JPH01131009A - 電気半導体用りん酸の精製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は電気半導体用りん酸の精製方法に関する。

（従来の技術と課題） 上記方法はりん酸を電気半導体用途に使用できる様ある
＝５− 重金属不純物およびアンチモンを除去および又は化学的
に不活性化する処理方法である。

りん酸は硫酸、通常硫酸にょるシん酸塩磁石の酸性化（
混酸法）又はりん磁石を電気炉中コークスで還元し元素
りんを発生させ第２段でりんを燃焼させるりん酸製造（
炉酸法）のいづれかにより製造される。９んは燃焼によ
りＰ、０．に変りそれは水と接してりん酸を生ずる。電
気半導体（＠ＳＥＭＩ”）用のりん酸は炉酸法によって
製造されることが望ましい。その方法は半導体用りん酸
の厳重な条件に適合する様湿りん酸よりも精製の容易な
ずっと純良な酸を生成するからである。実際にメモリー
やコンピューターチップに使われるエツチド　シリコン
　ウェファ−の様な微小電気部品の汚染防止のためＳＥ
ＭＩりん酸は金属、特に重金属の溶解が少ない必要があ
り、またこの部品上２−３ミクロン離れてエツチングさ
れた隣接電気ライン内にプリッジをつくるような不溶分
を析出させないため例えば０．５ミクロンより大きい識
別できる不溶解粒子を含んではならない。

ＳＥＭＩりん酸製造において起っている１０問題はりん
酸精製においてアンチモン含量がりん酸を不合格にする
ことである。特にＨ３ＰＯ４７５乃至８５重量％のＳＥ
ＭＩ９ん酸は通常硫化物、一般に硫化水素で処理し、砒
素、鉛、水銀およびカドミウムの様な重金属不純物を硫
化物として沈澱させる。工業的に適当な濾過速度かえら
れる様な酸粘度の低い熱いうち←約６０乃至７５℃）に
酸を沢過する。

濾過によって重金属硫化物ケーキは除去されて重金属そ
の他の不純物固体のない熱酸がえられる。

しかしりん酸中の硫化アンチモン溶解度は温度に依存す
る。７５℃においてその溶解度は約４７ＨＩｍであり２
５℃においては１　ｐｐｔｎを超えない。したがってｐ
過しだ熱酸を室温まで冷却すると室温では硫化アンチモ
ン溶解度を超えるので溶液から硫化アンチモン粒子が目
に見えて沈澱する。沈澱硫化アンチモン量は数ｐｐｍに
すぎないが、この比較的多量の不溶解粒子は黙認できな
いしまた酸はＳＥＭＩ用途に不適格となる。酸の低温に
おける高粘度は濾過速度がおそすぎるので低温における
酸沖過研究は工業的規模では成功していない。

（課題を解決するための手段） 本発明の方法：即ち （ａ）　　りん酸に過酸化水素又は硫化水素のいづれか
を添加し、但し過酸化水素のときは酸ＶＣ浴解している
残留アンチモンを酸化するに足る量を加える、また硫化
水素のときは酸中の残留重金属を沈澱せしめるに足る童
を加える；（ｂ＋　　工程（ｃｚ）から生じた沈澱があ
れば少なくとも６０℃の温度で酸から分離し； （ｃ）過剰の未反応試薬、過酸化水素又は硫化水素のい
づれかを酸から除去し； （ｄ）　　工程（ｃ）からのりん酸に工程（ａ）で使用
しなかった別の硫化水素又は過酸化水素いづれかの試薬
を添加し、但し過酸化水素のときは酸に溶解している残
留アンチモンを酸化するに足る量を加え、また硫化水素
のときは酸の残留重金属を沈澱せしめるに足る量を加え
る；（ｅ）工程（ｄ）において生成した沈澱があればそ
れを処理された酸から少なくとも６０℃の温度において
分離し：（ｅ）過酸化水素又は硫化水素いづれかの未反
応の過剰試薬を酸から除去し、かつ （ｇ）　　Ｍ金属、アンチモンおよび不溶解物含量が十
分低く電気半導体用途に適合するりん酸を回収する工程
より成る方法によって重金属およびアンチモンを含むり
ん酸をＳＥＭＩ級りん酸用途に適合させる処理ができる
のである。

