JP7864530B2 - 全固体電池 - Google Patents

全固体電池

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Description

本発明は、固体電池に関する。
近年、多くの人々が手頃で信頼でき、持続可能かつ先進的なエネルギーへのアクセスを確保できるようにするため、エネルギーの効率化に貢献する二次電池の研究開発が実施されている。
特許文献１には、正極集電体層と、正極集電体層の一方側表面に積層された第１の正極活物質層と、正極集電体層の他方側表面に積層された第２の正極活物質層と、第１の正極活物質層の一方側表面に積層された第１の固体電解質層と、第２の正極活物質層の他方側表面に積層された第２の固体電解質層と、第１の固体電解質層の一方側表面に積層された第１の負極活物質層と、第２の固体電解質層の他方側表面に積層された第２の負極活物質層と、第１の負極活物質層の一方側表面に積層された第１の負極集電体層と、第２の負極活物質層の他方側表面に積層された第２の負極集電体層と、を備える全固体電池が記載されている。少なくとも正極集電体層が、第１の負極活物質層および第２の負極活物質層よりも外側に延出して延出部を構成しており、延出部の一方側表面、延出部の側面、および、延出部の他方側表面に亘って絶縁樹脂層が連続的に設けられている。
特開２０２０－４６９７号公報
全固体電池を製造する際に、自動積層装置を適用することが考えられる。例えば、ストッカーにセットされた正極用シート、負極用シートおよび固体電解質層用シートを任意の形状にカットして、交互に任意の積層数で積み重ねる。
しかしながら、特許文献１の全固体電池を上面視すると、固体電解質層の外周端が、延出部が延出している方向において、負極集電体層の外周端よりも外側に存在していないため、負極集電体層のθずれが発生した場合に、短絡が発生する虞がある。また、正極活物質層の外周部に正極絶縁枠が設けられていないため、全固体電池の強度が低下する。
本発明は、短絡の発生を抑制するとともに、強度を向上させることが可能な固体電池を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、負極集電体上に、固体電解質層および正極合材層が順次積層されている電極積層体で、正極集電体が挟持されている固体電池であって、前記正極合材層は、外周部に正極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記負極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記正極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している。
上記の固体電池は、前記正極集電体から正極タブが延出しており、前記負極集電体から、負極タブが延出しており、前記正極タブが延出している側は、前記負極タブが延出している側とは反対側であり、当該固体電池を上面視すると、前記正極絶縁枠の前記正極タブが延出している側の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在していてもよい。
前記固体電解質層は、前記負極タブが延出している側に延出している延出部を有してもよい。
前記電極積層体は、前記負極集電体上に、負極合材層、前記固体電解質層および前記正極合材層が順次積層されていてもよい。
前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記負極絶縁枠の前記負極タブが延出している側の外周端は、前記負極集電体の外周端よりも外側に存在していてもよい。
前記負極絶縁枠は、膨張および収縮することが可能な材料を含んでいてもよい。
前記電極積層体は、前記負極合材層および前記固体電解質層の間に、中間層がさらに形成されており、当該固体電池を上面視すると、前記中間層の外周端は、前記負極絶縁枠の外周端と同一の位置に存在している、または、前記負極絶縁枠の外周端よりも内側に存在していてもよい。
前記固体電解質層は、前記負極合材層および／または前記正極合材層と対向する領域の強度が、前記負極合材層または前記正極合材層と対向しない領域の強度よりも高くてもよい。
本発明の他の一態様は、正極集電体上に、正極合材層、固体電解質層および負極合材層が順次積層されている電極積層体で、負極集電体が挟持されている固体電池であって、前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記正極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記負極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している。
