JP2023148244A - 固体電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、固体電池に関する。
近年、多くの人々が手頃で信頼でき、持続可能かつ先進的なエネルギーへのアクセスを確保できるようにするため、エネルギーの効率化に貢献する二次電池の研究開発が実施されている。
特許文献1には、正極集電体層と、正極集電体層の一方側表面に積層された第1の正極活物質層と、正極集電体層の他方側表面に積層された第2の正極活物質層と、第1の正極活物質層の一方側表面に積層された第1の固体電解質層と、第2の正極活物質層の他方側表面に積層された第2の固体電解質層と、第1の固体電解質層の一方側表面に積層された第1の負極活物質層と、第2の固体電解質層の他方側表面に積層された第2の負極活物質層と、第1の負極活物質層の一方側表面に積層された第1の負極集電体層と、第2の負極活物質層の他方側表面に積層された第2の負極集電体層と、を備える全固体電池が記載されている。少なくとも正極集電体層が、第1の負極活物質層および第2の負極活物質層よりも外側に延出して延出部を構成しており、延出部の一方側表面、延出部の側面、および、延出部の他方側表面に亘って絶縁樹脂層が連続的に設けられている。
全固体電池を製造する際に、自動積層装置を適用することが考えられる。例えば、ストッカーにセットされた正極用シート、負極用シートおよび固体電解質層用シートを任意の形状にカットして、交互に任意の積層数で積み重ねる。
しかしながら、特許文献1の全固体電池を上面視すると、固体電解質層の外周端が、延出部が延出している方向において、負極集電体層の外周端よりも外側に存在していないため、負極集電体層のθずれが発生した場合に、短絡が発生する虞がある。また、正極活物質層の外周部に正極絶縁枠が設けられていないため、全固体電池の強度が低下する。
本発明は、短絡の発生を抑制するとともに、強度を向上させることが可能な固体電池を提供することを目的とする。
本発明の一態様は、負極集電体上に、固体電解質層および正極合材層が順次積層されている電極積層体で、正極集電体が挟持されている固体電池であって、前記正極合材層は、外周部に正極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記負極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記正極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している。
上記の固体電池は、前記正極集電体から正極タブが延出しており、前記負極集電体から、負極タブが延出しており、前記正極タブが延出している側は、前記負極タブが延出している側とは反対側であり、当該固体電池を上面視すると、前記正極絶縁枠の前記正極タブが延出している側の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在していてもよい。
前記固体電解質層は、前記負極タブが延出している側に延出している延出部を有してもよい。
前記電極積層体は、前記負極集電体上に、負極合材層、前記固体電解質層および前記正極合材層が順次積層されていてもよい。
前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記負極絶縁枠の前記負極タブが延出している側の外周端は、前記負極集電体の外周端よりも外側に存在していてもよい。
前記負極絶縁枠は、膨張および収縮することが可能な材料を含んでいてもよい。
前記電極積層体は、前記負極合材層および前記固体電解質層の間に、中間層がさらに形成されており、当該固体電池を上面視すると、前記中間層の外周端は、前記負極絶縁枠の外周端と同一の位置に存在している、または、前記負極絶縁枠の外周端よりも内側に存在していてもよい。
前記固体電解質層は、前記負極合材層および/または前記正極合材層と対向する領域の強度が、前記負極合材層または前記正極合材層と対向しない領域の強度よりも高くてもよい。
本発明の他の一態様は、正極集電体上に、正極合材層、固体電解質層および負極合材層が順次積層されている電極積層体で、負極集電体が挟持されている固体電池であって、前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、当該固体電池を上面視すると、前記正極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記負極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している。
本発明によれば、短絡の発生を抑制するとともに、強度を向上させることが可能な固体電池を提供することができる。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。
図1および図2に、本実施形態の固体電池の一例を示す。なお、図2(a)および(b)は、それぞれ図1のA-A方向およびB-B方向の断面図である。