本発明実施の好ましい操作方法は第１試薬として硫化水
素を使用する方法である。この方法は先づ約７５乃至８
５％（Ｈ３ＰＯ４重量％とじて）濃度りん酸を硫化水素
で処理する。硫化水素はそれがりん酸全体に均一分散す
る様適当方法で添加できる。これは例えば硫化水素を混
合槽中の酸を十分攪拌しながら加えて槽全体のりん酸に
硫化水素を分散できる。りん酸中に硫化水素を混合する
よい方法は硫化水素をりん酸と共にインライン静止混合
機に加えることである。これは硫化水素と酸を貯槽に加
えながら硫化水素の酸への即時分散をさせる。硫化水素
は大気圧又は加圧のもとてガスとして添加できる。酸中
の金属不純物と反応するに十分な硫化水素が加えられ金
属不純物の完全沈澱させるに適当な過剰とする。

混合は室温から液の沸点下の高温までのどんな温度でも
一１〇− よい。しかし便宜上硫化水素添加は通常装置の単一操作
でりん酸がたやすく取扱いできる粘度をもつ様な温度に
おいてなされる。これは普通６０乃至７５℃でありりん
酸の濾過も同じ温度である。

酸への硫化水素添加は重金属硫化物および硫化アンチモ
ンの様な他の金属硫化物の沈澱を住する。硫化物沈澱は
酸から例えば普通の圧力葉状沖過器によって分離される
。この濾過のためけい藻土の様な濾過助剤を酸に加えて
もよく、葉状沖過器は濾過実施例助剤で予め被覆しても
よい。

りん酸が工業的実際と調和した適当速度で濾過できる様
十分低粘度であるために濾過は少なくとも６０℃、好才
しくは約６０乃至約７５℃において行なわれる。低温、
即ち約６０℃以下の温度使用は酸粘度が増すので濾過速
度を一般に不適当に低下する。７５℃以上の温度も使用
できるが、酸粘度が十分に低（、装置に用いる工栗機器
で適当な濾過速度かえられるのでその必要はない。

りん酸を不溶性金属硫化物から分離後、液に残っている
過剰硫化水素を除くため十分の時間空気を吹込む。これ
は一般に酸液槽底に入れた散布環に空気を送り濾過後の
液に残っている過剰硫化水素を追出して行なう。この方
法の次工程に進む前に過剰硫化水素を酸から除去するこ
とは重要である。りん酸液に過剰硫化水素が残っている
と次に添加の試薬と反応しりん酸液に好ましくない不溶
性いおうを生成する。

この時点においてりん酸は大部分の金属不純物から分離
され、濾過温度において酸にとける重金属およびアンチ
モンの様な他の金属硫化物のみを含む。りん酸に加えら
れる次の試薬は過酸化水素である。酸が室温又は高温な
らば加えてもよいが、酸を処理し濾過する温度、即ち約
６０乃至約７５℃の温度と同じであるとよい。通常過酸
化水素は約５０乃至約７０％（Ｅ、Ｏ，重量％）の濃度
の水溶液として加える。低濃度過酸化水素も使用できる
が、追加水がりん酸をうすめるのでよくない。入手し易
ければ５０−７０％過酸化水素より高濃度でも使用でき
るが、高濃度においては取扱いと輸送上厳重な規正がな
されるという事実を考える必要があり、したがってより
便利な５０−７０％Ｂ、０゜濃度使用が好ましい。使用
過酸化水素濃度は重要では々く、市販入手し易く一定限
度以上に酸をうすめることがないので５０％溶液が便利
である。