本発明によれば、短絡の発生を抑制するとともに、強度を向上させることが可能な固体電池を提供することができる。
本実施形態の固体電池の一例を示す上面図である。 図１の固体電池を示す断面図である。 図１の固体電池の製造方法を説明する模式図（その１）である。 図１の固体電池の製造方法を説明する模式図（その２）である。 自動積層装置を用いて、図１の固体電池を製造する場合を説明する模式図である。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。
図１および図２に、本実施形態の固体電池の一例を示す。なお、図２（ａ）および（ｂ）は、それぞれ図１のＡ－Ａ方向およびＢ－Ｂ方向の断面図である。
固体電池１０は、負極集電体１１ａ上に、負極合材層１１ｂ、固体電解質層１１ｃおよび正極合材層１１ｄが順次積層されている電極積層体１１で、正極集電体１２が挟持されている。このとき、固体電池１０は、負極集電体１１ａから、負極タブ１１ｅが延出している。また、正極合材層１１ｄは、外周部に正極絶縁枠１１ｆが設けられている。さらに、固体電池１０を上面視すると、負極集電体１１ａの外周端は、固体電解質層１１ｃの外周端よりも内側に存在している。このため、負極集電体１１ａのθずれが発生しても、短絡の発生が抑制される。また、固体電池１０を上面視すると、正極絶縁枠１１ｆの外周端は、固体電解質層１１ｃの外周端と同一の位置に存在している、または、固体電解質層１１ｃの外周端よりも外側に存在している。このため、固体電池１０の強度が向上する。
なお、電極積層体１１は、負極集電体１１ａ、負極合材層１１ｂ、固体電解質層１１ｃおよび正極合材層１１ｄの各層が接触していてもよいし、各層の間に他の層が存在していてもよい。
正極絶縁枠１１ｆを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、アルミナ等の絶縁性酸化物、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等の樹脂、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム等が挙げられる。
なお、電極積層体１１は、負極集電体１１ａ上に、負極合材層１１ｂ、固体電解質層１１ｃおよび正極合材層１１ｄが順次積層されていればよく、複数の正極および／または負極を有していてもよい。複数の正極および／または負極を有する電極積層体１１の積層構造としては、例えば、正極集電体１２／正極合材層１１ｄ／固体電解質層１１ｃ／負極合材層１１ｂ／負極集電体１１ａ／負極集電体１１ａ／負極合材層１１ｂ／固体電解質層１１ｃ／正極合材層１１ｄ等が挙げられる。
また、正極集電体１２を挟持する電極積層体１１は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
さらに、固体電池１０における正極、負極および電極に関連する部材の配置を逆にしてもよい。
固体電池１０は、正極集電体１２から正極タブ１３が延出しており、正極タブ１３が延出している側は、負極タブ１１ｅが延出している側とは反対側である。また、固体電池１０を上面視すると、正極絶縁枠１１ｆの正極タブ１３が延出している側の外周端は、固体電解質層１１ｃの外周端よりも外側に存在している。すなわち、正極絶縁枠１１ｆは、正極タブ１３の正極集電体１２の側の一部にも形成されている。このため、短絡の発生が抑制されるとともに、固体電池１０の強度が向上する。
なお、固体電池１０を上面視した場合に、正極絶縁枠１１ｆの正極タブ１３が延出している側の外周端は、固体電解質層１１ｃの外周端と同一の位置に存在していてもよい。
固体電解質層１１ｃは、図１および図２（ａ）の破線で示されるように、負極タブ１１ｅが延出している側に延出している延出部１１ｇを有していてもよい。これにより、負極タブ１１ｅに荷重が印加されても、正極タブ１３との接触が抑制される。
なお、正極タブ１３が延出している側が、負極タブ１１ｅが延出している側と同一であってもよい。
負極合材層１１ｂは、外周部に負極絶縁枠１１ｈが設けられている。また、固体電池１０を上面視すると、負極絶縁枠１１ｈの負極タブ１１ｅが延出している側の外周端は、負極集電体１１ａの外周端よりも外側に存在している。すなわち、負極絶縁枠１１ｈは、負極タブ１１ｅの負極集電体１１ａの側の一部にも形成されている。このため、短絡の発生が抑制されるとともに、固体電池１０の強度が向上する。
負極絶縁枠１１ｈを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、アルミナ等の絶縁性酸化物、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等の樹脂、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム等が挙げられる。