固体電池10は、負極集電体11a上に、負極合材層11b、固体電解質層11cおよび正極合材層11dが順次積層されている電極積層体11で、正極集電体12が挟持されている。このとき、固体電池10は、負極集電体11aから、負極タブ11eが延出している。また、正極合材層11dは、外周部に正極絶縁枠11fが設けられている。さらに、固体電池10を上面視すると、負極集電体11aの外周端は、固体電解質層11cの外周端よりも内側に存在している。このため、負極集電体11aのθずれが発生しても、短絡の発生が抑制される。また、固体電池10を上面視すると、正極絶縁枠11fの外周端は、固体電解質層11cの外周端と同一の位置に存在している、または、固体電解質層11cの外周端よりも外側に存在している。このため、固体電池10の強度が向上する。
なお、電極積層体11は、負極集電体11a、負極合材層11b、固体電解質層11cおよび正極合材層11dの各層が接触していてもよいし、各層の間に他の層が存在していてもよい。
正極絶縁枠11fを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、アルミナ等の絶縁性酸化物、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の樹脂、スチレン・ブタジエンゴム(SBR)等のゴム等が挙げられる。
なお、電極積層体11は、負極集電体11a上に、負極合材層11b、固体電解質層11cおよび正極合材層11dが順次積層されていればよく、複数の正極および/または負極を有していてもよい。複数の正極および/または負極を有する電極積層体11の積層構造としては、例えば、正極集電体12/正極合材層11d/固体電解質層11c/負極合材層11b/負極集電体11a/負極集電体11a/負極合材層11b/固体電解質層11c/正極合材層11d等が挙げられる。
また、正極集電体12を挟持する電極積層体11は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
さらに、固体電池10における正極、負極および電極に関連する部材の配置を逆にしてもよい。
固体電池10は、正極集電体12から正極タブ13が延出しており、正極タブ13が延出している側は、負極タブ11eが延出している側とは反対側である。また、固体電池10を上面視すると、正極絶縁枠11fの正極タブ13が延出している側の外周端は、固体電解質層11cの外周端よりも外側に存在している。すなわち、正極絶縁枠11fは、正極タブ13の正極集電体12の側の一部にも形成されている。このため、短絡の発生が抑制されるとともに、固体電池10の強度が向上する。
なお、固体電池10を上面視した場合に、正極絶縁枠11fの正極タブ13が延出している側の外周端は、固体電解質層11cの外周端と同一の位置に存在していてもよい。
固体電解質層11cは、図1および図2(a)の破線で示されるように、負極タブ11eが延出している側に延出している延出部11gを有していてもよい。これにより、負極タブ11eに荷重が印加されても、正極タブ13との接触が抑制される。
なお、正極タブ13が延出している側が、負極タブ11eが延出している側と同一であってもよい。
負極合材層11bは、外周部に負極絶縁枠11hが設けられている。また、固体電池10を上面視すると、負極絶縁枠11hの負極タブ11eが延出している側の外周端は、負極集電体11aの外周端よりも外側に存在している。すなわち、負極絶縁枠11hは、負極タブ11eの負極集電体11aの側の一部にも形成されている。このため、短絡の発生が抑制されるとともに、固体電池10の強度が向上する。
負極絶縁枠11hを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、アルミナ等の絶縁性酸化物、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の樹脂、スチレン・ブタジエンゴム(SBR)等のゴム等が挙げられる。
負極絶縁枠11hは、膨張および収縮することが可能な材料を含んでいてもよい。これにより、固体電池10の充放電に伴う負極合材層11bの膨張および収縮が吸収される。
膨張および収縮することが可能な材料としては、特に限定されないが、例えば、フッ素系ゴム、シリコーン系ゴム、イソプレン系ゴム等のゴム等が挙げられる。
電極積層体11は、負極合材層11bおよび固体電解質層11cの間に、中間層11iがさらに形成されている。このとき、固体電池10を上面視すると、中間層11iの外周端は、負極絶縁枠11hの外周端と同一の位置に存在している、または、負極絶縁枠11hの外周端よりも内側に存在している。ここで、中間層11iは、負極集電体11a上に形成されている。このため、負極合材層11bおよび固体電解質層11cの界面が安定する。
なお、中間層11iは、固体電池10がリチウム金属二次電池である場合に、Li金属を均一に析出させる機能を有する。ここで、リチウム金属二次電池は、負極合材層11bを有しない、すなわち、アノードフリーであってもよい。この場合、初回充放電後に、負極合材層11bとしての、リチウム金属層が形成される。このため、固体電池10がリチウム金属二次電池ではない場合は、中間層11iを省略することができる。
