に比べて
曲げ強さが劣り、MgOの添加量は１％以上の場
合がより好ましいことがわかる。しかし、MgO
が50wt％と多くなると密度が3.9ｇ／cm3より小さ
くなるため好ましくない。 また、No.17は、MnO2、TiO2、MgOを固溶化
せず単独で添加した場合であり、No.2に比べ密
度、硬さ、強度に明らかな差が見られる。 以上の結果をふまえ、No.2の条件で150×200
×15mmのサイズの定盤を作製し、片面ラツプを行
つた。その結果、面粗さ0.01μｍ未満、平坦度2μ
ｍ、ビツカース硬さ1300の茶褐色の精度のよいセ
ラミツクス定盤を作製することができた。
にし、添加量を変化させて1400℃で焼成し添加量
の影響を調べたものである。添加量が0.1wt％と
少ない場合には色調はうすいピンクであり、密度
も低く添加量としては不十分である。添加量が増
加するにつれ色調はピンクから茶褐色へと変化し
密度も上昇するが、12wt％と多すぎる場合には
粒成長が著しくなり、Hvが1000と減少してしま
うため過度の添加も好ましくない。 No.3及び10〜13では、添加量を5wt％として
MnO2とTiO2の比を変化させたものである。
TiO2量が5wt％と少ない場合には結晶粒は小さい
が密度が低い。TiO2量が20、30、65wt％の場合
には液相焼結が進行するので密度も高く結晶粒も
小さい。TiO2量が95wt％と多い場合には色調が
淡くなると共に結晶粒が成長し、曲げ強さが低下
する。したがつて、MnO2／TiO2比は余り小さく
ても大きくても好ましくない。 No.12及び14〜16では、MnO2／TiO2比を35／
65とし、MgO量を変化させたものてある。MgO
が0.1wt％と小さい場合には結晶粒は4.5μｍと大
きく、MgO量の多いNo.12およびNo.15に比べて
曲げ強さが劣り、MgOの添加量は１％以上の場
合がより好ましいことがわかる。しかし、MgO
が50wt％と多くなると密度が3.9ｇ／cm3より小さ
くなるため好ましくない。 また、No.17は、MnO2、TiO2、MgOを固溶化
せず単独で添加した場合であり、No.2に比べ密
度、硬さ、強度に明らかな差が見られる。 以上の結果をふまえ、No.2の条件で150×200
×15mmのサイズの定盤を作製し、片面ラツプを行
つた。その結果、面粗さ0.01μｍ未満、平坦度2μ
ｍ、ビツカース硬さ1300の茶褐色の精度のよいセ
ラミツクス定盤を作製することができた。
第１図はMnO2−TiO2系状態図、第２図は第１
表におけるNo.2の破面金属組織写真、第３図は
No.5の破面金属組織写真である。
表におけるNo.2の破面金属組織写真、第３図は
No.5の破面金属組織写真である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ MnO2、TiO2、およびMgOよりなる固溶体
をAl2O3に対して0.2〜10重量％添加混合し、焼結
することを特徴とする着色アルミナ系治工具の製
造方法。 ２ 上記固溶体は、MnO210〜90重量％、TiO290
〜10重量％からなるMnO2−TiO2系組成物に
MgOを１〜30重量％添加してなることを特徴と
する特許請求の範囲第１項記載の着色アルミナ系
治工具の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59205245A JPS6183672A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 着色アルミナ系治工具の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59205245A JPS6183672A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 着色アルミナ系治工具の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6183672A JPS6183672A (ja) | 1986-04-28 |
| JPH0130783B2 true JPH0130783B2 (ja) | 1989-06-21 |
Family
ID=16503792
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59205245A Granted JPS6183672A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 着色アルミナ系治工具の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6183672A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0610101B2 (ja) * | 1985-11-22 | 1994-02-09 | 住友セメント株式会社 | 着色セラミツクス装飾部材 |
| DE4432435A1 (de) * | 1994-09-12 | 1996-03-14 | Basf Ag | Granulat und Verfahren zur Herstellung von farbigen Keramikformteilen |
| JP4804943B2 (ja) * | 2006-02-08 | 2011-11-02 | 株式会社ジーシー | 歯科用セラミックス材の作製方法 |
-
1984
- 1984-09-29 JP JP59205245A patent/JPS6183672A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6183672A (ja) | 1986-04-28 |
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