過酸化水素は混合槽中のりん酸を攪拌しながらそれに加
えてもよ（又は他の便利な混合手段によってもよい。過
酸化水素添加量はりん酸溶液中にとけて残留しているア
ンチモン酸化に十分な量でなければならない。十分な過
酸化水素の添加完了確認のため処理した酸試料に空気を
吹込んで過剰過酸化水素を除去し２５℃に冷しＨ，Ｓ　
　で処理できる。

硫化アンチモンの沈澱が生じなければ過酸化水素使用量
は十分である。

一般に残留アンチモンが全部酸化されるに過酸化水素４
０乃至１５０　ｐｐｍ（ｅ董）で十分である。過酸化水
素の大量使用はそれが望む化学反応を妨げないから有害
ではないが、過剰過酸化水素はあとで液から除去するの
で無駄である。過剰の過酸化水素使用は操作に有害では
ないが、残留アンチモンイオン酸化に不十分な過酸化水
素使用は酸化されないアンチモンが硫化アンチモンとし
て沈澱しこの操作目的をだめにするから避けるべきであ
る。

りん酸溶液にとけている残留アンチモンと反応させるた
め過酸化水素をりん酸液に加える。この反応はアンチモ
ンを結合、複合又は化学的不活性いづれかの状態に酸化
するので冷却するとりん酸中に沈澱する不溶性硫化アン
チモンを生成しないと信じられている。アンチモンと過
酸化水素＝１４− の実際の反応機構はわからないしアンチモンが硫化物と
非反応性となる形も知られていない。形はどうであれ、
錯塩生成か、他の金属と結合か又はいおうに対し化学的
に不活性かいづれであれ、結果はりん酸にとけている残
留アンチモンが冷却の際硫化物又は濾過したりん酸から
の仲の形で沈澱しないということである。この過酸化水
素処理をしないと酸冷却の際硫化アンチモンの微粒子が
沈澱し酸はＳＥＭＩ用途に不適当となる。また処理した
酸に硫化水素を追加して酸の重金属試験をするならば、
過酸化水素処理をしないと追加硫化水素は追加硫化アン
チモン沈澱を生ずる。

上記のとお！ｌｌりん酸の過酸化水素処理はこの方法の
通常操作においてはその場で沈澱を生じない。したがっ
てこの段階では通常濾過その他の分離工程は必要ない。

しかし何かの理由で過酸化水素添加の結果として不溶解
物が生じたならばりん酸液は少なくとも６０℃の温度で
濾過してもよい。そのあとりん酸液中に過剰過酸化水素
があればその除去処理をする。通常とれは処理したりん
酸に空気を吹込んでできるが、長時間かかつてよいなら
ばりん酸液中に残留している少量の過酸化水素を除去す
るに十分な時間液を攪拌してもよい。

過剰過酸化水素除去はりん酸中に化学反応体残留ないこ
とを確認する必要がある。ＳＭＭＩ酸の１の必要条件は
還元性物質の含有ないことであり過酸化水素の様な反応
性物質の存在は試験不合格となりつる。

残留過酸化水素除去後の酸は帝しても硫化アンチモン沈
澱は生じない。更に酸試料を添加硫化水素と処理する標
準重金属試験を行ない酸を一定量の重金属（硝酸鉛とし
て）を含む標準酸溶液と添加硫化水素と共に比色法で比
較するなら＋−４処理した酸中に添加アンチモン不溶解
物は生じないであろう。即ち硫化アンチモンは沈澱しな
いであろう。

ＳＥＭＩ用にｐん酸を処理する別法は先つりん酸に過酸
化水素を加える方法である。過酸化水素は上記好ましい
方法の同じ試薬でありりん酸に５０乃至７０％過酸化水
素水溶液として液中のアンチモン酸化に十分な量で加え
られる。