負極絶縁枠１１ｈは、膨張および収縮することが可能な材料を含んでいてもよい。これにより、固体電池１０の充放電に伴う負極合材層１１ｂの膨張および収縮が吸収される。
膨張および収縮することが可能な材料としては、特に限定されないが、例えば、フッ素系ゴム、シリコーン系ゴム、イソプレン系ゴム等のゴム等が挙げられる。
電極積層体１１は、負極合材層１１ｂおよび固体電解質層１１ｃの間に、中間層１１ｉがさらに形成されている。このとき、固体電池１０を上面視すると、中間層１１ｉの外周端は、負極絶縁枠１１ｈの外周端と同一の位置に存在している、または、負極絶縁枠１１ｈの外周端よりも内側に存在している。ここで、中間層１１ｉは、負極集電体１１ａ上に形成されている。このため、負極合材層１１ｂおよび固体電解質層１１ｃの界面が安定する。
なお、中間層１１ｉは、固体電池１０がリチウム金属二次電池である場合に、Ｌｉ金属を均一に析出させる機能を有する。ここで、リチウム金属二次電池は、負極合材層１１ｂを有しない、すなわち、アノードフリーであってもよい。この場合、初回充放電後に、負極合材層１１ｂとしての、リチウム金属層が形成される。このため、固体電池１０がリチウム金属二次電池ではない場合は、中間層１１ｉを省略することができる。
中間層１１ｉを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、Ｌｉと合金化することが可能な金属（例えば、Ａｇ等）が担持されているカーボン等が挙げられる。
固体電解質層１１ｃは、負極合材層１１ｂおよび／または正極合材層１１ｄと対向する領域の強度が負極合材層１１ｂまたは正極合材層１１ｄと対向しない領域の強度よりも高い。このため、固体電池１０の強度が向上する。ここで、固体電解質層１１ｃの強度は、固体電解質層１１ｃの配合（例えば、固体電解質の含有量）により、制御することができる。
図３および図４を用いて、固体電池１０の製造方法を説明する。
正極集電体３１上に、正極合材層１１ｄおよび正極絶縁枠１１ｆを形成した後（図３（ａ）参照、余白をカットし、正極用シート３２を得る（図３（ｂ）参照）。次に、不織布３３に固体電解質３４を含浸させた後（図３（ｃ）参照）、余白をカットして延出部１１ｇを形成し、固体電解質層用シート３５を得る（図３（ｄ）参照）。次に、正極用シート３２および固体電解質層用シート３５を重ね合わせた後、ロールプレスする（図３（ｅ）参照）。次に、余白をカットして正極タブ１３を形成した後（図３（ｇ）参照）、固体電池１０を構成するサイズに切り出し、正極－固体電解質層積層体３６を得る（図３（ｈ）参照）。
一方、負極集電体４１上に、負極合材層１１ｂおよび負極絶縁枠１１ｈを形成し、負極用シート４２を得る（図４（ａ）参照）。次に、基材４３上に、中間層１１ｉを形成し、中間層転写用シート４４を得る（図４（ｂ）参照）。次に、中間層転写用シート４４を用いて、負極用シート４２に中間層１１ｉを転写した後、ロールプレスする（図４（ｃ）参照）。次に、余白をカットして負極タブ１１ｅを形成した後（図４（ｄ）参照）、固体電池１０を構成するサイズに切り出し、負極－中間層積層体４５を得る（図４（ｅ）参照）。
次に、正極－固体電解質層積層体３６および負極－中間層積層体４５を重ね合わせた後、ロールプレスし、固体電池１０を得る（図４（ｆ）参照）。
なお、自動積層装置を用いて、固体電池１０を製造してもよい。この場合、図５に示すように、製造された固体電池１０は、ベルトコンベア５１により搬送された後、トレー５２に排出される。このとき、固体電解質層１１ｃにより、固体電池１０が位置合わせされる。
以下、本実施形態の固体電池が全固体リチウム二次電池である場合について説明する。
正極集電体としては、特に限定されないが、例えば、アルミニウム箔等が挙げられる。
正極合材層は、正極活物質を含み、固体電解質、導電助剤、結着剤等をさらに含んでいてもよい。
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵および放出することが可能であれば、特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｏＯ２、Ｌｉ（Ｎｉ５／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ３／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ６／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ２／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ８／１０Ｃｏ１／１０Ｍｎ１／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／６Ｃｏ４／６Ｍｎ１／６）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３）Ｏ２、ＬｉＣｏＯ４、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４、硫化リチウム、硫黄等が挙げられる。