中間層11iを構成する材料としては、特に限定されないが、例えば、Liと合金化することが可能な金属(例えば、Ag等)が担持されているカーボン等が挙げられる。
固体電解質層11cは、負極合材層11bおよび/または正極合材層11dと対向する領域の強度が負極合材層11bまたは正極合材層11dと対向しない領域の強度よりも高い。このため、固体電池10の強度が向上する。ここで、固体電解質層11cの強度は、固体電解質層11cの配合(例えば、固体電解質の含有量)により、制御することができる。
図3および図4を用いて、固体電池10の製造方法を説明する。
正極集電体31上に、正極合材層11dおよび正極絶縁枠11fを形成した後(図3(a)参照、余白をカットし、正極用シート32を得る(図3(b)参照)。次に、不織布33に固体電解質34を含浸させた後(図3(c)参照)、余白をカットして延出部11gを形成し、固体電解質層用シート35を得る(図3(d)参照)。次に、正極用シート32および固体電解質層用シート35を重ね合わせた後、ロールプレスする(図3(e)参照)。次に、余白をカットして正極タブ13を形成した後(図3(g)参照)、固体電池10を構成するサイズに切り出し、正極-固体電解質層積層体36を得る(図3(h)参照)。
一方、負極集電体41上に、負極合材層11bおよび負極絶縁枠11hを形成し、負極用シート42を得る(図4(a)参照)。次に、基材43上に、中間層11iを形成し、中間層転写用シート44を得る(図4(b)参照)。次に、中間層転写用シート44を用いて、負極用シート42に中間層11iを転写した後、ロールプレスする(図4(c)参照)。次に、余白をカットして負極タブ11eを形成した後(図4(d)参照)、固体電池10を構成するサイズに切り出し、負極-中間層積層体45を得る(図4(e)参照)。
次に、正極-固体電解質層積層体36および負極-中間層積層体45を重ね合わせた後、ロールプレスし、固体電池10を得る(図4(f)参照)。
次に、正極-固体電解質層積層体36および負極-中間層積層体45を重ね合わせた後、ロールプレスし、固体電池10を得る(図4(f)参照)。
なお、自動積層装置を用いて、固体電池10を製造してもよい。この場合、図5に示すように、製造された固体電池10は、ベルトコンベア51により搬送された後、トレー52に排出される。このとき、固体電解質層11cにより、固体電池10が位置合わせされる。
以下、本実施形態の固体電池が全固体リチウム二次電池である場合について説明する。
正極集電体としては、特に限定されないが、例えば、アルミニウム箔等が挙げられる。
正極合材層は、正極活物質を含み、固体電解質、導電助剤、結着剤等をさらに含んでいてもよい。
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵および放出することが可能であれば、特に限定されないが、例えば、LiCoO2、Li(Ni5/10Co2/10Mn3/10)O2、Li(Ni6/10Co2/10Mn2/10)O2、Li(Ni8/10Co1/10Mn1/10)O2、Li(Ni0.8Co0.15Al0.05)O2、Li(Ni1/6Co4/6Mn1/6)O2、Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2、LiCoO4、LiMn2O4、LiNiO2、LiFePO4、硫化リチウム、硫黄等が挙げられる。
固体電解質層を構成する固体電解質としては、リチウムイオンを伝導することが可能な材料であれば、特に限定されないが、例えば、酸化物系電解質、硫化物系電解質等が挙げられる。
負極合材層は、負極活物質を含み、固体電解質、導電助剤、結着剤等をさらに含んでいてもよい。
負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵および放出することが可能であれば、特に限定されないが、例えば、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Si、SiO、炭素材料等が挙げられる。炭素材料としては、例えば、人工黒鉛、天然黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等が挙げられる。
負極集電体としては、特に限定されないが、例えば、銅箔等が挙げられる。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、上記の実施形態に限定されず、本発明の趣旨の範囲内で、上記の実施形態を適宜変更してもよい。
10 固体電池
11 電極積層体
11a 負極集電体
11b 負極合材層
11c 固体電解質層
11d 正極合材層
11e 負極タブ
11f 正極絶縁枠
11g 延出部
11h 負極絶縁枠
11i 中間層
12 正極集電体
13 正極タブ
31 正極集電体
32 正極用シート
33 不織布
34 固体電解質
35 固体電解質層用シート
36 正極-固体電解質層積層体
41 負極集電体
42 負極用シート
43 基材
44 中間層転写用シート
45 負極-中間層積層体
51 ベルトコンベア
52 トレー
11 電極積層体
11a 負極集電体
11b 負極合材層
11c 固体電解質層