しかし過酸化水素はこの場合りん酸中の金属不純物除去
前に添加されるので、過酸化水素の一部はアンチモン以
外の金属不純物と反応し消費されるからこの段階で相当
過剰の過酸化水素が使われてもよい。一般に最少約５０
　ｐｐｍ、好ましくは約５０乃至１５０　ｐｐｔｎの過
酸化水素（過酸化水素１００％基準で）が使われる。

過酸化水素による処理後この時点では普通沈澱は生じな
いので濾過の必要はない。しかし酸中にだまた重金属不
純物があった結果不溶解不純物が生成したならば過酸化
水素に少なくとも６０℃の温度で酸を濾過すればよい。

＝１７− 過酸化水素添加および過酸化物と酸中の全アンチモンの
反応後りん酸液に空気その他適当ガスを吹込んで過剰過
酸化水素を急速除去し又は必要々らぼりん酸を長時間攪
拌して除去する。次の試薬硫化水素添加前に空気吹込又
はその他の方法による過剰過酸化水素除去は重要である
。さもないと過剰過酸化水素と硫化水素試薬又は硫化水
素添加の結果化じた金属硫化物のいづれかとの好ましく
ない反応が起りうる。この反応は元素いおう生成又は重
金属硫化物塩からの金属溶解化と々す、これらはＳＥＭ
Ｉ酸には最も好ましくない。

過剰過酸化水素全部除去後上記のとおり硫化水素で液を
処理する。金属不純物、特に重金属をその硫化物として
全部沈澱させるに十分な硫化水素を加える必要がある。

次いで沈澱した金属硫化物を分離工程、好ましくは濾過
により少なくとも６０℃において酸から除去する。

りん酸痙過による金属硫化物沈澱不純物除去後酸の過剰
硫化水素除去処理をする。これは空気吹込みによっても
できるし又は単にりん酸液を十分の時間攪拌して過剰硫
化水素を除去してもよい。過剰硫化水素は酸から除去さ
れる必要がある。これがあると酸が合格する必要のある
“還元性物質”試験に不合格となるかもしれない。残留
硫化水素があると酸はこの試験に不合格となる。

この別法は初めの過酸化水素処理を大部分の金属不純物
の酸からの分離前に行なうので、有効ではあるが上記第
１方法程好ましくはない。故に過酸化水素はアンチモン
以外の金属不純物によって不必要に消費され、したがっ
て無駄になる。更にＥ２０．が多少でも液に残っている
と第２反応体、硫化水素が酸に加えられたとき過酸化水
素は１１．Ｓ添加によυ液中に生成した金属硫化物と反
応してその硫化物塩から重金属を溶解し酸の金属汚染と
なる。

上記方法においてりん酸から沈澱固体全部の通常方法は
葉状濾過器による方法又は他の濾過方法である。固体か
ら液体分離に遠心分離法を使うこともできる。しかし実
際に遠心分離使用は液体から沈澱固体全部を分離するこ
とはむづかしく細心の注意を要するので濾過器使用より
も望ましくない。本発明方法においては酸に残留粒子の
残るのを防ぐため沈澱粒子を酸から注意して分離する必
要がある。りん酸中にこの残留粒子が多少でもあると敏
感な電子機器への酸使用を妨げるのでこの酸はＳＥＭＩ
用途に適しないであろう。

ＳＥＭＩ級りん酸の普通仕様において砒素の様な特殊重
金属の許容蓋は最大０．５ｐｐｍである。アンチモンの
様な他金属は最大２０ｐｐｔｎまで許容される。捷だ試
験のもとて重金属合計限度５ｐｐｍである。一般に重金
属試験は標準と試験試料の比色試験によって行なわれる
。試料の硫化水素処理により重金属およびアンチモンの
様な他金属を沈澱させた試料を既知量の硝酸鉛を含み同
様に硫化水素で処理された標準試料と比較する。次いで
２試料を比色検斉し試験試料の重金属量が標準試料を超
えないことを確認する。