固体電解質層を構成する固体電解質としては、リチウムイオンを伝導することが可能な材料であれば、特に限定されないが、例えば、酸化物系電解質、硫化物系電解質等が挙げられる。
負極合材層は、負極活物質を含み、固体電解質、導電助剤、結着剤等をさらに含んでいてもよい。
負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵および放出することが可能であれば、特に限定されないが、例えば、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Ｓｉ、ＳｉＯ、炭素材料等が挙げられる。炭素材料としては、例えば、人工黒鉛、天然黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等が挙げられる。
負極集電体としては、特に限定されないが、例えば、銅箔等が挙げられる。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、上記の実施形態に限定されず、本発明の趣旨の範囲内で、上記の実施形態を適宜変更してもよい。
１０ 固体電池
１１ 電極積層体
１１ａ 負極集電体
１１ｂ 負極合材層
１１ｃ 固体電解質層
１１ｄ 正極合材層
１１ｅ 負極タブ
１１ｆ 正極絶縁枠
１１ｇ 延出部
１１ｈ 負極絶縁枠
１１ｉ 中間層
１２ 正極集電体
１３ 正極タブ
３１ 正極集電体
３２ 正極用シート
３３ 不織布
３４ 固体電解質
３５ 固体電解質層用シート
３６ 正極－固体電解質層積層体
４１ 負極集電体
４２ 負極用シート
４３ 基材
４４ 中間層転写用シート
４５ 負極－中間層積層体
５１ ベルトコンベア
５２ トレー

Claims (7)

  1. 負極集電体上に、固体電解質層および正極合材層が順次積層されている電極積層体で、正極集電体が挟持されている全固体電池であって、
    前記正極合材層は、外周部に接して正極絶縁枠が設けられており、
    前記正極集電体から正極タブが延出しており、
    当該全固体電池を上面視すると、前記負極集電体の全外周端は、前記固体電解質層の全外周端よりも内側に存在しており、前記正極絶縁枠の前記正極タブが延出している側の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置または前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在しており、前記正極絶縁枠の前記正極タブが延出していない側の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、全固体電池。
  2. 前記負極集電体から、負極タブが延出しており、
    前記正極タブが延出している側は、前記負極タブが延出している側とは反対側である、請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記固体電解質層は、前記負極タブが延出している側に延出している延出部を有する、請求項２に記載の全固体電池。
  4. 前記電極積層体は、前記負極集電体上に、負極合材層、前記固体電解質層および前記正極合材層が順次積層されている、請求項１から３のいずれか一項に記載の全固体電池。
  5. 前記負極集電体から、負極タブが延出しており、
    前記負極合材層は、外周部に接して負極絶縁枠が設けられており、
    当該全固体電池を上面視すると、前記負極絶縁枠の前記負極タブが延出している側の外周端は、前記負極集電体の外周端よりも外側に存在している、請求項４に記載の全固体電池。
  6. 前記負極絶縁枠は、ゴムを含む、請求項５に記載の全固体電池。
  7. 前記電極積層体は、前記負極合材層および前記固体電解質層の間に、中間層がさらに形成されており、
    当該全固体電池を上面視すると、前記中間層の外周端は、前記負極絶縁枠の外周端と同一の位置に存在している、または、前記負極絶縁枠の外周端よりも内側に存在している、請求項５または６に記載の全固体電池。
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