11d 正極合材層
11e 負極タブ
11f 正極絶縁枠
11g 延出部
11h 負極絶縁枠
11i 中間層
12 正極集電体
13 正極タブ
31 正極集電体
32 正極用シート
33 不織布
34 固体電解質
35 固体電解質層用シート
36 正極-固体電解質層積層体
41 負極集電体
42 負極用シート
43 基材
44 中間層転写用シート
45 負極-中間層積層体
51 ベルトコンベア
52 トレー
Claims (9)
- 負極集電体上に、固体電解質層および正極合材層が順次積層されている電極積層体で、正極集電体が挟持されている固体電池であって、
前記正極合材層は、外周部に正極絶縁枠が設けられており、
当該固体電池を上面視すると、前記負極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記正極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している、固体電池。 - 前記正極集電体から正極タブが延出しており、
前記負極集電体から、負極タブが延出しており、
前記正極タブが延出している側は、前記負極タブが延出している側とは反対側であり、
当該固体電池を上面視すると、前記正極絶縁枠の前記正極タブが延出している側の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している、請求項1に記載の固体電池。 - 前記固体電解質層は、前記負極タブが延出している側に延出している延出部を有する、請求項2に記載の固体電池。
- 前記電極積層体は、前記負極集電体上に、負極合材層、前記固体電解質層および前記正極合材層が順次積層されている、請求項1から3のいずれか一項に記載の固体電池。
- 前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、
当該固体電池を上面視すると、前記負極絶縁枠の前記負極タブが延出している側の外周端は、前記負極集電体の外周端よりも外側に存在している、請求項4に記載の固体電池。 - 前記負極絶縁枠は、膨張および収縮することが可能な材料を含む、請求項5に記載の固体電池。
- 前記電極積層体は、前記負極合材層および前記固体電解質層の間に、中間層がさらに形成されており、
当該固体電池を上面視すると、前記中間層の外周端は、前記負極絶縁枠の外周端と同一の位置に存在している、または、前記負極絶縁枠の外周端よりも内側に存在している、請求項5または6に記載の固体電池。 - 前記固体電解質層は、前記負極合材層および/または前記正極合材層と対向する領域の強度が、前記負極合材層または前記正極合材層と対向しない領域の強度よりも高い、請求項4から7のいずれか一項に記載の固体電池。
- 正極集電体上に、正極合材層、固体電解質層および負極合材層が順次積層されている電極積層体で、負極集電体が挟持されている固体電池であって、
前記負極合材層は、外周部に負極絶縁枠が設けられており、
当該固体電池を上面視すると、前記正極集電体の外周端は、前記固体電解質層の外周端よりも内側に存在しており、前記負極絶縁枠の外周端は、前記固体電解質層の外周端と同一の位置に存在している、または、前記固体電解質層の外周端よりも外側に存在している、固体電池。
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Applications Claiming Priority (1)
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JP2022056156A JP2023148244A (ja) | 2022-03-30 | 2022-03-30 | 固体電池 |
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Family Applications (1)
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JP2022056156A Pending JP2023148244A (ja) | 2022-03-30 | 2022-03-30 | 固体電池 |
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-
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- 2022-03-30 JP JP2022056156A patent/JP2023148244A/ja active Pending
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- 2023-03-10 US US18/181,560 patent/US20230318145A1/en active Pending
- 2023-03-14 CN CN202310241720.6A patent/CN116895817A/zh active Pending
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