硫化水素により沈澱させたりん酸中にとけているアンチ
モンがこの試験によって沈澱し酸がこの試験に不合格と
なりうることに注意を要する。更に通常の濾過温度から
酸冷却の結果として酸中に再沈澱した硫化アンチモンが
あれば、たといそれが比色試験において試料に硫化水素
添加の直接結果として沈澱しなくともそれでもやはり試
料は試験に不合格となりうる。この黄色沈澱は試験中に
不溶解物としてあられれるからである。

次の実施例は本発明を例証するものである。

実施例１ ６０℃に保たれた８５重童％りん酸液６，０００ガロン
＝２１− （２２，６８０ｔ）に系列内静止混合機をとおして酸液
から金属不純物を沈澱させる必要量より過剰の量の硫化
水素ガスを加えた。酸を濾過し易すくするため約１５０
ポンド（ｂ８，１＃）のけい藻土濾過助剤を酸に混合し
、予めけい藻土濾過助剤５０ポンド（２２，７＃）で被
覆した垂直１００平方フートｃ９．３ｔｎ”）圧力葉状
濾過器によって６０℃酸混合物を濾過した。酸液槽底の
散布環から濾過した酸に空気を約１時間吹込んで過剰の
硫化水素を追出した。次いで５０重量％過酸化水素水溶
液２．５ガロン（９，５ｔ）、即ち１００％Ｂ、０．と
して約８０ｐｐｍを酸液に加えた。数分攪拌後酸液に散
布環をとおし空気を吹込み過剰の過酸化水素を除去した
。過酸化水素処理によって沈澱は生じなかった。

処理剤酸はアンチモン２４　ｐｐｍとひ素１００ガ扁ヲ
含んでいた。処理後の酸はアンチモン１３　ｐｐｔｎと
ひ素０．１ｐｐｍ以下を含んでいた。酸を室温に冷却し
ても沈澱は全（生じないで不純物は見えなかった。重金
属比色試験において処理した酸は硫化水素添加結果とし
ての硫化アンチモン沈澱は生ぜず、重合域合計量試験に
も合格した。この酸はＳＥＭＩ級用途に使用可能であっ
た。

実施例■ ５０重量％過酸化水素水溶液２．５ガロン＜９．５ｔ）
より成る１００％Ｂ、０２として約８０　ｐｐｍの過酸
化水素を８５重量％りん酸の６０℃攪拌液６，０００ガ
ロン（２２，６８０ｔ）に加えた。過酸化水素添加によ
って沈澱は生じなかった。過剰過酸化水素が認められな
くなるまでりん酸を攪拌し、次いで系列内静止混合機を
とおしりん酸に酸液から金属不純物を沈澱させる必要量
以上の菫の硫化水素ガスを加えた。約１５０ポンド（ｂ
８，１＃）のげい礫土濾過助剤（セラトム　ＦＷ−１４
）を酸に混合し、この酸混合物を予め５０ポンド（２２
，７＃）のけい藻土濾過助剤を被覆した垂直１００平方
フー）（９，３ｍ”）圧力葉状濾過器をとおして６０℃
で濾過した。金属硫化物不純物を戸別した酸液槽底の散
布環から空気を酸液に吹込んで過剰硫化水素を追出した
。

処理後の酸はアンチモン２０　ｐｐｍとひ素０．Ｏ２ｐ
ｐｍを含んでいた。室温（２５℃）に冷しても酸には硫
化アンチモン沈澱が認められなかった。重金属比色試験
において処理した酸は硫化水素添加の結果として硫化ア
ンチモン沈澱が生じなかった。酸は重金属合計含量試験
に合格しまたＳＥＭＩ級用途用に合格した。

実施例Ａ ６０℃の８５重量％りん酸液６，０００ガロン（２２，
６８０ｔ）を攪拌しながら硫化水素を加えた。系列内静
止混合機をとおし酸液から金属不純物を沈澱させる必要
量以上の量の硫化水素を酸液に加えた。酸を濾過し易す
くするため約１５０ポンド（ｂ８，１に９）のけい藻土
濾過助剤（セラトムＦＦ−１４）を酸に加え、この酸混
合物を予めげい藻土濾過助剤５０ポンド（２２，７＃）
で被覆した垂直１００平方フー）　（９，３ｍ２）圧力
葉状濾過器をとおし６０℃で濾過した。室温に冷却後濾
過した酸の槽底の散布環をとおし空気を酸に約１時間吹
込んで過剰の硫化水素を追出した。

上記のとおり硫化水素処理し濾過し過酸化水素処理しな
い酸はアンチモン１３ｐｐｍとひ素０．ｌｐｐｍ以下を
含み実施例Ｉと同等であった。室温２５℃にて回収した
酸は微黄色沈澱を示し硫化アンチモンと同定されたが、
酸を６０℃でｐ過後は存在しなかった。重金属比色試験
において硫化アンチモンの微黄色沈澱を生じ試料は重金
属試験に不合格であった。

上記実施例は単にりん酸の硫化処理のみで過剰化水素処
埋をしない結果を示している。これは酸冷却の際の硫化
アンチモンのあと沈澱という在来からの問題点である。

実施例Ｂ ５０重量％過酸化水素水溶液より成る１００％Ｅ、０゜
として約８０　ｐｐｔｎの過酸化水素を６０℃に保った
８５重量％りん酸液６，０００ガロン（２２，６８０１
）に加えた。

添加後沈澱は生じなかった。見られたりん酸液は過剰過
酸化水素除去のための空気吹込みをせずまた混合放置も
しなかった。次にりん酸に系列内静止混合機をとおし酸
液から金属不純物を沈澱させる必要量以上の量の硫化水
素を６０℃で加えた。濾過し易（するため約１５０ポン
ド（ｂ８，１＃）のけい藻土濾過助剤（セラトム　ＦＷ
−１４）を酸と混合し、予め５０ポンド（２２，７＃）
のけい藻土助剤で被覆した垂直１００平方フート（９，
３ｍ２）圧力葉状濾過器をとおして酸混合物を６０℃で
濾過した。酸槽底の散布環がら空気を酸に約１時間吹込
んで過剰硫化水素を追出した。

濾過後の酸はアンチモン約１３　’ＩＩＴＩｍとひ素０
．５ｐｐｔｎ以上を含んでいた。酸を冷却しても硫化ア
ンチモン沈澱は生じなかった。酸は重金夙比色試験に合
格した。しかしＳＥＭＩ級酸用鎖酸用素含量は高すぎた
。これは液中の残留過剰過酸化水素による酸中の硫化物
酸化に原因し、少量のひ素が液中に再溶解し硫化ひ素と
して沈澱しなかったためである。

本実施例は過酸化水素のアンチモン酸化後酸から過剰の
過酸化水素を除去し、硫化ひ素の様な重金属硫化物の硫
化物部分との反応から液に残っている過剰過酸化水素が
硫化水素添加中値化ひ素として沈澱しない様にひ累を丹
溶解することを防ぐ必要性を示している。丹溶解したひ
素はしたがって液中に貿まり酸を汚染する。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）重金属およびアンチモンを含みＨ＿３ＰＯ＿
   ４として７５乃至８５重量％濃度のりん酸に過酸化水素
   又は硫化水素いづれかの試薬を加え、但し過酸化水素を
   加えるときはりん酸中にとけている残留アンチモンを酸
   化するに足る量で加え、また硫化水素を加えるときはり
   ん酸中の残留重金属を沈澱させるに足る量で加える； （ｂ）工程（ａ）からの沈澱があれば処理されたりん酸
   液から少なくとも６０℃の温度において沈澱を分離し：
   （ｃ）過酸化水素又は硫化水素いづれかの未反応の過剰
   試薬をりん酸から除去し： （ｄ）工程（ｃ）でえたりん酸に過酸化水素又は硫化水
   素のうち工程（ａ）で使用しなかつた方の試薬を加え、
   但し過酸化水素を加えるときはりん酸にとけている残留
   アンチモンを酸化するに足る量で加え、また硫化水素を
   加えるときはりん酸中の残留重金属を沈澱させるに足る
   量で加える；（ｅ）工程（ｄ）からの生成沈澱があれば
   処理されたりん酸液から少なくとも６０℃の温度におい
   て沈澱を分離し；（ｆ）過酸化水素又は硫化水素いづれ
   かの未反応の過剰試薬をりん酸液から除去し；次いで （ｇ）重金属、アンチモンおよび不溶解物の含量が電気
   半導体用途に適するように十分低くなつたりん酸を回収
   する工程より成ることを特徴とする重金属およびアンチ
   モンを含みＨ＿３ＰＯ＿４として７５乃至８５重量％濃
   度をもつりん酸を電気半導体用途に適合するよう精製す
   る方法。 ２、工程（ａ）における添加試薬が硫化水素であり、そ
   の添加により生成した沈澱が工程（ｂ）において除去さ
   れかつ過酸化水素が工程（ｄ）において用いられる請求
   項１に記載の方法。 ３、工程（ａ）における添加試薬が過酸化水素であり、
   工程（ｄ）における使用試薬が硫化水素でありかつ工程
   （ｄ）における硫化水素添加により生成した沈澱が工程
   （ｅ）において分離される請求項１に記載の方法。 ４、工程（ｂ）および（ｄ）における分離工程を６０°
   乃至７５℃の温度において行なう請求項１に記載の方法
   。 ５、りん酸がＨ＿３ＰＯ＿４として８５重量％の濃度を
   もつ請求項１に記載の方法。 ６、工程（ａ）又は（ｄ）において用いる過酸化水素が
   １００％Ｈ＿２Ｏ＿３基準において５０乃至７０重量％
   の濃度をもつ過酸化水素水溶液である請求項１に記載の
   方法。 ７、工程（ａ）又は（ｄ）における添加過酸化水素がり
   ん酸に５０乃至１５０ｐｐｍの量で加えられる請求項１
   に記載の方法。 ８、分離工程（ｂ）と（ｅ）がろ過によつて行なわれる
   請求項１に記載の方法。 ９、工程（ｃ）および（ｆ）における未反応の過剰試薬
   除去工程が空気吹込みによつて行なわれる請求項１に記
   載の方法。 １０、（ａ）重金属およびアンチモンを含みＨ＿３ＰＯ
   ＿４として７５乃至８５重量％濃度のりん酸にその中の
   残留重金属を沈澱させるに足る量の硫化水素を加え； （ｂ）工程（ａ）において生成した沈澱を少なくとも６
   ０℃の温度においてりん酸から分離し； （ｃ）未反応の過剰硫化水素をりん酸から除去し；（ｄ
   ）工程（ｃ）においてえたりん酸にそれにとけている残
   留アンチモンの酸化に足る量の過酸化水素を加え；（ｅ
   ）未反応の過剰過酸化水素をりん酸から除去し；かつ（
   ｆ）重金属、アンチモンおよび不溶解物含量が電気半導
   体用途に適するように十分低くなつたりん酸を回収する
   工程より成ることを特徴とする重金属およびアンチモン
   を含みＨ＿３ＰＯ＿４として７５乃至８５重量％濃度を
   もつりん酸を電気半導体用途に適合するよう処理する方
   法。 １１、処理されるりん酸がＨ＿３ＰＯ＿４として８５重
   量％濃度をもち、工程（ｂ）の分離工程が６０乃至７５
   ℃の温度におけるろ過によつて行なわれ、工程（ｄ）に
   おける添加過酸化水素がＨ＿３Ｏ＿２５０乃至７０重量
   ％の過酸化水素水溶液でありかつ４０乃至１５０ｐｐｍ
   の量で加えられる請求項１０に記載の方法。